內(nèi)蒙古某地區(qū)飲用水砷含量與人體暴露及致癌風(fēng)險(xiǎn)分析

孔 暢, 楊林生, 虞江萍, 韋炳干①, 李海蓉, 崔 娜, 郭志偉

(1.中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所陸地表層格局與模擬院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 100101; 2.中國科學(xué)院大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院, 北京 100190; 3.內(nèi)蒙古綜合疾病控制中心, 內(nèi)蒙古 呼和浩特 010031)

砷在環(huán)境化學(xué)中是有毒的類金屬元素,是國際癌癥研究機(jī)構(gòu)最早確認(rèn)的一類致癌物質(zhì)[1]。砷暴露途徑包括空氣、食物、水和土壤[2-3],其中飲水型砷中毒是環(huán)境砷中毒的主要類型。研究顯示,砷暴露可引起皮膚病變,包括皮膚角化、皮膚脫色和皮膚沉色,長期砷暴露會使人患肺癌、皮膚癌和膀胱癌等癌癥的幾率明顯增加[4-5],此外,砷暴露還與高血壓、糖尿病、心血管疾病等有關(guān)[6-8]。于1991年被發(fā)現(xiàn)和被確認(rèn)的內(nèi)蒙古地方性砷中毒病區(qū)是中國第4個大的砷中毒病區(qū)[9]。內(nèi)蒙古砷中毒病區(qū)飲用水砷含量和人體血砷以及尿砷含量均明顯高于對照地區(qū)[10-11],但目前關(guān)于內(nèi)蒙古地區(qū)人群砷暴露量的評估和健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)研究較少。內(nèi)蒙古某飲水型地方性砷中毒村尚未進(jìn)行改水工程,區(qū)域內(nèi)居民的健康狀況可能受到一直飲用的高砷水影響。由于長時間砷暴露的累積效應(yīng),未來改水工程實(shí)施后,居民健康狀況的恢復(fù)仍需要很長一段時間。因此筆者選擇該村為研究區(qū),應(yīng)用美國環(huán)境保護(hù)局(EPA)推薦模型,調(diào)查不同季節(jié)人群對水砷暴露的直接攝入量、間接攝入量和皮膚接觸吸收量,并評估砷的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)。研究結(jié)果可為進(jìn)一步開展砷健康效應(yīng)的劑量-反應(yīng)關(guān)系研究,以及內(nèi)蒙古地區(qū)地方性砷中毒防治工作提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域與對象

研究區(qū)位于內(nèi)蒙古托克托縣某飲水型地方性砷中毒村,當(dāng)?shù)鼐用褚恢币詠硪愿呱榈叵滤?井深50～60 m)井水作日常飲水和生活用水,截至調(diào)研時未曾改水;對照區(qū)為和林格爾縣某村,位于病村東南方位直線距離約35 km處,村民無飲水高砷暴露歷史。

研究區(qū)共124名居民參與流行病學(xué)調(diào)查及環(huán)境樣品采集,包括61名男性和63名女性,其中男性吸煙者47名，女性吸煙者14名。年齡范圍為33～82歲,平均為54.8歲。砷致皮膚損傷患者有19名男性和15名女性。對照區(qū)共77名居民參與流行病學(xué)調(diào)查及環(huán)境樣品采集,包括34名男性和43名女性,其中男性吸煙者27名，女性吸煙者6名,1名女性缺失是否吸煙信息。年齡范圍為47～83歲,平均為61.7歲。對照區(qū)居民均未出現(xiàn)砷致皮膚損傷患者。

1.2 水樣采集與水砷含量測定

分別于春季(2013年5月)、冬季(2013年12月)和夏季(2014年8月)采集研究區(qū)及對照區(qū)居民室內(nèi)未經(jīng)處理的飲用末梢水。采樣前用水樣反復(fù)沖洗聚四氟乙烯采樣瓶及瓶蓋3次,將末梢水空放5 min后,取水樣100 mL。采集后立即放入冰盒中0 ℃條件下避光保存,并于當(dāng)日運(yùn)送到地方疾控中心-20 ℃條件下保存。5 d內(nèi)運(yùn)回北京中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所理化分析實(shí)驗(yàn)室,進(jìn)行分析測定。

