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    廢舊鋰離子電池中錳的回收利用

    2018-06-06 01:39:10盧東亮朱顯峰蔡東方趙瑞瑞
    電池 2018年6期
    關(guān)鍵詞:倍率充放電電化學(xué)

    盧東亮,朱顯峰,蔡東方,趙瑞瑞

    (1.廣東環(huán)境保護工程職業(yè)學(xué)院,廣東 佛山 528216; 2.華南師范大學(xué)化學(xué)與環(huán)境學(xué)院, 廣東 廣州 510006)

    目前,正極材料主要采用酸浸出法進行溶解,通常分為有機酸浸出體系[2]和無機酸浸出體系[3],之后,采用化學(xué)或物理分離技術(shù)對所需有價金屬進行分離和回收利用。采用蘋果酸(C4H6O5)和還原劑過氧化氫(H2O2)作為浸出劑,在優(yōu)化條件下,Mn、Ni、Co和Li等4種元素的浸出率都可達到95%以上[2],再通過分步沉淀,就可以獲得對應(yīng)的有價金屬回收產(chǎn)物。由三元正極廢料直接回收獲得的MnO2難以滿足電極材料的性能要求,直接煅燒制備的Mn2O3/Mn3O4材料的電化學(xué)性能也不理想。

    針對上述問題,本文作者使用蘋果酸-過氧化氫體系對正極材料進行浸出,以高錳酸鉀溶液氧化沉錳法回收得到MnO2,作為鋰離子電池負極材料,并以葡萄糖為碳源改性制備得到的材料,研究還原煅燒制備的超細納米MnOx/C負極材料的電化學(xué)性能。

    1 實驗

    1.1 MnO2材料的回收與改性

    以蘋果酸(天津產(chǎn),AR)為浸出酸、H2O2(天津產(chǎn),AR)為還原劑,配制100 ml蘋果酸濃度為1.25 mol/L、H2O2體積分數(shù)為1%的浸出劑,加入燒瓶中,按固液比30 g∶1 L稱取3 g LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2三元正極材料(杉杉公司提供)樣品,加入燒瓶中,在80 ℃下水浴加熱,攪拌反應(yīng)80 min,過濾,即得到LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2三元材料的浸出液。用0.5 mol/L KMnO4(天津產(chǎn),AR)溶液對Mn2+進行氧化沉淀,分離得到棕紅色的MnO2。

    將MnO2和葡萄糖(C6H12O6,天津產(chǎn),AR)以不同質(zhì)量比混合,在氮氣氣氛中、600 ℃下煅燒3 h。將得到的產(chǎn)物研磨、過300目篩,得到MnOx/C復(fù)合材料。實驗選擇m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶0(直接煅燒)、1∶1、1∶3和1∶5。

    1.2 材料的分析

    用D8 Advance型X射線衍射儀(德國產(chǎn))對材料進行晶體結(jié)構(gòu)分析,CuKα,波長0.154 nm,管壓40 kV、管流30 mA,掃描速度為6 (°)/min,步長為0.02 °;用JEM-2100HR透射電子顯微鏡(TEM,日本產(chǎn))分析材料的形貌和內(nèi)部結(jié)構(gòu)。

    1.3 電池的組裝

    將電極活性材料、導(dǎo)電劑乙炔黑(廣州產(chǎn),電池級)、黏結(jié)劑聚偏氟乙烯(PVDF,Aladdin公司,電池級)按質(zhì)量比8∶1∶1混合,以氮甲基吡咯烷酮(NMP,天津產(chǎn),AR)為溶劑混合均勻,涂覆于10 μm厚的銅箔(深圳產(chǎn),電池級)上,制成濕膜極片,然后在80 ℃下真空(-0.1 MPa)干燥12 h,切片(直徑為14 mm),以10 MPa的壓力輥壓,制成極片(約含3 mg活性物質(zhì))。

    雖然這些青年教師的背景不同、資歷不同、經(jīng)驗不同,但他們的目標是一致的,他們聚集在一起交流上課經(jīng)驗,分享實用的例題,將學(xué)生多數(shù)會遇到的問題拿出來討論,他們會互相幫助,一起做項目,從而全面提高個人素質(zhì)。

