長沙市空氣自動站周邊區(qū)域大氣污染物排放源清單

張青梅，劉 湛*，羅達通，羅華飛，李貝睿，付廣義

（1.湖南省環(huán)境保護科學(xué)研究院，湖南長沙 410004；2. 蘇交科集團股份有限公司，江蘇南京 210017）

在支持城市空氣質(zhì)量管理決策的技術(shù)體系中，構(gòu)建準確、完整、更新及時的大氣污染物排放源清單是識別污染來源的基礎(chǔ)環(huán)節(jié)，也是制定污染控制策略的根本依據(jù)。目前，在城市層面開展的PM2.5來源解析、空氣質(zhì)量預(yù)報預(yù)警、重污染天氣應(yīng)急方案制定及效果評估、污染物總量減排核查核算、空氣質(zhì)量達標規(guī)劃等工作，都需要完整的大氣污染物排放源清單作為核心基礎(chǔ)數(shù)據(jù)支撐。

大氣污染物排放源清單編制在空氣污染治理行動中具有重要的意義。美國自20世紀70年代開始清潔空氣計劃以來，逐步建立了美國國家排放清單（NEI）[1]。歐洲也推出了EMEP/CORINDAIR排放清單編制技術(shù)指南規(guī)范[2]。我國研究人員在區(qū)域大氣污染物排放源清單領(lǐng)域也已經(jīng)開展了大量工作，構(gòu)建了既符合中國國情又與國際接軌的區(qū)域大氣污染源排放源清單共性技術(shù)體系，將排放系數(shù)的本土化率由20%提高到了70%以上，發(fā)展了多層嵌套高分辨率區(qū)域排放源清單編制技術(shù)和方法學(xué)。清華大學(xué)建立了包括10種污染物、700多種排放源的中國多尺度大氣污染物排放源清單（MEIC）[3]。已有研究中以全國尺度或城市區(qū)域尺度建立的排放源清單占多數(shù)。田賀忠[4]、王麗濤[5]等分別建立了中國NOx排放清單、中國CO人為源排放清單。Xu[6]、Wei[7]等分別建立了全國NH3、VOCs排放源清單。Zhao[8]等建立了8種污染物的全國排放源清單。Fu[9]等建立了長三角區(qū)域大氣中主要污染物的排放源清單。劉湛[10]、李貝睿[11]等建立了長株潭區(qū)域生物質(zhì)開放燃燒的大氣污染物排放源清單和道路機動車污染物排放源清單。而在小區(qū)域尺度上，對大氣污染源的排放清單的研究較少，談佳妮[12]建立了上海市寶山區(qū)的小尺度精細化大氣污染物排放源清單，提高了排放口定位數(shù)據(jù)的精確度。張驥[13]以天津市津南區(qū)空氣站周邊3 km為研究對象，建立了2016年天津市津南區(qū)空氣站周邊3 km大氣污染物排放源清單。實際上較一般區(qū)域而言，掌握自動空氣站周邊區(qū)域的污染排放特征更為重要，因為周邊區(qū)域污染源對空氣自動站監(jiān)測數(shù)據(jù)的影響較其他區(qū)域污染源的影響更大。因此，對空氣自動站周邊區(qū)域開展深入研究對于局地環(huán)境空氣質(zhì)量管理、區(qū)域大氣重污染天氣預(yù)警等具有更為直接的意義。然而，由于大氣污染物排放特征的復(fù)雜性，目前已建立的大尺度排放源清單往往不能滿足研究的要求。

基于長沙市環(huán)境保護管理部門對本地小尺度精細化大氣污染物的排放源清單的需求，本研究根據(jù)調(diào)查搜集到的2015年的各類大氣污染物排放源的活動水平信息和環(huán)境保護部發(fā)布的源排放清單編制技術(shù)指南，以長沙市環(huán)境空氣自動站周邊3 km范圍為研究區(qū)域，建立2015年小尺度精細化大氣污染物排放源清單，為各級環(huán)境管理部門和科研部門掌握空氣站點附近大氣污染物排放特征、解析污染成因、制定空氣質(zhì)量持續(xù)改善計劃提供技術(shù)支持。

1 研究方法

1.1 研究區(qū)域基本情況

研究區(qū)域為長沙市10個國控空氣自動站周邊的3km內(nèi)，以各空氣站經(jīng)緯度為中心，利用ArcMAP建立了3km×3km 的網(wǎng)格，結(jié)合實地調(diào)研和環(huán)境統(tǒng)計數(shù)據(jù)，獲取了網(wǎng)格內(nèi)部的所有點源信息，基本情況如表1所示。

