δ-(Zn,Cr)S(111)表面上的Dzyalosh?insky-Moriya作用:第一性原理計(jì)算

李小影 黃燦 朱巖 李晉斌 樊濟(jì)宇 潘燕飛 施大寧 馬春蘭

1)(南京航空航天大學(xué)理學(xué)院物理系,南京 210006)

2)(蘇州科技大學(xué)數(shù)理學(xué)院物理科學(xué)與技術(shù)系,蘇州 215009)

根據(jù)密度泛函理論的第一性原理計(jì)算了具有非中心反演對(duì)稱(chēng)的異質(zhì)結(jié)δ-(Zn,Cr)S(111)體系的原子結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu).Cr原子之間通過(guò)第一層S原子傳遞磁性相互作用.結(jié)合廣義布洛赫條件,又進(jìn)一步計(jì)算了反方向的自旋螺旋能量與波矢的色散關(guān)系E(q)與E(?q).E(q)與E(?q)能量之差反映了δ-(Zn,Cr)S(111)的S層與Cr層之間空間反演對(duì)稱(chēng)性破缺引起的DMI的大小.通過(guò)海森伯相互作用(HBI)模型與Dzyaloshinsky-Moriya作用(DMI)模型擬合第一性原理計(jì)算值,得到了Cr原子間各近鄰的HBI參數(shù)J1-J4與DMI參數(shù)d1,d2.在δ-(Zn,Cr)S(111)中,Cr原子間的耦合為M型反鐵磁.DMI參數(shù)d1為?0.53 meV,為順時(shí)針手性DMI,在δ-(Zn,Cr)S(111)界面上有可能會(huì)產(chǎn)生斯格明子.本文計(jì)算表明,磁性和非磁性半導(dǎo)體界面有可能存在DMI,為理論研究和磁存儲(chǔ)技術(shù)的進(jìn)步開(kāi)拓一個(gè)新的方向.

1 引 言

磁性斯格明子是一種具有拓?fù)浔Ｗo(hù)的磁疇結(jié)構(gòu),因其小尺寸、易被電流驅(qū)動(dòng)、低能耗等優(yōu)點(diǎn)成為磁信息存儲(chǔ)和自旋電子學(xué)器件的理想材料之一.近年來(lái),在磁性塊材、薄膜和納米線[1?4]中都發(fā)現(xiàn)了磁性斯格明子[5].由于重金屬?gòu)?qiáng)自旋軌道耦合以及為了與半導(dǎo)體技術(shù)發(fā)展更好地兼容,鐵磁與非磁性重金屬之間的界面上出現(xiàn)的Néel型斯格明子引起了廣泛關(guān)注[6?12].實(shí)際上在磁性體系中產(chǎn)生斯格明子的機(jī)理有很多種[13],通常是多種機(jī)理同時(shí)存在.研究最多的是Heisenberg相互作用(HBI)一個(gè)修正項(xiàng)Dzyaloshinskii-Moriya相互作用(DMI)[14?18],即手性磁相互作用[14,15,19].DMI的存在關(guān)鍵在于磁體的非中心對(duì)稱(chēng)或磁性薄膜界面的空間反演對(duì)稱(chēng)性破缺性[1,2,20?23].非中心對(duì)稱(chēng)材料中的DMI可以使螺旋磁體或者斯格明子自旋結(jié)構(gòu)穩(wěn)定.Dai等[24]通過(guò)計(jì)算發(fā)現(xiàn),六角結(jié)構(gòu)的Co/Ru/Co納米盤(pán)可以產(chǎn)生斯格明子.同樣,CoPt薄膜也可以產(chǎn)生斯格明子[25].這些材料(再例如Co/Ir,Fe/W,Ta/CoFeB/TaO,Ir/Co/Pt,Pt/Co/MgO,Pt/CoFeB/MgO等)都是利用過(guò)渡金屬與貴金屬之間的界面來(lái)實(shí)現(xiàn)空間對(duì)稱(chēng)性破缺和有效的自旋軌道耦合確保非平庸拓?fù)渥孕Y(jié)構(gòu)的形成[6?12,26?30].

