一種填充空心玻璃微珠的粘彈性聚合物聲學(xué)特性研究

向 平，丁曉冬

（中國船舶工業(yè)系統(tǒng)工程研究院，北京 100094）

0 引 言

在水聲功能材料應(yīng)用中，內(nèi)含散射粒子（如重金屬，空腔等）的粘彈性復(fù)合材料一直受到各國科研人員的廣泛關(guān)注[2-8]。其理論分析主要有（半）解析方法和數(shù)值方法。在（半）解析方法中，常用的方法為傳遞矩陣法[1]，其可方便處理多層介質(zhì)。如果多層介質(zhì)中某層或多層是內(nèi)含散射粒子的復(fù)合材料，其核心是求得該復(fù)合材料的等效頻變參數(shù)，然后利用這些等效參數(shù)，采用傳遞矩陣法分析多層介質(zhì)的聲學(xué)性能。在復(fù)合材料等效參數(shù)的求法中，針對球形散射體的理論模型最具代表性。常用方法有單體共振理論[2，4]、自恰理論[5-6]。單體共振理論未考慮散射體間聲波的多重散射，即從一個(gè)散射體發(fā)出的散射波不再被另一個(gè)散射體散射，這種方法通常用于求解散射體填充分?jǐn)?shù)較低的復(fù)合材料等效參數(shù)。自恰理論則根據(jù)微觀局部應(yīng)變張量，以勻化技術(shù)（homogenization technique）考慮散射體間聲波的多重散射效應(yīng)，所以這種方法常用于求解低頻條件下復(fù)合材料的等效參數(shù)。另一類方法是數(shù)值方法，通常采用有限元法建模[7-8]，其缺點(diǎn)是計(jì)算本文三組元復(fù)合介質(zhì)時(shí)，網(wǎng)格規(guī)模較大，計(jì)算效率較低，且不易于揭示聲學(xué)機(jī)理。

近年來，聲子晶體的研究方興未艾[9-16]。聲子晶體內(nèi)部通常含有周期排列的散射體，如圓（棱）柱以及球（立方）體等。聲子晶體的研究為非均勻復(fù)合材料聲學(xué)性能的研究提供了重要的理論基礎(chǔ)。I-vansson[11]利用聲子晶體發(fā)展的多重散射法，分析了含有周期球狀空腔的粘彈性橡膠的消聲性能。結(jié)果表明，考慮多重散射效應(yīng)后，覆蓋層消聲頻率與基于單體共振理論所獲得的消聲頻率間存在明顯差異。最近，三組元復(fù)合材料的研究引起了人們的關(guān)注[4，6，12-13，16]。相對于二組元復(fù)合材料來說，三組元復(fù)合材料的模型復(fù)雜度增加，但其可實(shí)現(xiàn)二組元復(fù)合材料所欠缺的功能。其中，以包覆硅橡膠的鉛球形成的局域共振結(jié)構(gòu)為散射單元[12]，可實(shí)現(xiàn)低頻段共振吸聲[13]；以空心玻璃微球（微珠）為散射單元，可增強(qiáng)復(fù)合材料承受外部水壓力的能力[4，6]。

在低頻段，由于波長遠(yuǎn)大于散射體尺寸或相鄰散射體間距，可利用散射體周期排列來近似實(shí)際樣品中散射體位置隨機(jī)分布，Ruffa[17]曾利用這一思路計(jì)算水中氣泡的低頻聲學(xué)性能。受這一思路啟發(fā)，本文采用聲子晶體領(lǐng)域發(fā)展出的多重散射理論[14-16]，假設(shè)散射體位置周期排列，嚴(yán)格根據(jù)應(yīng)力應(yīng)變連續(xù)條件，通過Bloch定理簡化內(nèi)含空心玻璃微珠的聚合物復(fù)合材料聲衰減特性的分析，并與Baird等人[4]的實(shí)驗(yàn)測試結(jié)果相比較，說明了近似模型的有效性，然后分析了單個(gè)空心玻璃微珠的Mie散射特性，討論了空心玻璃微珠填充分?jǐn)?shù)對聚合物復(fù)合材料聲衰減性能的影響。

