不同后處理裝置對柴油車顆粒物減排的影響

張 靜， 樓狄明， 譚丕強(qiáng)， 趙可心

(同濟(jì)大學(xué) 汽車學(xué)院，上海 201804)

柴油發(fā)動機(jī)被廣泛應(yīng)用于重型汽車、非道路機(jī)械、船舶、國防裝備等領(lǐng)域，但其對大氣環(huán)境的污染不能被忽視.雖然柴油機(jī)燃燒技術(shù)等機(jī)內(nèi)凈化技術(shù)已取得較大突破，但仍無法滿足日益嚴(yán)格的排放法規(guī)要求，必須同時采用柴油機(jī)尾氣后處理技術(shù)[1-7].

柴油機(jī)后處理技術(shù)有氧化型催化轉(zhuǎn)化器(diesel oxidation catalytic converter, DOC)，顆粒捕集器(diesel particulate filter, DPF)，催化型顆粒捕集器(catalyzed diesel particulate filter, CDPF)，選擇性催化還原系統(tǒng)(selective catalytic reduction, SCR)和連續(xù)再生顆粒捕集器(DOC+CDPF)等[6-8].其中DOC可氧化排氣微粒中的可溶性有機(jī)物組分(SOF)，進(jìn)而實現(xiàn)顆粒物的減排[8-9].DPF的壁流式結(jié)構(gòu)可有效捕集排氣中的顆粒物，但顆粒物的長期累積會堵塞過濾結(jié)構(gòu)的濾孔，影響DPF的減排性能，甚至影響柴油機(jī)的正常工作，因此將顆粒物燃燒去除的再生技術(shù)至關(guān)重要[8-10].CDPF是在DPF的過濾體內(nèi)部涂覆催化劑，催化劑降低顆粒物的起燃溫度，使后處理器同時具備顆粒物捕集和被動再生能力.DOC和CDPF組合使用，DOC可催化氧化總碳?xì)浠衔?THC)、CO和SOF等，同時將排氣中的NO氧化為具有強(qiáng)氧化性的NO2，與CDPF中的顆粒物反應(yīng)生成CO2和N2，實現(xiàn)CDPF的連續(xù)再生[10-14].

DOC內(nèi)部和CDPF內(nèi)部涂覆鉑、銠和鈀等貴金屬，且涂覆面積大，因此一套DOC+CDPF的市場價格較高.但后處理裝置在實際使用過程中受工況、油品、天氣等因素以及催化劑化學(xué)中毒、熱老化等因素的影響，顆粒物減排效果會有所降低，需要對其保養(yǎng)維護(hù)，而一次高溫保養(yǎng)價格也較高.因此后處理器的使用壽命和減排性能對用戶需求和環(huán)境保護(hù)都至關(guān)重要，對不同后處理器耐久性的研究是一個關(guān)鍵[15-20].

本文則采用便攜式排放測試系統(tǒng)(portable emission measurement system，PEMS)進(jìn)行整車道路排放檢測，研究DOC，CDPF與DOC+CDPF三種后處理裝置在實際道路使用過程中對顆粒物排放的減排效果，以及隨著行駛里程增加，顆粒物排放特性的變化規(guī)律.

1 試驗設(shè)備及方案

1.1 試驗樣車及燃料

試驗選用三輛柴油公交車作為樣車，分別加裝DOC、CDPF和DOC+CDPF后處理裝置，定期進(jìn)行道路排放檢測.樣車均為申沃SWB6100V5型，柴油機(jī)為道依茨D7E240型，樣車具體技術(shù)參數(shù)見表1.

表1 試驗樣車的基本參數(shù)Tab.1 Specifications of test bus

試驗過程基于便攜式排放測試系統(tǒng)(PEMS).顆粒物檢測設(shè)備包括美國TSI公司的發(fā)動機(jī)廢氣排放顆粒物粒徑譜儀(EEPS-3090)和379020型旋轉(zhuǎn)盤稀釋器，采用固定稀釋比100∶1，稀釋器加熱溫度為120 ℃.所有試驗設(shè)備都放在車內(nèi)，排氣管與測試設(shè)備通過耐高溫管穿過后窗進(jìn)行連接，實驗設(shè)備、電池和測試者重量占柴油車總重量的約15%.試驗所用燃料為市售國V標(biāo)準(zhǔn)-10號柴油，經(jīng)采樣化驗，硫含量為1.4 ng·L-1.

