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    遼河口濕地沉積物中汞含量變化特征的模擬研究

    2018-05-02 03:13:04鄭冬梅馬歡馳
    關(guān)鍵詞:中汞遼河鹽度

    李 航 ,鄭冬梅 *,馬歡馳

    (1.沈陽(yáng)大學(xué)環(huán)境學(xué)院,沈陽(yáng) 110044;2.沈陽(yáng)大學(xué)區(qū)域污染環(huán)境生態(tài)修復(fù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,沈陽(yáng) 110044)

    濕地被稱為汞的活性庫(kù)[1],是連接陸地生態(tài)系統(tǒng)和水生生態(tài)系統(tǒng)的樞紐,不僅是物質(zhì)、能量、信息等互相流通的介質(zhì),同時(shí)也使得汞能在各生態(tài)系統(tǒng)間傳遞。汞(Hg)及汞的化合物都具有很強(qiáng)的毒性,可以富集并長(zhǎng)期存在于環(huán)境和生物體內(nèi)[2]。自日本發(fā)生水俁?。∕inamata disease)事件以來,汞污染問題一直受到人們的廣泛關(guān)注,國(guó)內(nèi)外學(xué)者也對(duì)各生態(tài)系統(tǒng)中汞的遷移轉(zhuǎn)化、累積放大等進(jìn)行了相關(guān)研究。影響汞在土壤環(huán)境中存在形態(tài)與遷移轉(zhuǎn)化的因素主要有pH值、有機(jī)質(zhì)、氧化還原電位、溫度等[3]。NaCl對(duì)外源汞在土壤中形態(tài)分布有顯著影響,土壤的鹽漬化趨勢(shì)會(huì)使汞污染和作物吸收風(fēng)險(xiǎn)更趨嚴(yán)重[4]。土壤中的鹽度變化會(huì)顯著影響重金屬的環(huán)境化學(xué)行為,進(jìn)而影響其生物有效性及毒性[5]。因此,研究濕地沉積物中汞的變化機(jī)理對(duì)濕地生態(tài)系統(tǒng)及人類健康具有積極意義。

    裸灘是遼河口主要濕地類型之一,裸灘沉積物中汞含量受多種因素影響,沉積物有機(jī)質(zhì)含量、溫度以及淹水鹽度和淹水狀態(tài)等條件的改變均影響裸灘水-土界面汞的遷移方向和沉積物中無機(jī)汞的釋放量。紅樹林濕地中沉積物中總汞含量的高低與其自身形態(tài)和沉積物中有機(jī)質(zhì)含量有關(guān)[6]。有機(jī)質(zhì)和土壤總硫含量是影響三江平原濕地汞含量的重要因素[7]。依艷麗等[8]的試驗(yàn)研究表明,土壤淹水后,土壤汞開始了向水體釋放的過程,釋放到水體中的重金屬離子又與溶出物質(zhì)發(fā)生反應(yīng),最終形成穩(wěn)定的化合物。王金玉[9]研究表明,汞的釋放通量與沉積物溫度和大氣溫度呈正相關(guān)關(guān)系,升高溫度增加了沉積物和孔隙水中Hg2+的還原反應(yīng)速度,有利于Hg0的釋放。李雅芬等[10]研究發(fā)現(xiàn)河流沉積物中汞含量特征表現(xiàn)為沿河流流向而逐漸升高的趨勢(shì)。遼河口裸灘由于潮汐作用、氣候以及地表徑流等因素的影響,導(dǎo)致其所處環(huán)境的溫度和鹽度不斷發(fā)生變化,而海水鹽度作為濱海濕地特有的綜合型環(huán)境因子,對(duì)濕地汞的影響至關(guān)重要。目前,國(guó)內(nèi)對(duì)遼河口在該方面的研究鮮有報(bào)道。本文采用室內(nèi)模擬的方式,探討了全淹水和半淹水兩種淹水狀態(tài)下,淹水鹽度和環(huán)境溫度的變化對(duì)遼河口裸灘沉積物中總汞的影響機(jī)理,為以后對(duì)河口濕地沉積物中汞的遷移轉(zhuǎn)化和釋放特征的研究提供理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 研究區(qū)概況