表1 長沙自動空氣站基本情況

1.2 活動水平數(shù)據(jù)獲取

工業(yè)企業(yè)的活動水平信息主要來自環(huán)境統(tǒng)計數(shù)據(jù)，部分信息經(jīng)長沙市環(huán)境保護局調(diào)查核實?；顒铀綌?shù)據(jù)中煤的灰分、含硫率、廢氣處理措施通過實地調(diào)查獲得。民用源燃煤量來自《2016湖南省能源年鑒》[14]和《2016長沙市統(tǒng)計年鑒》[15]。

機動車保有量數(shù)據(jù)從各市統(tǒng)計年鑒獲取，分車型、注冊年代、排放控制標準車輛數(shù)據(jù)從各市環(huán)保部門機動車環(huán)保檢測系統(tǒng)數(shù)據(jù)庫獲取。根據(jù)機動車燃料、車型及排放控制標準確定道路移動源所屬第四級排放源分類。平均行駛里程數(shù)據(jù)參考《道路機動車大氣污染物排放清單編制技術(shù)指南（試行）》中各類車型數(shù)值。農(nóng)業(yè)機械燃油消耗量活動水平來自《2016湖南農(nóng)村統(tǒng)計年鑒》[16]。工程機械保有量信息根據(jù)《2016中國工程機械年鑒》[17]由全國保有量推算得到。鐵路內(nèi)燃機車燃油消耗量分別根據(jù)客貨周轉(zhuǎn)量和貨運日產(chǎn)量等計算得到，活動水平信息來自《2016中國交通年鑒》[18]。長沙黃花國際機場活動水平數(shù)據(jù)來自《2016民航機場生產(chǎn)統(tǒng)計公報》。內(nèi)河船舶燃油消耗量通過客貨周轉(zhuǎn)量計算得到，活動水平信息來自《2016長沙市統(tǒng)計年鑒》。

農(nóng)藥使用活動水平信息來自《2016湖南農(nóng)村統(tǒng)計年鑒》。汽車噴涂、其他涂層活動水平信息來自湖南省環(huán)境統(tǒng)計數(shù)據(jù)。染色、瀝青、干洗等活動水平信息根據(jù)全國年消費量推算。去污脫脂、生活和商業(yè)溶劑使用活動水平信息來自《2016長沙市統(tǒng)計年鑒》中的人口數(shù)。建筑涂料采用竣工房屋面積推算，該活動水平信息來自《2016長沙市統(tǒng)計年鑒》。

施肥量來自《2016長沙市統(tǒng)計年鑒》。各區(qū)縣飼養(yǎng)畜禽數(shù)量來自《2016湖南農(nóng)村統(tǒng)計年鑒》。土壤排放源的活動水平為各區(qū)縣耕地面積，固氮植物源的活動水平為作物種植面積，秸稈堆肥活動水平利用各區(qū)縣用于堆肥的八種農(nóng)作物（水稻、小麥、玉米、粗糧、棉花、豆類、花生和油菜）的作物產(chǎn)量、谷草比、秸稈堆肥比例三者乘積來估算，人體糞便對應(yīng)的活動水平為沒使用衛(wèi)生廁所的成人數(shù)，采用農(nóng)村常住人口數(shù)代替。其他農(nóng)業(yè)源的活動水平數(shù)據(jù)來自《2016湖南農(nóng)村統(tǒng)計年鑒》。

土壤揚塵源的活動水平為不同類型土壤的面積，數(shù)據(jù)來自湖南省國土資源規(guī)劃院。道路長度通過長株潭區(qū)域道路分布的GIS底圖結(jié)合遙感分類圖像解譯確定分區(qū)域不同等級的道路長度，道路車流量數(shù)據(jù)由長沙市環(huán)保局提供，日降水量信息來自中國氣象科學(xué)數(shù)據(jù)共享服務(wù)網(wǎng)。施工揚塵源的活動水平數(shù)據(jù)包括施工工地的面積和施工天數(shù)，通過實地調(diào)研獲得。

生物質(zhì)燃料的活動水平信息來自《2016湖南農(nóng)村統(tǒng)計年鑒》。森林火災(zāi)、草原火災(zāi)活動水平信息來自湖南林業(yè)信息網(wǎng)。

