催化裂化反應(yīng)系統(tǒng)關(guān)鍵裝備技術(shù)研究進(jìn)展

盧春喜，范怡平，劉夢(mèng)溪，姚秀穎

(中國(guó)石油大學(xué) 重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102249)

催化裂化是最重要的二次加工工藝之一，在中國(guó)石油加工業(yè)中占有舉足輕重的地位[1]。催化裂化反應(yīng)屬于典型的快速平行順序反應(yīng)，所需目的產(chǎn)品(如汽油、柴油和液化氣等)是反應(yīng)的中間產(chǎn)物，而主反應(yīng)只需2～3 s的時(shí)間[2]。因此，強(qiáng)化提升管反應(yīng)器的油-劑接觸效率、最大限度縮短后反應(yīng)系統(tǒng)油氣停留時(shí)間以及實(shí)現(xiàn)油氣和催化劑的高效快速分離是獲得理想產(chǎn)品分布、實(shí)現(xiàn)裝置長(zhǎng)周期運(yùn)行的關(guān)鍵。

催化裂化裝置的結(jié)構(gòu)形式多種多樣，約有幾十種[3]。圖1為典型的高低并列式催化裂化裝置，該裝置主要由提升管反應(yīng)器、沉降器、汽提器和再生器等部分構(gòu)成。為了滿足催化裂化工藝過程中催化劑反應(yīng)和再生的連續(xù)化要求，采用的Geldart A類細(xì)顆粒催化劑在裝置內(nèi)不同部位的流態(tài)化狀況不盡相同，其中汽提器為鼓泡床操作、提升管反應(yīng)器為輸送床操作、再生器為快速床或湍流床操作、循環(huán)管線則為負(fù)壓差下的立管密相輸送[3-4]。由此可知，催化裂化裝置的各部分覆蓋了除散式流態(tài)化外的全部流態(tài)化操作區(qū)域，這給催化裂化裝置的長(zhǎng)周期安全穩(wěn)定運(yùn)行帶來了一定困難。因此，對(duì)催化裂化裝置內(nèi)多流態(tài)耦合過程的研究顯得尤為重要。

如圖1所示，催化裂化反應(yīng)系統(tǒng)主要由預(yù)提升部分、進(jìn)料系統(tǒng)、提升管反應(yīng)區(qū)和用于終止反應(yīng)的快速分離系統(tǒng)以及汽提部分組成，各部分對(duì)催化劑顆粒的流動(dòng)要求不同。在預(yù)提升部分，要求以快速床的流動(dòng)形態(tài)改善由再生斜管流入催化劑的分布，實(shí)現(xiàn)均勻輸送，保證催化劑與原料的充分混合反應(yīng)[5]，對(duì)于具有冷熱催化劑混合功能的預(yù)提升結(jié)構(gòu)，還要求實(shí)現(xiàn)冷熱催化劑的均勻混合[6]；在進(jìn)料區(qū)，催化劑與霧狀油滴需要迅速達(dá)到全返混流動(dòng)，從而有效提高油-劑接觸效率，使噴霧進(jìn)入的油滴迅速汽化[7]；在提升管反應(yīng)區(qū)，油-劑要實(shí)現(xiàn)平流推進(jìn)操作，即以一種活塞流的形式進(jìn)行流動(dòng)，以滿足與快速平行順序反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的協(xié)同；在反應(yīng)器出口位置，需要通過快速分離系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)反應(yīng)快速終止、高效回收催化劑[8]；汽提部分通過水蒸氣置換出吸附和夾帶在催化劑間的油氣，因此需要強(qiáng)化汽-固間接觸，實(shí)現(xiàn)用最少蒸汽量達(dá)到高效汽提的效果[9]。由于催化裂化反應(yīng)時(shí)間極短，所以需要在毫秒時(shí)間內(nèi)實(shí)現(xiàn)這一系列不同流動(dòng)狀態(tài)的轉(zhuǎn)換達(dá)到與反應(yīng)環(huán)境的高效協(xié)同。因此，通過多區(qū)域的協(xié)控強(qiáng)化，實(shí)現(xiàn)催化裂化反應(yīng)系統(tǒng)的高效協(xié)同是最大限度提高產(chǎn)品分布和反應(yīng)性能的根本途徑。

催化裂化工藝過程至今已歷經(jīng)80多年的發(fā)展[3]，其加工能力已增長(zhǎng)至1.9×108t/a。工業(yè)過程中，輕油收率每提高0.1百分點(diǎn)，都將帶來巨大的經(jīng)濟(jì)效益。因此，筆者基于“多區(qū)域協(xié)控強(qiáng)化”的技術(shù)理念，提出了一種簡(jiǎn)單高效的FCC反應(yīng)技術(shù)，該技術(shù)首先通過結(jié)構(gòu)優(yōu)化來提高反應(yīng)系統(tǒng)各部分的性能，形成單項(xiàng)創(chuàng)新技術(shù)，然后借助于集成優(yōu)化方法靈活構(gòu)建出催化裂化反應(yīng)系統(tǒng)強(qiáng)化組合技術(shù)并在同一套百萬噸級(jí)工業(yè)催化裂化裝置實(shí)施，通過多區(qū)域的強(qiáng)化、協(xié)同和調(diào)控反應(yīng)歷程提升催化裂化反應(yīng)系統(tǒng)的整體性能。

圖1 高低并列式催化裂化裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of high and low side-by-side catalytic cracking unit1—Regenerator；2—Primary cyclone；3—Secondary cyclone；4—Settler；5—Top cyclone；6—Cyclone；7—Stripper；8—Riser；9—Spent inclined tube；10—Regenerative inclined tube

1 進(jìn)料混合區(qū)強(qiáng)化方法及技術(shù)