    遼河口濕地是我國(guó)四大河口濕地之一,有著重要的濕地生態(tài)功能[11],該區(qū)位于遼河下游入??冢娣e約為3150 km2,其中岸線至0 m區(qū)域?yàn)┩棵娣e約為889.13 km2[12-13],約占濕地總面積的28%。該區(qū)氣候?yàn)榕瘻貛Ъ撅L(fēng)氣候,年平均氣溫為7.1~8.9℃,年降水量為 557~682 mm,年蒸發(fā)量為 1392~1705 mm,濕地中水分主要來源于河水的滯留和潮水的補(bǔ)給,該區(qū)地勢(shì)平坦,以沖積平原和潮灘為主[14]。區(qū)域內(nèi)分布的主要濕地類型為蘆葦(Phragmites australis)濕地、翅堿蓬(Suaeda heteroptera)濕地和裸灘,濕地土壤類型屬于以氯鹽為主的濱海鹽漬土,且由內(nèi)陸向海洋方向土壤鹽漬化程度呈上升趨勢(shì)[15]。遼河口的潮汐時(shí)間因季節(jié)而不同,但通常每日會(huì)有兩次漲潮和落潮的過程,每次漲潮和落潮時(shí)間相差6 h左右;上浮水中汞含量為0.020~0.051 μg·kg-1。在遼河口筆架嶺(40.83°~41.15°N,121.56°~121.76°E)地區(qū)選擇采樣地。

    1.2 樣品采集

    于2016年6月2日,用不銹鋼土鉆分別采集遼河口裸灘表層(0~10 cm)和底層(10~20 cm)沉積物,每層6個(gè)重復(fù),分層均勻混合,去除樣品中植物殘枝、沙粒、貝殼、羽毛等雜物后裝入自封袋密封帶回實(shí)驗(yàn)室,放于實(shí)驗(yàn)室干凈通風(fēng)的實(shí)驗(yàn)臺(tái)上自然風(fēng)干。為了保證實(shí)驗(yàn)用土的均一性,將自然風(fēng)干后的沉積物研磨混勻,過2 mm篩。測(cè)得供試沉積物理化性質(zhì)見表1。

    表1 供試沉積物基本理化性質(zhì)Table 1 Basic physical and chemical properties of tested sediments

    1.3 配制人工海水

    采樣時(shí)采集遼河口裸灘濕地漲潮時(shí)的水樣,并測(cè)得漲潮時(shí)潮水的鹽度為1.84%,將水樣帶回實(shí)驗(yàn)室測(cè)定水樣中各主要離子濃度,以此作為人工海水的配制標(biāo)準(zhǔn)。配制1 L鹽度為1.80%的人工海水,所需藥品見表2,并以此分別調(diào)制成鹽度為1.50%和0.50%兩種梯度的鹽溶液,以去離子水作為空白處理(純水)。

    1.4 實(shí)驗(yàn)方案

    (1)純化:將研磨后的表、底層沉積物分別裝入兩個(gè)塑料盆里,混勻;分別稱取混勻后表層和底層沉積物300 g置于燒杯中,然后加入少量純水,水量應(yīng)正好浸濕土樣,靜置24 h以活化燒杯中土樣。

    表 2 人工海水溶液各組分含量(g·L-1)Table 2 Composition of artificial seawater solution(g·L-1)

    (2)分別將鹽度為0.50%、1.50%和1.80%3種梯度的人工海水和去離子水分別加入裝有土樣的燒杯中;每一種鹽度條件下均設(shè)有兩種淹水狀態(tài),第一種淹水水面高于沉積物表面1 cm處(全淹水),第二種淹水水面低于沉積物表面(半淹水);加入人工海水后,用記號(hào)筆在燒杯外壁做好淹水刻度線,以便控制后續(xù)加海水的量,每一種淹水狀態(tài)做3組平行。