參照文獻(xiàn)[12],利用高效液相色譜-電感耦合等離子體發(fā)射質(zhì)譜儀分析(HPLC-ICP-MS)測定水樣砷含量。在樣品處理與分析過程中，通過同步處理平行樣品和空白樣品進(jìn)行質(zhì)量控制。采用去離子水為空白樣品,隨機(jī)抽取現(xiàn)場采樣點(diǎn)取雙份樣品為平行樣品,平行樣品測定結(jié)果的偏差不超過5%。

1.3 砷暴露量評估

水中砷可通過直接飲水、對水的間接消費(fèi)(如通過飲食間接攝入)以及皮膚接觸吸收等途徑進(jìn)入人體,不同暴露途徑下砷作用于人體的器官不同,砷的毒性也可能有所差異[13]。因此,該研究分別評估砷攝入量(包括直接攝入量和間接攝入量)和皮膚接觸吸收量。砷的直接攝入量和間接攝入量計(jì)算公式相同，但參數(shù)不同,砷攝入量和皮膚接觸吸收量計(jì)算公式[14-15]為

(1)

(2)

式(1)～(2)中各變量含義及參考值如表1～2所示。

1.4 砷致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

按照毒理學(xué)性質(zhì)將砷歸為具有致癌風(fēng)險(xiǎn)的無閾化合物,砷經(jīng)攝入和皮膚接觸途徑的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)(R)計(jì)算公式[15]為

(3)

式(3)中,Ri為砷經(jīng)i途徑所致致癌健康風(fēng)險(xiǎn),a-1;q為致癌強(qiáng)度系數(shù),砷經(jīng)口攝入及皮膚接觸途徑的致癌強(qiáng)度系數(shù)分別為1.50和3.66 kg·d·mg-1;DLAD，i為砷的日均暴露劑量,經(jīng)口攝入和皮膚接觸途徑計(jì)算公式分別同DAD,oral和DAD，dermal,除DE為70 a外,其他參數(shù)不變,mg·kg-1·d-1。

2 結(jié)果與討論

2.1 飲水砷含量

研究區(qū)居民飲水總無機(jī)砷含量為56.40～231.15 μg·L-1,平均值為129.92 μg·L-1(表3),顯著高于對照區(qū)居民平均飲水總砷含量(4.92 μg·L-1)。GB 5749—2006《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》[19]中關(guān)于小型集中供水和分散供水中砷含量最大限值為10 μg·L-1,美國國家一級飲用水標(biāo)準(zhǔn)[20]限值也為10 μg·L-1,研究區(qū)飲水砷含量超標(biāo)率為100%。對照區(qū)飲水砷含量最高值為11.99 μg·L-1,略高于我國生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)。

研究區(qū)居民飲水砷含量季節(jié)間變化順序?yàn)槎?春季>夏季,這是由于該地區(qū)飲用水為淺層地下水,受人為灌溉及降雨影響較大。夏季降雨量大且處于灌溉期,地下水水位上升,地下水中砷含量因稀釋而降低;而在灌溉結(jié)束的冬季,地下水水位下降,地下水中砷含量升高[12,21]。