    在充滿干燥氬氣的手套箱中,按金屬鋰片(深圳產(chǎn),電池級)、Celgard 2500隔膜(美國產(chǎn))和待測電極極片的順序組裝CR2032型扣式電池,滴加電解液1 mol/L LiPF6/EC+DEC(體積比1∶1,廣州產(chǎn),電池級)。組裝完成的電池先靜置3~4 h,再進行相關(guān)電化學(xué)性能測試。

    1.4 電化學(xué)性能測試

    用BTS-5 V10mA型充放電儀(深圳產(chǎn))電極材料的充放電性能及循環(huán)性能進行測試,電壓為0.01~3.0 V,電流為0.1C(70 mA/g)。用CHI600E電化學(xué)工作站(上海產(chǎn))進行循環(huán)伏安(CV)測試,電位為0~3 V,掃描速度為1 mV/s,對氧化還原峰的電位、電流及測試參數(shù)進行分析。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 還原煅燒對MnO2回收產(chǎn)物物相和形貌的影響

    回收得到的MnO2的XRD圖見圖1。

    將圖1與MnO2的標準卡(JCPDS:44-0141)對照可知,回收得到的MnO2為四方晶系的α-MnO2,說明通過本方法可回收得到較純凈的MnO2。與Mn2O3的標準卡(JCPDS:41-1442)和Mn3O4的標準卡(JCPDS:41-1442)對照可知,m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶0煅燒后的產(chǎn)物,主要由Mn2O3與Mn3O4組成;m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶1煅燒后的產(chǎn)物,主要由MnO(JSPDS:07-0233)與Mn3O4兩種相組成。

    圖2為回收得到的MnO2煅燒前的TEM圖及選區(qū)電子衍射(SAED)圖。

    按m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶0煅燒得到的Mn2O3/Mn3O4材料的TEM圖見圖3。

    從圖3可知,與煅燒前規(guī)則的棒狀結(jié)構(gòu)相比,煅燒后的產(chǎn)物呈不規(guī)則的球塊狀結(jié)構(gòu),粒徑從幾十納米到幾百納米,說明煅燒后隨著Mn2O3與Mn3O4新相的生成,材料的微觀形貌和粒徑都發(fā)生了變化。此外,生成的產(chǎn)物部分保留了原來的棒狀結(jié)構(gòu),但物相組成發(fā)生了根本性的變化。從圖3(b)可看出,該衍射條紋是由Mn3O4晶體的(112)晶面產(chǎn)生的[4]。

    按m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶1煅燒得到的MnOx/C材料的TEM圖及SAED圖見圖4。

    從圖4(a)、(b)可知,經(jīng)還原煅燒,MnO2由之前的納米棒狀結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)樘及步Y(jié)構(gòu),粒徑分布約為幾十納米;從圖4(c)、(d)可觀察到由Mn3O4晶體的(112)晶面和MnO的(111)晶面所產(chǎn)生的衍射晶格條紋[4]。

    2.2 MnO2產(chǎn)物及還原煅燒產(chǎn)物的電化學(xué)性能

    m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶0、1∶1煅燒制備材料的充放電曲線見圖5。

    從圖5可知,由m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶0煅燒制備的Mn2O3/Mn3O4材料以0.1C充放電,首次放電曲線在1.5~0.5 V的放電平臺主要是由固體電解質(zhì)相界面(SEI)膜的產(chǎn)生和Mn3+還原為Mn2+引起的;之后,電壓很快降至約0.3 V的平臺,然后緩慢減小到0.01 V,對應(yīng)于Mn2+完全還原為金屬Mn的過程;首次充電曲線在約1.0 V處的平臺,對應(yīng)于金屬Mn被氧化成Mn2+的過程。充電比容量約為625 mAh/g,略低于Mn氧化為Mn2+的理論值679 mAh/g[5]。

    由m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶1煅燒制備的MnOx/C材料(MnO/Mn3O4/C),首次放電曲線在2.0~0.5 V的放電平臺也是由SEI膜的形成和Mn3+還原成Mn2+所引起的;之后,電壓快速下降到Mn2+還原為金屬Mn過程的約0.3 V處的電壓平臺,然后緩慢減小到0.01 V;首次充電曲線在1.0~1.5 V的一個平臺,對應(yīng)于金屬Mn被氧化成Mn2+的過程,平臺電壓的理論值出現(xiàn)在1.032 V處[6]。平臺位置的不同,一般認為是由陽極過電位引起的。首次充電比容量約為653 mAh/g,隨著循環(huán)進行,充電比容量有所提升。

