含甲烷水合物沉積物電-聲響應(yīng)特性聯(lián)合探測(cè)：裝置開發(fā)與實(shí)驗(yàn)研究*

邢蘭昌，祁 雨，朱 泰，陳 琳，劉昌嶺，孟慶國(guó)，劉樂樂

（1. 中國(guó)石油大學(xué)（華東）信息與控制工程學(xué)院，山東 青島 266580；2. 中國(guó)石油大學(xué)（華東）石油工業(yè)訓(xùn)練中心，山東 青島 266580；3. 青島海洋地質(zhì)研究所 國(guó)土資源部天然氣水合物重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266071；4. 青島海洋科學(xué)與技術(shù)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室 海洋礦產(chǎn)資源評(píng)價(jià)與探測(cè)技術(shù)功能實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266071）

0 引 言

天然氣水合物作為一種新型的非常規(guī)能源，具有巨大的天然氣資源潛力，經(jīng)濟(jì)安全地對(duì)其進(jìn)行勘探與開發(fā)對(duì)于保障全球的能源供給具有重大意義。自然界中形成天然氣水合物的氣體以甲烷為主，主要存在于海洋沉積物和陸地永久凍土帶中，其中海洋水合物資源量占90%以上[1-2]。我國(guó)天然氣水合物主要分布于南海北部陸坡、南沙海槽、東海陸坡等海域以及青藏高原、東北漠河等凍土區(qū)域[3-4]。

準(zhǔn)確識(shí)別和精細(xì)定量評(píng)價(jià)天然氣水合物儲(chǔ)層是水合物勘探技術(shù)研究的重點(diǎn)[5-6]，地球物理測(cè)井具有連續(xù)性和高精度的特點(diǎn)，尤其電法和聲波測(cè)井具有較高的準(zhǔn)確性和可靠性，是目前識(shí)別和評(píng)價(jià)水合物儲(chǔ)層不可或缺的手段，已有研究與實(shí)踐也表明電阻率與聲波測(cè)井?dāng)?shù)據(jù)聯(lián)合解釋是識(shí)別天然氣水合物的有效方法[7-10]。但天然氣水合物儲(chǔ)層具有區(qū)別于常規(guī)油氣儲(chǔ)層的顯著特點(diǎn)，如儲(chǔ)層為非固結(jié)或弱固結(jié)沉積層、往往富含泥質(zhì)、儲(chǔ)層中水合物為固態(tài)、具有多種微觀賦存狀態(tài)和宏觀不均勻分布模式等，這些特殊因素向基于電法和聲波測(cè)井技術(shù)準(zhǔn)確定量評(píng)價(jià)水合物儲(chǔ)層的工作提出了挑戰(zhàn)[11-14]。含水合物飽和度是評(píng)價(jià)資源量的關(guān)鍵參數(shù)，為了真正實(shí)現(xiàn)基于電法和聲波測(cè)井技術(shù)準(zhǔn)確計(jì)算含水合物飽和度的目標(biāo)，還需要進(jìn)一步回答以下幾個(gè)問題。測(cè)量電學(xué)和聲學(xué)的什么參數(shù)？如何測(cè)量這些參數(shù)？這些參數(shù)是否有效？這些參數(shù)受到哪些因素的影響？這些參數(shù)與含水合物飽和度之間的關(guān)系如何？

開展天然氣水合物模擬實(shí)驗(yàn)、開發(fā)電學(xué)和聲學(xué)參數(shù)測(cè)試技術(shù)、探討電學(xué)和聲學(xué)參數(shù)與含水合物飽和度之間的關(guān)系是研究上述問題的重要手段[15-16]。國(guó)內(nèi)外開發(fā)了眾多具有模擬水合物生成分解過(guò)程和測(cè)試電學(xué)、聲學(xué)等物性參數(shù)功能的實(shí)驗(yàn)與測(cè)試系統(tǒng)。美國(guó)地質(zhì)調(diào)查局開發(fā)了天然氣水合物與沉積物測(cè)試實(shí)驗(yàn)裝置（gas hydrate and sediment test laboratory instrument, GHASTLI），該裝置集成了聲學(xué)、電學(xué)和力學(xué)參數(shù)測(cè)試方法，WINTERS等[17]利用此裝置研究了沉積物（野外沉積物樣品和實(shí)驗(yàn)室樣品）的粒度、孔隙中水合物量以及水合物生成方法對(duì)含水合物沉積物物性參數(shù)的影響。美國(guó)佐治亞理工學(xué)院設(shè)計(jì)了直接測(cè)試保壓巖心物性參數(shù)的儀器化保壓測(cè)試室（instrumented pressure testing chamber, IPTC），反應(yīng)釜上平行排布四對(duì)儀器臂，其中三對(duì)儀器臂中分別安裝了超聲波探頭、電導(dǎo)率探針和剪切強(qiáng)度傳感器，YUN等[18]利用IPTC測(cè)試了取自墨西哥灣 KC151-3鉆孔保壓巖心的彈性波速度、電導(dǎo)率、剪切強(qiáng)度等參數(shù)。韓國(guó)地球科學(xué)與礦產(chǎn)資源學(xué)會(huì)開發(fā)了天然氣水合物海底模擬器（gas hydrate ocean bottom simulator II, GHOBSII），其反應(yīng)釜安裝有測(cè)量電阻率、彈性波速度和應(yīng)變等物性參數(shù)的傳感器，LEE等[19]以取自東海郁陵海盆（Ulleung Basin）的含水合物沉積物為測(cè)試樣品，開展了熱激發(fā)法水合物分解實(shí)驗(yàn)并對(duì)上述物性參數(shù)進(jìn)行了測(cè)量。日本地質(zhì)調(diào)查所也研制了可測(cè)量電阻率和聲波速度的水合物模擬實(shí)驗(yàn)裝置[20]。任韶然等[21]開發(fā)了測(cè)量電阻率和超聲縱波速度的水合物模擬實(shí)驗(yàn)裝置，研究了填砂模型中水合物生成過(guò)程中電阻率和縱波速度的變化規(guī)律。粟科華等[22]設(shè)計(jì)并搭建了天然氣水合物成藏三維模擬實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，應(yīng)用套在桿體上的多個(gè)環(huán)形電極來(lái)測(cè)量電阻率，電極桿和測(cè)量聲速的超聲波換能器均插入反應(yīng)釜內(nèi)形成傳感器點(diǎn)陣。李實(shí)等[23]設(shè)計(jì)了一種動(dòng)三軸力學(xué)-聲學(xué)-電學(xué)測(cè)試實(shí)驗(yàn)裝置，利用該裝置能夠測(cè)量動(dòng)載荷作用下含水合物沉積物的電學(xué)、聲學(xué)和力學(xué)參數(shù)，為研究電阻率與含水合物飽和度、飽和度與聲速以及聲速與力學(xué)參數(shù)之間的關(guān)系提供了基礎(chǔ)。對(duì)比分析現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)與測(cè)試系統(tǒng)，目前尚存在以下問題：（1）電學(xué)和聲學(xué)傳感器空間測(cè)量位置不一致導(dǎo)致兩類測(cè)量數(shù)據(jù)不能嚴(yán)格對(duì)應(yīng)；（2）電學(xué)傳感器采用針狀或者棒狀插入被測(cè)介質(zhì)中，對(duì)被測(cè)介質(zhì)體系產(chǎn)生擾動(dòng)；（3）僅對(duì)電阻率參數(shù)進(jìn)行測(cè)量，忽視了被測(cè)介質(zhì)的電容特性[24-25]?？傊?，考慮到水合物在儲(chǔ)層內(nèi)空間分布的不均勻性以及電學(xué)性質(zhì)的復(fù)雜性，基于現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)與測(cè)試系統(tǒng)所得到的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)探討電學(xué)和聲學(xué)物性參數(shù)與含水合物飽和度之間的關(guān)系存在較大的局限性。