提升管反應(yīng)器主要由底部預(yù)提升段、中部進(jìn)料混合段、上部反應(yīng)段和出口快速分離段4部分組成[10]。催化裂化反應(yīng)的產(chǎn)品分布和目標(biāo)產(chǎn)品收率與中部進(jìn)料混合段內(nèi)油-劑接觸形式及效率有著密切關(guān)系，而油-劑的接觸效率和形式，除了受噴嘴進(jìn)料霧化效果的影響，還與預(yù)提升段出口處催化劑的預(yù)分配密切相關(guān)[11-12]。因此，形成了3項(xiàng)創(chuàng)新技術(shù)，即針對(duì)傳統(tǒng)進(jìn)料段二次流進(jìn)行優(yōu)化調(diào)控的進(jìn)料噴嘴的“氣體內(nèi)構(gòu)件屏幕汽”技術(shù)、斜向下進(jìn)料的油-劑逆流接觸的新型進(jìn)料段技術(shù)和靈活調(diào)控劑/油比的混合預(yù)提升技術(shù)，用于強(qiáng)化進(jìn)料混合區(qū)氣-固接觸效率，實(shí)現(xiàn)全混流到平推流的瞬間過渡，提高目標(biāo)產(chǎn)品收率。

1.1 催化裂化高效進(jìn)料段技術(shù)

現(xiàn)有研究表明[13-14]，傳統(tǒng)進(jìn)料段結(jié)構(gòu)內(nèi)傳遞環(huán)境和反應(yīng)環(huán)境明顯不匹配。如圖2所示，某些區(qū)域的催化劑濃度高(低)，原料油的濃度卻較低(高)。其原因在于，傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)原料油斜向上噴入提升管反應(yīng)器(通常角度為斜向上30°～40°)，原料射流、催化劑流以及預(yù)提升蒸汽沿軸向-徑向的速度梯度產(chǎn)生了類似于空氣動(dòng)力學(xué)中庫(kù)塔-茹科夫斯基(Kutta-Joukowski)升力的現(xiàn)象，從而在提升管壁面與原料射流“背面”之間的區(qū)域產(chǎn)生了非常強(qiáng)的原料射流二次流，如圖3所示。二次流存在利弊兩方面影響：一方面促進(jìn)了油-劑之間的混合；另一方面則在原料主射流的“背面”，即二次流影響區(qū)域內(nèi)油、劑停留時(shí)間長(zhǎng)，易于形成結(jié)焦[14-15]。

圖2 傳統(tǒng)進(jìn)料段結(jié)構(gòu)中原料油與催化劑的濃度徑向分布[13]Fig.2 Radial distribution of concentrations of oil and catalyst for the traditional feed structure[13]H/m: (a) 1.375; (b) 1.075; (c) 0.675; (d) 0.375

圖3 傳統(tǒng)進(jìn)料段結(jié)構(gòu)中的二次流[14]Fig.3 Sketch diagram of secondary flow for the traditional feed structure[14]

為了有效調(diào)控二次流，最簡(jiǎn)單的方法是在噴嘴上部加設(shè)1個(gè)內(nèi)構(gòu)件。研究表明[13,16]，增設(shè)內(nèi)構(gòu)件能夠有效消除二次流，使油-劑匹配效果更好，如圖4 所示。然而實(shí)際工業(yè)過程中，在較高射流速度下，內(nèi)構(gòu)件會(huì)加劇催化劑的破損，因此這種有形內(nèi)構(gòu)件難以保證裝置長(zhǎng)周期安全運(yùn)行。為解決這一問題，范怡平等[13]將噴嘴的設(shè)計(jì)與內(nèi)構(gòu)件結(jié)合起來，對(duì)二次流實(shí)現(xiàn)“用其利，抑其弊”。在研發(fā)噴嘴過程中，引入“氣體內(nèi)構(gòu)件”，即：在不增加汽耗且保證霧化效果的前提下，在噴頭處另外引出一股蒸汽以一定角度噴入提升管中，形成1個(gè)“氣體內(nèi)構(gòu)件”代替實(shí)體的內(nèi)構(gòu)件，用以控制和利用二次流[13,17]。

圖4 帶有內(nèi)構(gòu)件進(jìn)料段結(jié)構(gòu)中催化劑與原料油濃度比的徑向分布[16]Fig.4 Radial distribution of ratio of catalyst to oil in the different feed structures[16]

“氣體內(nèi)構(gòu)件”方向與傳統(tǒng)進(jìn)料段中二次流方向一致——內(nèi)構(gòu)件蒸汽“緊貼著”原料噴出。由于蒸汽-油汽之間的弛豫時(shí)間遠(yuǎn)小于蒸汽-催化劑顆粒之間的弛豫時(shí)間，即蒸汽與油汽之間比蒸汽與催化劑顆粒更容易“融合”。則氣體內(nèi)構(gòu)件“帶走”油汽的速率比其“帶走”催化劑的速率更快，因此能有效地增加提升管二次流影響區(qū)內(nèi)的劑/油比，抑制提升管內(nèi)結(jié)焦；且該“氣體內(nèi)構(gòu)件”對(duì)原料射流在提升管內(nèi)擴(kuò)散速度的影響較小，促進(jìn)了油-劑的混合，做到“用其利”。另一方面，“氣體內(nèi)構(gòu)件屏幕汽”的引入，還可減弱二次流影響區(qū)內(nèi)提升管邊壁附近油汽和催化劑的返混，縮短停留時(shí)間，減少結(jié)焦，做到了“抑其弊”。

基于此開發(fā)的內(nèi)置“氣體內(nèi)構(gòu)件”CS-III型進(jìn)料霧化噴嘴技術(shù)(如圖5所示)已得到了廣泛工業(yè)應(yīng)用，可有效提高輕油收率至少0.15～0.2百分點(diǎn)[18]。

在提升管反應(yīng)器內(nèi)，進(jìn)料段為全返混流動(dòng)，需要在瞬間(毫秒級(jí)范圍)過渡到活塞流流動(dòng)。雖然氣體內(nèi)構(gòu)件能夠有效抑制二次流、保證裝置長(zhǎng)周期安全運(yùn)行，但是加設(shè)內(nèi)構(gòu)件并不能完全解決進(jìn)料段內(nèi)存在的問題。所以，進(jìn)一步對(duì)進(jìn)料方式進(jìn)行了優(yōu)化，即：由原來的傾斜向上進(jìn)料改為傾斜向下進(jìn)料方式，這樣既可縮短進(jìn)料區(qū)的高度，還可強(qiáng)化撞擊流的作用和氣-固間接觸效率。