石墨烯豐富的自旋性質(zhì)在自旋電子學(xué)的研究中引起了極大的關(guān)注,其和過(guò)渡金屬形成的界面由于空間反演對(duì)稱(chēng)性的破缺理論上也可以產(chǎn)生拓?fù)浔Ｗo(hù)的斯格明子.通過(guò)自旋極化電子顯微鏡實(shí)驗(yàn)和第一性原理計(jì)算表明,石墨烯/鈷(Co/Gra)界面的DMI可以具有與重金屬界面相同的量級(jí).第一性原理計(jì)算得到Co/Gra界面上最近鄰Co原子間存在每原子1.14 meV的DMI[31].這項(xiàng)工作為基于二維材料的自旋軌道運(yùn)動(dòng)指引了更廣泛的研究方向.美國(guó)加州大學(xué)圣巴巴拉分校的Stefano Sanvito教授在GaAs摻雜Mn的稀磁半導(dǎo)體(diluted magnetic semiconductor,DMS)中提出了二維δ層概念,即MnAs作為GaAs的夾層使得該DMS具有二維長(zhǎng)程鐵磁性[32].如果M nAs層生長(zhǎng)在GaAs表層,那么就可以形成磁性和非磁性材料界面的異質(zhì)結(jié).

摻雜過(guò)渡金屬的寬帶隙ZnS也是一種性能良好的DMS,這類(lèi)DMS材料具有優(yōu)異的磁光和磁電性能,將半導(dǎo)體的信息處理和磁性材料的信息存儲(chǔ)功能、半導(dǎo)體的優(yōu)點(diǎn)和磁性材料的非易失性?xún)烧呷诤显谝黄?從而受到人們的廣泛關(guān)注[33].近年來(lái),在大量實(shí)驗(yàn)研究的基礎(chǔ)上,發(fā)現(xiàn)對(duì)硫化鋅進(jìn)行合適的摻雜可以改變其能帶結(jié)構(gòu),從而使硫化鋅材料的光電性能及結(jié)構(gòu)性能得到改善,在光電學(xué)領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力[34].Cr是一種很有應(yīng)用前景的過(guò)渡元素,對(duì)ZnS(111)面的表面外延生長(zhǎng)Cr原子,形成單層Cr原子的δ-(Zn,Cr)S(111)異質(zhì)結(jié),從而改善體系的光學(xué)和磁性性能.作為異質(zhì)結(jié)的δ-(Zn,Cr)S(111),ZnS與Cr的界面形成反演對(duì)稱(chēng)性破缺,所以在異質(zhì)結(jié)的界面是否會(huì)有DMI的存在呢?這將是一個(gè)非常有趣的課題.如果異質(zhì)結(jié)界面也具有DMI,那么就可以開(kāi)辟半導(dǎo)體表面覆蓋過(guò)渡金屬原子層形成斯格明子的研究領(lǐng)域.這需要首先通過(guò)第一性原理結(jié)合模型來(lái)研究δ-(Zn,Cr)S(111)界面的DMI,為將來(lái)斯格明子的研究奠定堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ).

2 計(jì)算方法與理論模型

我們采用基于密度泛函理論(density functional theory)的第一性原理贗勢(shì)平面波方法[35]的VASP軟件進(jìn)行計(jì)算.VASP是利用贗勢(shì)方法和平面波基組進(jìn)行量子力學(xué)從頭計(jì)算的軟件包.在VASP計(jì)算中,我們采用了VASP自帶的Perdew-Burke-Ernzerhof勢(shì)[36].VASP采用平面波基矢通過(guò)自洽迭代方式來(lái)求解Kohn-Sham方程,通過(guò)計(jì)算的波函數(shù)計(jì)算出力與張量.計(jì)算體系中的原子再通過(guò)受力分析,逐漸弛豫到基態(tài)上,力的收斂條件是10?2eV/?.平面波截?cái)嗄苓x取為380 eV,初始截?cái)嗄茉O(shè)定為280 eV用來(lái)延展平面波函數(shù),電子步自洽計(jì)算收斂條件為1.0×10?6eV.ZnS的晶格常數(shù)計(jì)算得到5.45 ?,倒格空間的K點(diǎn)分布設(shè)置為25×25×1.真空層取作15 ?,大于一般計(jì)算中10 ?的取值,足夠模擬表面.

