基于人工蜂群波長(zhǎng)優(yōu)選和殘差增廣的近紅外光譜定量模型研究

林雙杰， 柴琴琴, 王 武, 2， 李玉榕, 2

(1. 福州大學(xué)電氣工程與自動(dòng)化學(xué)院， 福建 福州 350116; 2. 福建省醫(yī)療器械和醫(yī)藥技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 福建 福州 350002)

0 引言

近紅外光譜技術(shù)具有快速、 方便、 低成本以及無(wú)損的特點(diǎn)， 廣泛應(yīng)用于食品、 制藥、 煙草、 化工、 農(nóng)產(chǎn)品等多個(gè)領(lǐng)域[1-5]. 在建立近紅外光譜模型時(shí)， 為了降低模型的復(fù)雜度， 減少冗余信息， 提高模型的穩(wěn)健性以及預(yù)測(cè)能力， 需要對(duì)光譜進(jìn)行特征波長(zhǎng)優(yōu)選， 選擇出冗余信息最少， 光譜共線(xiàn)性最少的特征波長(zhǎng)組合. 光譜波長(zhǎng)的篩選主要方法有連續(xù)投影法[6]、 無(wú)信息變量消除法[7]、 蒙特卡洛法[8]、 間隔偏最小二乘法[9]等. 近年來(lái)， 具有全局搜索能力的群智能優(yōu)化算法也廣泛運(yùn)用到波長(zhǎng)優(yōu)選， 如： 遺傳算法[10]、 粒子群算法[11]和螢火蟲(chóng)算法[12]等. 人工蜂群算法(artificial bee colony algorithm, ABC)是Karaboga等[13-14]提出的一種啟發(fā)式優(yōu)化算法， 在函數(shù)優(yōu)化、 組合優(yōu)化等方面的應(yīng)用十分廣泛[15-16]， 并且在一些應(yīng)用中也優(yōu)于遺傳算法、 蟻群算法等[17-18]. 目前， 該算法已成功應(yīng)用于高光譜圖像的波段優(yōu)選中[19]， 因此本文采用人工蜂群算法優(yōu)選后的特征波長(zhǎng)建立預(yù)測(cè)模型， 為光譜波長(zhǎng)的優(yōu)選提供一個(gè)新的方法.

近紅外光譜建立預(yù)測(cè)模型一般采用偏最小二乘(partial least squares, PLS)方法[20]， 但該方法對(duì)光譜重疊情況嚴(yán)重的處理效果不是很理想. 濃度殘差增廣的最小二乘算法[21](concentration residual augmented classical least squares, CRACLS)是一種最小二乘的改進(jìn)算法， 與PLS相比， 該算法實(shí)現(xiàn)更為簡(jiǎn)單， 同時(shí)具備PLS解決光譜數(shù)據(jù)高度共線(xiàn)性的能力， 并且對(duì)待測(cè)物質(zhì)中的隱含信息進(jìn)行更有效的提取， 提高光譜信息的利用率， 并能有效解決嚴(yán)重光譜重疊情況， 使得建立的模型預(yù)測(cè)能力更強(qiáng)[22-23]. Hegazy等[24]運(yùn)用雙變量校準(zhǔn)法結(jié)合CRACLS測(cè)定降解物中不同物質(zhì)的含量， Moustafa等[25]將CRACLS應(yīng)用于多元混合物中的藥物制劑中不同藥物含量的近紅外光譜分析， 以上研究均取得較好的結(jié)果.

本實(shí)驗(yàn)通過(guò)測(cè)量勾兌果汁中具有不同含量的蘋(píng)果汁原汁的吸光度光譜， 將人工蜂群算法應(yīng)用于光譜波長(zhǎng)變量的優(yōu)選， 優(yōu)選后的波長(zhǎng)變量由CRACLS建立預(yù)測(cè)模型. 將ABC波長(zhǎng)優(yōu)選后建立的CRACLS模型與全光譜建立的CRACLS模型, 標(biāo)準(zhǔn)遺傳算法(genetic algorithm， GA)波長(zhǎng)優(yōu)選后建立的CRACLS模型進(jìn)行比較， 并與ABC波長(zhǎng)優(yōu)選后建立的PLS模型、 全光譜建立的PLS模型、 標(biāo)準(zhǔn)GA波長(zhǎng)優(yōu)選后建立的PLS模型進(jìn)行比較. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明， 人工蜂群算法能夠有效地處理好波長(zhǎng)變量的優(yōu)選問(wèn)題， 且CRACLS模型具備優(yōu)異的預(yù)測(cè)性能， 為光譜的預(yù)測(cè)模型建立提供更多的選擇.