本文自主設(shè)計(jì)開發(fā)了一套電-聲響應(yīng)聯(lián)合探測(cè)實(shí)驗(yàn)裝置，以海沙模擬海底松散沉積物開展了甲烷水合物生成和分解模擬實(shí)驗(yàn)并聯(lián)合探測(cè)了電學(xué)和聲學(xué)參數(shù)，基于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析討論了電學(xué)和聲學(xué)響應(yīng)特性的影響因素、獲得了有效的電學(xué)和聲學(xué)特征參數(shù)及其與含水合物飽和度之間的關(guān)系，為建立含水合物飽和度計(jì)算模型和評(píng)價(jià)水合物空間分布不均勻性奠定基礎(chǔ)。

1 電-聲響應(yīng)聯(lián)合探測(cè)實(shí)驗(yàn)裝置

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置特點(diǎn)

自主研制了天然氣水合物電-聲響應(yīng)聯(lián)合探測(cè)實(shí)驗(yàn)裝置，其功能主要為：①模擬松散沉積物中甲烷水合物的合成和分解過(guò)程；②對(duì)電學(xué)參數(shù)、聲學(xué)參數(shù)、溫度和壓力進(jìn)行多區(qū)域同步測(cè)量。與現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)裝置比較，該裝置具有以下特點(diǎn)[26-28]：

（1）采用了自主設(shè)計(jì)的新型電聲復(fù)合傳感器，實(shí)現(xiàn)在同一位置對(duì)被測(cè)介質(zhì)電學(xué)參數(shù)和聲學(xué)參數(shù)進(jìn)行同步測(cè)量，為兩類特性參數(shù)的聯(lián)合分析提供數(shù)據(jù)；

（2）采用了自主開發(fā)的阻抗測(cè)量電路，能夠在較寬頻率范圍（0.01 Hz ～ 20 MHz）內(nèi)對(duì)被測(cè)介質(zhì)的阻抗譜進(jìn)行測(cè)量，獲得全面描述被測(cè)介質(zhì)電學(xué)特性的數(shù)據(jù)；

（3）設(shè)計(jì)了非侵入型陣列式傳感器排布方式和分時(shí)輪流工作模式，能夠獲得被測(cè)區(qū)域內(nèi)電學(xué)參數(shù)、聲學(xué)參數(shù)和溫度的空間分布信息，能夠?yàn)榉治鏊衔锏目臻g分布不均勻性提供直接的測(cè)量數(shù)據(jù)；

（4）基于虛擬儀器技術(shù)組建測(cè)試系統(tǒng)，即以計(jì)算機(jī)為核心、配以軟件化和模塊化的儀器，模塊化儀器性能可靠、便于系統(tǒng)擴(kuò)展和維護(hù)，通過(guò)自主開發(fā)的軟件可以靈活地實(shí)現(xiàn)模塊化儀器的配置和數(shù)據(jù)的采集、處理、顯示與保存等功能。