表1水砷暴露及有關(guān)參數(shù)參考值

Table1Referencevalueofdrinkingwaterarsenicexposureandrelatedparameters

暴露參數(shù)項(xiàng)目變量含義 參考值單位 DAD,oral經(jīng)口攝入暴露量0.000 31)mg·kg-1·d-1DAD,dermal皮膚接觸吸收量0.000 1231)mg·kg-1·d-1WC水中污染物濃度根據(jù)實(shí)測值mg·L-1RI飲水?dāng)z入率參考表22)中的飲水?dāng)z入量數(shù)據(jù)L·d-1FE暴露頻率全年:365;春季:73;夏季:157;冬季:1353)d·a-1DE暴露持續(xù)時間總體:74.44;男性:72.04;女性:77.272)a WB體重總體:65.2;男性:68.6;女性:61.22)kg TA平均時間總體:27 170.6;男性:26 294.6;女性:28 203.55d AS皮膚暴露面積男性:17 000;女性:16 0002)cm2 CP化學(xué)物質(zhì)皮膚滲透常數(shù)0.001 81)cm·h-1TE暴露時間參考表22)中的日均洗澡時間h·d-1FC體積轉(zhuǎn)換因子0.0011)L·cm-3

1)數(shù)據(jù)來源于文獻(xiàn)[16]; 2)數(shù)據(jù)來源于文獻(xiàn)[17]; 3)數(shù)據(jù)來源于文獻(xiàn)[18]。

表2內(nèi)蒙古自治區(qū)農(nóng)村成年居民日均飲水?dāng)z入量與洗澡時間參考值[16]

Table2Referencevalueofdailywaterintake,showerdurationofruraladultinInnerMongolia

暴露變量單位性別合計(jì)春季夏季冬季 總飲水?dāng)z入量mL·d-1男2 6722 4453 3982 400女2 4522 1933 1982 226 直接飲水?dāng)z入量mL·d-1男2 0031 8222 6111 759女1 8611 6592 4761 651 間接飲水?dāng)z入量mL·d-1男679633800650女613554749596 日均洗澡時間min·d-1男2251女3252

表3不同季節(jié)飲用水砷含量

Table3Contentofarsenicindrinkingwaterofdifferentseasons

μg·L-1

2.2 砷暴露量評估

2.2.1砷攝入量

通過飲水對砷的攝入可分為直接飲水?dāng)z入和作為飲食的間接飲水?dāng)z入。研究區(qū)男性和女性砷攝入量分別為1.80和1.89 μg·kg-1·d-1,其中直接攝入量分別為1.35和1.42 μg·kg-1·d-1,間接攝入量分別為0.45和0.47 μg·kg-1·d-1;而對照區(qū)男性和女性砷攝入量均為0.08 μg·kg-1·d-1,直接與間接攝入量均為0.06和0.02 μg·kg-1·d-1?？梢?研究區(qū)男性和女性對砷的攝入量顯著高于對照區(qū),高砷水是居民砷暴露的一個重要來源。另外,因缺乏膳食結(jié)構(gòu)的跟蹤調(diào)查與采樣,所以該研究未評估通過食物攝入的砷及其風(fēng)險(xiǎn),這可能導(dǎo)致低估砷的攝入量。然而,目前的評估結(jié)果仍表明研究區(qū)男性和女性對水砷攝入量分別是美國EPA制定的無機(jī)砷經(jīng)口暴露非致癌風(fēng)險(xiǎn)參考劑量(RfD=0.3 μg·kg-1·d-1)[15]的6和6.3倍,但低于WHO以皮膚損傷為健康效應(yīng)終點(diǎn)推算的全膳食暴露(飲水和食物)無機(jī)砷基準(zhǔn)劑量(DBML,0.5=5.4 μg·kg-1·d-1)[22]。

砷攝入量在季節(jié)間差異較大。研究區(qū)居民砷總攝入量及直接攝入量季節(jié)間變化順序?yàn)橄募?冬季>春季,間接攝入量變化順序?yàn)槎?夏季>春季。對照區(qū)居民對砷的總攝入量、直接攝入量和間接攝入量排序?yàn)橄募?或≈冬季>春季(表4)。研究區(qū)飲用水砷含量季節(jié)差異較明顯,是導(dǎo)致砷攝入量具有季節(jié)差異的重要原因。另外,居民在不同季節(jié)生活和飲食習(xí)慣等方面的差異也可能引起砷攝入量的季節(jié)差異。因此,評估地下水砷暴露量及其致癌健康風(fēng)險(xiǎn)時應(yīng)分季節(jié)進(jìn)行,以提高評估結(jié)果的可靠性。

