鐵路和道路沿線土壤重金屬含量及來源解析

王楨 ，張建強，渡邊泉，尾崎宏和

1.西南交通大學(xué)地球科學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，四川 成都 610031；2.東京農(nóng)工大學(xué)農(nóng)學(xué)部環(huán)境資源共生學(xué)科，東京 183-8509

交通工具在為社會發(fā)展做出重要貢獻的同時，也向環(huán)境中排放多種污染物，對環(huán)境和人類的健康造成危害，重金屬就是其中之一。在城市交通系統(tǒng)中，城市道路交通和軌道交通是最主要的兩種交通工具，承擔(dān)了大部分的運力。城市道路交通對環(huán)境的影響早在1962年就受到了學(xué)者的重視（Cannon et al.，1962），并在隨后數(shù)十年里持續(xù)受到國內(nèi)外學(xué)者的關(guān)注（林健等，2000；薛紅琴等，2012；Ozaki et al.，2004；Sternbeck et al.，2012）。研究發(fā)現(xiàn)，輪胎磨損、剎車系統(tǒng)和車輛其他部位的損耗，以及路面交通標(biāo)識的磨損都會產(chǎn)生重金屬污染物（Bourliva et al.，2017；Padoan et al.，2017）。然而，學(xué)界對鐵路交通的研究相對滯后，至 20世紀(jì)末才有學(xué)者對鐵路運行對環(huán)境的影響展開研究（Malawska et al.，2001）。研究表明，Cu、Zn和Pb等元素在鐵路沿線的土壤環(huán)境中含量較高（Lorenzo et al.，2006；Zhang et al.，2012）。在許多區(qū)域，鐵路與城市道路的距離較近，故兩者可能會對附近環(huán)境中重金屬的含量產(chǎn)生綜合影響。然而到目前為止，對鐵路與城市道路對環(huán)境中重金屬的影響研究較少。

日本的鐵路發(fā)展歷史悠久，自 1872年第一條鐵路投入運營以來，經(jīng)過140余年的發(fā)展，已建成總里程超過 20000 km，覆蓋城市內(nèi)部以及城市之間的成熟鐵路運輸體系（Terada，2001）。悠久的運營歷史和高密度的分布使得日本鐵路非常適合作為研究與鐵路相關(guān)的污染問題。本研究選取有 105年運營歷史的越后線作為研究對象，對其沿線靠近道路的土壤中的10種重金屬（Cr、Co、Ni、Cu、Zn、As、Sr、Cd、Sn和Pb）進行了綜合分析，其中有多種元素首次在鐵路沿線污染問題研究中被提及，同時采取道路粉塵樣品作為輔助，全面考察鐵路與城市道路沿線土壤中重金屬的含量情況，分析鐵路與城市道路對土壤中重金屬的影響，探究城市重金屬污染的來源，為城市重金屬污染治理和防控提供理論依據(jù)。

1 實驗方法與材料

1.1 采樣點概況

越后線位于日本新潟縣境內(nèi)，起點為新潟縣柏崎市柏崎站，終點為新潟縣新潟市新潟站，全程83.8 km，共計32個車站。越后線于1912年起投入運營，每日車次為106次，是連接新潟縣首府新潟市和新潟縣東北部地區(qū)的主要線路。新潟市于 1889年建市，位于越后平原（信濃川和阿賀野川入海口形成的沖積平原），是本州日本海一側(cè)最大的城市和交通樞紐。本研究采樣點位于白山車站以東500 m處，主要位于新潟市的生活和旅游區(qū)域，附近沒有大型工業(yè)設(shè)施存在，采樣點以北和以西為市民體育場和白山公園，以東為居民生活居住區(qū)，以南為信濃川。白山車站位于新潟市中央?yún)^(qū)白山浦二丁目，于1912年開始運營，日乘車人數(shù)為5437人，該車站僅有越后線運行。采樣點詳細(xì)信息見表 1。鄰近道路的日車流量為8600輛。