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置結(jié)構(gòu)組成

天然氣水合物電-聲響應(yīng)聯(lián)合探測(cè)實(shí)驗(yàn)裝置包括兩個(gè)功能部分，即環(huán)境模擬部分和參數(shù)測(cè)試部分。環(huán)境模擬部分包括低溫恒溫箱、反應(yīng)釜、增容氣罐和高壓氣瓶；參數(shù)測(cè)試部分包括電聲復(fù)合傳感器、溫度和壓力傳感器、信號(hào)調(diào)理模塊、信號(hào)切換模塊、傳感器激勵(lì)模塊、數(shù)據(jù)采集模塊和工控機(jī)，工控機(jī)上安裝有測(cè)控軟件。基于虛擬儀器軟件開發(fā)平臺(tái)LabVIEW對(duì)測(cè)控軟件進(jìn)行了開發(fā)，軟件的主要功能包括：對(duì)參數(shù)測(cè)試硬件模塊（如信號(hào)切換模塊、傳感器激勵(lì)模塊、數(shù)據(jù)采集模塊等）進(jìn)行控制、對(duì)所采集的數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理、顯示和保存。電-聲響應(yīng)聯(lián)合探測(cè)實(shí)驗(yàn)裝置結(jié)構(gòu)組成如圖1所示。

圖1 電-聲響應(yīng)聯(lián)合探測(cè)實(shí)驗(yàn)裝置結(jié)構(gòu)組成圖Fig. 1 Structure and components of the experimental apparatus for jointly detecting the electrical and acoustic responses

反應(yīng)釜為不銹鋼圓柱型筒體，內(nèi)有一層 PEEK內(nèi)襯，內(nèi)部直徑為12 cm，內(nèi)高為25 cm。PEEK材料具有優(yōu)異的耐腐蝕、抗壓和絕緣性能。反應(yīng)釜設(shè)計(jì)承壓為20 MPa。反應(yīng)釜側(cè)面和上下端蓋各開有圓孔，側(cè)面的開孔用于安裝電聲復(fù)合傳感器，上下端蓋開孔用來(lái)安裝流體輸送管線和溫度傳感器。采用空氣浴低溫恒溫箱對(duì)反應(yīng)釜內(nèi)的溫度進(jìn)行控制，恒溫箱控溫最大范圍為-20 ～ 100℃，溫度控制精度±0.25℃。

每個(gè)電聲復(fù)合傳感器（如圖2a所示）主要由電極、超聲晶片、外殼、引線和接頭組成。傳感器外殼采用PEEK材料，電極為厚度1 mm的不銹鋼片，超聲晶片采用中心頻率為45 kHz的縱波壓電陶瓷晶片。反應(yīng)釜共安裝了16個(gè)電聲復(fù)合傳感器，分為兩層等間隔布置于反應(yīng)釜側(cè)面（如圖2b所示），安裝前對(duì)電聲復(fù)合傳感器及其關(guān)聯(lián)測(cè)試模塊進(jìn)行了標(biāo)定測(cè)試。采用了雙感溫 Pt100溫度傳感器，即每支溫度傳感器有兩個(gè)溫度敏感元件，分別用于測(cè)量?jī)蓪与娐晱?fù)合傳感器位置處的溫度，配用的溫度變送器測(cè)量范圍為-20 ～ 100℃，溫度測(cè)量精度為±0.15℃。所采用壓力傳感器的測(cè)量范圍為0 ～ 25 MPa，測(cè)量精度為±0.1%。

圖2 電聲復(fù)合傳感器和反應(yīng)釜Fig. 2 The electrical-acoustic compound sensors and reactor

信號(hào)切換模塊用以實(shí)現(xiàn)電聲復(fù)合傳感器與激勵(lì)模塊、傳感器與數(shù)據(jù)采集模塊之間的分時(shí)連通。由于測(cè)量電學(xué)和聲學(xué)參數(shù)時(shí)分別使用低電壓和高電壓激勵(lì)信號(hào)，因此對(duì)應(yīng)選用了低壓和高壓多路切換開關(guān)（型號(hào)分別為PXI-632和PXI-331），采用PXI總線接口的開關(guān)板卡，板卡均插入PXI機(jī)箱，機(jī)箱通過(guò)電纜與工控機(jī)連接。

傳感器激勵(lì)模塊指電聲復(fù)合傳感器的激勵(lì)源，具體包括低壓激勵(lì)源和高壓激勵(lì)源。低壓激勵(lì)源為函數(shù)發(fā)生器板卡PXI-5402，高壓激勵(lì)源為PCI接口的任意波形發(fā)生器板卡ARB1410，兩張板卡分別插入上述PXI機(jī)箱和工控機(jī)機(jī)箱中，工控機(jī)通過(guò)測(cè)控軟件對(duì)激勵(lì)源輸出信號(hào)進(jìn)行控制，分別為電學(xué)和聲學(xué)測(cè)試產(chǎn)生低壓掃頻信號(hào)和高壓脈沖信號(hào)。

信號(hào)調(diào)理模塊包括電流電壓轉(zhuǎn)換電路、超聲波接收信號(hào)的前置放大電路以及阻抗測(cè)量電路。溫度變送器輸出的4 ～ 20 mA電流信號(hào)經(jīng)250 Ω精密電阻轉(zhuǎn)換為1 ～ 5 V電壓信號(hào)，采用40 dB前置放大器對(duì)超聲波接收電壓信號(hào)進(jìn)行放大，基于自動(dòng)平衡電橋法測(cè)量原理開發(fā)了阻抗測(cè)量電路。

經(jīng)信號(hào)調(diào)理模塊處理后的各路電壓信號(hào)進(jìn)入數(shù)據(jù)采集模塊，由數(shù)據(jù)采集卡實(shí)現(xiàn)對(duì)原始信號(hào)的采集。溫度和壓力信號(hào)由數(shù)據(jù)采集卡PCI-1713來(lái)采集，超聲波接收信號(hào)和阻抗測(cè)量電路輸出的兩路信號(hào)由同步高速數(shù)據(jù)采集卡PCIE-1840來(lái)采集。數(shù)據(jù)采集卡均插入工控機(jī)機(jī)箱，工控機(jī)通過(guò)測(cè)控軟件對(duì)數(shù)據(jù)采集參數(shù)進(jìn)行配置。