    (3)將以上鹽度梯度的樣品同時(shí)放入3個(gè)恒溫培養(yǎng)箱中,設(shè)置3個(gè)恒溫培養(yǎng)箱溫度分別為10、20℃和30℃,使樣品在不同溫度條件下同時(shí)進(jìn)行培養(yǎng),因遼河口裸灘沉積物中總汞含量較低,短時(shí)間沉積物中汞含量變化可能不明顯,因此,設(shè)置培養(yǎng)時(shí)間為168 h。

    (4)在培養(yǎng)過程中,定期向燒杯中補(bǔ)充海水溶液,保證淹水狀態(tài)處于刻度線上以及淹水鹽度不變;采用電導(dǎo)率儀測(cè)定淹水鹽度。

    (5)每一溫度條件培養(yǎng)結(jié)束都用自制采樣裝置取樣,將樣品裝入自封袋內(nèi)于冰箱中冷藏;待實(shí)驗(yàn)時(shí)取出自然風(fēng)干,研磨過80目篩,備用。

    1.5 汞的測(cè)定

    沉積物中汞采用 HNO3-H2SO4-V2O5進(jìn)行消解[16],AFS-2202原子熒光光度計(jì)測(cè)定,儀器最低檢出限為0.005 μg·L-1。在實(shí)驗(yàn)過程中,樣品進(jìn)行平行處理,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差都小于4%。每批樣品做兩個(gè)試劑空白;采用國(guó)家土壤標(biāo)準(zhǔn)樣品GBW-07401(GSS-1)進(jìn)行質(zhì)量控制,汞國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)含量為(0.032±0.004)mg·kg-1,驗(yàn)證結(jié)果分別為(0.034±0.002)mg·kg-1。試驗(yàn)中所用的試劑均為優(yōu)級(jí)純,所用的玻璃器皿使用前均用3 mol·L-1的硝酸浸泡24 h,用自來水沖洗干凈后再用二次去離子水沖洗3遍。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 不同鹽度對(duì)沉積物中汞含量的影響

    沉積物表層、底層汞含量隨鹽度升高逐漸降低。在全淹水條件下(圖1),當(dāng)溫度為10℃時(shí),表層沉積物在加入1.50%鹽水時(shí)汞含量最低(0.117 mg·kg-1),加入純水(CK)時(shí)沉積物汞含量最高(0.147 mg·kg-1);底層汞波動(dòng)較大,在淹水為純水(CK)時(shí),沉積物汞含量最低(0.112 mg·kg-1),在淹水鹽度為 0.50%時(shí),達(dá)到最大值(0.150 mg·kg-1)。20℃時(shí),表層、底層汞總體上也表現(xiàn)為隨淹水鹽度升高有降低的趨勢(shì)。30℃時(shí),表層和底層沉積物中汞含量均在純水條件下達(dá)到最大值,分別為 0.119 mg·kg-1和 0.121 mg·kg-1。在半淹水狀態(tài)下(圖2),10℃時(shí),添加純水的表層沉積物中汞含量處于最低水平(0.123 mg·kg-1),在淹水鹽度為0.50%時(shí),汞含量升高,但隨著鹽度繼續(xù)升高,汞含量無明顯變化;底層在0.50%時(shí)汞含量最高。在20℃和30℃時(shí),表層、底層沉積物中汞含量均隨鹽度增加逐漸降低。

    圖1 全淹水狀態(tài)下表層和底層沉積物汞含量隨淹水鹽度、溫度的變化Figure 1 Variation of total mercury content in the topsoil and subsoil with the different submergence salinity and environment temperature under fully flooded condition

    圖2 半淹水狀態(tài)下表層和底層沉積物汞含量隨淹水鹽度、溫度的變化Figure 2 Variation of total mercury content in the topsoil and subsoil with the different submergence salinity and environment temperature under half submerged condition