1.2 采樣布點與采集

采樣點分布于信濃川北岸河岸綠地，越后線兩側(cè)。在越后線東側(cè)，分別在距離鐵路線5、7.5、10、15、20、30、40、70和100 m處選擇3個采樣點，每個采樣點分別距離道路1、10和20 m。在每個采樣點方圓0.5 m范圍內(nèi)隨機采集3份子樣品，混勻成1份樣品。在鐵路線西側(cè)，分別在距離鐵路線5、10和15 m處以同樣的采樣策略選擇3個采樣點，采集樣品。此外，在信濃川鐵路橋正下方也采集了3份樣品。于與鐵路線交叉的一條城市道路沿線，在每個土壤樣品采樣距離上采集城市道路粉塵樣品。本研究選取距離鐵路100 m處作為控制點，采集土壤樣品以反映本采樣點的背景值。樣品裝在聚四氟乙烯袋中帶回實驗室以備分析。采樣布點詳細(xì)信息見圖1。

1.3 主要試劑和材料

HNO3，Wako，HPLC 級；HClO4，Wako，HPLC級；HCl，Wako，HPLC級；HF，Wako，HPLC級；Mili-Q純水。

1.4 樣品處理與分析

1.4.1 樣品預(yù)處理

所有土壤和道路粉塵樣品均在 50 ℃干燥箱中干燥48～72 h，完全干燥后用研缽研碎，過2 mm篩。

表1 越后線采樣點詳細(xì)信息Table1 Information about sampling site near Echigo line

圖1 越后線采樣點示意圖Fig.1 Sampling sites near Echigo line

1.4.2 重金屬含量測定

精確稱取1.00 g樣品，轉(zhuǎn)移至聚四氟乙烯消解罐中。加入10.0 mL61%的HNO3和2.5 mL60%的HClO4，消解罐加蓋后移至加熱板上，在140 ℃下加熱至黃褐色煙霧消失，然后取走蓋，繼續(xù)加熱至消解罐內(nèi)液體全部灰化。冷卻后向消解罐內(nèi)依次加入 2.5 mL60%的 HClO4和 10 mL46%的 HF，在140 ℃下加熱，出現(xiàn)白煙15 min后中斷加熱。待消解罐冷卻之后加入10 mL46%的HF，在140 ℃下加熱至消解罐內(nèi)液體全部灰化。冷卻后向消解罐內(nèi)依次加入5 mL20%的HCl和1 mL60%的HClO4，加蓋在140 ℃下加熱1 h。之后加入約20 mL超純水，加蓋后加熱至沸騰，沸騰1～2 h后結(jié)束加熱。待消解液冷卻后使用 5C ADVANTEC濾紙進行過濾，稀釋后濾液使用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（ICP-MS）（Agilent 7500，Yokogawa）測定重金屬含量。ICP-MS的運行參數(shù)為：入射功率1600 W，采樣深度810 mm，等離子氣體流速約15 L·min-1，輔助氣體流速約 1.0 L·min-1，運載氣體流速約 1.18 L·min-1，采樣深度6 mm，混合時間3 s。10種元素以Rh為內(nèi)標(biāo)的加標(biāo)回收率為88.5%～101.4%，說明精確度和準(zhǔn)確性良好。

1.5 重金屬判源分析方法

1.5.1 Spearman等級相關(guān)分析

Spearman等級相關(guān)系數(shù)是Pearson相關(guān)系數(shù)的變體，即 Spearman系數(shù)是經(jīng)過排列的兩個變量的Pearson系數(shù)。Spearman等級相關(guān)對數(shù)據(jù)條件的要求沒有積差相關(guān)系數(shù)嚴(yán)格，只要兩個變量的觀測值是成對的等級評定資料，或者是由連續(xù)變量觀測資料轉(zhuǎn)化得到的等級資料，不論兩個變量的總體分布形態(tài)、樣本容量的大小如何，都可以用 Spearman等級相關(guān)進行研究，因此 Spearman等級相關(guān)適宜用于本研究。相關(guān)性較高的元素具有相似的污染特征和污染來源（蔡文靜等，2013；Ogunkunle et al.，2014）。