1.3 傳感器工作模式

在水合物生成分解過(guò)程中所獲取的數(shù)據(jù)主要包括阻抗測(cè)量信號(hào)、超聲波接收信號(hào)、溫度和壓力信號(hào)。由于傳感器和所需采集信號(hào)數(shù)量較多，需要根據(jù)實(shí)驗(yàn)對(duì)測(cè)量數(shù)據(jù)的要求專門設(shè)計(jì)傳感器的工作順序以及組合方式，即傳感器工作模式。

溫度和壓力的測(cè)量和信號(hào)采集完全獨(dú)立于電學(xué)和聲學(xué)參數(shù)測(cè)試過(guò)程，信號(hào)采集間隔可通過(guò)測(cè)控軟件進(jìn)行設(shè)定，通常設(shè)置為5 ～ 15 s采樣一次。針對(duì)電學(xué)和聲學(xué)參數(shù)的測(cè)試，設(shè)計(jì)了圖3所示的電聲復(fù)合傳感器陣列的工作模式。如圖3所示，將每層電聲復(fù)合傳感器分為兩組，分別標(biāo)記為S1 ～ S4和S5 ～ S8（S表示電聲復(fù)合傳感器），圖中傳感器之間的連線表示兩個(gè)傳感器構(gòu)成一對(duì)工作的傳感器，箭頭表示超聲波的傳播方向。

圖3 電聲復(fù)合傳感器陣列的工作模式Fig. 3 The working mode of the electrical-acoustic compound sensor array

針對(duì)每一個(gè)被測(cè)試的狀態(tài)點(diǎn)，電聲復(fù)合傳感器陣列的工作模式解釋如下（下文中S1-E表示序號(hào)為1的電聲復(fù)合傳感器的電極、S1-U表示該傳感器的超聲探頭）：

（1）以上層S1-E為電極一、分別以上層S5-E、S6-E、S7-E和S8-E為電極二組成電極對(duì)，在1 Hz ～10 MHz頻率范圍內(nèi)測(cè)試各個(gè)電極對(duì)之間的阻抗譜；

（2）以上層S1-U為超聲波發(fā)射探頭、分別以上層S5-U、S6-U、S7-U和S8-U為超聲波接收探頭組成超聲波探頭對(duì)，發(fā)射、接收并采集超聲波信號(hào)；

（3）依次以上層S2-E、S3-E和S4-E為電極一、以上層S5-E～S8-E為電極二組成電極對(duì)，測(cè)試各個(gè)電極對(duì)之間的阻抗譜；

（4）依次以上層S2-U、S3-U和S4-U為發(fā)射探頭、以上層S5-E ～ S8-E為接收探頭，采集超聲波接收信號(hào)；

（5）針對(duì)下層電聲復(fù)合傳感器陣列，重復(fù)上述（1）～（4），完成對(duì)下層的測(cè)試。

對(duì)于每個(gè)被測(cè)試的狀態(tài)點(diǎn)均實(shí)施上述五個(gè)步驟，然后改變實(shí)驗(yàn)條件更換到另一狀態(tài)點(diǎn)，重復(fù)以上步驟，最終完成對(duì)實(shí)驗(yàn)所需被測(cè)狀態(tài)點(diǎn)的測(cè)試。對(duì)于每一個(gè)狀態(tài)點(diǎn)，采用以上工作模式則共有32對(duì)電極和32對(duì)超聲波探頭先后工作。通過(guò)每一對(duì)電極可以得到一個(gè)阻抗譜，每一個(gè)阻抗譜包含22個(gè)頻率點(diǎn)的阻抗值，因此電學(xué)測(cè)試數(shù)據(jù)為704個(gè)阻抗值。通過(guò)每一對(duì)超聲波探頭得到一個(gè)超聲波接收波形，每對(duì)探頭連續(xù)工作3次（重復(fù)測(cè)試），因此聲學(xué)測(cè)試數(shù)據(jù)為96個(gè)信號(hào)波形。

2 實(shí)驗(yàn)方法

2.1 實(shí)驗(yàn)材料

實(shí)驗(yàn)中所采用甲烷氣體的純度為99.99%，由青島德海氣體廠生產(chǎn)；孔隙水的濃度為3.5wt%，為實(shí)驗(yàn)室自行配制；沉積物是粒徑為 0.18 ～ 0.25 mm（60 ～ 80目）、孔隙度為38.4%的天然海沙（測(cè)量條件為反應(yīng)釜內(nèi)軸向壓力8.5 MPa、孔隙壓力6.5 MPa）。

2.2 實(shí)驗(yàn)步驟

每一輪實(shí)驗(yàn)均包括甲烷水合物的合成與分解過(guò)程，為了保證實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的可靠性，對(duì)每一輪實(shí)驗(yàn)重復(fù)進(jìn)行三次。每一輪實(shí)驗(yàn)的步驟如下：

（1）篩選60 ～ 80目的天然海沙，對(duì)其進(jìn)行反復(fù)沖洗和烘干等操作后，取出1 900 mL；配置3.5wt%的NaCl溶液730 mL，取出100 mL用于潤(rùn)濕海沙；將潤(rùn)濕后的海沙逐層、均勻地填入反應(yīng)釜內(nèi)，并用橡膠棒逐層搗實(shí)，釜內(nèi)填沙高度約為16.8 cm。

（2）蓋上反應(yīng)釜上蓋，關(guān)閉反應(yīng)釜底部管線的閥門，打開反應(yīng)釜上蓋管線的閥門并用真空泵對(duì)反應(yīng)釜抽真空約1 h；關(guān)閉反應(yīng)釜上蓋管線閥門，打開底部管線閥門并吸入剩余的NaCl溶液（至此730 mL溶液全部進(jìn)入反應(yīng)釜內(nèi)），然后關(guān)閉閥門。