圖5 內(nèi)置“氣體內(nèi)構(gòu)件”的進(jìn)料噴嘴技術(shù)[5]Fig.5 A schematic diagram of the feed nozzle[5]

(1)

圖6為傳統(tǒng)及新型提升管進(jìn)料混合段內(nèi)截面平均油-劑匹配指數(shù)λm沿軸向的分布。由圖6可知，進(jìn)料段大部分區(qū)域內(nèi)，新型結(jié)構(gòu)的λm數(shù)值均小于傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)的，尤其是在油-劑初始接觸區(qū)域(在傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)內(nèi)，H為0～0.375 m；在新型結(jié)構(gòu)內(nèi)，H為-0.185～0 m)。這表明，新型結(jié)構(gòu)能有效提高進(jìn)料混合段內(nèi)油-劑匹配程度，從而促進(jìn)原料油與催化劑間的高效混合反應(yīng)。當(dāng)噴嘴射流與催化劑顆粒及預(yù)提升氣流充分混合時(shí)，提升管內(nèi)截面平均油-劑匹配指數(shù)基本維持穩(wěn)定。對(duì)于新型結(jié)構(gòu)，當(dāng)H>0.7 m時(shí)，λm的數(shù)值基本不再發(fā)生變化，表明射流相、預(yù)提升相及顆粒相已經(jīng)充分混合。而對(duì)于傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)，當(dāng)H>1.1 m時(shí)，截面平均油-劑匹配指數(shù)才趨于穩(wěn)定。這也進(jìn)一步表明，采用噴嘴向下傾斜的進(jìn)料段結(jié)構(gòu)能使噴嘴以上區(qū)域射流的影響范圍明顯縮短，可縮短近50%的高度。

對(duì)比新型結(jié)構(gòu)不同噴嘴安裝角度的結(jié)果可以看出，隨著噴嘴與提升管軸向夾角的增大，噴嘴以上截面的平均油-劑匹配指數(shù)隨之增大，這不利于油-劑間的混合與反應(yīng)。因此，提升管采用噴嘴向下安裝的進(jìn)料段結(jié)構(gòu)時(shí)，進(jìn)料噴嘴與提升管軸向的夾角不宜過大，較適宜的噴嘴安裝角度為與提升管軸向呈30°。

圖6 截面平均油-劑匹配指數(shù)沿軸向的分布[20]Fig.6 Average catalyst-oil matching index[20]

為了分析射流相在進(jìn)料混合段內(nèi)的流動(dòng)行為及其與預(yù)提升氣-固兩相流的混合狀況，在假設(shè)射流為不可壓縮二元流動(dòng)、預(yù)提升氣-固兩相流為均勻流體和噴嘴出口處射流速度相同的前提下，建立了射流進(jìn)入平行均勻主流時(shí)的射流中心線方程和二次流的中心線方程，分別為

(2)

(3)

(4)

通過比較計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值，發(fā)現(xiàn)在實(shí)驗(yàn)操作范圍內(nèi)，式(2)、(3)和(4)能夠用于預(yù)測(cè)多股射流尚未匯聚區(qū)域內(nèi)射流主流和二次流的發(fā)展趨勢(shì)。

圖7為噴嘴安裝角度對(duì)主流和二次流預(yù)測(cè)流動(dòng)軌跡的影響。由圖7可見，進(jìn)料的主流都是朝向提升管反應(yīng)器中心線方向，與噴嘴的安裝方向無關(guān)。然而，二次流的軌跡則明顯取決于噴嘴進(jìn)料方向。當(dāng)噴嘴向上安裝(α<90°)時(shí)，二次流朝向提升管壁面，且形成空腔。同時(shí)，催化劑顆粒由于受二次流的影響會(huì)被帶到該區(qū)域，導(dǎo)致產(chǎn)生由催化劑顆粒所形成的壁面濃相區(qū)，該區(qū)域內(nèi)存在強(qiáng)烈的顆粒返混。二次流的影響會(huì)隨著噴嘴與提升管中心線間角度的增大而增大。當(dāng)噴嘴向下安裝(α>90°)時(shí)，二次流則朝向提升管的中心，如圖7所示。由于主流和二次流的方向都是朝向提升管中心區(qū)域，所以催化劑顆粒也將被輸運(yùn)到提升管中心區(qū)域，這有利于油-劑的高效接觸。在進(jìn)料的初始區(qū)域，二次流能促進(jìn)油-劑混合。如果噴嘴安裝角度過小時(shí)，那么二次流將與主流迅速混合，該主流能夠在促進(jìn)油-劑高效接觸的同時(shí)，抑制二次流的影響。因此，噴嘴向下安裝的適宜角度為135°～150°。

圖7 噴嘴安裝角度對(duì)主流和二次流預(yù)測(cè)流動(dòng)軌跡的影響[20]Fig.7 Predicted trajectories of the main and secondary flows for different nozzle angles[20]

圖8和圖9分別描述了操作條件對(duì)噴嘴進(jìn)料軌跡的影響。其中，圖8為預(yù)提升氣速3 m/s，噴嘴射流速率40～80 m/s；圖9為噴嘴射流60 m/s，預(yù)提升氣速2～4 m/s。當(dāng)噴嘴向上安裝時(shí)，在較高的噴嘴進(jìn)料和較低的預(yù)提升氣速下，主流蒸汽更容易達(dá)到提升管中心位置。然而，在這些區(qū)域二次流則膨脹得更加明顯。因此，原料射流和預(yù)提升氣速都不能過大或過小，建議預(yù)提升氣速為3～3.5 m/s，噴嘴射流速率為60～70 m/s。當(dāng)噴嘴向下安裝時(shí)，如果原料射流速率過大或者預(yù)提升氣速過小，那么主流和二次流到達(dá)提升管中心的能力都有所減小。因此，原料噴射的速率不應(yīng)過大，預(yù)提升速率應(yīng)該在操作范圍內(nèi)適當(dāng)增大，建議預(yù)提升氣速為3.5～4 m/s，噴嘴射流速率為50～60 m/s。