    整體而言,回收得到的MnO2材料直接煅燒所制備的Mn2O3/Mn3O4材料,循環(huán)性能不理想,比容量衰減快;而改性后的MnOx/C材料表現(xiàn)出較好的循環(huán)性能。

    m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶0、1∶1煅燒制備材料的CV曲線見圖6。

    從圖6可知,由m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶0煅燒制備的Mn2O3/Mn3O4材料,首次放電過程在1.25 V和0.60 V兩處可以分別觀察到一強一弱兩個還原峰;由m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶1煅燒制備的MnOx/C材料,在首次放電過程中僅在0.60 V處觀察到一個還原峰,而且這個還原峰在之后的掃描中消失。根據(jù)CV測試的結(jié)果和文獻[7]報道,1.25 V處出現(xiàn)的還原峰對應(yīng)于SEI膜的生成過程;0.60 V處出現(xiàn)的小還原峰對應(yīng)于Mn3+還原為Mn2+的過程;在電壓靠近0.01 V處有一個尖銳的峰,是Mn2+被還原成金屬Mn引起的。由于樣品中Mn2+的含量多,相應(yīng)還原峰的電流很大。

    在首次充電過程中,兩種材料在電壓為1.25 V處左右都出現(xiàn)了一個明顯的氧化峰,對應(yīng)于金屬Mn氧化為Mn2+的過程;而對于m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶1煅燒制備的MnOx/C材料而言,在電壓約2.1 V處還出現(xiàn)了一個小的氧化峰,對應(yīng)于Mn2+氧化為Mn3+的行為[5]??偟膩碚f,兩種材料恒流充放電與CV測試的結(jié)果基本保持一致。

    m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶0、1∶1、1∶3和1∶5煅燒制備材料的倍率性能見圖7。

    從圖7可知,由m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶1煅燒制備的材料,在0.1C、0.2C、0.4C、0.8C和1.0C倍率下的可逆比容量分別為652 mAh/g、603 mAh/g、491 mAh/g、372 mAh/g和319 mAh/g,在同一倍率下高于以其他樣品。完成倍率測試后,將充放電倍率恢復(fù)到0.1C,除由m(MnO2)∶m(C6H12O6) =1∶0煅燒制備的材料比容量有明顯衰減外,大都接近或高于初期在0.1C倍率時的充電比容量。比容量的增加可歸因于錳氧化物的活化作用和電解液分解形成的SEI膜的保護作用,抑制了電解液的進一步分解[8]。

    回收的MnO2材料、m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶0、1∶1、1∶3和1∶5煅燒制備材料的循環(huán)性能見圖8。

    從圖8可知,回收的MnO2材料和由m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶0煅燒制備的材料,循環(huán)性能都比較差;由m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶1、1∶3和1∶5煅燒制備的材料,循環(huán)性能較好。相比之下,由m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶3和1∶1煅燒制備的材料,電化學(xué)性能更理想,前者經(jīng)過50次循環(huán),充電比容量隨著循環(huán)的深入雖有所衰減,但仍能保持在約540 mAh/g;后者經(jīng)過50次循環(huán),隨著電解液對材料潤濕程度的增加和材料上反應(yīng)活性位點的增多,比容量從首次循環(huán)時的653 mAh/g逐漸增加,并穩(wěn)定在約708 mAh/g。

    3 結(jié)論

    采用蘋果酸-過氧化氫體系對動力鋰離子電池正極廢料LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2正極材料進行浸出,以高錳酸鉀溶液氧化沉錳法可回收得到純度較高的棒狀結(jié)構(gòu)的二氧化錳(MnO2)。將回收產(chǎn)物煅燒后,生成具有不規(guī)則的球塊狀結(jié)構(gòu)的Mn2O3/Mn3O4。將m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶1的材料經(jīng)過煅燒后,生成具有碳包覆結(jié)構(gòu)的MnOx/C材料,粒徑分布在幾十納米左右。

    對不同m(MnO2)∶m(C6H12O6)煅燒制備材料的電化學(xué)測試表明,回收得到的MnO2和由m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶0煅燒制備的Mn2O3/Mn3O4材料,循環(huán)性能都很差,容量衰減快;而由m(MnO2)∶m(C6H12O6) = 1∶1煅燒制備的材料,在0.1C倍率下的首次充電比容量達到了653 mAh/g,經(jīng)過50次循環(huán)也沒有衰減,表現(xiàn)出較理想的循環(huán)性能。

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