1.5.2 主成分分析

主成分分析法是一種通過正交變換將一組可能相關(guān)的變量轉(zhuǎn)換成一組稱之為主成分的線型非相關(guān)變量的統(tǒng)計學(xué)方法。轉(zhuǎn)換后的變量叫主成分，同一種主成分的元素可能具有相同的特征，或者可能具有相同的源（Bor?vka et al.，2005；趙彥鋒等，2008）。

1.5.3 系統(tǒng)聚類分析

系統(tǒng)聚類分析事先無須知道分類對象的分類結(jié)構(gòu)，而只需要一批地理數(shù)據(jù)；然后選好分類統(tǒng)計量，并按一定的方法步驟進行計算；最后便能自然地、客觀地得到一張完整的分類系統(tǒng)圖。同一類中的元素具有相似的特征（Guan et al.，2014；趙曦等，2015）。

1.5.4 Pb同位素分析法

Pb有 4種穩(wěn)定的同位素：204Pb、206Pb、207Pb和208Pb。每種含Pb的物體都有不同的Pb同位素比例，因此Pb同位素比例可以作為環(huán)境中Pb來源的指示。常用的 Pb同位素比為(206Pb/207Pb)/(208Pb/207Pb)（Duzgoren-Aydin et al. 2008）。研究表明，自然背景的Pb，206Pb/207Pb比值一般大于1.20，而人為源的 Pb，206Pb/207Pb比值一般在 0.96～1.20之間（Sturges et al.，1987）。

1.6 數(shù)據(jù)分析方法

采用Microsoft Excel 2010制作表格，IBM SPSS Statistics 22進行多元統(tǒng)計分析，OriginLab 2016繪制圖形。

2 結(jié)果與討論

2.1 土壤及道路粉塵中重金屬含量

通過分析測定，土壤及道路粉塵中重金屬含量見表2。本研究采用Takeda et al.（2004）的研究成果作為日本土壤背景值。變異系數(shù)能夠反映數(shù)據(jù)的離散程度，變異系數(shù)越大，表明該元素離散程度較高，受人類活動影響越大（楊春等，2016）。本研究所測定元素在土壤中的含量超過日本土壤背景值。其中，Cu、Zn、Sn和Pb含量較高，其背景含量分別為32.4、216、2.3和17.2 mg·kg-1，最大值分別為背景值的26.5、12.4、11.0和52.7倍。Cu、Zn、Sn和 Pb的變異系數(shù)分別為 139%、67.5%、120%和 219%，達(dá)到了重度變異程度，表明本研究土壤中Cu、Zn、Sn和Pb含量超過背景值是人為因素造成的。除這4種元素之外，Cd的變異系數(shù)也達(dá)到了60.3%，變異程度較高。其他元素的最高含量雖超過了背景含量，但變異系數(shù)略低于上述5種元素，說明這些元素受人為因素影響的程度較低。

由表 2可知，道路粉塵樣品中重金屬元素的含量與土壤中相應(yīng)元素的含量存在顯著性差異，表明在道路粉塵與土壤中，元素的富集特征明顯不同。道路粉塵樣品中，Cr、Cu、Zn、As、Sr、Cd、Sn和Pb的含量在所有采樣點中的含量都高于背景含量，亦高于土壤中相應(yīng)重金屬含量，造成這一結(jié)果的原因可能是這幾種元素的含量受城市道路活動的影響大于受鐵路活動的影響。道路粉塵中重金屬含量的變異系數(shù)較低，主要原因是由于所有道路粉塵樣品與城市道路之間的距離都相近，故重金屬元素含量受到城市道路的影響程度在所有道路粉塵樣品中都相似。在道路粉塵中，Co和 Ni含量低于其在土壤樣品中的含量，造成這一現(xiàn)象的原因可能是土壤與道路粉塵介質(zhì)的性質(zhì)不同，由于本研究的樣品數(shù)量有限，導(dǎo)致這一現(xiàn)象的原因有待進一步研究。

表2 越后線土壤與道路粉塵中重金屬含量Table2 Concentrations of heavy metals in soil and road dust collected near Echigo line mg·kg-1