以往磁性原子間的磁交換能的VASP研究只計(jì)算了最近鄰原子間的作用J1,并沒(méi)有得到其他更遠(yuǎn)近鄰間HBI參量Ji[37?40].實(shí)際上在2002年,Marsman和Hafner[41]就首次通過(guò)廣義布洛赫條件在VASP中計(jì)算了γ-Fe自旋螺旋(spin spiral)色散關(guān)系,得到了各個(gè)近鄰的Ji,并用來(lái)解釋?duì)?Fe磁性結(jié)構(gòu).本文嘗試通過(guò)非線性計(jì)算[42],考慮自旋軌道耦合,利用廣義布洛赫條件[43,44],計(jì)算自旋螺旋的能量波矢色散關(guān)系,并通過(guò)自旋螺旋能量波矢的色散關(guān)系得到各個(gè)近鄰的Ji和DMI的參數(shù)di.

具有DMI的海森伯模型系統(tǒng)的哈密頓量可以表示為

式中,E是體系的總能量;第一項(xiàng)是HBI,設(shè)置鐵磁態(tài)為基態(tài)且能量為0,磁矩旋轉(zhuǎn)導(dǎo)致的HBI能量變化是與鐵磁態(tài)的相對(duì)值;第二項(xiàng)是DMI,si是歸一化了的磁矩;dij=dij(z×uij)是DMI作用矢量,其中uij是連接兩個(gè)磁性原子i與j的基矢,z垂直于界面,dij是各近鄰間DMI的大小.如果設(shè)置磁矩在垂直于二維界面的平面內(nèi)變化形成自旋螺旋,且dij的值不為零,那么DMI就打破了自旋螺旋的空間反演簡(jiǎn)并性,導(dǎo)致自旋螺旋色散關(guān)系的空間不對(duì)稱(chēng)性.我們通過(guò)VASP計(jì)算反方向的自旋螺旋的色散關(guān)系E(q)與E(?q),其中q為自旋螺旋的方向矢量.則?DMI(q)=E(q)?E(?q)為所計(jì)算自旋螺旋體系兩倍DMI能量隨q的變化.一般來(lái)說(shuō),同一波矢q下,DMI的絕對(duì)值越大,則dij越大,斯格明子越小,更便于實(shí)際應(yīng)用.

3 結(jié)果與討論

3.1 結(jié)構(gòu)性質(zhì)

δ-(Zn,Cr)S(111)面的結(jié)構(gòu)如圖1(a)所示,左圖是δ-(Zn,Cr)S(111)的側(cè)視圖,整個(gè)表面由6層ZnS和一層表面的Cr組成,ZnS與Cr之間形成界面.右圖是δ-(Zn,Cr)S(111)的俯視圖,原胞擴(kuò)展成5×5超胞.俯視圖中,Cr原子在3個(gè)S原子形成的三角格子的中間(另外3個(gè)S原子在下一層).中心的Cr原子標(biāo)記為0,其他數(shù)字表示與此原子的近鄰數(shù),總共標(biāo)記到第四近鄰.第一到第三近鄰的原子個(gè)數(shù)各有6個(gè),第四近鄰原子個(gè)數(shù)是12個(gè).本文所研究的δ-(Zn,Cr)S(111)有四種結(jié)構(gòu),分別如圖1(a)—(d)所示,尤其Cr層以及與之近鄰的兩層原子局部結(jié)構(gòu)如圖1(e)中插圖所示.表面結(jié)構(gòu)的不同體現(xiàn)在兩點(diǎn):ZnS(111)表面本身的非對(duì)稱(chēng)性(即靠近Zn原子層的S原子層上下不對(duì)稱(chēng),如圖1(a)—(d)左邊側(cè)視圖所示,可以形成兩種S表面)與Cr原子在S層的吸附位置不同.在ZnS(111)表面,第二層的S原子可以占據(jù)第三層Zn原子層的空位(hollow,h)和頂位(top,t)兩個(gè)位置.綜合在圖1(e)嵌入的示意圖中,左邊兩個(gè)就是t位,稱(chēng)之為t表面;右邊兩個(gè)就是h位,稱(chēng)之為h表面.