1.2 試驗用后處理裝置

本試驗所用DOC與CDPF具體參數(shù)見表2，DOC+CDPF即為兩者的串聯(lián)耦合.

表2 DOC和CDPF的具體參數(shù)Tab.2 Specifications of DOC and CDPF

1.3 試驗方案

測試路段選取上海市江灣新城附近的幾條較為開闊且車流稀少的道路；測試工況包括穩(wěn)態(tài)工況、加減速瞬態(tài)工況、自由行駛工況.一次完整測試的速度圖譜如圖1所示.為保障試驗的一致性和通用性，跟蹤試驗均選擇在非高峰時間段；每次試驗均嚴(yán)格按照預(yù)先設(shè)計的試驗循環(huán)進(jìn)行；測試時公交車上僅有駕駛員，測試人員,測試設(shè)備和電池，總重約占樣車整備質(zhì)量的15%；每次測試之前進(jìn)行統(tǒng)一的預(yù)處理，樣車放置于(23±3)℃的空調(diào)房間內(nèi)至少12 h(過夜)，保溫結(jié)束后安裝測試設(shè)備，測試開始之前怠速運行15 min，直至排氣溫度能夠維持(160±5)℃.

每次測試是按時間段安排，由于每輛車的運營時間和路線不同，且實際跟蹤過程中存在不確定因素，因此每輛車測試的實際行駛里程不同.安裝后處理裝置后各樣車跟蹤檢測的里程統(tǒng)計情況見表3，表中“-”指未進(jìn)行測試，“test1”指第一次測試，以此類推.環(huán)境溫度和濕度統(tǒng)計見表4(DOC樣車和CDPF樣車分別在7萬km和4萬km后進(jìn)行了改裝，無法繼續(xù)跟蹤檢測).其中，CDPF由于本身單獨使用時的再生問題，為維持其性能，在第二次檢測時進(jìn)行24h高溫保養(yǎng)處理，并對高溫保養(yǎng)前后的CDPF樣車分別進(jìn)行顆粒物排放測試，DOC樣車和DOC+CDPF樣車在試驗過程中均未進(jìn)行過保養(yǎng).

根據(jù)EEPS測量的顆粒數(shù)量和粒徑結(jié)果計算顆粒質(zhì)量排放，計算公式如下：

CPM=CPN(4/3×3.14×(D/2)3)×10-9

式中:CPM為PM排放濃度;CPN為PN排放濃度;D為顆粒粒徑.

顆粒物減排率的計算如下：

η=(Cwithout-Cwith)/Cwithout·100%

式中：η為顆粒物減排率;Cwithout為原車顆粒物排放濃度;Cwith為加裝后處理裝置后的顆粒物排放濃度.

圖1 測試循環(huán)車速圖譜Fig.1 Speed map in one test

里程/萬kmDOC樣車CDPF樣車DOC+CDPF樣車0test 1test 1test 11.5--test 2test 23test 2test 3test 34test 3test 4test 47test 4--test 58----test 612----test 7

表4 試驗環(huán)境平均溫度、濕度統(tǒng)計Tab.4 Average ambient temperature and relative humidity

2 結(jié)果與討論

2.1 顆粒物數(shù)量

本文在數(shù)據(jù)處理時將粒徑在50 nm以下的顆粒視為核膜態(tài)顆粒，粒徑在50 nm以上的顆粒視為凝聚態(tài)顆粒[8]，圖2～圖4所示為DOC、CDPF和DOC+CDPF樣車核膜態(tài)顆粒和凝聚態(tài)顆粒數(shù)量濃度隨行駛里程的變化.