越后線沿線土壤中重金屬含量與其他鐵路的比較見表3。與Zhang et al.（2012）及Chen et al.（2014）研究結(jié)果相比，越后線沿線土壤中Cu、Zn和Pb含量更高，Zn和Pb的高含量可能是因為越后線采樣點位于城市中心區(qū)域，受城市其他因素，尤其是城市道路交通因素的影響較大，而Zhang與Chen研究中的采樣點位于野外和城市的邊緣地帶，受其他人為因素較小。Cu的含量差異可能是由于列車的類型不同造成的，Zhang與Chen研究中的鐵路均為柴油驅(qū)動，而越后線鐵路列車為電力驅(qū)動，電纜的存在會造成鐵路沿線環(huán)境中Cu含量的增加（溫宏權(quán)等，1998），因此在越后線沿線土壤中Cu的含量更高。本研究中其他元素的含量與前人研究差別較小。與Wierzbicka et al.（2015）研究相比，本研究僅Zn含量較高，原因可能是Wierzbicka所選鐵路運行年限、采樣點位置以及鐵路類型都與本研究相似。

2.2 重金屬含量在土壤及道路粉塵中的分布

重金屬元素在土壤及道路粉塵中的含量與采樣點到鐵路和城市道路之間的距離關(guān)系見圖2。

由圖可知，Cr，Ni，Cu，Sn和Pb這5種元素?zé)o論在道路粉塵樣品還是土壤樣品中，其高含量均出現(xiàn)在距離鐵路0～5 m的樣品中，并且隨著與鐵路之間距離的增加，樣品中重金屬元素的含量呈下降趨勢；當(dāng)距離鐵路線超過20 m時，元素的含量變化較小。由此表明，這些元素的含量受到鐵路運行的影響，且受影響的范圍在距離鐵路線20 m內(nèi)。越后線沿線土壤中重金屬含量的空間分布與其在青藏鐵路沿線的分布結(jié)果相似（Zhang et al.，2012），表明鐵路運行對于周邊環(huán)境的影響范圍主要在距離鐵路20 m以內(nèi)的空間，由于日本城市中鐵路線距離民居很近，許多地方民居與鐵路線的距離不超過5 m，因此，越后線的鐵路運行對居民的生活存在潛在的影響。

表3 越后線沿線重金屬與其他鐵路比較Table3 Comparison of heavy metal concentrations between previous studies and this study mg·kg-1

圖2 越后線沿線重金屬分布Fig.2 Concentration of heavy metal at different distance from railway and road

越后線沿線重金屬含量還呈現(xiàn)出如下分布規(guī)律：Cr、Cu、Zn、As、Sr、Sn和 Pb在道路粉塵和距離道路1 m樣品中含量較高，而在距離道路10 m和20 m樣品中含量較低且變化很小，這表明這 5種元素在樣品中的含量還受到了來自城市道路運行的影響。Co、Ni和 Cd含量則沒有出現(xiàn)上述分布規(guī)律，表明這3種元素受到城市道路運行影響較小。

2.3 重金屬來源分析

為進一步探明采樣點中各元素的可能性來源，采取了相關(guān)性分析法、主成分分析法、、聚類分析法和 Pb穩(wěn)定同位素法進行判源分析。本研究區(qū)域中，采樣點附近不存在工廠、礦場等工業(yè)設(shè)施，因此人為源主要是采樣點附近的交通工具。通過判源分析能夠初步探明重金屬是來源于鐵路還是城市道路，或者同時受到兩種交通工具的影響。

2.3.1 Spearman相關(guān)系數(shù)法

Spearman相關(guān)系數(shù)是一種無參數(shù)（與分布無關(guān)）的檢驗方法，用于度量變量之間聯(lián)系的強弱，對于不服從正態(tài)分布的原始數(shù)據(jù)有較好的適用性。本研究采用Spearman相關(guān)系數(shù)法對39份樣品中共計390組數(shù)據(jù)進行分析，通過元素之間的相關(guān)性來探究其可能性來源，結(jié)果見表 4。由表可知，Cr、Co、Ni、Cu、Zn、As和 Cd兩兩之間都呈顯著正相關(guān)，表明這些元素可能存在相似的污染來源。Cu、Zn、Sn和Pb兩兩之間呈顯著正相關(guān)，而Sn和Pb、Co和Ni均呈顯著負(fù)相關(guān)。Sr與Cr、Co和Ni呈顯著負(fù)相關(guān)，與其他元素之間相關(guān)性不顯著。這一結(jié)果表明采樣區(qū)域中Cr、Co、Ni、As、Cd和Sn、Pb的主要來源不同，Cu和Zn的含量則同時受到兩種來源的影響。