儲存運輸源的活動水平數(shù)據(jù)通過調(diào)研得到。

1.3 大氣污染物排放量計算方法

長沙市空氣自動站周邊區(qū)域大氣污染物排放量的測算包括“自下而上”的方式和“自上而下”的方式[19,20]，基于長沙市大氣污染源信息數(shù)據(jù)庫，綜合采用物料衡算法、排放系數(shù)法、實際測量法、模型估算法等方法測算各類排放源主要污染物的排放強度，建立長沙市大氣污染物排放源清單，再在ArcMAP上進行網(wǎng)格分配，得到長沙市空氣自動站周邊區(qū)域內(nèi)大氣污染物排放源清單。排放系數(shù)主要根據(jù)長沙市的氣候、經(jīng)濟發(fā)展特點，通過文獻調(diào)研和實測相結(jié)合的方法確定。排放系數(shù)選取及排放量計算方法參考的主要技術(shù)文件包括：①城市大氣污染物排放清單編制技術(shù)手冊；②大氣細顆粒物（PM2.5）源排放清單編制技術(shù)指南（試行）；③大氣可吸入顆粒物一次源排放清單編制技術(shù)指南（試行）；④大氣顆粒物來源解析技術(shù)指南（試行）；⑤城市揚塵源排放清單編制技術(shù)指南（試行）；⑥道路機動車排放清單編制技術(shù)指南（試行）；⑦非道路移動污染源排放清單編制技術(shù)指南（試行）；⑧生物質(zhì)燃燒源大氣污染物排放清單編制技術(shù)指南（試行）；⑨大氣揮發(fā)性有機物源排放清單編制技術(shù)指南（試行）；⑩氨排放清單編制技術(shù)指南（試行）。

2 結(jié)果與討論

2.1 空氣自動站周邊區(qū)域大氣污染物排放源清單

本文參考賀克斌主編的《城市大氣污染物排放清單編制技術(shù)手冊》對污染源進行分類，根據(jù)所獲取的儲存運輸源、廢棄物處理源、工藝過程源、化石燃料固定燃燒源、農(nóng)業(yè)源、生物質(zhì)燃燒源、揚塵源、移動源8個源類的活動水平數(shù)據(jù)，按照前面所述的排放源清單編制技術(shù)指南進行計算，得到2015年長沙市每個環(huán)境空氣自動站周邊3 km范圍內(nèi)6類污染物NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs的排放量，結(jié)果見表2。由表2可知，10個站點周邊區(qū)域內(nèi)的 NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs排 放 量 分 別 53.65t、4 899.35t、1 846.09t、6 257.75t、5 781.67t、4 383.31t。污染物排放量最大的站點為天心區(qū)環(huán)保局自動空氣站周邊，NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs的排放量之和為9 296.89t，遠遠高于其他站點周邊；其次為經(jīng)開區(qū)環(huán)保局自動空氣站周邊，NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs 的排放量之和為3 405.12t；污染物排放量最小的為沙坪自動空氣站周邊，僅3 447.72t，這與沙坪空氣自動站周邊點源數(shù)量小有關(guān)。

圖1 不同源類的污染物排放量分擔(dān)率

2.2 不同源類污染物的分擔(dān)率

不同源類對10個站點區(qū)域內(nèi)污染物的分擔(dān)率結(jié)果見圖1。由圖1可知，農(nóng)業(yè)源分擔(dān)了98.45%的NH3排放量，為NH3第一排放源，畜禽養(yǎng)殖和氮肥施用為主要的NH3排放源農(nóng)業(yè)源[21]，這與國內(nèi)其他研究結(jié)果一致[22]。由于空氣自動站均位于市區(qū)以內(nèi)，人體排放氨量較小[22]，尿液等進入污水處理廠中，因此人體排放活動未進行計算。移動源分擔(dān)了84.24%的NOx排放量，為NOx第一排放源，李貝睿[11]的研究認為，載貨汽車是NOx、PM10、PM2.5的主要貢獻源，摩托車是VOCs的主要貢獻源。揚塵源對PM2.5、PM10的分擔(dān)率都最大，分別為60.82%和85.9%，快速的城市化和高強度的城市改造將導(dǎo)致施工工地的揚塵成為城市大氣顆粒物的重要來源[23,24]。SO2的最大來源為化石燃料燃燒源，占比為99.54%，由表2可知，天心區(qū)環(huán)保局站點周邊的SO2排放量最大，高達532.49t。這主要是因為天心區(qū)燃煤鍋爐較其他區(qū)域數(shù)量要多，燃煤量大。VOCs的最大來源為工藝過程源，占比為49.88%，這是因為北汽福田汽車、三一重工、中聯(lián)重科、廣汽長豐汽車等大型汽車制造企業(yè)分布于經(jīng)開區(qū)范圍內(nèi)，而湖南湘江關(guān)西涂料有限公司分布于馬坡嶺網(wǎng)格范圍內(nèi)，汽車制造業(yè)與涂料制造業(yè)VOCs排放量較大。