DOC樣車在行駛里程到達(dá)3、4、7萬km時，其核膜態(tài)顆粒數(shù)量濃度和凝聚態(tài)顆粒數(shù)量濃度分別為1.01×107、1.73×107、7.17×107個·cm-3和6.75×106、1.30×107、2.71×107個·cm-3，相對初裝時分別變化了-36.91%、8.58%、349.64%和-50.52%、-4.59%、98.72%.可見3萬km時，DOC對顆粒數(shù)量的減排能力相對初裝時有所提高，4萬km時DOC對顆粒數(shù)量的減排能力與初裝時相當(dāng)，但行駛至7萬km時，顆粒數(shù)量急劇上升，DOC嚴(yán)重惡化.由圖2可以看出，隨行駛里程的增加，核膜態(tài)顆粒對DOC樣車總排放的貢獻(xiàn)率逐漸上升，由53.89%升高至72.56%，而凝聚態(tài)顆粒物的貢獻(xiàn)率逐漸降低，說明DOC對核膜態(tài)顆粒物減排能力的劣化程度大于凝聚態(tài)顆粒物.

圖2 DOC樣車顆粒物數(shù)量濃度隨行駛里程變化Fig.2 Change of concentration of particle number of DOC with driving distances

1.5對應(yīng)保養(yǎng)前排放，1.5*對應(yīng)保養(yǎng)后排放

Fig.3ChangeofconcentrationofparticlenumberofCDPFwithvaryingdrivingdistances

CDPF初裝時，樣車核膜態(tài)顆粒和凝聚態(tài)顆粒數(shù)量濃度分別為9.45×105和2.81×105個·cm-3，對總排放的貢獻(xiàn)率分別為77.08%和22.92%，見圖3.

行駛至1.5萬km時，核膜態(tài)顆粒和凝聚態(tài)顆粒數(shù)量濃度升高至2.71×106和4.48×105個·cm-3，相比初裝時，分別提高了186.34%和59.30%；核膜態(tài)顆粒對總排放的貢獻(xiàn)率相比初裝時提高了11.32%，CDPF減排能力出現(xiàn)惡化，這主要是所捕集顆粒物對慮孔的堵塞所致[11].

當(dāng)天試驗結(jié)束后對CDPF進(jìn)行了24 h高溫保養(yǎng)，清除堵塞CDPF的顆粒，保養(yǎng)后再次進(jìn)行了排放測試.圖3中1.5*對應(yīng)保養(yǎng)后的排放情況，可見顆粒物排放整體有所降低，但凝聚態(tài)顆粒物數(shù)量濃度略有增加，并且保養(yǎng)后的顆粒物濃度仍比初裝時高，可見高溫保養(yǎng)可有效改善CDPF減排性能，但仍不能恢復(fù)到原始狀態(tài).行駛里程到達(dá)3萬km時，核膜態(tài)顆粒和凝聚態(tài)顆粒數(shù)量濃度分別升高至4.56×106和9.22×105個·cm-3，相比初次保養(yǎng)后分別提高了157.95%和37.34%；核膜態(tài)顆粒對總排放的貢獻(xiàn)率相比保養(yǎng)后提高了14.77%，可見CDPF對核膜態(tài)顆粒物的減排能力又出現(xiàn)了惡化，對凝聚態(tài)顆粒物的減排能力也有較大幅度的下降.4萬km時，顆粒物濃度繼續(xù)上升，CDPF減排能力繼續(xù)下降.可見CDPF的有效工作時間較短，需定期進(jìn)行保養(yǎng).

DOC+CDPF初裝時，核膜態(tài)顆粒數(shù)量濃度和凝聚態(tài)顆粒數(shù)量濃度分別為4.07×105和7.51×104個·cm-3，核膜態(tài)顆粒和凝聚態(tài)顆粒對總排放的貢獻(xiàn)率為84.44%和15.56%，見圖4.

圖4 DOC+CDPF樣車顆粒物數(shù)量濃度隨行駛里程變化Fig.4 Change of concentration of particle number of DOC+CDPF with driving distances

1.5萬km時，顆粒物總數(shù)量有所降低，核膜態(tài)顆粒數(shù)量濃度和凝聚態(tài)顆粒數(shù)量濃度分別為1.31×105和4.39×104個·cm-3，核膜態(tài)顆粒數(shù)量濃度比初裝時降低了70.33%，后處理器的減排性能有所升高.之后隨行駛里程的增加，顆粒數(shù)量排放逐漸增加，且核膜態(tài)顆粒物對總排放的貢獻(xiàn)率呈上升趨勢，相反，凝聚態(tài)顆粒物對總排放的貢獻(xiàn)率呈下降趨勢.行駛里程到達(dá)12萬km時，樣車顆粒數(shù)量濃度相比初裝時升高了約1個量級，可見DOC+CDPF的減排能力在12萬km時已下降.