    總體上來看,兩種淹水狀態(tài)下,表層和底層沉積物中汞含量均隨淹水鹽度升高而逐漸降低,高鹽度環(huán)境不利于沉積物對(duì)無機(jī)汞的吸附。已有研究表明,堿金屬和堿土金屬離子可將吸附在固體顆粒上的金屬離子交換出來,鹽度的增加會(huì)大幅增強(qiáng)重金屬的解吸[17],淹水中大量的Na+和部分K+能使部分吸附態(tài)汞從土壤中解吸進(jìn)入水體,被解吸出來的Hg2+與Cl-生成高溶性穩(wěn)定絡(luò)合物,如[HgCl4]2-、[HgCl3]-和HgCl2[18-19],從而使進(jìn)入水體的汞很難再被沉積物吸附。鄭順安等[20]也得出高濃度的NaCl環(huán)境極其不利于Hg2+在土壤中的吸附。而丁振華等[2]對(duì)紅樹林濕地研究表明鹽度對(duì)汞影響不明顯,這可能與紅樹林濕地土壤中有機(jī)質(zhì)含量較高有關(guān)。本實(shí)驗(yàn)中,雖然隨著淹水鹽度的升高,兩種淹水狀態(tài)下表層和底層沉積物中總汞含量均呈現(xiàn)出降低的趨勢(shì),但是降低幅度并不大,這可能與裸灘沉積物的pH值(表1)較高有關(guān)。氯離子對(duì)汞的絡(luò)合作用取決于土壤有機(jī)質(zhì)含量和pH值:酸性條件下,若土壤有機(jī)質(zhì)含量較低,則氯離子的作用明顯,反之,氯離子濃度變化對(duì)土壤汞的絡(luò)合沒有明顯影響;中性和堿性土壤中,氯離子濃度對(duì)土壤汞含量的影響很小,主要取決于土壤表面其他形態(tài)的汞和有機(jī)態(tài)的汞化合物之間的平衡[21]。在pH>7時(shí),Hg2+與Cl-生成的高溶性絡(luò)合物會(huì)轉(zhuǎn)化為氫氧化汞,促進(jìn)汞的沉淀[22]。

    2.2 溫度變化對(duì)沉積物中汞含量的影響

    當(dāng)淹水為純水時(shí),全淹底層、半淹表層和底層沉積物中汞含量表現(xiàn)為10℃到20℃汞含量增加,20℃到30℃汞含量降低;鹽度為1.50%時(shí),全淹表層和底層也表現(xiàn)為20℃時(shí)汞含量較高。總體來看,在淹水鹽度相同時(shí),隨著培養(yǎng)溫度的升高,表層和底層沉積物中總汞含量均逐漸降低。土壤具有吸附性能是因?yàn)橥寥乐杏芯薮蟮谋砻婺?,并含有帶電荷的礦物膠體和有機(jī)膠體[23],所以進(jìn)入沉積物中的汞會(huì)被沉積物吸附固定,但是當(dāng)環(huán)境溫度升高時(shí),被沉積物中膠體吸附的汞因獲得能量而解吸,溫度越高,汞獲得的能量越高,越不利于沉積物膠體對(duì)汞的吸附;對(duì)于解吸進(jìn)入溶液中的汞,溫度升高會(huì)加速Hg2+與Cl-形成絡(luò)合物的速率。根據(jù)擴(kuò)散理論[24],在土壤-上覆水系統(tǒng)內(nèi),隨著溫度的升高,Hg2+運(yùn)動(dòng)速率加快,與水分子接觸的機(jī)會(huì)增加;同時(shí),Hg2+與OH-及有機(jī)質(zhì)等的反應(yīng)速率、與陽(yáng)離子的交換速率等隨溫度升高而加快,增強(qiáng)了土壤汞的釋放。研究表明,汞的釋放是一個(gè)吸熱過程[25],溫度升高為汞的釋放提供了能量,有利于汞的釋放。