表4男性和女性不同季節(jié)砷攝入量

Table4Arsenicingestiondoseofmaleandfemaleindifferentseasons

μg·kg-1·d-1

2.2.2砷皮膚接觸吸收量

研究區(qū)居民通過洗澡時皮膚接觸的砷吸收量比攝入量低2～4個數(shù)量級,男性和女性皮膚接觸吸收量分別為8.89×10-4和1.10×10-3μg·kg-1·d-1,而對照區(qū)男性和女性的皮膚接觸吸收量分別為4.18×10-5和4.93×10-5μg·kg-1·d-1(表5),均低于美國EPA制定的無機(jī)砷經(jīng)皮膚暴露引起的非致癌風(fēng)險(xiǎn)參考劑量(RfD=0.123 μg·kg-1·d-1)[15]。研究區(qū)居民砷皮膚接觸吸收量在季節(jié)間變化順序?yàn)橄募?冬季>春季,與總攝入量的季節(jié)變化一致。

從性別上來看,男性砷皮膚接觸吸收量低于女性。經(jīng)調(diào)查,這是由于一方面女性衛(wèi)生習(xí)慣較男性好;另一方面男性田間勞動時間及強(qiáng)度大于女性,高強(qiáng)度勞作結(jié)束后不經(jīng)洗澡直接休息,男性暴露于高砷水的頻率及時間小于女性。

2.2.3暴露途徑和季節(jié)的貢獻(xiàn)率

研究區(qū)男性和女性居民通過攝入及皮膚接觸吸收砷的總暴露量分別為1.80和1.89 μg·kg-1·d-1,而對照區(qū)分別為7.60×10-2和7.98×10-2μg·kg-1·d-1。研究區(qū)和對照區(qū)居民通過攝入途徑的砷暴露量約占總暴露量的99.93%,其中通過飲水對砷的直接攝入是主要攝入途徑(表6)。此外,該研究未對食物攝入砷暴露量進(jìn)行評估,因此這里的砷攝入量應(yīng)低于真實(shí)的砷攝入量,其占總砷暴露量的比例應(yīng)更高,說明攝入是飲水型中毒區(qū)砷暴露的主要途徑。

從季節(jié)上來看,研究區(qū)和對照區(qū)居民夏季對砷的暴露量最高,冬季次之,且2季砷暴露量之和占全年砷暴露量的89.04%以上。飲水砷含量在夏季最低,然而砷的攝入量在夏季最高,這是由于攝入量不僅與飲水中砷含量水平有關(guān),還與飲水?dāng)z入率和季節(jié)長短有關(guān)。飲水砷含量較低的夏季反而具有更高的砷攝入量是因?yàn)橄募救梭w新陳代謝較快,且居民普遍從事農(nóng)耕活動,導(dǎo)致其在夏季對水的日攝入量較高;其次,研究區(qū)夏季持續(xù)時間較長,居民對水的攝入總量也相應(yīng)增加。砷的皮膚接觸吸收量也是夏季>冬季>春季,夏季皮膚接觸吸收量最高是由于在夏季居民暴露于高砷水的頻率和表面積更高。