2.2 顆粒物粒徑分布

圖5～圖8所示為各樣車不同行駛工況下的顆粒物排放粒徑分布隨行駛里程的變化，將行駛工況分為減速工況(加速度a≤-0.1 m·s-2)、低速巡航工況(0 km·h-1≤v<20 km·h-1，其中v為速度，|a|<0.1 m·s-2)、中速巡航工況(20 km·h-1≤v≤40 km·h-1，|a|<0.1 m·s-2)、高速巡航工況(40 km·h-1

圖5所示為DOC樣車粒徑分布隨行駛里程的變化.初裝時，50 nm附近的顆粒濃度明顯高于其他粒徑的顆粒濃度，僅減速工況下略低.3萬km時，顆粒物排放整體有所降低，且50 nm附近的顆粒濃度降低幅度較大，而10 nm以下的顆粒物濃度上升.行駛里程到達(dá)4萬km時，顆粒物濃度升高，且在高速及加減速時增幅較大.行駛里程到達(dá)7萬km時，各工況核膜態(tài)和凝聚態(tài)顆粒濃度均大幅上升，DOC減排能力嚴(yán)重下降.整體上，顆粒數(shù)量粒徑分布大體上都呈明顯的核膜態(tài)顆粒和凝聚態(tài)顆粒的雙峰對數(shù)分布，隨行駛里程的累積，顆粒物濃度先略微下降后逐漸升高，濃度升高的粒徑范圍逐漸擴(kuò)散，峰位置向大粒徑方向偏移，增幅也逐漸變大，且核膜態(tài)顆粒物濃度增幅大于凝聚態(tài)顆粒物，高速巡航及加減速工況尤為顯著.

圖6所示為CDPF樣車粒徑分布隨行駛里程的變化.初裝時，中速巡航工況兩峰值處顆粒物濃度相似，其他工況時核膜態(tài)顆粒峰值濃度較高.1.5萬km保養(yǎng)前后的核膜態(tài)顆粒和凝聚態(tài)顆粒的排放情況見圖7.高溫保養(yǎng)后，核膜態(tài)顆粒物濃度平均降低35.27%，而凝聚態(tài)顆粒物濃度平均升高43.73%，可見高溫保養(yǎng)可有效維持CDPF對核膜態(tài)顆粒物的減排效果.圖中1.5萬km處對應(yīng)保養(yǎng)后的粒徑分布，可見，隨行駛里程的增加，核膜態(tài)和凝聚態(tài)顆粒物濃度逐漸升高，且升高的粒徑范圍逐漸擴(kuò)大，但核膜態(tài)顆粒物濃度升高幅度更大.整體上，CDPF樣車排氣顆粒數(shù)量粒徑分布大體上都呈明顯的核膜態(tài)顆粒和凝聚態(tài)顆粒的雙峰對數(shù)分布，小粒徑處峰值明顯大于大粒徑峰值，且隨行駛里程的增加，兩峰值差值變大.

a 低速巡航

b 中速巡航

c 高速巡航

d 減速

e 加速

a 低速巡航

b 中速巡航

c 高速巡航

d 減速

e 加速

圖8所示為DOC+CDPF樣車粒徑分布隨行駛里程的變化.初裝時，顆粒數(shù)量粒徑分布呈多峰對數(shù)分布.行駛至1.5萬km時，各粒徑段的顆粒物濃度較初裝時均有降低，凝聚態(tài)顆粒降幅較大，說明顆粒物和灰分在壁面累積形成的致密餅層對顆粒物的過濾有幫助作用[18].3萬km處，凝聚態(tài)顆粒物濃度和核膜態(tài)顆粒物濃度均略有增加，變化幅度不大，之后隨行駛里程的增加，顆粒物濃度整體繼續(xù)呈上升趨勢，且這種上升趨勢向核膜態(tài)顆粒物偏移，在高速和加減速工況下尤為明顯，這主要是因為隨顆粒物和灰分的累積，以及上游DOC的老化，貴金屬顆粒暴露面積減少，后處理器對SOF和揮發(fā)性納米顆粒的氧化作用逐漸減弱[19-20].并且隨著小粒徑顆粒數(shù)量的增多，顆粒數(shù)量粒徑分布又逐漸轉(zhuǎn)化為明顯的雙峰對數(shù)分布.整體來說，DOC+CDPF樣車顆粒數(shù)量粒徑分布隨行駛里程的增加，呈多峰-雙峰的變化趨勢，且核膜態(tài)峰值增幅大于凝聚態(tài)峰值，核膜態(tài)顆粒物的排放隨行駛里程的增加呈降低趨勢，而凝聚態(tài)顆粒物先降低后升高，且升高幅度低于核膜態(tài)顆粒物.