1 模型與多重散射理論

1.1 周期近似分析模型

在填充空心微珠的聚合物復(fù)合材料內(nèi)部，散射體大小及位置分布通常具有一定隨機(jī)性，這給聚合物復(fù)合材料聲學(xué)性能的分析帶來了一定的困難。為簡化分析，將聚合物復(fù)合材料內(nèi)部的空心玻璃微珠人為周期分布，形成散射體三維周期分布，用于聚合物復(fù)合材料聲學(xué)性能的近似分析。根據(jù)固體物理晶格理論，在笛卡兒坐標(biāo)系下，散射體三維周期分布可形成分層結(jié)構(gòu)。其中，層內(nèi)沿XY平面為二維結(jié)構(gòu)，如圖1（a）所示。 散射體位置可通過兩個(gè)基矢確定，分別為a1=a0（1，0，0），a2=a0（0，1，0 ）。 相鄰層間的相互位置定義矢量a3=（a3x，a3y，a3z），一列平面縱波沿Z軸入射，如圖1（b）所示。a3取值不同，形成不同的點(diǎn)陣形式。 如a3=a0（0，0，1 ）形成簡單立方結(jié)構(gòu)，a3=a0（1/2，1/2，1/2 ）形成體心立方結(jié)構(gòu)，a3=a0（1/2，1/2，）形成面心立方結(jié)構(gòu)等。為簡化分析，我們假設(shè)散射體排列沿XY平面無限延伸。圖1（c）給出空心玻璃微珠結(jié)構(gòu)，其中陰影部分為玻璃，內(nèi)部為空氣。包覆層內(nèi)外半徑分別為r和R。

圖1 空心玻璃微珠周期近似排列分析模型Fig.1 Periodic microsphere distribution model

1.2 多重散射法

假設(shè)均勻介質(zhì)內(nèi)彈性波位移隨時(shí)間具有諧波分量e-iwt，則位移滿足如下與時(shí)間分量無關(guān)的二階偏微分方程：

其中：ρ為介質(zhì)密度，λ，μ分別為拉梅常數(shù)，u為位移矢量。在球坐標(biāo)系下，位移矢量可分解為：一個(gè)縱波（L）模式，其代表介質(zhì)位移沿徑向的振動，以及兩個(gè)剪切波（M和N）模式，分別代表介質(zhì)沿球面切向兩個(gè)正交方向的振動，即

在多重散射方法中，散射波場與入射波場間的關(guān)系是通過單體的Mie散射矩陣[13-16]獲得。對于圖1（a）中坐標(biāo)原點(diǎn)的散射體來說，其散射波可用球面波展開，

其中：σ=1，2，3 分別對應(yīng) L，M，N 模式，Hlmσ（）r與第一類球Hankel函數(shù)[15-16]有關(guān)。該散射波取決于總?cè)肷洳ǎㄍ獠咳肷洳ê蛠碜云渌⑸潴w的散射波之和。外部入射波可用球面波展開為

其中：Jlmσ（）r與第一類球Bessel函數(shù)有關(guān)。來自其它散射體的散射波為

其中：rj表示以散射體j中心為原點(diǎn)的空間任意點(diǎn)的坐標(biāo)向量。Rj表示散射體j的坐標(biāo)向量。根據(jù)Bloch定理，空間周期性可保證

其中：k//為正方形點(diǎn)陣（如圖1（a）所示）不可約布里淵區(qū)倒格波矢。上述系數(shù)B=blmσ｛｝通過散射矩陣完全取決于系數(shù)獲得單層散射體的透射和反射矩陣，則須把外部入射波（（4）式）以及總散射波，即球面波展開分別轉(zhuǎn)化成平面波展開形式。對于入射波，平面波展開如下：

對于散射波有

相應(yīng)地，球面波展開系數(shù)與平面波展開系數(shù)之間的關(guān)系為：

一旦求出單層散射體的透射和反射矩陣（系數(shù)），通過迭代運(yùn)算，就可獲得與（11）式相類似的多層結(jié)構(gòu)入射波和透射波位移場關(guān)系。當(dāng)入射波僅從左表面沿Z軸正向入射時(shí)，（11）式中右邊界沿Z軸負(fù)向傳播的波U-（R）為零。通過引入縱波能量可獲得能量透射系數(shù)t。文中定義聲衰減，即隔聲量為-10lg（t）。

2 結(jié)果與討論

為了與Baird的實(shí)驗(yàn)測試結(jié)果相比較，空心玻璃微珠的幾何及材料參數(shù)均取自參考文獻(xiàn)[4]。其中，空心玻璃微珠外徑R=5×10-5m，玻璃殼填充率取Fg=1-（r/R ）3=2.5×10-2， 可計(jì)算出內(nèi)徑 r=4.958×10-5m。材料參數(shù)見表1，材料阻尼通過復(fù)彈性模量引入。其中，基體聚合物的動態(tài)剪切模量實(shí)部與損耗因子均隨頻率變化，滿足如下關(guān)系：

