北太平洋公海中心漁場海域放射性核素137Cs的生態(tài)環(huán)境監(jiān)測與風(fēng)險(xiǎn)評估

唐峰華 ，張勝茂 ，吳祖立 ，崔雪森

（1.農(nóng)業(yè)部東海與遠(yuǎn)洋漁業(yè)資源開發(fā)利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國水產(chǎn)科學(xué)研究院東海水產(chǎn)研究所，上海 200090；2.河口海岸學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，華東師范大學(xué)，上海 200062）

隨著核能的不斷開發(fā)和核技術(shù)的廣泛應(yīng)用，沿海核電站和船用核動力裝置排放的核廢物，以及核事故造成的核泄漏對海洋環(huán)境及人類社會產(chǎn)生了巨大的破壞，其影響可長達(dá)幾百年乃至數(shù)千年，甚至更長的時(shí)間[1]。2011年3月日本福島核電站核泄漏事故，釋放的放射性物質(zhì)進(jìn)入大氣或沉積在陸地及海洋中，不僅對周邊陸地環(huán)境造成嚴(yán)重影響[2]，而且對聯(lián)通的大洋區(qū)域也造成巨大的影響[3]，是至今為止最為嚴(yán)重的海洋放射性污染事故[4－6]。福島核事故后，核電站泄露的放射性核素造成環(huán)境外照射劑量率增高[7]。其中放射性元素137Cs是泄漏物質(zhì)之一，其具有30余年的半衰期，在一定劑量的照射下，對生物體具有損害作用[8]。核元素能夠被海洋生物吸收，成為放射性物質(zhì)的傳播介質(zhì)之一。海洋生物不僅可以通過新陳代謝從環(huán)境中吸收和積累放射性物質(zhì)，而且可以通過洄游、漂流或食物鏈傳遞，將污染物質(zhì)帶到非污染海區(qū)，在高營養(yǎng)級生物中富集和傳遞等[9]。

北太平洋公海海域的魷釣漁場，是我國最重要的遠(yuǎn)洋漁場之一，其中巴特柔魚（Ommastrephes bartramii）是該海域最主要的經(jīng)濟(jì)品種[10－11]，中心漁場位于北太平洋海域的黑潮與親潮交匯混合區(qū)以及混合水向東延伸的海表溫度分布密集交匯區(qū)[12－14]。中國于20世紀(jì)90年代對北太平洋海域的巴特柔魚資源開始大規(guī)模的商業(yè)性開發(fā)利用，到目前為止每年投入漁場的生產(chǎn)船只數(shù)量在200～300艘，平均年產(chǎn)量在5萬t以上[15]。作業(yè)的中心漁場與福島核電站泄露的位置直線距離較近，且漁場處于自西向東洋流傳輸路線上[16]，因此了解和掌握137Cs核素在海洋生物體內(nèi)的富集情況以及存在的危害風(fēng)險(xiǎn)程度很有必要。本研究于2011—2013年連續(xù)3年在該海域進(jìn)行采集主要相關(guān)生物，利用γ能譜分析方法來測定放射性物質(zhì)比活度，開展137Cs核素的生態(tài)環(huán)境監(jiān)測及其風(fēng)險(xiǎn)評估，探討福島核泄漏對北太平洋公海巴特柔魚漁場的后續(xù)性影響及擴(kuò)散趨勢，為北太平洋公海資源合理開發(fā)與漁場核輻射的影響提供基礎(chǔ)性資料。

1 材料與方法

1.1 采樣方法

1.1.1 采樣時(shí)間

采樣時(shí)間為2011—2013年的漁汛期。采集樣本來自于北太平洋公海中心漁場進(jìn)行的生產(chǎn)捕撈，作業(yè)船只為“舟漁1301號”和“舟漁901號”，作業(yè)方式為燈光魷釣。將生物實(shí)驗(yàn)樣品進(jìn)行記錄，包括采樣生物名、采樣日期、空間位置等信息。