1 算法原理

1.1 基于人工蜂群算法的特征波長(zhǎng)選取

ABC算法是模擬蜜蜂采蜜過(guò)程而提出的一種新型智能優(yōu)化算法， 由食物源、 雇傭蜂和非雇傭蜂組成， 通過(guò)不同工種蜜蜂的協(xié)同收縮， 尋找質(zhì)量最好的食物源， 可避免陷入局部最優(yōu)問(wèn)題. 有研究表明, 蜂群算法作為一種新的強(qiáng)大的智能優(yōu)化算法在某些運(yùn)用場(chǎng)合比遺傳算法取得更優(yōu)結(jié)果. 針對(duì)本文要優(yōu)化的問(wèn)題， 人工蜂群與特征波長(zhǎng)選取的優(yōu)化問(wèn)題對(duì)應(yīng)關(guān)系如表1所示.

表1 人工蜂群算法與波長(zhǎng)選取的優(yōu)化問(wèn)題的對(duì)應(yīng)關(guān)系

(1)

基于ABC算法特征波長(zhǎng)的尋優(yōu)過(guò)程主要步驟包括如下6步.

步驟1 初始化種群， 初始化算法中的全部參數(shù)， 蜂群數(shù)量， 最大迭代次數(shù)以及控制參數(shù). 確定對(duì)特征波長(zhǎng)的搜索范圍， 并在該搜索范圍內(nèi)隨機(jī)產(chǎn)生一個(gè)初始化特征波長(zhǎng)組合；

步驟2 根據(jù)初始化后的點(diǎn)來(lái)計(jì)算每只蜜蜂的目標(biāo)函數(shù)值， 同時(shí)根據(jù)目標(biāo)函數(shù)值的好壞來(lái)對(duì)蜜蜂進(jìn)行排序劃分采蜜蜂和跟隨蜂；

步驟3 跟隨蜂和采蜜蜂根據(jù)不同的路徑來(lái)更新調(diào)整新的位置；

步驟4 若蜜蜂的位置超出了尋優(yōu)范圍， 那么他的位置不會(huì)更新， 還在原來(lái)的位置上；

步驟5 記錄到目前為止的最優(yōu)解；

步驟6 判斷滿(mǎn)足最大迭代次數(shù)或者適應(yīng)度值已滿(mǎn)足循環(huán)終止條件， 若滿(mǎn)足， 則循環(huán)結(jié)束， 輸出最優(yōu)波長(zhǎng)點(diǎn)組合， 否則返回步驟2繼續(xù)搜索.

1.2 濃度殘差增廣的最小二乘算法

步驟4 將E中的一個(gè)向量增強(qiáng)到C；

步驟5 使用新的C重復(fù)步驟1， 直到誤差E達(dá)到性能要求， 預(yù)測(cè)性能不能再提高.

其中:A為光譜矩陣;C為輸出的濃度參考矩陣;E為濃度殘差矩陣. CRACLS的主要優(yōu)點(diǎn)是， 它保留了定量經(jīng)典最小二乘法的優(yōu)點(diǎn)， 并保持了偏最小二乘法建模的靈活性.