a 核膜態(tài)顆粒物

b 凝聚態(tài)顆粒物

a 低速巡航

b 中速巡航

c 高速巡航

d 減速

e 加速

2.3 顆粒物減排率

圖9和圖10所示為DOC、CDPF、DOC+CDPF樣車的PN和PM減排率隨行駛里程的變化.

圖9 PN減排率隨行駛里程變化Fig.9 Change of PN decreasing amplitude with driving distances

圖10 PM減排率隨行駛里程變化Fig.10 Change of PM decreasing amplitude with driving distances

由于DOC對可溶有機(jī)物SOF的氧化作用，該樣車的顆粒物排放有所改善.其顆粒物減排率呈先上升后下降的趨勢，初裝時PN與PM減排率為77.20%與67.22%，于3萬km處分別提高6.09%與5.32%，但升高幅度不大，至此DOC對顆粒物的減排能力較為穩(wěn)定、尚無劣化現(xiàn)象.此后DOC后的顆粒物減排率開始明顯下降，在4萬km與7萬km處，PN減排率連續(xù)下降至73.79%和26.29%，而PM則下降至50.95%與7.69%，可見，4萬km處，DOC的PM減排率降幅明顯大于PN的降幅，7萬km處，PN與PM減排率降幅均較大，DOC對顆粒物的減排能力開始嚴(yán)重劣化.

CDPF初裝時的PN、PM減排率分別為97.28%和89.13%，1.5萬km處，CDPF進(jìn)行了24 h的高溫保養(yǎng)，清除堵塞CDPF的顆粒，第一次保養(yǎng)前，PN和PM減排率分別為89.11%和87.59%，保養(yǎng)后分別變?yōu)?1.73%和79.60%，PN減排率有微幅回升而PM減排率卻進(jìn)一步下降，可見高溫保養(yǎng)可有效維持CDPF對顆粒數(shù)量的減排效果，對顆粒質(zhì)量減排能力的維持無有效作用.這可能是因為高溫保養(yǎng)時，被捕集的顆粒物累積形成的濾餅被燒掉，之前被覆蓋的催化劑活性位重新暴露，但濾餅對顆粒過濾的輔助效果也因此變差.3萬km時，PN減排率略微下降，PM減排率略微上升，變化幅度在3%之內(nèi)，4萬km時，PN和PM減排率相比保養(yǎng)后又分別下降了10.94%和16.36%，需要對其再次進(jìn)行保養(yǎng)維護(hù).

從圖9和圖10可以看出，相比較DOC和CDPF樣車的跟蹤結(jié)果，DOC+CDPF樣車的顆粒物減排率始終維持在較高水平，且波動幅度較小.在行駛里程到達(dá)8萬km之前，其工作狀態(tài)高效且較穩(wěn)定，PN減排率始終維持在97.92%到99.25%之間，PM減排率維持在90.02%到94.56%之間，變化幅度小，且PM轉(zhuǎn)化效率隨行駛里程的增加呈先略微上升后下降的趨勢，這與CDPF過濾壁面的微觀結(jié)構(gòu)有直接關(guān)系，燃油和添加劑中的灰分累積會造成過濾體內(nèi)孔道的阻塞，使過濾壁面氣體流經(jīng)的縫隙變小，從而對PM的過濾有一定的輔助作用[8,18].行駛里程到達(dá)8萬km后，DOC+CDPF的顆粒物減排效果有所下降，8萬km與12萬km處的PN減排率分別為95.65%和88.53%，PM轉(zhuǎn)化效率分別為89.82%和83.35%.可見12萬km時顆粒物減排率下降明顯，此時應(yīng)對后處理器進(jìn)行保養(yǎng)以維持其高效的減排性能.