（3）打開反應(yīng)釜上蓋，將用于軸向加壓的活塞裝入反應(yīng)釜，活塞的下端面緊貼海沙上表面；蓋上反應(yīng)釜上蓋，打開上蓋管線閥門，利用手動(dòng)液壓泵向活塞與上蓋之間的空隙注入水產(chǎn)生液壓，當(dāng)達(dá)到實(shí)驗(yàn)所設(shè)計(jì)的軸向加壓值（如8.5 MPa）后，關(guān)閉反應(yīng)釜連接管線的所有閥門。

（4）將反應(yīng)釜底部管線與增容氣罐連接；打開高壓氣瓶出口處閥門，調(diào)節(jié)減壓閥出口壓力至2 MPa，甲烷氣體通過(guò)減壓閥后進(jìn)入增容氣罐；打開反應(yīng)釜底部管線閥門，甲烷氣體從增容氣罐進(jìn)入反應(yīng)釜；調(diào)節(jié)減壓閥，緩慢升高增容氣罐和反應(yīng)釜內(nèi)的壓力，達(dá)到實(shí)驗(yàn)所設(shè)計(jì)的孔隙壓力（如6.5 MPa）后停止調(diào)節(jié)減壓閥，待反應(yīng)釜內(nèi)壓力穩(wěn)定后切斷高壓氣瓶與增容氣罐之間的連接。

（5）在常溫條件下，將反應(yīng)釜和增容氣罐靜置24 h，使甲烷氣體充分溶解于反應(yīng)釜內(nèi)NaCl溶液中，同時(shí)通過(guò)觀察壓力是否穩(wěn)定來(lái)判斷反應(yīng)釜和增容氣罐氣密性是否良好。

（6）設(shè)置低溫恒溫箱為0.5℃，開啟恒溫箱的制冷模式對(duì)增容氣罐和反應(yīng)釜同時(shí)降溫，啟動(dòng)測(cè)控軟件控制硬件模塊并記錄實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，開始測(cè)試甲烷水合物生成過(guò)程。

（7）持續(xù)降溫直至溫度和壓力保持穩(wěn)定，此時(shí)認(rèn)為水合物生成過(guò)程結(jié)束；停止恒溫箱的制冷模式后打開恒溫箱門，室溫條件下自然升溫，開始測(cè)試甲烷水合物分解過(guò)程；待溫度上升至12℃左右時(shí)，再次設(shè)置恒溫箱為0.5℃，重復(fù)以上步驟兩次。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析與討論

3.1 實(shí)驗(yàn)過(guò)程與參數(shù)計(jì)算

通過(guò)對(duì)測(cè)試數(shù)據(jù)進(jìn)行分析計(jì)算，獲得實(shí)驗(yàn)過(guò)程中溫度、壓力和含水合物飽和度等參數(shù)隨時(shí)間變化的情況。圖4分別展示了無(wú)水合物生成和有水合物生成條件下溫度和壓力隨時(shí)間變化的曲線，從圖中能夠觀察出實(shí)驗(yàn)的進(jìn)程。圖中有效壓力由軸向加壓減去釜內(nèi)孔壓計(jì)算得到，有效壓力為實(shí)際作用在沙粒上的壓力。

圖4 無(wú)水合物生成（a）和有水合物生成（b）條件下反應(yīng)釜內(nèi)溫度和壓力變化曲線Fig. 4 The temperature and pressure time traces under conditions without (a) and with (b) the hydrate formed

在無(wú)水合物生成實(shí)驗(yàn)中，始終保持增容氣罐與反應(yīng)釜之間的閥門為關(guān)閉狀態(tài)，反應(yīng)釜內(nèi)得不到甲烷氣體的有效供給，從而無(wú)法生成水合物。通過(guò)分析無(wú)水合物時(shí)被測(cè)體系的電學(xué)和聲學(xué)響應(yīng)特性，能夠獲得除水合物以外其他因素（如信號(hào)頻率、有效壓力等）對(duì)電學(xué)和聲學(xué)參數(shù)的影響，從而為分析含水合物飽和度的影響提供基礎(chǔ)。

在有水合物生成實(shí)驗(yàn)中，通過(guò)對(duì)反應(yīng)釜內(nèi)溫度和壓力數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，利用式（1）對(duì)反應(yīng)釜內(nèi)含水合物飽和度進(jìn)行計(jì)算。

式中，SH為含水合物飽和度，P、V和T分別為甲烷氣的壓力、體積和溫度（變量下標(biāo)1和2分別表示密封條件下水合物未生成時(shí)的狀態(tài)和水合物生成過(guò)程中的某一狀態(tài)），MH和ρH分別為甲烷水合物的摩爾質(zhì)量和密度（分別為122.02 g/mol和0.91 g/mL），VP為海沙孔隙總體積（水飽和時(shí)孔隙水的體積），Z為氣體壓縮因子，R為氣體常數(shù)。

圖5 無(wú)水合物生成條件下上層（a）和下層（b）傳感器測(cè)量的阻抗譜Fig. 5 The electrical impedance spectra measured by the upper layer (a) and lower layer (b) sensors without the hydrate formed

3.2 電學(xué)響應(yīng)特性分析討論

實(shí)驗(yàn)過(guò)程中采集了每對(duì)工作電極的兩路阻抗測(cè)量信號(hào)，基于阻抗測(cè)量原理[28]對(duì)測(cè)量信號(hào)進(jìn)行處理和計(jì)算，進(jìn)而得到阻抗模值。阻抗模值包含了被測(cè)介質(zhì)的電阻和電容信息，能夠綜合描述被測(cè)介質(zhì)的電阻和電容特性。以下著重分析和討論無(wú)水合物生成（圖5和圖6）和有水合物生成（圖7和圖8）條件下阻抗模值受到激勵(lì)信號(hào)頻率、溫度、壓力和含水合物飽和度等因素影響的規(guī)律。