兩種表面各用橫坐標(biāo)的第一個(gè)字母表示.ZnS層確定下來(lái)后,第一層的Cr在S層的位置也有兩種,t位和h位,用橫坐標(biāo)的第二個(gè)字母表示.如在th結(jié)構(gòu)里,2S處在3Zn的t位,1Cr處在2S的h位.則圖1(a)—(d)分別是δ-(Zn,Cr)S(111)面的th,tt,hh,ht表面.各表面的側(cè)視圖與俯視圖基本上都不一樣.自旋螺旋計(jì)算該選取哪一種結(jié)構(gòu)呢?我們可以從表面體系的穩(wěn)定性出發(fā),選取最穩(wěn)定的一種結(jié)構(gòu).如圖1(e)所示,四種結(jié)構(gòu)里,hh與ht能量幾乎一樣,即h表面對(duì)Cr原子的吸附位置沒(méi)有選擇;而在t表面,tt結(jié)構(gòu)能量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于其他三種結(jié)構(gòu),是最不可能存在的表面結(jié)構(gòu);th結(jié)構(gòu)能量則遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于其他結(jié)構(gòu),比hh和ht要小約1 eV,所以th表面結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定.我們下面的計(jì)算也選取該結(jié)構(gòu),而圖1(a)中就是th表面完整的結(jié)構(gòu)示意圖.

圖1 (a)左側(cè)是th型δ-(Zn,Cr)S(111)面的原子結(jié)構(gòu)側(cè)視圖,右側(cè)是擴(kuò)展后的5×5超胞俯視圖,用來(lái)描述Cr原子間的HBI和DMI相互作用,其中最中間的Cr原子標(biāo)記為0,其他Cr原子與中間Cr原子的近鄰數(shù)也標(biāo)記在原子上;藍(lán)色大球表示Cr原子,黃色的小球表示S原子,灰色的中球表示Zn原;其中a 1和a 2是基矢,b1和b2是倒易點(diǎn)陣矢量.S1—S6是不同層S原子的標(biāo)記;(b),(c),(d)分別是tt,hh,ht型δ-(Zn,Cr)S(111)面的原子結(jié)構(gòu)側(cè)視圖與俯視圖(e)為δ-(Zn,Cr)S(111)的四種模型的原子結(jié)構(gòu)以及能量;為方便討論,最上層的Cr原子標(biāo)為序號(hào)1,距離Cr原子最近的S原子標(biāo)為序號(hào)2,距離Cr原子最近的Zn原子標(biāo)為序號(hào)3;帶點(diǎn)的紅色方框表示四種結(jié)構(gòu)的能量Fig.1.(a)Left part is the side view of atom ic structure of th-type δ-(Zn,Cr)S(111)surface.Different atoms are labeled:big blue,middle grey and little yellow balls are for Cr,Zn and S atoms,respectively.Right part is the top view of extended 5 × 5 super cell which is used to describe the HBI and DMI between different neighbors of Cr in δ-(Zn,Cr)S(111),as show n the yellow numbers on the atom.(b),(c)and(d)are side view and top view of atomic structures tt-type,hh-type and ht-type δ-(Zn,Cr)S(111)surfaces,respectively.The labeled a 1 and a 2 is basis vector and b1 and b2 is reciprocal lattice vector;Γ,M and K are the high symmetry k-points in first Brillouin zone.Satomat different layer is labeled,shown as S1–S6.(e)The energy of δ-(Zn,Cr)S(111)system is shown as a function of different adsorption sites of Cr,as labeled in the insert part in the figure.

