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      Ni晶界上金屬和非金屬元素的相互作用

      2018-05-04 00:57:10方淑娟石松鑫祝令剛周健
      關(guān)鍵詞:合金化偏析金屬元素

      方淑娟, 石松鑫, 祝令剛, 周健

      (北京航空航天大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院, 北京 100083)

      自20世紀(jì)40年代以來,高溫合金經(jīng)過幾十年的發(fā)展與變革,已成為工業(yè)建設(shè)高速高效、安全可靠的重要保障。航空工業(yè)領(lǐng)域主要使用的是微觀結(jié)構(gòu)下界面穩(wěn)定的單晶高溫合金。民用工業(yè)的生產(chǎn)發(fā)展則是由多晶高溫合金支撐起來的,通常具有較低的成本,便于大面積推廣使用。在高溫強(qiáng)度、耐損傷性、組織穩(wěn)定性和使用壽命等方面,民用工業(yè)對材料性能的要求有時(shí)甚至更為苛刻。與單晶高溫合金相比,多晶高溫合金的研究價(jià)值和應(yīng)用前景同樣不可忽視,但是需要進(jìn)一步提高其性能[1-2]。鎳基高溫合金在先進(jìn)航空發(fā)動機(jī)所用材料中可占一半以上,結(jié)構(gòu)特性優(yōu)越,具有更大的改性空間。其中,鎳基多晶高溫合金廣泛應(yīng)用于核反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)材料及渦輪盤、葉片等渦輪燃?xì)鈾C(jī)的熱端部件中,在高溫、高壓、高機(jī)械應(yīng)力、腐蝕、輻射等嚴(yán)苛的環(huán)境條件下長期穩(wěn)定工作,質(zhì)量控制成為重中之重。

      晶界(GB)本身就相當(dāng)于一個(gè)非常復(fù)雜的缺陷,高溫變形條件下,結(jié)構(gòu)的失效往往從晶界處發(fā)生。由于晶界結(jié)構(gòu)與晶粒內(nèi)不同,存在多種缺陷及應(yīng)力場,一些雜質(zhì)元素傾向于在晶界處偏聚和擴(kuò)散,形成置換原子或者溶解間隙原子。這些點(diǎn)缺陷參與擴(kuò)散過程,能夠充當(dāng)質(zhì)量傳遞的介質(zhì),極具研究意義。例如,晶界氧化[3-4]和氫元素引起的脆化[5]將分別導(dǎo)致晶間應(yīng)力腐蝕開裂和合金的脆性斷裂。中國開發(fā)出的低偏析高溫合金系列,降低了S、P和Si等雜質(zhì)的含量,使承溫能力比原型合金提高20~25℃,采用Mg偏聚晶界的微合金化技術(shù),顯著提高了合金的強(qiáng)度和塑性[1]。

      已有大量的理論實(shí)驗(yàn)研究關(guān)于合金化元素在Ni中的偏析[4,6-8]和元素對Ni的作用[9-11],表明化學(xué)成分是影響晶界性質(zhì)并決定材料性能的最重要的因素,元素在晶界上的偏析是改變化學(xué)成分的普遍途徑。精確控制合金成分,有效去除雜質(zhì),或者將含量控制在較低水平,是提升高溫合金性能的關(guān)鍵環(huán)節(jié),對于旨在優(yōu)化晶界性能的晶界工程有著重要意義。俄歇譜儀分析顯示,微量元素偏聚在晶界上會脆化金屬[12]。Bagot等[13]通過原子力探針掃描(atom probe tomography)技術(shù)研究Ni基合金RR1000,在晶界上發(fā)現(xiàn)了Cr、Mo和B等元素,并且檢測到了C元素的富集,盡管不如B元素的含量顯著。理論研究方面,Razumovskiy等[14]使用Rice-Thomson-Wang模型研究了4d和5d過渡族金屬元素對典型的大角度Ni晶界結(jié)合力的影響,然后在粉末冶金的Ni合金中加入理論研究篩選出的元素Zr、Hf、Nb、Ta和B,計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)符合得很好,通過調(diào)整化學(xué)成分提升了合金的力學(xué)性能。V?iansk和ob[15]發(fā)現(xiàn)偏析的sp軌道雜化元素極大降低了Ni原子的磁性,Ga、Te、Sb、In和Sn等元素使Ni脆化。對于輕質(zhì)元素H,Stefano等[16]發(fā)現(xiàn)它容易被晶界吸引,以晶界為通道快速擴(kuò)散,在晶界上的偏析則不顯著。