圖5所示為無(wú)水合物生成條件下海沙-鹽水體系的阻抗譜，即阻抗模值隨激勵(lì)信號(hào)頻率變化的曲線。圖中分別顯示了上層和下層正對(duì)的8對(duì)電極測(cè)量得到的阻抗譜，成對(duì)電極的標(biāo)號(hào)分別為S1-E/S5-E、S2-E/S6-E、S3-E/S7-E和S4-E/S8-E。分析圖5可知：（1）頻譜圖中各對(duì)傳感器測(cè)量結(jié)果接近，即一致性良好，考慮到實(shí)驗(yàn)操作時(shí)在填沙過(guò)程和吸水過(guò)程中也盡量保證了被測(cè)介質(zhì)的均勻性，所以認(rèn)為測(cè)試結(jié)果反映了被測(cè)介質(zhì)電學(xué)參數(shù)徑向分布的均勻性；（2）在某一頻率范圍內(nèi)（如10 kHz ～1 MHz），各對(duì)傳感器測(cè)量的阻抗模值一致性相對(duì)較高，說(shuō)明在此頻率范圍內(nèi)阻抗模值受到外界因素的干擾更小、測(cè)量值更加穩(wěn)定，因此將此頻率范圍內(nèi)的阻抗模值作為備選的電學(xué)有效特征參數(shù)；（3）阻抗模值隨頻率升高呈現(xiàn)出先減小后增大的趨勢(shì)，拐點(diǎn)位于500 kHz處，阻抗模值隨頻率變化的規(guī)律由被測(cè)介質(zhì)在交流激勵(lì)信號(hào)作用下所產(chǎn)生的界面極化和分子極化效應(yīng)所控制，在界面極化為主的頻率范圍內(nèi)阻抗模值隨著頻率的升高而減小，在分子極化為主的頻率范圍內(nèi)阻抗模值隨著頻率的升高而增大，所以拐點(diǎn)反映了由界面極化為主向分子極化為主轉(zhuǎn)換的內(nèi)在物理過(guò)程。

圖6a為無(wú)水合物生成條件下降溫和升溫過(guò)程中下層傳感器（S3-E/S7-E）測(cè)量的阻抗模值隨時(shí)間變化的曲線（上層結(jié)果類似）。對(duì)比分析圖4a和圖6a可知，在溫度和壓力變化過(guò)程中，不同測(cè)試頻率的阻抗模值呈現(xiàn)出不同的變化特征，有些頻率（如10 kHz、100 kHz和1 MHz）的阻抗模值隨機(jī)波動(dòng)較小，而有些頻率（如10 Hz、100 Hz和1 kHz）的阻抗模值隨機(jī)波動(dòng)卻非常顯著，說(shuō)明這些頻率的阻抗模值不僅受到溫度和壓力的影響，同時(shí)也受到其他干擾因素的嚴(yán)重影響，這些測(cè)試頻率的阻抗模值不宜作為刻畫被測(cè)介質(zhì)電學(xué)特性的特征參數(shù)。

圖6 無(wú)水合物生成條件下，下層傳感器（S3-E/S7-E）不同頻率的阻抗模值（a）和阻抗模值波動(dòng)百分比（b）Fig. 6 The impedance modulus (a) and its fluctuation percentage (b) of different frequencies for the lower layer sensors (S3-E/S7-E) without the hydrate formed

圖7 下層傳感器（S3-E/S7-E）不同頻率阻抗模值與含水合物飽和度之間的相關(guān)系數(shù)Fig. 7 The correlation coefficient between the impedance modulus of different frequencies and hydrate saturation for the lower layer sensors (S3-E/S7-E)

為了定量評(píng)價(jià)阻抗模值受到溫度、壓力以及其他干擾因素影響的程度，提出波動(dòng)百分比（式（2），即阻抗模值標(biāo)準(zhǔn)差與平均值的比值）這一指標(biāo)，波動(dòng)百分比越小說(shuō)明該頻率阻抗模值受溫度、壓力以及其他干擾因素影響較小，抗干擾性強(qiáng)則適于作為備選有效特征參數(shù)。圖6b給出了上層和下層傳感器在實(shí)驗(yàn)測(cè)試頻率范圍內(nèi)各阻抗模值的波動(dòng)百分比，由圖知波動(dòng)百分比較小的阻抗模值位于10 kHz ～ 500 kHz頻率范圍內(nèi)，這與上文對(duì)圖5的分析結(jié)果相符。

式中，x和分別為一定頻率的阻抗模值和該頻率阻抗模值的平均值，n為x取值的個(gè)數(shù)，F(xiàn)為波動(dòng)百分比指標(biāo)。

在有水合物生成的條件下，通過(guò)定性觀察頻率為1 Hz、10 Hz、100 Hz、1 kHz、10 kHz和100 kHz的阻抗模值以及含水合物飽和度隨時(shí)間變化的曲線可知：1 kHz、10 kHz和100 kHz的阻抗模值與含水合物飽和度的變化之間存在較為明顯的對(duì)應(yīng)關(guān)系，其中100 kHz的阻抗模值與含水合物飽和度相關(guān)性相對(duì)較高。