其中：f為頻率，單位取Hz。Ai和Bi值與參考文獻(xiàn)[4]相同。基體復(fù)剪切模量為μ=μR1-i（）η 。

表1 文中所用材料聲學(xué)參數(shù)Tab.1 Acoustic parameters of adopted materials

圖2（a）-（d）分別給出空心玻璃微珠填充分?jǐn)?shù)分別為5%，9%，13%和17%時(shí)粘彈性聚合物復(fù)合材料的隔聲量。計(jì)算中復(fù)合材料板厚均為1 cm，且沉浸在水中。其中，虛線和實(shí)線分別表示微珠簡單立方和面心立方排列近似模型分析結(jié)果，而十字點(diǎn)表示Baird等實(shí)驗(yàn)測試結(jié)果。從圖2（a）可看出，即使在空心玻璃微珠填充分?jǐn)?shù)較小（如5%）時(shí)，與相同厚度不填充玻璃微珠聚合物板的隔聲量（如圖2中點(diǎn)劃線所示）相比較，含散射粒子的復(fù)合材料雖然質(zhì)量密度減小，但隔聲量有很大提高，此時(shí)，空心玻璃微珠主要通過調(diào)節(jié)復(fù)合材料等效阻抗和聲耗散來增加復(fù)合材料聲衰減。從圖2還可看出，隔聲量隨頻率的增大而逐步提高。如在100 kHz附近，隔聲量提高約5 dB。在周期近似分析模型中，由于面心立方結(jié)構(gòu)比立方結(jié)構(gòu)配位數(shù)（coordination number）高，即在給定散射體周圍具有更多的相鄰散射體，這標(biāo)志著面心立方結(jié)構(gòu)中散射體的分布相對更為均勻，所以其性質(zhì)更接近于實(shí)驗(yàn)中散射體位置隨機(jī)分布（在散射體與基體充分混合的條件下，可近似看作相鄰散射體不接觸）的復(fù)合材料聲學(xué)性能。這一點(diǎn)可從圖2中看出，當(dāng)空心玻璃微珠以簡單立方排列時(shí)，計(jì)算隔聲量遠(yuǎn)大于實(shí)驗(yàn)測試結(jié)果，誤差較大。而微珠以面心立方結(jié)構(gòu)排列時(shí)，計(jì)算隔聲量與實(shí)驗(yàn)結(jié)果在各填充分?jǐn)?shù)下（特別當(dāng)填充分?jǐn)?shù)小于10%時(shí)）基本吻合。隨著填充分?jǐn)?shù)的增大，高頻分析結(jié)果略高于實(shí)驗(yàn)測試結(jié)果，但最大誤差小于3 dB，如圖2（d）所示。與Baird等人的理論分析相比較可看出，本文與Baird等人分析得出的隔聲量在高頻均略高于實(shí)驗(yàn)測試結(jié)果。如在填充分?jǐn)?shù)為17%時(shí)，Baird等人高頻分析的最大誤差約為4 dB（見參考文獻(xiàn)[4]中圖5）。

圖2 含空心玻璃微珠的粘彈性聚合物復(fù)合材料板的隔聲性能Fig.2 Transmission loss of a polymer slab containing hollow glass microspheres with different filling fraction(a)5%;(b)9%;(b)13%;(d)17%

由于復(fù)合材料的聲學(xué)性能在很大程度上依賴于單個(gè)空心玻璃微珠的Mie散射特性，為了較好地理解復(fù)合材料的聲學(xué)特性，下面深入分析了復(fù)合材料中單個(gè)空心玻璃微珠的Mie散射特性。分析發(fā)現(xiàn)，僅零階Mie散射矩陣（T0）中元素LL幅值存在明顯非零值，這標(biāo)志著微珠徑向振動比較明顯。圖3給出微珠散射矩陣T0中元素LL幅值絕對值隨頻率的變化。其中，峰值標(biāo)志著微粒的徑向共振，而陰影部分則表示文中分析頻段。從圖中可看出，文中分析頻率遠(yuǎn)低于微珠共振頻率，屬于低頻準(zhǔn)靜態(tài)區(qū)，這正是等效媒質(zhì)模型有效的依據(jù)[4-6]。在該頻段，入射波長遠(yuǎn)大于空心玻璃微珠直徑和相鄰微珠間距，在此條件下，用玻璃微珠周期排列，可有效分析微珠無序排列的復(fù)合材料隔聲性能，同時(shí)避免了引入統(tǒng)計(jì)理論分析散射體隨機(jī)分布所帶來的誤差。與Baird[4]以及Haberman等人[6]的理論分析結(jié)果相比較，可看出本文的分析與他們的分析結(jié)果非常接近。

從圖2中可看出，復(fù)合材料隔聲量隨空心玻璃微珠填充分?jǐn)?shù)的增加而增大。如果進(jìn)一步增加空心玻璃微珠的填充分?jǐn)?shù)，則隔聲量進(jìn)一步增大，如圖4所示（計(jì)算中微珠以面心立方排列近似）。

圖3 單個(gè)空心玻璃微珠在聚合物基體中的Mie散射特性Fig.3 The absolute values of T-matrix elements LL of l=0 for a hollow glass microsphere in unbounded polymer