      目前,理論研究主要集中在單個(gè)元素的偏析行為及對合金的強(qiáng)化/脆化作用,關(guān)注共偏析影響和多種元素相互作用的研究還非常少。對于偏析元素相互作用的研究,可以為合金設(shè)計(jì)者提供有價(jià)值的信息,保護(hù)合金不被有害元素侵襲,提高合金純潔度,保持有益元素持續(xù)發(fā)揮作用,改善合金性能,延長使用壽命。另外,利用第一性原理計(jì)算方法,實(shí)現(xiàn)了研究單一雜質(zhì)、避免其他成分干擾的構(gòu)想,彌補(bǔ)了實(shí)驗(yàn)方法的短板,從而揭示原子尺度上的作用機(jī)制,為多種元素共同作用的研究打下基礎(chǔ)[17]。

      本文著眼于元素之間的相互作用,采用基于密度泛函理論的第一性原理計(jì)算方法,選取2種典型的Ni晶界結(jié)構(gòu),研究了14種常用過渡族合金化金屬元素和C、H、O、N和B 5種非金屬元素在Ni晶界上的偏析規(guī)律。

      1 計(jì)算方法

      本文采用維也納大學(xué)開發(fā)的軟件包VASP(Vienna Ab initio Simulation Package)[18]完成計(jì)算。利用GGA-PW91廣義梯度近似泛函[19]來描述交換關(guān)聯(lián)能,使用PAW勢[20]處理電子與核的相互作用,Ni最外層16個(gè)電子均作為價(jià)電子處理。平面波截?cái)嗄転?00 eV。在倒易空間中使用Monkhorst-Pack方法確定k點(diǎn)。Σ3晶界超胞的k點(diǎn)網(wǎng)格為3×3×1,Σ5晶界超胞的k點(diǎn)網(wǎng)格為2×2×1。所有Ni相關(guān)的計(jì)算都設(shè)置了自旋極化。能量收斂判據(jù)為2個(gè)電子步之間總能變化小于10-5eV,原子間作用力小于0.03 eV/(10-10nm)。

      基于重合位置點(diǎn)陣(CSL),本文選取2個(gè)典型[15,21-22]的Ni晶界結(jié)構(gòu),密排的晶界和含有較多孔隙的晶界(以下分別簡寫為Σ3和Σ5晶界)進(jìn)行研究。采用Java應(yīng)用Grain Boundary Studio[23]構(gòu)建晶界初始原子結(jié)構(gòu),依據(jù)計(jì)算出的體材料的晶格常數(shù),生成3D周期性模型,用于后續(xù)第一性原理計(jì)算。

      結(jié)構(gòu)優(yōu)化中所有原子都得到了松弛。為了忽略周期性結(jié)構(gòu)中2個(gè)相鄰晶界之間的相互作用引起的計(jì)算誤差,同時(shí)控制因體系結(jié)構(gòu)增大而附加的計(jì)算量,需要確定合適的超胞大小。最終選取的Σ3晶界包含12層原子,晶格常數(shù)為a=7.42×10-10nm,b=7.42×10-10nm,c=24.23×10-10nm,共108個(gè)原子。Σ5晶界包含20層原子,晶格常數(shù)為a=7.00×10-10nm,b=7.82×10-10nm,c=15.64×10-10nm,共80個(gè)原子。晶界的能量跟文獻(xiàn)[16]作了對比,證明超胞大小是合適的。

      為了描述晶界結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,定義晶界能γGB的計(jì)算公式為

      (1)

      式中:EGB為晶界超胞的總能;Ebulk為相同原子數(shù)塊體Ni的總能;A為充分弛豫后的界面面積。取因數(shù)2表示一個(gè)超胞中包含了2個(gè)晶界。γGB越小,晶粒的結(jié)合強(qiáng)度越高。

      定義溶解能Esol來描述元素溶于合金的能力,其計(jì)算公式為

      (2)

      合金化原子M和非金屬原子X之間相互作用能ΔEMX的計(jì)算公式[24]為

      ΔEMX=(ENi+M-X+ENi)-(ENi+M+ENi+X)

      (3)

      式中:ENi+M-X為包含M-X原子對的Ni超胞總能;ENi為純Ni超胞的總能;ENi+M和ENi+X分別為包含一個(gè)金屬M(fèi)原子和一個(gè)非金屬X原子的超胞總能。當(dāng)ΔEMX為負(fù)值,M和X之間互相吸引;當(dāng)ΔEMX為正值,M和X之間互相排斥。也就是說,金屬M(fèi)原子對輕質(zhì)元素X的偏析有促進(jìn)或者抑制作用。

      2 結(jié)果與討論

      2.1 晶界結(jié)構(gòu)