    2.3 淹水條件改變對(duì)沉積物中汞含量的影響

    淹水條件的變化會(huì)改變濕地表層氧化還原條件,從而影響濕地中汞的遷移與轉(zhuǎn)化[26]。本實(shí)驗(yàn)中,培養(yǎng)溫度和鹽度相同時(shí),同一層次的沉積物中汞含量總體表現(xiàn)為半淹高于全淹。培養(yǎng)溫度為30℃,淹水鹽度為1.80%時(shí),兩種淹水狀態(tài)下沉積物中汞含量均達(dá)到最低值,此時(shí),全淹水狀態(tài)和半淹水狀態(tài)下表層沉積物中汞含量分別為 0.095 mg·kg-1和 0.103 mg·kg-1,相對(duì)于原始土壤分別降低了37.9%和32.7%,底層含量分別為 0.098 mg·kg-1和 0.101 mg·kg-1,分別降低了29.0%和26.8%。表明淹水狀態(tài)更有利于裸灘沉積物中汞的釋放。Liang等[27]對(duì)三峽土壤的模擬實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),淹水后土壤中的汞會(huì)向上覆水釋放,導(dǎo)致土壤中汞含量降低。全淹狀態(tài)下,土壤相對(duì)處于厭氧環(huán)境,厭氧環(huán)境有利于無機(jī)汞從淹沒的土壤和植被中溶解出來[28]。通常情況下,淹水后進(jìn)入上覆水的無機(jī)汞在一段時(shí)間后會(huì)被從沉積物中溶解出的有機(jī)膠體重新吸附而沉淀,但因受Cl-和Na+等堿金屬離子的影響,使這一過程受阻。土壤淹水后,土壤中吸附的汞解吸后會(huì)先進(jìn)入孔隙水中,使孔隙水中汞濃度升高,而與上覆水形成較大的濃度梯度[29],會(huì)形成較大的驅(qū)動(dòng)力,從而促進(jìn)沉積物中汞的釋放和遷移。半淹狀態(tài)下,雖然沉積物中汞也會(huì)向孔隙水中釋放,并向上覆水中遷移,但溶液較少,不會(huì)形成較大的驅(qū)動(dòng)力以促進(jìn)沉積物中汞的釋放;同時(shí)有氧環(huán)境也不利于無機(jī)汞的釋放。

    遼河口裸灘濕地受潮汐作用的影響,淹水的鹽度總是處在不斷的變化中,這種改變直接影響裸灘沉積物中汞含量的變化;當(dāng)海水退潮后,裸灘沉積物處于裸露狀態(tài),但是裸灘沉積物保水能力較強(qiáng),沉積物仍持有大量水分,這說明在未淹水的情況下,裸灘沉積物中汞含量會(huì)受到孔隙水中鹽分的影響。裸灘底層沉積物中的汞因鹽分影響遷移進(jìn)入孔隙水中,在毛管力作用下,孔隙水會(huì)向上遷移,從而導(dǎo)致沉積物底層的汞含量遷移進(jìn)入水體。本實(shí)驗(yàn)培養(yǎng)過程中淹水沒有受到擾動(dòng),這與實(shí)際環(huán)境中潮汐作用對(duì)沉積物的擾動(dòng)存在差異,潮汐作用會(huì)進(jìn)一步導(dǎo)致裸灘沉積物中汞的釋放,進(jìn)入水體的汞隨水體遷移,對(duì)環(huán)境造成二次污染,從而對(duì)水生生態(tài)環(huán)境和人類造成危害。

    3 結(jié)論

    (1)沉積物淹水為純水時(shí),沉積物中汞含量較高,淹水鹽度升高會(huì)促進(jìn)土壤沉積物中無機(jī)汞的釋放,使裸灘土壤沉積物中總汞含量降低。遼河口裸灘淹水主要以海水倒灌為主,海水氯鹽含量較高,這不利于土壤沉積物對(duì)汞的富集。

    (2)培養(yǎng)液鹽度相同時(shí),低溫(10℃)條件下沉積物中汞含量較高,隨培養(yǎng)溫度升高,土壤中總汞含量逐漸降低。當(dāng)淹水為純水時(shí),全淹底層、半淹表層和底層沉積物中汞含量表現(xiàn)為10℃到20℃汞含量增加,20℃到30℃汞含量降低;鹽度為1.50%時(shí),全淹表層和底層也表現(xiàn)為20℃時(shí)汞含量較高。

    (3)沉積物所處的淹水水位不同,沉積物中汞的釋放能力也不同,與半淹水狀態(tài)相比,全淹水狀態(tài)下更有利于裸灘沉積物中無機(jī)汞的釋放。

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