1.1.2 采樣站位

采樣海域和主要捕撈對象如圖1，框內(nèi)區(qū)域?yàn)楸碧窖蠊Ｖ行臐O場采樣區(qū)域，3年具體站位有所差異但采樣空間范圍一致，主要區(qū)域位于135°～165°E、39°～46°N。采樣對象是巴特柔魚及相關(guān)的海洋生物，進(jìn)行同樣的記錄。所有樣品進(jìn)行冷凍，帶回實(shí)驗(yàn)室處理和檢測。

圖1 北太平洋海域采樣區(qū)域分布和主要漁獲物對象Figure 1 Main catch objects and sampling area in the North Pacific Ocean

1.2 檢測與評估方法

1.2.1 食物鏈營養(yǎng)級

通過對海洋生物樣品胃含物成分和攝食等級的分析與生物學(xué)鑒定[17]，發(fā)現(xiàn)巴特柔魚的餌料成分由頭足類、魚類和甲殼類組成，而其本身又是大型魚類的捕食對象。以巴特柔魚為中間營養(yǎng)級，以此建立簡單的三級營養(yǎng)級。

1.2.2 核素比活度測定

檢測的前處理程序比較繁瑣，基本步驟為：解凍、解剖、分組織、切割、焚燒灰化、裝樣、稱重標(biāo)記。核素檢測是在華東師范大學(xué)對外開放的河口海岸動力沉積和動力地貌綜合國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的放射性檢測實(shí)驗(yàn)室完成，利用純鍺（High Purity Germanium，HPGe）無源效率刻度γ能譜分析來測定樣品137Cs核素比活度[18]，其中放射性核素的測量精度用IAEA－414標(biāo)樣作為標(biāo)準(zhǔn)參考物[19]，活度濃度計(jì)算公式為[20]：

式中：a 為樣品中137Cs的質(zhì)量活度，Bq·kg－1；as為標(biāo)準(zhǔn)源137Cs全能峰凈計(jì)數(shù)率，s－1；ε（E）為標(biāo)準(zhǔn)源137Cs全能峰探測效率；P為137Cs 661.6 keV全能峰分支比；m為樣品灰測量用量，g；W 為灰鮮比，g·kg－1；r為137Cs 時(shí)間衰變校正系數(shù)。

1.2.3 風(fēng)險(xiǎn)評估方法

福島核事故放射性物質(zhì)對海洋生物的風(fēng)險(xiǎn)評估采用歐盟 ERICA（Environmental Risk from Ionising Contaminants：Assessment and Management）框架下評估電離輻射生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的ERICA綜合法[21]。

2 結(jié)果與分析

2.1 核素137Cs的檢測概況與站位分布

2011—2013年的核素137Cs的檢測概況如表1所示。2011—2012年采集品種較多，而2013年采集的樣品只有巴特柔魚和鯊魚類。站位分布如圖2所示，2011年137Cs核素質(zhì)量活度最高區(qū)域位于154°51′E、43°12′N，最低的位置是日本海海域 132°44′E、37.85°N。2012年，137Cs核素質(zhì)量活度最高區(qū)域位于160°37′E、45°23′N，最低的是日本海海域 131°47′E，36°50′N。2013年核素分布最高值在漁場中心42°N、158°E附近位置。

表1 生物樣品測得的核素137Cs含量概況Table 1 Nuclide137Cs content of biological sample measured profile

圖2 調(diào)查站位137Cs核素質(zhì)量活度的分布Figure 2 Distribution of nuclide137Cs massic activity in positions