      構(gòu)建的2個(gè)Ni晶界結(jié)構(gòu)沿[001]方向的視圖如圖1所示。虛線表示晶界平面,數(shù)字由小到大依次標(biāo)出離界面(0層)由近到遠(yuǎn),一直到塊體區(qū)域的原子層編號。

      圖1 2種晶界弛豫后沿[001]方向結(jié)構(gòu)Fig.1 Two relaxed grain boundary structures viewed along [001] direction

      2.2 合金化金屬元素的偏析行為

      晶界上的易偏析元素會對合金的結(jié)構(gòu)與性能產(chǎn)生不同的影響[5,8-9]。有益微量元素是冶煉過程中有意加入的,如稀土元素以及Mg、Ca、Ba、Zr和Hf等,它們改善原子間的鍵合狀態(tài),加強(qiáng)界面結(jié)合力,提升合金的高溫強(qiáng)度,同時(shí)抑制含有害元素的低熔點(diǎn)化合物或共晶產(chǎn)物在晶界生成,阻礙有害雜質(zhì)向晶界偏析。有害元素來自煉鋼的原材料和冶煉過程中的環(huán)境及設(shè)備污染,可降低晶界結(jié)合力[2]。

      Ni合金中常用的合金化元素有Cr、Co、Mo、Al、Fe、Ti、Mn、Cu、Ta、Zr、Hf、W、Re和Ru等,均包含在本文研究范圍內(nèi)。其中,Cr、W、Mo、Ta、Re和Ru都是有效的固溶強(qiáng)化元素[2]。由于合金化元素原子半徑較大,不易占據(jù)間隙位置,通常替代Ni原子。

      各類合金化元素在Σ3和Σ5晶界不同位置處的溶解能計(jì)算結(jié)果如圖2(a)和圖2(b)所示。

      圖2 溶解能隨合金化元素占晶界不同原子層的變化Fig.2 Variation of solution energy with alloying elements doped at different layers

      總的來說,在距離晶界較遠(yuǎn)的地方,即近似塊體的區(qū)域,溶解能趨于平衡。2種晶界的溶解能曲線各不相同。Σ3晶界的曲線趨于水平,表明合金化元素沒有明顯的偏析傾向,在體材料區(qū)域較穩(wěn)定。而Σ5晶界的能量曲線波動比較明顯,大多數(shù)元素傾向于向晶界偏析,并呈現(xiàn)出2種不同的趨勢,原子尺寸是主要的影響因素[1,8]:比Ni尺寸更大的原子,如Ta、Al、Zr、Hf和Ti,在晶界的次近鄰原子層上有最穩(wěn)定的取代位置;尺寸略小的原子,如Cr、Co和Re等,在晶界平面的最近鄰原子層有最穩(wěn)定的位置。

      2.3 非金屬元素的偏析行為

      高溫合金對雜質(zhì)含量的控制有嚴(yán)格要求。氣體元素H、O和N嚴(yán)重?fù)p害高溫合金的力學(xué)性能。C元素能強(qiáng)化晶界,應(yīng)用于幾乎所有的高溫合金中。B元素能夠增大界面原子間結(jié)合力,減少晶界缺陷,析出少量顆粒相[1-2]。

      B元素的溶解度大于C元素,小于替代式合金化元素,往往認(rèn)為它在晶界空位處偏析,屬于非平衡偏析性質(zhì)。本文通過計(jì)算驗(yàn)證了這一點(diǎn)。B元素在間隙位置的溶解能是-0.89 eV,低于其在替代位置的能量5.16 eV。

      對于H、O和N元素,選用單個(gè)分子計(jì)算能量,對于B和C元素,則在晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫ICSD中尋找常溫下穩(wěn)定的晶體構(gòu)型計(jì)算能量。對于基態(tài)是順磁的H2和O2分子,在計(jì)算中開啟自旋極化。非金屬元素單個(gè)原子能量計(jì)算的截?cái)嗄芫?00 eV,與晶界計(jì)算的截?cái)嗄鼙3忠恢?。各?xiàng)計(jì)算中k點(diǎn)的數(shù)量均經(jīng)過校正,確保能代表性地描述各類結(jié)構(gòu)。得到的H、C、O、N和B單個(gè)原子的能量分別為-1.12、-9.10、-4.90、-8.33和-6.69 eV。

      選取間隙原子位置時(shí),首先在晶界平面的孔洞上取若干個(gè)點(diǎn),其中Σ5晶界選取的位置如圖3所示。至于Σ3晶界,由于周期性和對稱性,平面上的孔洞位置取一個(gè)即可,不于圖中再作表述。

      對應(yīng)于圖3,非金屬雜質(zhì)Σ5晶界孔洞處的溶解能Esol(下標(biāo)為各元素)計(jì)算結(jié)果如表1所示。可以看出,在對稱位置5和6,各個(gè)非金屬原子都達(dá)到了最低能量,即為孔洞處的最穩(wěn)定位置。