3.2 自旋電荷密度與態(tài)密度分析

首先計(jì)算了th結(jié)構(gòu)的自旋電荷密度分布.如圖2插圖自旋電荷密度等面圖所示,磁矩主要集中在Cr原子的周?chē)?圖3中,Cr軌道分態(tài)態(tài)密度圖顯示s電子與p電子的態(tài)密度幾乎趨近于0,Cr原子的態(tài)密度磁矩主要來(lái)自Cr的d電子,即Cr的磁矩主要是由d軌道自旋劈裂形成的.靠近Cr原子的S原子的磁矩也因此受較大的影響.通過(guò)二維自旋電荷密度分布圖可以發(fā)現(xiàn),在鐵磁排布下,Cr原子需要通過(guò)在S原子的上方誘導(dǎo)出向下的磁矩與另一個(gè)磁矩向上的Cr原子形成相互作用.這也顯示在圖3的態(tài)密度圖中:在?6 eV—?2 eV的能量區(qū)間內(nèi),S1原子的態(tài)密度分布與Cr原子的態(tài)密度分布幾乎完全一致,即Cr原子的摻雜對(duì)S1的態(tài)密度產(chǎn)生了巨大的影響.可以看到S1的上自旋態(tài)主要集中在?4.5 eV附近,下自旋態(tài)主要集中在?4 eV,原先無(wú)磁矩的S原子的態(tài)密度被Cr原子誘導(dǎo)出了較大的磁矩.同樣,S1對(duì)表層的Cr原子的態(tài)密度也影響較大.S3的態(tài)密度類(lèi)似體態(tài)的態(tài)密度,主要集中在?5 eV—?1.5 eV區(qū)間,上下自旋的態(tài)密度幾乎完全對(duì)稱(chēng).而S2的態(tài)密度基本上與S3類(lèi)似,但并不是完全對(duì)稱(chēng),即Cr原子能稍微影響到第二層S原子,并主要通過(guò)第一層S傳遞Cr原子間的相互作用.而薄膜的另一個(gè)表面的S原子,S6的態(tài)密度上下自旋也是一樣的,但與S3不同的是,S6的態(tài)密度延展到了費(fèi)米能級(jí)以上,產(chǎn)生了空穴態(tài).此空穴態(tài)顯示了S6原子的表面態(tài).純?chǔ)?(Zn,Cr)S(111)的表面沒(méi)有磁矩,再次說(shuō)明S1的磁矩是Cr原子誘導(dǎo)出來(lái)的.S4的表面態(tài)幾乎消失不見(jiàn),其態(tài)密度和S3類(lèi)似.即S6的表面態(tài)對(duì)S3幾乎沒(méi)有影響,所以就更不能影響Cr原子.所以我們所選取的這個(gè)薄膜已經(jīng)足夠模擬δ-(Zn,Cr)S(111)的表面,為下面的計(jì)算構(gòu)建好了結(jié)構(gòu).

圖2 通過(guò)Cr與最靠近它的S原子的二維自旋電荷密度分布圖 等高線的等高值是ρn=0.001×n e/,其中n是圖中等高線的標(biāo)記值,a0是玻爾半徑;插入部分為δ-(Zn,Cr)S(111)的三維自旋電荷密度等面分布圖,青色和粉色曲面分別是自旋向上和向下等自旋電荷密度面Fig.2.This figure is the spin charge density contours plotted across Cr and S1 atom.Contour values are ρn=0.001× n e/,where n is the number labeled on the contour lines and a0 is the Bohr radius.The insert part is spin charge density around Cr and S1 atom and the cyan and pink curved surfaces are for spin up and spin down channels respectively.

圖3 圖為δ-(Zn,Cr)S(111)的Cr和S原子的分態(tài)態(tài)密度以及Cr各軌道的分態(tài)態(tài)密度 其中各層S原子如圖1(a)所示;縱坐標(biāo)正值表示上自旋的態(tài)密度,負(fù)值表示下自旋態(tài)密度;紫色的虛線表示態(tài)密度為0處;能量為0處的粉色虛線是費(fèi)米面Fig.3.The partial density of states(DOS)of the Cr atom and selected S atom in Fig.1(a).The partial DOS of orbital of Cr atom are also show n.The purple dashed line at zero energy is the position of the Fermi level.Positive and negative values of partial DOS are for the spin-up and spin-down channels,respectively.