圖8 當(dāng)預(yù)提升氣速為3 m/s時(shí)，噴嘴進(jìn)料速率對(duì)噴霧軌跡計(jì)算值的影響[20]Fig.8 Calculated spray trajectories for different nozzle jet velocities [20]

圖9 當(dāng)噴嘴進(jìn)料速度為60 m/s時(shí)，預(yù)提升氣速對(duì)噴霧軌跡計(jì)算值的影響[20]Fig.9 Calculated spray trajectories for different pre-lift gas velocities [20]

雖然大型冷模實(shí)驗(yàn)的操作參數(shù)與工業(yè)過程保持一致，但是由于受原料性質(zhì)和原料射流與預(yù)提升氣動(dòng)量比的限制，大型冷模實(shí)驗(yàn)還是很難全面地反映實(shí)際的工業(yè)過程。因此，采用數(shù)值模擬方法，對(duì)工業(yè)裝置進(jìn)行全尺度模擬來進(jìn)一步驗(yàn)證噴嘴向下進(jìn)料的設(shè)計(jì)方法[14,22]。所模擬工業(yè)裝置的加工量為1.0 Mt/a，提升管直徑為1 m。模擬過程中，以原有向上進(jìn)料為基準(zhǔn)，對(duì)改進(jìn)結(jié)構(gòu)進(jìn)行模擬。所用計(jì)算模型為EMMS曳力模型和EMMS傳質(zhì)模型，反應(yīng)模型為催化裂化十二集總反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。如表1 所示，傳統(tǒng)進(jìn)料方式條件(噴嘴斜向上30°)下的模擬結(jié)果與工業(yè)數(shù)據(jù)吻合較好。與傳統(tǒng)方式相比，改進(jìn)進(jìn)料方式(噴嘴斜向下35°)下出口溫度和全床平均固含率降低，全床壓力降稍有增大。此壓力降增大可能是由于改進(jìn)方式下進(jìn)料區(qū)內(nèi)進(jìn)料射流撞擊作用所致。

表1 模擬預(yù)測(cè)值與工業(yè)值對(duì)比[22]Table 1 Comparison of predicted results and industrial data[22]

1) Particle circulation

針對(duì)進(jìn)料區(qū)(H為5.5～10.5 m)，圖10給出了沿軸、徑向固相和液滴體積分率以及溫度的時(shí)均分布。與傳統(tǒng)方式(算例T)相比，改進(jìn)方式(算例N)下的油-劑撞擊混合區(qū)位于噴嘴下端的“凹槽”區(qū)域，如圖10(a)和圖10(b)中紅色橢圓框所示。在“凹槽”內(nèi)液相原料油聚集多，“凹槽”周圍催化劑顆粒含量高，油-劑在“凹槽”邊界處快速接觸。如圖10(c)所示，噴口下端的“凹槽”內(nèi)和“凹槽”周圍的溫度分布都較均勻，這說明此時(shí)高溫催化劑與液相原料油在“凹槽”邊界處能均勻地進(jìn)行熱交換。此外，當(dāng)油-劑接觸混合后，噴口上端截面上溫度分布也都較為均勻，說明改進(jìn)結(jié)構(gòu)能夠使油-劑更快接觸汽化，減少噴口上端邊壁顆粒聚集。

圖11對(duì)比了焦炭含率(其占固相的質(zhì)量分率)隨著高度的變化。焦炭在進(jìn)料區(qū)(H為5.5～10.5 m)內(nèi)迅速大量生成，說明該區(qū)內(nèi)反應(yīng)較激烈。隨著高度增加，焦炭生成速率變慢。與傳統(tǒng)方式相比，改進(jìn)方式下焦炭生成量要明顯減少；如圖11中藍(lán)色橢圓框所示，此時(shí)焦炭出現(xiàn)的位置要滯后于傳統(tǒng)方式。這是因?yàn)楦倪M(jìn)方式下溫度分布和油-劑匹配都較均勻(如圖10所示)，較少出現(xiàn)過度反應(yīng)產(chǎn)生焦炭；而傳統(tǒng)方式下噴口上端邊壁處催化劑濃度和溫度都高(如圖10所示)，導(dǎo)致局部過度裂化、焦炭生成量增多。因此，改進(jìn)結(jié)構(gòu)能夠使進(jìn)料區(qū)溫度分布更加均勻，可有效減少噴口上端邊壁焦炭的生成。

圖10 進(jìn)料區(qū)內(nèi)傳統(tǒng)方式和改進(jìn)方式的模擬結(jié)果對(duì)比[22]Fig.10 Comparison of predicted results between traditional and novel schemes[22] (a) Volume fraction of solids; (b) Volume fraction of liquid drop; (c) temperature in gas in feedstock injection zone T and N mean traditional and novel scheme, respectively

圖11 提升管內(nèi)軸向上固相焦炭含率的變化規(guī)律對(duì)比[22]Fig.11 Comparison of axial variation of coke mass fraction in solid in riser[22]

1.2 靈活調(diào)控劑/油比的混合預(yù)提升技術(shù)