      根據(jù)得到的非金屬雜質(zhì)位于晶界附近一直到塊體區(qū)域的四面體和八面體間隙的能量,研究元素在結(jié)構(gòu)中的整體偏析傾向。表2列出了間隙原子在晶界上和遠(yuǎn)離晶界的塊體區(qū)域溶解能之差,o代表八面體間隙,t代表四面體間隙。差值為負(fù)則表示元素傾向于偏析在晶界上。與金屬元素在晶界中的偏析趨勢相似,所有非金屬元素都傾向于偏聚在Σ5晶界上,而Σ3晶界吸引到的元素寥寥無幾。在Σ3晶界中能發(fā)現(xiàn)的規(guī)律是,元素更傾向于塊體區(qū)域中八面體間隙的位置?;氐狡霈F(xiàn)象明顯的Σ5晶界, C和B表現(xiàn)出了相似的偏析行為,它們都駐留在靠近界面的位置。這一現(xiàn)象與實(shí)驗(yàn)中的發(fā)現(xiàn)相吻合[13,25]。

      圖3 Σ5晶界平面上間隙位置Fig.3 Doping sites at Σ5 GB interface plane

      2.4 元素在Ni晶界上的共偏析作用

      加入多種微量元素,意在通過元素之間的協(xié)同作用獲得更好的強(qiáng)韌化效果[11]。由于∑5晶界上元素的偏析行為比∑3晶界上明顯得多,本節(jié)僅對∑5晶界進(jìn)行元素相互作用的研究。選取有明顯偏析傾向的金屬元素Ru、Re、W、Zr、Hf和Ta,以及2.3節(jié)的5種非金屬元素,將其分別置于各自最穩(wěn)定的位置,如圖4所示,數(shù)字1~5代表晶界附近金屬原子可能占據(jù)的原子層,由圖2可知3號為穩(wěn)定位置,非金屬原子在6號位置,計(jì)算相互作用能。

      圖4 金屬與非金屬元素在晶界上各自最穩(wěn)定的位置Fig.4 The most stable positions of metallic and nonmetallic elements on grain boundaries

      相互作用能的計(jì)算結(jié)果如圖5所示。由圖中可知,金屬元素對C和H的作用有相似之處:略微吸引C,較強(qiáng)地排斥H。這意味著所有元素都可以促進(jìn)C在晶界的偏析,而抑制H的偏析。對于O和N來說,Ru、Re、W、Ta與O的相互作用能絕對值大,且為正值,體現(xiàn)出強(qiáng)烈的排斥作用,推知Ru、Re、W和Ta可以提升晶界的抗氧化性。然而它們對N的排斥作用比較弱。對于常用的晶界強(qiáng)化元素B,Ru、Re和W能夠產(chǎn)生吸引作用,而Zr、Hf和Ta對其是排斥作用。Ta對H的排斥作用強(qiáng),可在晶界抗氫脆方面發(fā)揮有益作用。

      圖5 強(qiáng)偏析金屬元素與非金屬元素在∑5晶界上的相互作用能Fig.5 Interaction energies between metallic elements with significant segregation tendency and nonmetallic elements on ∑5 grain boundary

      3 結(jié) 論

      1) 通過第一性原理計(jì)算研究了金屬元素(14種過渡族合金化元素)和非金屬元素(C、H、O、N和B)在晶界上的的偏析行為,以及它們的相互作用。在本文所研究的元素當(dāng)中,密排結(jié)構(gòu)、晶界能低的∑3晶界沒有體現(xiàn)出明顯偏析現(xiàn)象。對于含有較多孔隙、晶界能較高的∑5晶界,可以總結(jié)出以下偏析規(guī)律:Cu、Mn和Ru傾向于占據(jù)在晶界平面,而Ta、Al、Zr、Hf和Ti在晶界的第二近鄰原子層有更穩(wěn)定的位置,Cr、Co和Re的最穩(wěn)定位置在晶界的第一近鄰原子層。非金屬元素傾向于占據(jù)在晶界上的孔洞位置。

      2) 合金化元素與非金屬雜質(zhì)的相互作用研究結(jié)果表明,Zr和Hf顯示出對O強(qiáng)烈的吸引作用,Ta對O、N和B有強(qiáng)烈的排斥作用。以計(jì)算結(jié)果為基礎(chǔ),可以推想,Ru、Re、W和Ta能夠抑制晶界的氧化作用,Ta可以有效地阻止氫脆效應(yīng),是良好的抑制雜質(zhì)偏析的元素。以上結(jié)論可以為Ni合金的晶界工程提供參考。

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