3.3 自旋螺旋E( qq )與DMI的大小

首先根據(jù)HBI與DMI模型,推導(dǎo)出三角結(jié)構(gòu)薄膜中波矢為q的自旋波能量與波矢的色散關(guān)系.三角結(jié)構(gòu)中,我們選擇一個(gè)磁矩作為零點(diǎn)(命名為S(0)),位置j處的磁矩位置用Rj=ma1+na2表示,其中a1和a2是基矢.自旋螺旋的方向描述為q=q1b1+q2b2,其中b1和b2是倒易點(diǎn)陣矢量.在VASP計(jì)算中,所有的磁矩都設(shè)置在xz平面上,而S(0)在z軸上.在廣義布洛赫條件下,波矢為q的自旋波中,第j個(gè)相鄰Cr原子的磁矩S(Rj)為

然后根據(jù)(1)式,只考慮到第四近鄰,S(0)與第j近鄰的磁矩S(Rj)之間的HBI之和EJj(q)分別如下:

那么,總的HBI為

其中J1—J4是HBI參數(shù),包含S(0)2;

S(0)和S(Rj)之間的DMI之和Edj(q)為

總的DMI為

其中d1和d2是DMI參數(shù),也包含S(0)2.

自旋螺旋E(q)的總能量包含HBI和DMI

顯然,EHBI(q)是q的偶函數(shù),而EDMI(q)是q的奇函數(shù).因此

如圖4(a)所示,離散的點(diǎn)是VASP計(jì)算的δ-(Zn,Cr)S(111)界面上反方向的自旋螺旋的能量波矢色散關(guān)系E(q)與E(?q).自旋螺旋的波矢q選取了圖1(a)所示的簡(jiǎn)約布里淵區(qū)的邊界KΓ,ΓM,?K?Γ,?Γ?M.在HBI中,KΓ,ΓM與?K?Γ,?Γ?M是分別彼此等價(jià)的.但DMI的作用使這種對(duì)稱(chēng)性發(fā)生了破缺,如圖4(a)所示,E(q)與E(?q)顯然不一樣. 圖4(a)中,E(q)與E(?q)利用(4)式,通過(guò)最小二乘法擬合出的實(shí)線與離散點(diǎn)非常符合.圖4(b)所示的E(q)與E(?q)的能量差即?DMI(q)表示S(0)與其他磁矩之間的總的DMI的兩倍.利用(5)擬合出的實(shí)線也與離散點(diǎn)符合得非常好.E(q)曲線最高點(diǎn)在Γ點(diǎn),即δ-(Zn,Cr)S(111)的鐵磁態(tài)是最不穩(wěn)定的狀態(tài).三角反鐵磁態(tài)即q在K點(diǎn)的態(tài)也只比Γ點(diǎn)低了不到5 meV,也是一個(gè)非常不穩(wěn)定的態(tài).最低點(diǎn)出現(xiàn)在M處,q=b1/2.該點(diǎn)的自旋波示意圖如圖4(a)中的插圖所示(為更清楚地顯示,此示意圖的磁矩安排在平面內(nèi)).由示意圖可以看出,沿著a2方向的同一列磁矩彼此平行,而相鄰兩列之間彼此反平行,該磁有序狀態(tài)命名為M型是反鐵磁態(tài).該反鐵磁的任意一個(gè)磁矩在同列內(nèi)有兩個(gè)最近鄰的方向相同的磁矩,在兩旁有四個(gè)最近鄰的反方向的磁矩,這反映了三角結(jié)構(gòu)一種特殊的磁矩排布.δ-(Zn,Cr)S(111)界面是是M型反鐵磁,反鐵磁體與重金屬之間的界面也可以誘導(dǎo)DMI,如圖4(b)所示,?DMI(q)為負(fù)值,按照Emori等[45]的定義,顯示為順時(shí)針手性的DMI.在具有自旋軌道耦合的反鐵磁體中,即使在低溫下DMI也不被抑制[46,47].因此,δ-(Zn,Cr)S(111)是很值得研究的一種異質(zhì)結(jié)類(lèi)型的DMI.

圖4(a)和圖4(b)中的計(jì)算值E(q)通過(guò)最小二乘法擬合公式(4)和(5),得到如圖5所示的HBI參數(shù)J1—J4和DMI參數(shù)d1—d2. 其中J2為?9.04 meV,在所有參量中絕對(duì)值最大;J1為?3.52 meV,和J1一樣,也為負(fù)值;而J3為2.32 meV;J4趨近于0.起絕對(duì)主導(dǎo)作用的就是第二近鄰的J2.J2為負(fù)值,與J1,J3一起決定了Co原子間的耦合為M型反鐵磁,這與圖4(a)中E(q)在M點(diǎn)能量最低相呼應(yīng).