2.3.2 主成分分析法

通過主成分分析獲得了 3個主成分，累積貢獻率達(dá)到 87.92%，其中第一主成分（PC1）的貢獻率為42.99%，第二主成分（PC2）的貢獻率為31.04%，第三主成分（PC3）的貢獻率為13.89%。分別作PC1與PC2、PC2與PC3的荷載圖，結(jié)果見圖3。由圖可知，除Sr外，其他元素在PC1上均為正荷載。前人研究表明，Cu、Zn和Pb常來自于人為源（Lorenzo et al.，2006；Zhang et al.，2012），因此 PC1 主要代表了人為源和自然源的區(qū)別，在正荷載上的元素主要受人為源的影響，在負(fù)荷載上的元素主要受自然源的影響。有PC2與PC3的荷載圖可知，Co和Ni在PC2上為正荷載值，根據(jù)上文分析，Co和Ni受城市道路運行的影響較小，說明PC2代表城市道路運行的影響，正荷載上的元素受城市道路影響較小，負(fù)荷載上元素受城市道路影響較大。Cr、Ni、Cu、Sn和Pb可能受鐵路運行的影響，這5種元素在PC3上均表現(xiàn)為負(fù)荷載，說明PC3代表鐵路運行的影響，負(fù)荷載上的元素含量受到鐵路運行的影響較大，正荷載上的元素則受鐵路運行影響較小。

2.3.3 聚類分析法

聚類分析結(jié)果見圖 4。由圖可知，越后線沿線樣品中重金屬含量主要在距離20～25范圍內(nèi)被分為兩大類，其中，Co、Ni、As和Cd為一類。根據(jù)上文分析可知，Co、Ni的含量與車輛運行相關(guān)度較低，因此，距離 25處的分類很可能是代表受到車輛運行影響的程度。鐵路運行對含量的影響反映在次一級的聚類中，Co和Ni在距離0～5范圍內(nèi)聚類為一類，表明這兩種元素之間存在較強相關(guān)性，Cu、Pb、Sn、Zn和Cr在距離5處聚為一類，說明這5種元素之間也存在較強相關(guān)性。結(jié)合上文分析，這兩組元素在距離5處的聚類可能說明它們都受到了來自鐵路運行的影響。與相關(guān)系數(shù)和主成分分析結(jié)果不同的是，聚類分析結(jié)果表明Co在越后線樣品中的含量也受到鐵路運行的影響。

表4 重金屬含量的Spearman相關(guān)系數(shù)Table4 Spearman correlation with two-tailed test between heavy metals concentration

圖3 主成分分析荷載圖Fig.3 Scatter plots of heavy metals in soil and road dust samples

圖4 越后線樣品中重金屬含量聚類分析結(jié)果樹狀圖Fig.4 Cluster trees of heavy metals in soil and road dust samples

2.3.4 Pb穩(wěn)定同位素法

本研究中，Pb穩(wěn)定同位素的分析對象為新潟越后線采樣點土壤與道路粉塵樣品。越后線土壤與道路粉塵中208Pb/207Pb與206Pb/207Pb的關(guān)系見圖5。