研究表明，預(yù)提升段內(nèi)催化劑的分布狀況直接影響反應(yīng)器內(nèi)油-劑兩相的接觸和混合，進(jìn)而影響產(chǎn)品的收率與分布[23-25]。另一方面，在傳統(tǒng)催化裂化工藝中，循環(huán)進(jìn)入提升管的再生催化劑溫度較高，而為了保證反應(yīng)溫度，劑/油比較低，導(dǎo)致高溫再生劑與原料油接觸時(shí)，易引起油氣的過裂化。因此，提出一種能夠在短時(shí)間內(nèi)將溫差較大的2種催化劑顆粒混合均勻的新型混合預(yù)提升技術(shù)，即：靈活調(diào)控劑/油比的混合預(yù)提升技術(shù)[26]。該技術(shù)能夠?qū)⒉糠纸?jīng)適當(dāng)冷卻的低溫再生劑與高溫再生劑分別引入預(yù)提升段內(nèi)，待混合、傳熱均勻后共同輸送至進(jìn)料混合段，可實(shí)現(xiàn)調(diào)節(jié)催化劑溫度、提高劑/油比、改善油-劑混合狀況和提高目標(biāo)產(chǎn)品的收率。新型混合預(yù)提升技術(shù)的結(jié)構(gòu)如圖12所示，兩股顆粒對(duì)稱地引入預(yù)提升段內(nèi)，預(yù)提升段底部是一個(gè)擴(kuò)徑的環(huán)流床結(jié)構(gòu)，擴(kuò)徑主要是對(duì)兩股進(jìn)劑起到緩沖作用。而在環(huán)流床內(nèi)，內(nèi)、外環(huán)氣速不同，冷、熱顆粒在導(dǎo)流筒內(nèi)、外“循環(huán)”流動(dòng)，形成“中心氣升式環(huán)流”流動(dòng)，實(shí)現(xiàn)充分混合換熱，進(jìn)而經(jīng)導(dǎo)流筒輸送到進(jìn)料混合段[6,26]。

在大型冷模實(shí)驗(yàn)裝置上，分別采用光導(dǎo)纖維測(cè)試技術(shù)和熱顆粒示蹤技術(shù)對(duì)該預(yù)提升結(jié)構(gòu)的性能進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究。由于導(dǎo)流筒的存在，整個(gè)環(huán)流段空間被分隔成3個(gè)區(qū)域，即底部區(qū)Ⅰ、中心管區(qū)Ⅱ和提升管進(jìn)料區(qū)Ⅲ。圖13給出了在不同操作條件下，各區(qū)域的時(shí)均固含率和顆粒速度分布。在底部區(qū)(H=-0.15 m)處，當(dāng)0.2

圖12 預(yù)提升結(jié)構(gòu)示意圖[26]Fig.12 Schematic diagram of pre-lifting structure[26]

中心管區(qū)(H為0.085、0.485、0.885 m)的兩相流動(dòng)呈典型的“環(huán)-核”流動(dòng)結(jié)構(gòu)。在中心區(qū)域(-0.2

如圖13所示，在提升管進(jìn)料區(qū)(H=1.30 m)，氣-固兩相“環(huán)-核”流動(dòng)結(jié)構(gòu)消失。固含率的最大值靠近中心區(qū)域(r/R=±0.2)，最小值靠近壁面區(qū)域(r/R=±0.8)。相反，顆粒速度最大值靠近壁面區(qū)域，最小值靠近中心區(qū)域。這種特別的流動(dòng)狀態(tài)是由于二次氣流，其形成于氣體通過中心管頂部和管徑縮小段的空間時(shí)。顆粒由中心管流出，受二次氣流的影響流向中心區(qū)域。此外，由中心管流出的顆粒，在撞擊管徑縮小段的管壁后，改變路徑。然而，與中心管區(qū)域相比，提升管進(jìn)料區(qū)的固含率和顆粒速度分布都較均勻。因此，認(rèn)為顆粒在預(yù)提升區(qū)得到合理分配。

圖13(a)給出了中心管表觀氣速(ug,c)對(duì)固含率和顆粒速度的影響。當(dāng)Gs-cold/Gs-hot不變時(shí)，ug,c對(duì)徑向分布的影響較小，固含率則隨著ug,c的增大而減小。相反，顆粒速度則隨著ug,c的減小而減小。此外，在較低的ug,c下，固含率和顆粒速度的徑向分布都不均勻。圖13(b)給出了Gs-cold/Gs-hot對(duì)固含率和顆粒速度徑向分布的影響。在中心管區(qū)和提升管進(jìn)料區(qū)，固含率和顆粒速度都隨著Gs-cold/Gs-hot的增加而增大。此外，在高Gs-cold/Gs-hot下，由于受強(qiáng)壁面效應(yīng)的影響，固含率和顆粒速度的分布較不均勻。

圖13 在Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ區(qū)的固含率和顆粒速度分布[26]Fig.13 Distributions of solid volume fraction and particle velocity in regions Ⅰ, Ⅱ and Ⅲ[26](a) At different ug,c; (b) At different Gs-cold/ Gs-hot

通過采用熱顆粒示蹤技術(shù)對(duì)換熱均勻度進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)：均勻度的不均勻分布從大到小的順序?yàn)橹行墓軈^(qū)、底部區(qū)、提升管入口區(qū)，冷熱顆?；旌铣潭葟男〉酱蟮捻樞?yàn)榈撞繀^(qū)、中心管區(qū)、提升管入口區(qū)；保持中心管表觀氣速和其他條件不變時(shí)，當(dāng)冷、熱顆粒循環(huán)強(qiáng)度比Gs-cold/Gs-hot=3/2 時(shí)，提升管入口區(qū)各截面換熱均勻度分布更均勻，表明該操作條件有利于冷、熱顆粒的混合[6,27]。

綜合考慮固含率、顆粒速度和換熱均勻度的分布，在混合預(yù)提升高度1.3～2.3 m間存在一個(gè)固含率、顆粒速度分布均勻，冷、熱顆?；旌贤耆慕孛妫ㄗh將原料噴嘴安裝在此截面處。

2 氣-固分離和汽提區(qū)關(guān)鍵裝備技術(shù)

油-劑離開提升管后將直接進(jìn)入氣-固分離和汽提區(qū)，該區(qū)域須具備4個(gè)功能：快速終止主反應(yīng)、高效回收催化劑、抑制二次裂化和結(jié)焦、催化劑的高效汽提，從而保證產(chǎn)品的分布和產(chǎn)率、避免不利的二次反應(yīng)。為了能夠同時(shí)達(dá)到上述4個(gè)目標(biāo)，必須開發(fā)高效提升管快分技術(shù)、頂旋抗結(jié)焦技術(shù)和高效催化劑汽提技術(shù)來實(shí)現(xiàn)反應(yīng)系統(tǒng)的整體優(yōu)化設(shè)計(jì)。

2.1 提升管出口油-劑快速分離區(qū)的快分技術(shù)