2 結(jié)果與討論

2.1 試驗(yàn)材料

試驗(yàn)所用的蘋(píng)果與蘋(píng)果汁粉均購(gòu)于福州某大型超市， 蘋(píng)果新鮮且完好. 首先將新鮮的紅富士蘋(píng)果， 經(jīng)去皮、 切碎、 榨汁、 過(guò)濾等工藝得到新鮮的蘋(píng)果汁， 并測(cè)定鮮榨果汁中可溶性固形物含量； 同時(shí)采用蒸餾水配置與鮮榨果汁具有相同可溶性固形物含量的蘋(píng)果汁粉. 然后鮮榨果汁以5%為梯度與蘋(píng)果汁粉進(jìn)行勾兌， 得到21個(gè)樣品. 其中以原汁比例為0、 0.10、 0.20、 0.30、 0.40、 0.50、 0.60、 0.70、 0.80、 0.90、 1.00的樣本共11組數(shù)據(jù)作為校正集， 用來(lái)優(yōu)選模型參數(shù)和模型結(jié)果； 以0.05、 0.15、 0.25、 0.35、 0.45、 0.55、 0.65、 0.75、 0.85、 0.95樣本共10組數(shù)據(jù)作為預(yù)測(cè)集， 用來(lái)驗(yàn)證模型的有效性， 校正集和預(yù)測(cè)集樣本的分布統(tǒng)計(jì)結(jié)果如表2所示.

表2 蘋(píng)果汁勾兌樣本分布統(tǒng)計(jì)結(jié)果

2.2 光譜采集

圖1 近紅外吸收光譜圖Fig.1 Absorption spectra of the concentrations design

利用Nicolet 6700 FT-NIR近紅外光譜軟件平臺(tái)OMNICE軟件采集光譜數(shù)據(jù). 儀器的波數(shù)范圍為12 000～3 997 cm-1， 分辨率為16 cm-1， 將混合后的果汁樣品依次裝入10 mm的比色皿中， 每個(gè)樣品采集3次光譜， 取其平均值作為該樣品的近紅外吸收光譜， 圖1為樣品的21條原始光譜. 光譜數(shù)據(jù)分析均在MATLAB R2016a中進(jìn)行， 操作系統(tǒng)為Win 7.0.

2.3 光譜預(yù)處理

近紅外光譜全波段區(qū)域包含系統(tǒng)測(cè)量噪音和操作噪音的干擾， 通過(guò)光譜預(yù)處理可以減輕或消除樣品中與濃度無(wú)關(guān)的其他因素干擾. 在原始光譜波段區(qū)間835～2 500 nm分別運(yùn)用中心化(center)、 標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變量(standard normal variate, SNV)、 多元散射校正( multiplicative scatter correction, MSC)等預(yù)處理方法分別對(duì)CRACLS和PLS建模分析， 結(jié)果見(jiàn)表3， 依據(jù)相關(guān)系數(shù)R越大， 均方根誤差(RMSE)越小的原則選擇多元散射校正的數(shù)據(jù)預(yù)處理方法作為CRACLS和PLS模型的預(yù)處理方法.

表3 不同預(yù)處理方法對(duì)應(yīng)CRACLS和PLS模型結(jié)果

2.4 特征波長(zhǎng)提取

為提高模型的預(yù)測(cè)能力， 采用人工蜂群算法對(duì)預(yù)處理后的數(shù)據(jù)進(jìn)行波長(zhǎng)優(yōu)選， 并與遺傳算法進(jìn)行比較. 其中， 人工蜂群算法的種群大小設(shè)為100， 最大迭代次數(shù)為200， 控制參數(shù)40和遺傳算法的種群大小設(shè)置為100， 最大迭代次數(shù)為200， 變異概率和遺傳概率分別設(shè)置為0.5、 0.01. 本文通過(guò)150次以上的獨(dú)立運(yùn)行， 最終選擇出現(xiàn)頻率在120次以上的最優(yōu)波長(zhǎng)點(diǎn)組合， 以確保實(shí)驗(yàn)結(jié)果真實(shí)有效， 非偶然現(xiàn)象. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明， ABC算法將光譜吸收矩陣從828維降低到32維， 而GA算法只降低到69維， 選取的最優(yōu)波長(zhǎng)組合分別如圖2、 圖3所示， 圖中用圈標(biāo)記選中的波長(zhǎng)點(diǎn). 因此， 在相同的適應(yīng)度函數(shù)和相同的迭代終止條件下， ABC算法得到的維數(shù)更小， 人工蜂群算法相對(duì)遺傳算法具有更強(qiáng)的搜索能力， 尋優(yōu)性能更好.