圖4 空心玻璃微珠填充分?jǐn)?shù)對復(fù)合材料聲衰減性能的影響Fig.4 Effects of the filling fraction of hollow glass microspheres on the transmission loss of the polymer slab

3 結(jié) 論

在粘彈性聚合物中填充空心玻璃微珠可有效增加材料的聲衰減。本文采用空心微珠周期分布簡化模型和聲子晶體領(lǐng)域發(fā)展的多重散射法，分析了填充空心玻璃微珠的聚合物復(fù)合材料的聲衰減性能，理論計(jì)算結(jié)果與Baird等人的試驗(yàn)測試結(jié)果在各填充分?jǐn)?shù)下相吻合，說明了算法的有效性。然后，采用Mie散射理論，分析了單個(gè)空心玻璃微珠在復(fù)合材料中的Mie散射特性，在文中分析頻段，空心玻璃微珠主要通過調(diào)節(jié)介質(zhì)等效阻抗和損耗來提高復(fù)合材料的隔聲量，且復(fù)合材料聲衰減隨玻璃微珠填充分?jǐn)?shù)的增加而逐步增大。

參 考 文 獻(xiàn)：

[1]Sigalas M M,Soukoulis C M.Elastic-wave propagation through disorderd and/or absorptive layered systems[J].Phys.Rev.B,1995,51(5)：2780-2789.

[2]Majewski M,Kursa M,Holobut P.Kowalczyk-Gajewska K.Micromechanical and numerical analysis of packing and size effects in elastic particulate composites[J].Composites Part B：Engineering,2017,124：158-174.

[3]Dinzart F,Sabar H,Berbenni S.Homogenization of multi-phase composites based on a revisited formulation of the multicoated inclusion problem[J].International Journal of Engineering Science,2016,100：136-151.

[4]Baird A M,Kerr F H,Townend D J.Wave propagation in a viscoelastic medium containing fluid-filled microspheres[J].J Acoust.Soc.Am.,1999,105(3)：1527-1538.

[5]Sch?neich M,Dinzart F,Sabar H,Berbenni S,Stommel M.A coated inclusion-based homogenization scheme for viscoelastic composites with interphases[J].Mechanics of Materials,2017,105：89-98.

[6]Haberman M R,Berthelot Y ves H,Jarzynski J,Cherkaoui Mohammed.Micromechanical modeling of viscoelastic voided composites in the low frequency approximation[J].J Acoust.Soc.Am.,2002,112(5)：1937-1943.

[7]譚紅波,趙 洪,徐海亭.有限元法分析空腔周期分布粘彈性層的聲特性[J].聲學(xué)學(xué)報(bào),2003,28(3)：277-282.Tan Hongbo,Zhao Hong,Xu Haiting.Sound characteristics of the viscoelastic layer containing periodic cavities by the finite element method[J].Acta Acoustic,2003,28(3)：277-282.

[8]Hladky-Hennion A C,Decarpigny J N.Analysis of the scattering of a plane acoustic wave by a doubly periodic structure using the finite element method application to alberich anechoic coatings[J].J Acoust.Soc.Am.,1991,90(5)：3356-3367.

[9]Sigalas M M,Kushwaha M S,Economou E N,Kafesaki M,Psarobas I E,Steurer W.Classical vibrational modes in phononic lattices theory and experiment[J].Z.Kristallogr,2005,220(9)：765-809.

[10]Zhao Honggang,Liu Yaozong,Wang Gang,Wen Jihong,Yu Dianlong,Han Xiaoyun,Wen Xisen.Resonance modes and gap formation in a two-dimensional solid phononic crystal[J].Physical Review B,2005,72：012301.

[11]Ivansson S M.Anechoic coatings obtained from two-and three-dimensional monopole resonance diffraction grating[J].Journal of the Acoustical Society of America,2012,131：2622-2637.

[12]Liu Z Y,Zhang X,Mao Y et al.Locally resonant sonic materials[J].Science,2000,289：1734-1736.

[13]Zhao H,Wen J,Yang H,Lv L,Wen X.Backing effects on the underwater acoustic absorption of a viscoelastic slab with locally resonant scatterers[J].Applied Acoustics,2014,76：48-51.

[14]Psarobas I E,Stefanou N,and Modinos A.Scattering of elastic waves by periodic arrays of spherical bodies[J].Phys.Rev.B,2000,62(1)：278-291.

[15]Liu Z Y,Chan C T,Shen P,et al.Elastic wave scattering by periodic structures of spherical objects：Theory and experiment[J].Phys.Rev.B,2000,62(4)：2446-2457.

[16]Liu Z Y,Chan C T,Shen P.Three-component elastic wave band-gap material[J].Phys.Rev.B,2002,65(16)：165116.

[17]Ruffa A.Acoustic wave propagation through periodic bubbly liquids[J].J Acoust.Soc.Am.,1992,91(1)：1-11.