表2 各空氣自動站周邊區(qū)域內(nèi)的大氣污染物排放源清單

2.3 不同源類分擔(dān)率的對比

因為大區(qū)域尺度和小區(qū)域尺度排放源類有很大差別，因此本研究與已報道的小尺度排放清單研究進行對比，結(jié)果見表3。本研究中NH3排放主要來自農(nóng)業(yè)源畜禽養(yǎng)殖和氮肥施用，而寶山地區(qū)工業(yè)大點源的NH3排放貢獻是最高的，該地區(qū)電力、熱力生產(chǎn)業(yè)和供應(yīng)業(yè)和黑色金屬冶煉及壓延加工業(yè)為寶山區(qū)的兩大主導(dǎo)產(chǎn)業(yè)[12]。 NOx、PM2.5、PM10、SO2主要排放源與天津[13]基本保持一致，分別為移動源、揚塵源、揚塵源、化石燃料固定燃燒源。本研究中VOCs排放源主要為工藝過程源，而天津[13]為移動源。對比研究結(jié)果表明，小尺度區(qū)域內(nèi)源類不同，排放的污染物不同，小尺度精細化的排放清單對于基層環(huán)境管理具有重要意義。各站點區(qū)域內(nèi)NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs第一排放源及其占比結(jié)果見表4。

2.4 不確定性分析

本研究排放源清單建立過程中選用的排放系數(shù)和計算方法均以原環(huán)境保護部發(fā)布的“清單編制技術(shù)指南”為準，并對部分排放系數(shù)如移動源的道路機動車污染物排放因子進行了修正，活動水平信息大部分來自政府部門發(fā)布的統(tǒng)計年鑒和統(tǒng)計公報，數(shù)據(jù)來源比較可靠。但是，任何排放源清單的計算結(jié)果都具有一定的不確定性，主要原因在于：一方面統(tǒng)計數(shù)據(jù)本身會存在測量偏差、隨機偏差和人為偏差，如統(tǒng)計年鑒數(shù)據(jù)一般只對規(guī)模以上企業(yè)進行統(tǒng)計，這些偏差會給大氣污染物排放量的計算結(jié)果帶來一定的不確定性；另一方面由于排放清單的建立涉及的企業(yè)眾多，各企業(yè)的燃料的含硫量、灰分、生產(chǎn)工藝水平、污染控制技術(shù)不同，但在排放系數(shù)的選定時一般取用參考值或者依據(jù)行業(yè)平均水平確定，因此也會給排放源清單的計算結(jié)果帶來不確定性。更精確的不確定性分析需要針對每個源類進行分析，本課題組對生物質(zhì)開放燃燒源、移動源中機動車尾氣、人為氨排放源采用蒙特卡羅法進行了不確定性分析[10,11,19]。

3 結(jié)論

（1）2015年長沙市10個自動空氣站周邊3 km內(nèi)大氣污染源的排放 NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs總 量 分 別 為 53.65t、4 899.35t、1 846.09t、6 257.75t、5 781.67t、4 383.31t，其中建筑工地和加油站點源排放的NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs總量分別為 6.86t、17.74t、1 240.1t、5 531.61t、96.85t、1 791.97t。

表3 不同源類分擔(dān)率的對比

表4 不同污染物第一排放源及排放比例

（2）NH3的第一排放源是農(nóng)業(yè)源， NOx的第一排放源是移動源，PM2.5、PM10的第一排放源都是揚塵源，污染比較大的道路是主要干道；SO2的第一排放源是化石燃料燃燒源，VOCs的第一排放源是移動源。

（3）近年來長沙市空氣污染多以PM2.5、PM10、O3為首要污染物，要改善空氣質(zhì)量，保障空氣站空氣環(huán)境中PM2.5、PM10、O3監(jiān)測數(shù)據(jù)達標，必須要減少一次源排放，根據(jù)排放源清單和分擔(dān)率研究結(jié)果可知，改善空氣質(zhì)量應(yīng)從道路交通優(yōu)化、燃煤控制、建筑施工場地管控三個方面入手。天心區(qū)環(huán)保局站點、經(jīng)開區(qū)環(huán)保局站點、馬坡嶺站點還應(yīng)加強北汽福田汽車、三一重工、中聯(lián)重科、廣汽長豐汽車等工業(yè)企業(yè)工藝過程污染控制，減少工藝過程源PM2.5、VOCs排放。

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