Hopper et al.（1991）發(fā)現(xiàn)自然界中206Pb、207Pb與208Pb三者之間的比值平均為17∶15∶37。Sturges et al.（1987）研究表明，自然條件下206Pb/207Pb的值通常大于 1.20，而人為因素影響下該值通常為0.96～1.20。由圖5可知，越后線沿線大部分樣品的206Pb/207Pb的值都在0.96～1.20之間，唯一超過1.20的樣品為采自信濃川鐵路橋正下方的土壤樣品，這一結(jié)果符合鐵路沿線重金屬污染的分布規(guī)律。的比值范圍表明，越后線沿線樣品中大部分 Pb來自人為源。同時，對比土壤和道路粉塵可以發(fā)現(xiàn)，大部分土壤樣品的Pb同位素比值與道路粉塵中的Pb同位素比值分布較為接近，說明這些樣品中的 Pb來自相同的人為源。由于道路粉塵樣品采自城市道路表面，且附近沒有工廠、礦場等工業(yè)設(shè)施，因此認(rèn)為這部分 Pb來自于機動車。206Pb/207Pb值在0.96～1.20之間的部分土壤樣品中Pb同位素比值的分布與道路粉塵并不一致，因此認(rèn)為土壤樣品中的Pb除來自機動車外還有其他的人為來源。根據(jù)采樣地所在環(huán)境與上述有關(guān)重金屬含量和分布的分析，認(rèn)為此人為源是鐵路。

圖5 越后線土壤與道路粉塵樣品中206Pb/207Pb與208Pb/207Pb質(zhì)量分?jǐn)?shù)比值Fig.5 Ratio of 206Pb/207Pb and 208Pb/207Pb in soil and road dust samples

綜合 4種判源分析可知，Cu、Zn、Sn和 Pb的含量同時受到鐵路和城市道路運行的影響。Cu是常用的電力機車的主要材料（溫宏權(quán)等，1998），越后線運行的列車為電力驅(qū)動，因此本研究中Cu的來源之一為鐵路沿線的電線；另一方面，汽車的減速和剎車系統(tǒng)中也含有 Cu（Gasser et al.，2009）。Zn是一種被廣泛應(yīng)用的防腐材料（曾凡輝等，2008），火車與汽車的磨損都會向環(huán)境中排放 Zn（Ellis et al.，1982；Jiries et al.，2001），此外汽車燃料燃燒也會排放 Zn（Nazzal et al.，2013）。Sn也是一種常見的合金元素，然而目前有關(guān)環(huán)境中Sn與鐵路及道路的相關(guān)研究較少，Sn的具體來源還需要進一步研究判明。前人研究表明Pb是道路粉塵中常見的元素（Lu et al.，2007；Li et al.，2009；Nazzal et al.，2013），同時 M?trak et al.（2015）研究發(fā)現(xiàn)，鐵路的剎車系統(tǒng)是鐵路沿線Pb的來源，本研究采樣點距離白山車站不足500米，頻繁的列車剎車造成了該處Pb含量超過背景值。

3 結(jié)論

（1）越后線土壤樣品中Cu、Zn、Sn和Pb均超過日本土壤背景含量值，最大值分別為背景值的26.5、12.4、11.0和52.7倍，且變異系數(shù)分別為139%、67.5%、120%和 219%，達(dá)到了重度變異程度，表明這些元素的含量與人類活動有密切關(guān)系。道路粉塵樣品中，除Co和Ni外，其他元素在所有采樣點的含量均超過了背景值。道路粉塵中重金屬含量高于土壤樣品。

（2）Cr、Ni、Cu、Sn和 Pb的含量隨著與鐵路距離的增加而降低，說明這些元素含量受鐵路運行的影響，且重金屬的高含量多出現(xiàn)在距離鐵路不超過 10 m 的區(qū)域內(nèi)。Cr、Cu、Zn、As、Sr、Sn和 Pb的含量隨著與鐵路距離的增加而降低，且高含量主要分布在距離道路不到1 m的道路粉塵樣品中，說明這些元素的含量受到城市道路運行的影響。

（3）相關(guān)分析表明，Cu、Zn、Sn和Pb之間存在顯著性正相關(guān)，推測其具有共同的污染來源。主成分分析表明，Cu、Zn、Sn和Pb在PC1（貢獻率42.99%）上的正荷載較高，而在 PC2（貢獻率31.04%）上均為負(fù)荷載，在兩種成分上的不同荷載表明這4種元素的含量同時受到兩種因素的影響。系統(tǒng)聚類分析表明，這4種元素在距離為5處被為一類，其含量具有明顯的相關(guān)性。Pb穩(wěn)定同位素法表明，土壤和粉塵樣品中 Pb的來源為機動車和鐵路兩種人為源。因此，Cu、Zn、Sn和Pb的含量同時受到鐵路和城市道路運行的影響。

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