為了定量評(píng)價(jià)阻抗模值與含水合物飽和度之間的相關(guān)性，計(jì)算了不同頻率阻抗模值與含水合物飽和度之間的相關(guān)系數(shù)，如圖7所示。由圖可見：相關(guān)系數(shù)隨著頻率的升高呈現(xiàn)出非單調(diào)性變化規(guī)律，其中100 kHz的阻抗模值與含水合物飽和度的相關(guān)系數(shù)最高（達(dá)到0.92），由相關(guān)系數(shù)的定義可知，相關(guān)系數(shù)越接近1，阻抗模值與含水合物飽和度相關(guān)度越高?？紤]到圖6b所示100 kHz阻抗模值的波動(dòng)百分比也相對(duì)較小，因此將100 kHz阻抗模值作為有效的電學(xué)特征參數(shù)來(lái)分析阻抗模值與含水合物飽和度之間的關(guān)系。

圖8所示為下層各對(duì)傳感器測(cè)量的100 kHz阻抗模值及其平均值和含水合物飽和度隨時(shí)間變化的曲線。結(jié)合圖3可知，各對(duì)傳感器從不同的方位對(duì)反應(yīng)釜徑向電學(xué)參數(shù)進(jìn)行測(cè)試，測(cè)試數(shù)據(jù)反映了水合物在反應(yīng)釜橫截面上分布的不均勻性，各對(duì)傳感器測(cè)試數(shù)據(jù)的平均值反映了水合物在橫截面上的平均分布情況。由于通過(guò)式（1）所計(jì)算的含水合物飽和度為反應(yīng)釜內(nèi)整體的飽和度，所以測(cè)試數(shù)據(jù)的平均值與含水合物飽和度的變化趨勢(shì)更加接近。阻抗模值隨著含水合物飽和度的增加呈現(xiàn)出非單調(diào)性變化規(guī)律，變化過(guò)程可分為兩個(gè)階段。第一階段為含水合物飽和度較低時(shí)（t＜ 22 h、SH＜ 15%），阻抗模值隨著飽和度的升高而減小，第二階段阻抗模值隨著飽和度的升高而增大。分析其原因?yàn)椋海?）在水合物生成初期，含水合物飽和度較小，所產(chǎn)生的排鹽效應(yīng)導(dǎo)致孔隙溶液電阻率顯著減小，從而使得阻抗模值顯著減??；（2）隨著水合物生成量的增加，水合物本身的高電阻率、水合物對(duì)孔隙的堵塞作用以及水合物生成導(dǎo)致的界面極化效應(yīng)等影響因素逐漸占據(jù)主導(dǎo)地位并持續(xù)增強(qiáng)，所以阻抗模值隨著含水合物飽和度的升高而逐漸增大。

圖8 下層各對(duì)傳感器100 kHz阻抗模值及其平均值和含水合物飽和度隨時(shí)間變化的曲線Fig. 8 The time traces of the 100 kHz impedance moduli and their average for the lower layer sensors and hydrate saturation

3.3 聲學(xué)響應(yīng)特性分析討論

實(shí)驗(yàn)過(guò)程中采集了每個(gè)接收探頭的超聲波信號(hào)，鑒于聲速與含水合物飽和度之間的關(guān)系已得到較為深入的研究[29-32]，以下僅對(duì)超聲波信號(hào)的能量衰減特性及其與含水合物飽和度之間的關(guān)系進(jìn)行分析與討論。

圖9所示為無(wú)水合物生成條件下超聲波接收信號(hào)的最大值、最小值以及波動(dòng)幅度值（即最大值減去最小值，如圖10所示）在實(shí)驗(yàn)過(guò)程（圖4a所示）中的變化曲線。圖中分別為上層和下層正對(duì)的8對(duì)超聲波探頭的測(cè)試結(jié)果，成對(duì)探頭的標(biāo)號(hào)分別為S1-U/S5-U、S2-U/S6-U、S3-U/S7-U和S4-U/S8-U。

圖9 無(wú)水合物生成條件下，上層（a）和下層（b）超聲波接收信號(hào)的最大值、最小值以及波動(dòng)幅度值Fig. 9 The maximum, minimum and fluctuation amplitude of the received ultrasonic signals without the hydrate formed

結(jié)合圖4a分析圖9可知：超聲波接收信號(hào)的波動(dòng)幅度值與有效壓力呈現(xiàn)出顯著的對(duì)應(yīng)關(guān)系，當(dāng)有效壓力升高和降低時(shí)波動(dòng)幅度值相應(yīng)增大和減小。波動(dòng)幅度值表示超聲波信號(hào)在穿過(guò)被測(cè)介質(zhì)過(guò)程中的衰減程度，由于激勵(lì)超聲波發(fā)射探頭的信號(hào)相同（一個(gè)周期的無(wú)直流偏置的正弦波信號(hào)），接收信號(hào)波動(dòng)幅度值越大則說(shuō)明信號(hào)在傳播過(guò)程中能量衰減越小。當(dāng)有效壓力升高時(shí)，超聲波探頭與沙粒以及沙粒之間的接觸更加緊密，因此超聲波傳播時(shí)其能量衰減相應(yīng)減小。有效壓力是影響超聲波接收信號(hào)衰減程度的一個(gè)因素，因此在考察含水合物飽和度與超聲波接收信號(hào)衰減特性之間的關(guān)系時(shí)需要考慮有效壓力的影響。

圖10 超聲波接收信號(hào)波動(dòng)幅度值的計(jì)算Fig. 10 Calculation of the fluctuation amplitude of a received ultrasonic signal

圖11a所示為無(wú)水合物生成條件下上層和下層傳感器超聲波接收信號(hào)的波動(dòng)幅度值和有效壓力隨時(shí)間變化的曲線，對(duì)有效壓力與上下層信號(hào)波動(dòng)幅度值之間的關(guān)系分別進(jìn)行線性擬合得到式（3）和式（4）。應(yīng)用式（4）對(duì)下層超聲波接收信號(hào)的波動(dòng)幅度值進(jìn)行校正，即原始波動(dòng)幅度值減去通過(guò)有效壓力計(jì)算得到的波動(dòng)幅度值。圖11b和圖11c分別顯示了校正前后下層超聲波接收信號(hào)的波動(dòng)幅度值和含水合物飽和度隨時(shí)間變化的曲線。