傳統(tǒng)工業(yè)過程通常采用正壓差排料的粗旋快分技術(shù)，排料過程中料腿內(nèi)部的壓力高于沉降器外部的壓力，這會(huì)導(dǎo)致部分油氣通過粗旋料腿擴(kuò)散到沉降器，該部分油氣大致占提升管總油氣量的10%～15%。然而，由于沉降器內(nèi)空間較大，這部分油氣由料腿排出再經(jīng)沉降器空間進(jìn)入到頂旋將需要近100 s的時(shí)間。加之沉降器內(nèi)的溫度較高，這部分油氣將進(jìn)一步裂化為干氣和焦炭，導(dǎo)致輕油收率降低，經(jīng)濟(jì)損失巨大。

研究表明[28]，快分排出的油氣直接進(jìn)入龐大的沉降器空間，導(dǎo)致油氣在后反應(yīng)系統(tǒng)的停留時(shí)間長(zhǎng)達(dá)10～20 s，若能將油氣在后反應(yīng)系統(tǒng)的停留時(shí)間降至5 s以下，輕油收率可提高1.0百分點(diǎn)。根據(jù)現(xiàn)有的年加工水平，相當(dāng)于每年多產(chǎn)1.9 Mt的汽、柴油，經(jīng)濟(jì)效益巨大。同時(shí)，由于大量油氣擴(kuò)散至沉降器空間內(nèi)，造成沉降器結(jié)焦嚴(yán)重，經(jīng)常導(dǎo)致裝置非計(jì)劃停工。據(jù)統(tǒng)計(jì)[29]，因反應(yīng)系統(tǒng)結(jié)焦引起的非正常停工次數(shù)幾乎占總停工次數(shù)的一半以上。

基于上述分析可知，理想快分系統(tǒng)需要具有以下功能：(1)能夠?qū)崿F(xiàn)快速終止主反應(yīng)，即油-劑間的快速高效分離；(2)為了抑制二次裂化和結(jié)焦，要求分離催化劑的快速預(yù)汽提、油氣的快速引出、高的油氣包容率。然而，實(shí)現(xiàn)理想快分系統(tǒng)的難點(diǎn)在于，保證高操作彈性下，實(shí)現(xiàn)多種功能在同一臺(tái)設(shè)備上高效耦合，即實(shí)現(xiàn)“三快”+“兩高”5個(gè)方面的要求。實(shí)際上，這5個(gè)方面的要求是相互矛盾的。因此，為了達(dá)到既強(qiáng)化又協(xié)同的作用，需要通過高效離心分離強(qiáng)化實(shí)現(xiàn)油-劑間的快速高效分離、通過簡(jiǎn)單且高效地快速預(yù)汽提實(shí)現(xiàn)分離催化劑的快速預(yù)汽提、采用承插式油氣引出結(jié)構(gòu)和微負(fù)壓差排料結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)油氣的快速引出和高油氣包容率。盧春喜等[8,30]經(jīng)過多年的研究，最終形成了3項(xiàng)創(chuàng)新技術(shù)：高油氣包容率技術(shù)、高效旋流分離技術(shù)和高效預(yù)汽提技術(shù)。在實(shí)際應(yīng)用過程中，可根據(jù)實(shí)際工業(yè)裝置特點(diǎn)和結(jié)構(gòu)型式的不同，將這3項(xiàng)技術(shù)進(jìn)行耦合，實(shí)現(xiàn)“量體裁衣”式的設(shè)計(jì)。

基于上述創(chuàng)新技術(shù)，構(gòu)建了3種型式的快分系統(tǒng)。圖14(a)所示為擋板汽提式粗旋快分系統(tǒng)(FSC系統(tǒng))結(jié)構(gòu)示意圖，該系統(tǒng)將傳統(tǒng)技術(shù)中的粗旋料腿改成了一個(gè)具有獨(dú)特?fù)醢褰Y(jié)構(gòu)的預(yù)汽提結(jié)構(gòu)，從而提高了分離和預(yù)汽提效率[31]。圖14(b)所示為密相環(huán)流汽提粗旋系統(tǒng)(CSC系統(tǒng))的結(jié)構(gòu)示意圖[32-34]，該系統(tǒng)將粗旋與環(huán)流預(yù)汽提相耦合，可實(shí)現(xiàn)分離催化劑的快速預(yù)汽提，有效降低焦炭和干氣產(chǎn)率并提高輕質(zhì)油收率。這2種快分系統(tǒng)都適用于外置提升管FCC裝置。對(duì)于內(nèi)置提升管FCC系統(tǒng)，提出了帶有預(yù)汽提的旋流式快分系統(tǒng)(VQS系統(tǒng))，其獨(dú)特設(shè)計(jì)的近乎流線型懸臂旋流頭能夠較好地實(shí)現(xiàn)油氣和催化劑的低阻高效快速分離，使產(chǎn)品分布得到有效的改善[35-36]。該系統(tǒng)中，油氣和催化劑向上運(yùn)動(dòng)到提升管出口，經(jīng)過旋流式快分頭后由原來的向上運(yùn)動(dòng)轉(zhuǎn)為切向水平運(yùn)動(dòng)，通過旋轉(zhuǎn)產(chǎn)生的強(qiáng)大離心力場(chǎng)將密度不同的油氣和催化劑進(jìn)行分離。旋流式快分系統(tǒng)運(yùn)行穩(wěn)定，分離效果好，操作彈性大。這3種快分系統(tǒng)均已得到廣泛的工業(yè)應(yīng)用，目前已成功應(yīng)用于國(guó)內(nèi)50余套工業(yè)裝置。如表2所示，與UOP公司的技術(shù)相比較，這3種快分系統(tǒng)無論是在汽提效率、分離效率，還是操作彈性及穩(wěn)定性方面，都具有明顯優(yōu)勢(shì)[8]，尤其在單套改造成本上，僅為國(guó)外的四分之一。因此，應(yīng)用國(guó)內(nèi)技術(shù)，即可達(dá)到工業(yè)要求，還可大大節(jié)省成本。

圖14 FSC、CSC和VQS系統(tǒng)結(jié)構(gòu)圖Fig.14 Schematic diagrams of FSC system, CSC system and VQS system(a) FSC system; (b) CSC system; (c) VQS system