表5男性和女性不同季節(jié)砷皮膚接觸吸收量

Table5Arsenicdermalexposuredoseofmaleandfemaleindifferentseasons

10-3 μg·kg-1·d-1

表6不同暴露途徑的貢獻(xiàn)率

Table6Contributionrateofdifferentexposurepathways

%

2.3 砷致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

研究區(qū)男性和女性居民攝入及皮膚接觸吸收砷的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)總和分別為3.75×10-5和3.67×10-5,對照區(qū)分別為1.58×10-6和1.55×10-6(表7)?？山邮苤掳┙】碉L(fēng)險(xiǎn)水平一般為10-6～10-4a-1[23],綜合考慮社會和科學(xué)等因素,該研究中致癌健康風(fēng)險(xiǎn)可接受水平選擇為10-6a-1[24]。研究區(qū)和對照區(qū)2種途徑總致癌健康風(fēng)險(xiǎn)均超過可接受風(fēng)險(xiǎn)水平,且研究區(qū)致癌健康風(fēng)險(xiǎn)高出1個數(shù)量級,表明研究區(qū)砷的暴露對人體造成了一定的致癌風(fēng)險(xiǎn)。

將研究區(qū)砷致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)結(jié)果與其他區(qū)域水砷致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)結(jié)果[23，25-27]進(jìn)行比較(表8)。各地區(qū)水樣類型、自然和人為污染程度等存在差異,使水砷含量不同;人群飲水?dāng)z入率和生活習(xí)慣等存在區(qū)域性差異,使不同地區(qū)暴露參數(shù)不同,因此砷的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)有所差別。該研究區(qū)砷的飲水途徑致癌健康風(fēng)險(xiǎn)低于新疆奎屯墾區(qū)、開封市、阿根廷圣地亞哥-德爾埃斯特羅省和查科省等地區(qū),而高于武陵山區(qū),與開封市水平接近。

為保障居民健康與安全,建議對水源排查,識別高砷水源,劃定高砷區(qū),將高砷區(qū)水源改為低砷水,降低居民的健康風(fēng)險(xiǎn)。居民自身可增設(shè)除砷凈水設(shè)備,避免直接飲用和使用高砷水。

表7人群的砷致癌健康風(fēng)險(xiǎn)

Table7Arseniclifetimecarcinogenichealthriskofpopulation

10-8 a-1

表8國內(nèi)外不同區(qū)域水砷致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評估結(jié)果比較

Table8Comparisonofdifferentregionalwaterqualitycarcinogenichealthriskassessment

時間水樣類型地點(diǎn)暴露途徑致癌健康風(fēng)險(xiǎn)來源 2010—2014水庫武陵山區(qū)飲水0.16×10-8～2.46×10-8[25] 2011地下水新疆奎屯飲水3.0×10-4～23.5×10-4[26] 2010—2011水源地阿根廷圣地亞哥-德爾埃斯特羅省和查科省飲水5×10-5～2×10-2[27] 2010水庫水末梢水開封市飲水洗浴1.73×10-4～2.47×10-47.52×10-7～1.08×10-6[23]

3 結(jié)論

(1)研究區(qū)男性和女性居民對水砷的直接攝入量、間接攝入量和皮膚接觸吸收量均明顯高于對照區(qū),而女性經(jīng)攝入和皮膚接觸吸收途徑對砷的暴露量及其致癌健康風(fēng)險(xiǎn)均高于男性居民。

(2)研究區(qū)居民對飲水砷的攝入量約占飲水?dāng)z入量及皮膚接觸吸收量總和的99.93%以上,攝入是飲水型砷暴露的主要途徑。2種途徑的砷暴露量及其致癌健康風(fēng)險(xiǎn)具有明顯的季節(jié)差異,均呈現(xiàn)夏季>冬季>春季的規(guī)律。

(3)研究區(qū)飲水砷含量高于我國的生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn),飲水?dāng)z入及皮膚接觸吸收途徑砷的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)均超過可接受風(fēng)險(xiǎn)水平(10-6a-1)。

致謝:感謝地方疾控部門和內(nèi)蒙古綜合疾病預(yù)防控制中心工作人員在現(xiàn)場采樣及流行病學(xué)調(diào)查中的大力支持和幫助。

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作者簡介： 孔暢(1992—),女,山東棗莊人,博士生,研究方向?yàn)榄h(huán)境地理與健康。E-mail: kongc.15s@igsnrr.ac.cn