式中，ΔUup和ΔUdown為超聲波接收信號(hào)的波動(dòng)幅度值，V；PE為有效壓力，MPa；k1= -0.9 V/MPa、k2=-0.3 V/MPa、b1= 3.2 V和b2= 1.1 V。

分析圖11b和圖11c可知：（1）在水合物生成過(guò)程的前期（t＜ 22 h、SH＜ 15%），水合物生成速率較高，有效壓力出現(xiàn)先升高后降低的復(fù)雜變化，分析其主要原因在于水合物生成時(shí)消耗甲烷氣體引起孔隙壓力快速降低，而軸向加壓不變，則有效壓力隨之升高，同時(shí)水合物快速生成時(shí)釋放大量熱量，熱量在反應(yīng)釜內(nèi)傳遞使得孔隙壓力回升，則有效壓力隨之降低；（2）有效壓力和含水合物飽和度共同對(duì)超聲波接收信號(hào)的波動(dòng)幅度值產(chǎn)生影響，當(dāng)含水合物飽和度SH＜15%時(shí)，校正前S3-U/S7-U的信號(hào)波動(dòng)幅度值變化規(guī)律與其他三對(duì)探頭（S1-U/S5-U、S2-U/S6-U和S4-U/S8-U）差異較大，推測(cè)該對(duì)探頭測(cè)試區(qū)域的含水合物飽和度相對(duì)較小，信號(hào)受到有效壓力的影響較為顯著，而含水合物飽和度的影響相對(duì)較弱；（3）在整個(gè)水合物生成過(guò)程中，隨著含水合物飽和度的增加，超聲波接收信號(hào)的波動(dòng)幅度值呈現(xiàn)出非線性升高的趨勢(shì)，即超聲波信號(hào)的能量衰減逐漸降低且其降低的速率逐漸增大，分析其原因在于水合物生成后增強(qiáng)了海沙顆粒之間的接觸，降低了超聲波能量在傳播過(guò)程中的散射衰減和吸收衰減，因此超聲波接收信號(hào)逐漸增強(qiáng)。通過(guò)對(duì)圖11進(jìn)行分析可知，經(jīng)過(guò)有效壓力校正后的超聲波接收信號(hào)的波動(dòng)幅度值可以作為反映含水合物飽和度變化的聲學(xué)有效特征參數(shù)。

圖11 無(wú)水合物和有水合物生成條件下超聲波接收信號(hào)波動(dòng)幅度值、有效壓力和含水合物飽和度變化曲線Fig. 11 The variations of the fluctuation amplitude of the received ultrasonic signals, effective pressure and hydrate saturation with and without the hydrate formed

4 結(jié) 論

針對(duì)松散沉積物中天然氣水合物模擬實(shí)驗(yàn)、電學(xué)和聲學(xué)物性參數(shù)測(cè)試以及物性參數(shù)與含水合物飽和度之間關(guān)系研究等需求，首先自主設(shè)計(jì)開發(fā)了一套電-聲響應(yīng)聯(lián)合探測(cè)實(shí)驗(yàn)裝置，然后以海沙模擬海底松散沉積物開展了甲烷水合物生成和分解模擬實(shí)驗(yàn)并聯(lián)合探測(cè)了電學(xué)和聲學(xué)參數(shù)，最后基于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析討論了無(wú)水合物和有水合物條件下被測(cè)體系的電學(xué)和聲學(xué)響應(yīng)特性，得到以下結(jié)論：

（1）電-聲響應(yīng)聯(lián)合探測(cè)實(shí)驗(yàn)裝置能夠同步獲取寬頻率范圍電學(xué)阻抗譜和超聲波接收信號(hào)波形，通過(guò)設(shè)計(jì)電聲復(fù)合傳感器及其陣列式排布方式和分時(shí)輪流工作模式能夠獲取電學(xué)和聲學(xué)物性參數(shù)的空間分布信息；

（2）基于波動(dòng)百分比和相關(guān)系數(shù)指標(biāo)對(duì)不同頻率阻抗模值進(jìn)行評(píng)價(jià)所獲得的100 kHz阻抗模值隨含水合物飽和度的增加先減小后增大，可以作為分析和建立與含水合物飽和度關(guān)系的電學(xué)有效特征參數(shù)；

（3）經(jīng)過(guò)有效壓力校正后的超聲波接收信號(hào)的波動(dòng)幅度值隨含水合物飽和度的增加而升高，可以作為分析和建立與含水合物飽和度關(guān)系的聲學(xué)有效特征參數(shù)。

所開發(fā)的電-聲響應(yīng)聯(lián)合探測(cè)實(shí)驗(yàn)裝置為將來(lái)開展復(fù)雜條件下天然氣水合物模擬實(shí)驗(yàn)與測(cè)試工作提供了技術(shù)條件，所得到的電學(xué)和聲學(xué)有效特征參數(shù)為下一步建立兩者與含水合物飽和度之間的定量關(guān)系模型并準(zhǔn)確計(jì)算含水合物飽和度奠定了基礎(chǔ)。通過(guò)進(jìn)一步優(yōu)化陣列式電聲復(fù)合傳感器的工作模式、建立電阻抗與超聲聯(lián)合的成像算法以及圖像處理方法，有望對(duì)水合物在多孔介質(zhì)中空間分布不均勻性進(jìn)行可視化評(píng)價(jià)。

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