圖2 人工蜂群算法的特征波長(zhǎng)選擇圖Fig.2 Optimum wavelength combination obtained by artificial bee colony algorithm

圖3 遺傳算法的特征波長(zhǎng)選擇圖Fig.3 Optimum wavelength combination obtained by genetic algorithm

2.5 結(jié)合ABC-CRACLS的濃度定量模型

圖4 測(cè)量值與預(yù)測(cè)值的關(guān)系圖Fig.4 Relationship between measured value and predicted value

CRACLS是一種濃度殘差增廣最小二乘算法， 具有良好的定量分析能力(圖4). 為了體現(xiàn)ABC-CRACLS算法的優(yōu)越性， 與采用全光譜CRACLS、 GA-CRACLS、 全光譜PLS、 ABC-PLS、 GA-PLS模型進(jìn)行比較， 見(jiàn)表4. 由表4可知， 經(jīng)過(guò)多元散射校正預(yù)處理后， 通過(guò)ABC提取出的特征波長(zhǎng)建立的CARCLS模型的結(jié)果最優(yōu)， 該模型的校正集、 測(cè)試集的預(yù)測(cè)均方根誤差分別為： 0.000 9和0.012 1. 當(dāng)全譜828個(gè)波長(zhǎng)變量參與建模， 變量之間的強(qiáng)相關(guān)性也可能會(huì)影響建模效果， 因此全光譜PLS和全光譜CRACLS建模效果相對(duì)其它幾種經(jīng)過(guò)波長(zhǎng)優(yōu)選的模型來(lái)的差. 人工蜂群提取的特征波長(zhǎng)組合建立的模型效果比遺傳算法提取的特征波長(zhǎng)組合建立的模型效果好， 說(shuō)明人工蜂群能更準(zhǔn)確地提取出有效特征波長(zhǎng)點(diǎn)組合. CRACLS、 GA-CRACLS、 ABC-CRACLS相對(duì)于PLS、 GA-PLS、 ABC-PLS模型的均方誤差都相對(duì)較低， 說(shuō)明CRACLS模型對(duì)于果汁中的原汁含量測(cè)量性能更強(qiáng). 由圖4可知， ABC-CRACLS模型的Rp為0.999 1， RMSEP僅為0.012 1， 說(shuō)明該模型能對(duì)果汁中的原汁含量做出準(zhǔn)確的預(yù)測(cè). 由于實(shí)驗(yàn)室制作的樣本數(shù)的環(huán)境干擾少， 測(cè)試樣本與結(jié)果成強(qiáng)相關(guān)性， 但依舊能發(fā)現(xiàn)ABC-CRACLS優(yōu)于其它模型.

表4 不同模型性能比較

3 結(jié)語(yǔ)

基于勾兌蘋(píng)果汁中的蘋(píng)果原汁含量建立近紅外光譜CRACLS模型， 對(duì)原始近紅外進(jìn)行波長(zhǎng)優(yōu)選， 實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示， 人工蜂群算法優(yōu)選建立的CRACLS模型優(yōu)于全光譜建立的CRACLS模型和GA優(yōu)化算法建立的CRACLS模型， 其中， GA算法優(yōu)選的波長(zhǎng)數(shù)為69， 而ABC算法優(yōu)選的波長(zhǎng)變量數(shù)僅為32， 極大地提高了模型建立的效率， 增強(qiáng)了模型的精確性和穩(wěn)定性， 表明ABC算法能有效提取近紅外光譜的特征波長(zhǎng). 該模型進(jìn)一步與一般的PLS模型進(jìn)行比較， CRACLS在預(yù)測(cè)集和校正集的相關(guān)性和均方誤差均優(yōu)于PLS模型， 結(jié)果顯示CRACLS模型相較于PLS模型預(yù)測(cè)能力更強(qiáng)， 預(yù)測(cè)精度更高. 實(shí)驗(yàn)表明， 本文提出的ABC結(jié)合CRACLS模型在極大降低冗余波長(zhǎng)的情況下能實(shí)現(xiàn)對(duì)勾兌蘋(píng)果汁中蘋(píng)果原汁含量的準(zhǔn)確測(cè)定， 該模型簡(jiǎn)單、 高效， 可為解決其它勾兌果汁中原汁含量的快速檢測(cè)問(wèn)題提供借鑒， 在近紅外光譜分析領(lǐng)域具有巨大的潛力和實(shí)用價(jià)值.

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