通過對(duì)旋流快分結(jié)構(gòu)的實(shí)驗(yàn)和模擬研究，發(fā)現(xiàn)旋流頭出口存在的短路流是影響快分效率的關(guān)鍵。因此，在大量流場(chǎng)實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬研究的基礎(chǔ)上，提出了氣-固旋流分離強(qiáng)化技術(shù)(SVQS系統(tǒng))，如圖15 所示[8,30,37-38]。SVQS系統(tǒng)通過在旋流頭旋臂噴出口附近設(shè)置隔流筒，隔流筒跨過旋臂，隔流筒上部用一塊環(huán)形蓋板和封閉罩壁相連，以阻止氣體直接從隔流筒和封閉罩之間的環(huán)隙上升逃逸。圖16給出了增設(shè)隔流筒后的旋流分離器的氣體速度矢量圖，可以看出，增設(shè)隔流筒后，消除了旋流頭噴出口附近直接上行的“短路流”，另外在隔流筒外部、旋流頭底邊至隔流筒底部的區(qū)域內(nèi)，帶隔流筒旋流快分的軸向速度全部變?yōu)橄滦辛?，消除了無隔流筒旋流分離器在該段區(qū)域內(nèi)的上行流區(qū)，同時(shí)也強(qiáng)化了該區(qū)域的離心力場(chǎng)，延長(zhǎng)了在下行流的有利條件下氣-固分離的時(shí)間，有利于提高顆粒的分離效率。

表2 中國(guó)技術(shù)與外國(guó)技術(shù)的對(duì)比Table 2 Comparison of Chinese technologies and foreign technologies

為了推廣SVQS旋流強(qiáng)化技術(shù)工業(yè)應(yīng)用，已建立了該技術(shù)的工程設(shè)計(jì)方法。自2006年至2017年，已成功應(yīng)用于7套工業(yè)裝置，其中最大的工業(yè)裝置為3.6 Mt/a重油催化裝置，該裝置的封閉罩直徑為5.7 m，采用SVQS系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了分離效率99%以上，可使輕油收率提高1.0百分點(diǎn)，同時(shí)，在操作周期內(nèi)能夠保證裝置不因結(jié)焦而影響正常操作，使裝置具有更大的操作彈性和更好的操作穩(wěn)定性。

圖15 SVQS 系統(tǒng)[8]Fig.15 Schematic diagram of SVQS system[8]

圖16 SVQS系統(tǒng)噴出口處氣體速度矢量圖[30]Fig.16 Velocity vectors at vortex outlet of SVQS system[30]

2.2 汽提區(qū)破碎氣泡與抑制返混的技術(shù)

在汽提區(qū)，待生劑夾帶的油氣有2種存在狀態(tài)：約75%的被夾帶油氣存在于催化劑的間隙內(nèi)，約25%的被夾帶油氣吸附于催化劑微孔內(nèi)，針對(duì)這2種不同的油氣存在狀況，應(yīng)采用有針對(duì)性的汽提技術(shù)。對(duì)于催化劑間隙內(nèi)夾帶的油氣，其特點(diǎn)在于油氣濃度較大、易于置換；對(duì)于微孔內(nèi)吸附的油氣，新鮮蒸汽需要?dú)v經(jīng)多個(gè)擴(kuò)散過程才能進(jìn)入微孔將油氣置換，置換出的油氣又要經(jīng)歷多個(gè)擴(kuò)散過程才能進(jìn)入氣相主體。因此，必須保證蒸汽與催化劑有足夠的接觸時(shí)間，在此基礎(chǔ)上，為了提高置換速率，還要保證足夠的新鮮蒸汽分壓。如圖17所示，提出了一種組合環(huán)流(MSCS)高效汽提技術(shù)[39]，汽提段上部為高效錯(cuò)流擋板汽提技術(shù)，用于置換出大部分催化劑間隙內(nèi)夾帶的油氣，下部為高效環(huán)流汽提技術(shù)，通過催化劑的多次環(huán)流，使催化劑與新鮮蒸汽多次高效接觸，保證了微孔內(nèi)吸附催化劑的充分置換。目前，該技術(shù)已成功應(yīng)用于A石化公司(0.8 Mt/a)[40]、B石化公司(0.8 Mt/a)[41]和C石化公司(1.4 Mt/a)[42]等多套重油催化裂化裝置，應(yīng)用效果十分顯著，其中輕油收率和液體收率可提高0.5百分點(diǎn)以上，再生催化劑的H/C質(zhì)量比降至6%以下，再生溫度和取熱器負(fù)荷顯著降低。

圖17 MSCS組合汽提技術(shù)簡(jiǎn)圖[40]Fig.17 Schematic diagram of MSCS stripping technology[40]1—Draft tube；2—Central blanking pipe；3—Conic section；4—Plate；5—Cone；6—Skirt board；7—Secondary distributor ring；8—Riser；9—First distributor ring

為了從原理上解釋環(huán)流結(jié)構(gòu)對(duì)汽-固接觸的強(qiáng)化作用，引入軸向返混系數(shù)Da,g和Peclet準(zhǔn)數(shù)來表征體系內(nèi)的返混程度。如圖18所示，環(huán)流床的Da,g數(shù)值較小，能使氣體的返混得到很好的抑制。由圖19所示的Pelect指數(shù)可知，與自由床相比，環(huán)流床的Peclet準(zhǔn)數(shù)數(shù)值較大，汽提效率較高，最優(yōu)條件下可提高近一倍的汽提效率。

圖18 氣體軸向擴(kuò)散系數(shù)Fig.18 Gas axial diffusion coefficient

圖19 Peclect準(zhǔn)數(shù)(Pe)Fig.19 Peclect dimensionless number (Pe)