三者相較而言，DOC對PN有一定的減排效果，但其性能會較早劣化，而PM減排效果則較低，且更早開始劣化，說明其對凝聚態(tài)顆粒物的減排能力較差；CDPF的PN減排率較高，且可通過及時的高溫保養(yǎng)而維持其減排率，而PM減排率在初裝時與DOC+CDPF相當(dāng)，但此后略有下降，且其性能通過保養(yǎng)亦不可有效恢復(fù)；DOC+CDPF的顆粒物轉(zhuǎn)化效率始終高于其他兩者，由于前端DOC對排氣中SOF的氧化能力強(qiáng)，還可將NO氧化為氧化性能較強(qiáng)的NO2，實現(xiàn)CDPF的被動再生，同條件下CDPF中累積的顆粒更少，因此在車輛里程數(shù)相同時，有DOC輔助的CDPF具有更好的顆粒物減排性能.

綜合以上分析，DOC與CDPF組合使用對于降低顆粒物排放效果最優(yōu)，且被動連續(xù)再生可有效延長后處理裝置使用壽命.

3 結(jié)論

(1)DOC樣車的核膜態(tài)顆粒對總顆粒排放的貢獻(xiàn)率隨行駛里程的增加逐漸上升，DOC對核膜態(tài)顆粒減排能力的劣化程度大于凝聚態(tài)顆粒；CDPF對核膜態(tài)顆粒的減排效果隨行駛里程的增加下降明顯，而凝聚態(tài)顆粒減排效果的下降相對較小，高溫保養(yǎng)可有效維持CDPF對核膜態(tài)顆粒物的凈化效果，對凝聚態(tài)顆粒物則沒有明顯效果；DOC+CDPF對顆粒物的減排效果隨行駛里程的增加呈先升后降的趨勢，且對核膜態(tài)顆粒減排能力的劣化程度大于凝聚態(tài)顆粒.

(2)DOC樣車的顆粒數(shù)量粒徑分布大體上呈核膜態(tài)顆粒和凝聚態(tài)顆粒的雙峰對數(shù)分布，且峰位置隨行駛里程的增加向大粒徑方向偏移；CDPF樣車排氣顆粒數(shù)量粒徑分布大體上呈核膜態(tài)顆粒和凝聚態(tài)顆粒的雙峰對數(shù)分布，核膜態(tài)峰值明顯大于凝聚態(tài)峰值，且隨行駛里程的增加，兩峰值差值變大；DOC+CDPF樣車顆粒數(shù)量粒徑分布隨行駛里程的增加，呈多峰-雙峰的變化趨勢，且核膜態(tài)峰值增幅大于凝聚態(tài)峰值.

(3)DOC性能明顯劣化之前，PN和PM的平均減排率分別為77.63%和62.99%，7萬km時PN和PM減排率大幅下降至26.29%和7.69%，DOC對PN和PM的減排能力明顯下降；CDPF樣車的PN的減排率較高，始終在80%以上，且可通過及時的高溫保養(yǎng)而保持其減排率，而PM減排率在初裝時與DOC+CDPF相當(dāng)，但此后略有下降，且其性能通過保養(yǎng)亦不可有效恢復(fù)；DOC和CDPF組合使用具有更好的顆粒物減排效果，樣車減排率始終維持在較高水平，8萬km之前PN減排率維持在95%以上，PM減排率維持在89%以上，波動幅度小，且PM減排率隨行駛里程的增加呈先升后降的趨勢，至12萬km時樣車PN和PM減排率下降至82.68%和68.41%，減排性能出現(xiàn)明顯下降.

(4)不同后處理裝置需要保養(yǎng)的周期不同.DOC樣車行駛里程達(dá)到7萬km時顆粒物排放顯著增加，應(yīng)進(jìn)行保養(yǎng)；CDPF有效工作時間短，需要定期進(jìn)行高溫保養(yǎng)；DOC+CDPF組合使用時，顆粒物排放在行駛里程達(dá)到12萬km時明顯增加，DOC+CDPF的連續(xù)再生可有效延長后處理裝置的工作壽命.