DMI的d1為?0.53 meV,d2為0.07 meV.雖然DMI的d值在d2上保留了一些值,但相比d1,僅考慮第一和第二近鄰就足夠了.DMI的大小相比于J2很小,在考慮HBI的時(shí)候基本上不用考慮DMI.但是d1的值已經(jīng)和典型的Pt3/Co界面的值相可比擬[39,48],也大約是Co/Gra的DMI值的一半不到[31].所以很有可能在δ-(Zn,Cr)S(111)的異質(zhì)結(jié)表面上能測(cè)量到斯格明子,這需要實(shí)驗(yàn)上進(jìn)一步的研究.本文為界面磁性研究提供了一個(gè)新的方向[49,50].

圖4 (a)離散點(diǎn)是δ-(Zn,Cr)S(111)體系計(jì)算得到的自旋螺旋能量色散關(guān)系E(q)與E(?q),其中q是自旋螺旋的波矢;實(shí)線是擬合曲線;插圖是波矢q在M點(diǎn)的自旋螺旋示意圖;(b)離散點(diǎn)是計(jì)算得到的E(q)與E(?q)之間的能量差?DM I(q),實(shí)線是擬合曲線;K,Γ,M是如圖1所示第一布里淵區(qū)的特殊K點(diǎn)Fig.4.(a)The scattered symbols are calculated energy dispersion E(q)and E(?q)of spin spirals in δ-(Zn,Cr)S(111)as a function of the spiral wave vector q;the insert part is the spin spiral with wave vector M;(b)the scatted symbols are?DM I(q),gotten from the energy differences between E(q)and E(?q).In(a)and(b),lines are fitted ones.K,Γ and M are special K-points in first Brillouin zone show in Fig.1.

圖5 擬合得到的HBI的J值和DMI的d值,其中,J值考慮到第四近鄰,d值考慮到第二近鄰Fig.5.Fitted HBI J and DMI d.J is considered to the fourth neighbor and d is considered to the second neighbor.

4 結(jié) 論

根據(jù)密度泛函理論的第一性原理計(jì)算了具有中心反演對(duì)稱(chēng)破缺的異質(zhì)結(jié)δ-(Zn,Cr)S(111)體系的原子結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu).分析了薄膜平面內(nèi)的自旋電荷密度分布以及各層原子的分態(tài)密度,發(fā)現(xiàn)最靠近Cr原子的S原子產(chǎn)生了Cr誘導(dǎo)的磁矩.Cr原子與Cr原子也通過(guò)該S原子傳遞磁性相互作用.δ-(Zn,Cr)S(111)不吸附Cr原子層的表面對(duì)Cr原子層幾乎沒(méi)有影響.結(jié)合廣義布洛赫條件,又進(jìn)一步計(jì)算了反方向的自旋螺旋能量與波矢q的色散關(guān)系E(q)與E(?q).E(q)與E(?q)能量之差反映了δ-(Zn,Cr)S(111)的S層與Cr層之間空間對(duì)稱(chēng)性破缺引起的DMI的大小.通過(guò)HBI模型與DMI模型擬合第一性原理計(jì)算值,得到了Cr原子間各近鄰的HBI參數(shù)J1—J4與DMI參數(shù)d1,d2,再用這些參數(shù)形成的色散曲線與原計(jì)算點(diǎn)非常符合.在δ-(Zn,Cr)S(111)中,J2為負(fù)值起主導(dǎo)作用,J1為負(fù)值,J3為正值,大小比J1小三倍左右,J4接近于0,前三個(gè)參量決定了Cr原子間的耦合為M型反鐵磁.DMI參數(shù)d1為?0.53 meV,在δ-(Zn,Cr)S(111)界面上有可能會(huì)產(chǎn)生斯格明子.計(jì)算表明,磁性和非磁性半導(dǎo)體界面有一定存在DMI的概率,可以形成豐富的磁學(xué)現(xiàn)象,為理論研究和存儲(chǔ)技術(shù)的進(jìn)步開(kāi)拓了一個(gè)新的方向.