3 簡(jiǎn)單高效催化裂化技術(shù)工業(yè)應(yīng)用

為了實(shí)現(xiàn)催化裂化反應(yīng)系統(tǒng)的多區(qū)協(xié)控強(qiáng)化，必須將針對(duì)不同反應(yīng)區(qū)的強(qiáng)化新技術(shù)通過集成優(yōu)化方法形成成套技術(shù)并應(yīng)用于同一套工業(yè)裝置。目前，在某石化公司1.4 Mt/a催化裂化裝置上，已同時(shí)應(yīng)用了提升管反應(yīng)區(qū)的“內(nèi)置式氣體內(nèi)構(gòu)件技術(shù)”、進(jìn)料混合區(qū)的“靈活調(diào)控劑/油比技術(shù)”、提升管出口油-劑快速分離區(qū)的“SVQS技術(shù)”以及汽提區(qū)的“MSCS技術(shù)”這4項(xiàng)技術(shù)。工業(yè)標(biāo)定結(jié)果如表3所示，采用上述4項(xiàng)技術(shù)之后，催化裂化反應(yīng)系統(tǒng)各區(qū)域之間形成了“多區(qū)協(xié)控強(qiáng)化”。在混合原料性質(zhì)相近、油漿收率沒有明顯變化的情況下，輕油收率增加了4.58百分點(diǎn)，改造后標(biāo)定干氣產(chǎn)率降低0.58百分點(diǎn)，焦炭產(chǎn)率降低0.72百分點(diǎn)，待生劑氫/碳比降低幅度達(dá)到20.62%，CO2直接減排4.08×104t/a，有效降低了裝置的能耗，創(chuàng)造經(jīng)濟(jì)效益4970×104RMB yuan/a。

4 結(jié)論與展望

以滿足催化裂化反應(yīng)系統(tǒng)內(nèi)不同反應(yīng)區(qū)的流動(dòng)傳遞要求為基礎(chǔ)，通過詳細(xì)分析不同區(qū)域的多相流動(dòng)特點(diǎn)，以調(diào)控傳遞與反應(yīng)環(huán)境的高效協(xié)同理念為指導(dǎo)，提出了“多區(qū)協(xié)控強(qiáng)化”這一簡(jiǎn)單高效的FCC技術(shù)。進(jìn)一步，綜合分析了各區(qū)域的流動(dòng)特點(diǎn)和現(xiàn)有催化裂化裝置存在的問題，對(duì)不同反應(yīng)區(qū)域的關(guān)鍵裝備進(jìn)行了優(yōu)化設(shè)計(jì)，形成了提升管進(jìn)料段的“內(nèi)置式氣體內(nèi)構(gòu)件技術(shù)”和“油-劑逆流接觸的新型進(jìn)料段技術(shù)”、預(yù)提升區(qū)的“靈活調(diào)控劑/油比的混合預(yù)提升技術(shù)”、提升管出口油-劑快速分離區(qū)的“氣-固旋流分離強(qiáng)化(SVQS)技術(shù)”以及汽提區(qū)的“組合環(huán)流汽提(MSCS)技術(shù)”。為了工業(yè)驗(yàn)證多區(qū)域協(xié)控強(qiáng)化技術(shù)理念，將其中4項(xiàng)技術(shù)同時(shí)應(yīng)用于某石化公司 1.4 Mt/a 催化裂化裝置，工業(yè)標(biāo)定結(jié)果表明，該技術(shù)效果顯著。

表3 某石化公司1.4×106 t/a多區(qū)協(xié)控強(qiáng)化催化裂化應(yīng)用效果Table 3 Industrial application of multi-zone cascade controlled and intensified FCC process

1) In spent catalyst

催化裂化技術(shù)已經(jīng)歷了80多年的發(fā)展歷程，提升管催化裂化工藝也有50多年的歷史，在實(shí)際生產(chǎn)過程中，除了反應(yīng)系統(tǒng)外，再生體統(tǒng)內(nèi)氣-固兩相的流動(dòng)和傳熱傳質(zhì)特性也會(huì)影響目標(biāo)產(chǎn)品收率和裝置長(zhǎng)周期安全運(yùn)行。且催化裂化過程的反-再系統(tǒng)是一個(gè)物料、壓力和熱量自平衡的過程。因此，在今后的研究工作中，需要在以下幾方面展開研究：

(1)再生過程不僅要使催化劑恢復(fù)活性和選擇性，而且要求其活性損失率最低。再生過程的強(qiáng)化不僅可以提高燒焦強(qiáng)度、提高主風(fēng)利用率，同時(shí)可大幅度降低裝置能耗和NOx的排放。因此，有必要開展裝置大型化后有效提高再生器內(nèi)氣-固接觸效率的床層內(nèi)構(gòu)件、催化劑分配器及氣體分布器等關(guān)鍵裝備技術(shù)的研究。

(2)由于催化裂化原料的重質(zhì)化和劣質(zhì)化，催化劑再生所釋放的熱量已遠(yuǎn)大于反應(yīng)系統(tǒng)所需熱量。因此，有必要開發(fā)取熱負(fù)荷大、換熱均勻且操作彈性大的新型外取熱技術(shù)。

(3)隨著環(huán)保要求的日益嚴(yán)格，需要開展超低阻力高效并兼顧脫硫脫硝組合氣-固分離系統(tǒng)的研究，達(dá)到滿足日益嚴(yán)格的再生煙氣排放標(biāo)準(zhǔn)的要求，并最大限度提高煙機(jī)的平穩(wěn)運(yùn)行周期。

(4)目前，催化裂化反-再系統(tǒng)的相關(guān)研究多為單項(xiàng)改進(jìn)技術(shù)。因此，有必要基于對(duì)各裝置內(nèi)多相流動(dòng)特點(diǎn)的分析，通過多區(qū)域的協(xié)同控制總體強(qiáng)化催化裂化“反-再系統(tǒng)”，開發(fā)出能夠有效提高目標(biāo)產(chǎn)品收率和裝置操作彈性的“多區(qū)域協(xié)控耦合的集成強(qiáng)化技術(shù)”。

(5)將已有先進(jìn)成熟的催化裂化關(guān)鍵裝備技術(shù)，移植延伸至其他動(dòng)力學(xué)相近能源和化工領(lǐng)域，通過跨領(lǐng)域技術(shù)移植創(chuàng)新提升其技術(shù)水平。

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