2.2 核素137Cs在海洋生物體內(nèi)的分布

不同海洋生物體內(nèi)137Cs質(zhì)量活度分布情況見圖3。其中 2011年，鯊魚（Mustelus griseus）體內(nèi)的質(zhì)量活度最高，最低的是日本海的太平洋褶柔魚（Todarodes pacificus）。而2012—2013年基本上所有測得的137Cs質(zhì)量活度均降低了一個(gè)數(shù)量級，其中2012年最高的是在鲯鰍（Coryphaena hippurus）體內(nèi)，最低是日本海的太平洋褶柔魚；2013年的樣品中鯊魚137Cs平均質(zhì)量活度為0.31 Bq·kg－1，巴特柔魚137Cs平均質(zhì)量活度為 0.18 Bq·kg－1。

2.3 核素137Cs隨采樣時(shí)間的分布變化

具體的隨時(shí)間變化的137Cs核素分布情況見圖4。2011年采樣日期中137Cs核素質(zhì)量活度最高的是8月16日，最低的是12月3日。2012年采樣日期中137Cs核素質(zhì)量活度最高的是10月1日，最低的是12月7日。2013年采樣日期中137Cs核素質(zhì)量活度最高的是8月22日，最低的是8月20日。每年核素137Cs隨采樣時(shí)間的分布都沒有呈現(xiàn)出明顯的變化規(guī)律。

2.4 核素137Cs在不同胴長組的巴特柔魚體內(nèi)分布

2011年中不同個(gè)體巴特柔魚的137Cs核素質(zhì)量活度最高的胴長組是250～300 mm，最低的是150～200 mm。2012年中最高的胴長組是200～250 mm，最低的是300～350 mm。2013年中最高的胴長組是200～250 mm，最低的是350～400 mm。如圖5所示，137Cs核素分布隨胴長組的增加并沒有呈現(xiàn)明顯上升或降低的線性規(guī)律。

2.5 核素137Cs在海洋生物食物鏈中的傳遞和富集

以巴特柔魚為中間營養(yǎng)級代表建立簡單的三級食物鏈關(guān)系，將2011—2013年各種營養(yǎng)級生物的137Cs核素質(zhì)量活度進(jìn)行均值化，其中大型魚類包括鯊魚類和鲯鰍，3年的平均值為0.49 Bq·kg－1；巴特柔魚的平均值為0.18 Bq·kg－1；小型魚類包括秋刀魚和太平洋褶柔魚等，平均值為0.10 Bq·kg－1。3年的營養(yǎng)級分析如圖6所示，3個(gè)營養(yǎng)級137Cs核素質(zhì)量活度呈倒金字塔分布。

圖4 隨時(shí)間變化的137Cs核素分布Figure 4 Distribution change of nuclide137Cs with sampling time

2.6 放射性核素的風(fēng)險(xiǎn)評估

圖6 漁場3年?duì)I養(yǎng)級中平均核素137Cs質(zhì)量活度的分布Figure 6 Distribution of137Cs massic activity in trophic level of average of three years in the fisheries

利用ERICA二級評估系統(tǒng)對3年137Cs的劑量篩選值選擇10 mGy·h－1的評估，輸出結(jié)果在標(biāo)簽中列出如表2所示，所有生物體的總劑量基本都在10－4～10－2的數(shù)量級范圍內(nèi)。表2顯示，2011—2013年137Cs核素在各個(gè)生物群的劑量整體呈現(xiàn)逐年降低的趨勢，最高值低于1.0 mGy·h－1，輻射增量從一千分之一到一百萬分之一的篩選率，所以目前處于相對安全限度范圍內(nèi)，整體評估出所有生物類群的放射性核素劑量呈現(xiàn)出下降的趨勢。

3 討論

3.1 核素137Cs在中心漁場的生態(tài)環(huán)境監(jiān)測情況

140°～160°E、39°～46°N 海域是我國北太平洋公海漁業(yè)的傳統(tǒng)漁場和中心漁場的位置范圍，由于日本獨(dú)特的海島環(huán)境，大部分放射性物質(zhì)直接進(jìn)入海水中，主要污染日本東側(cè)北太平洋所有臨近海域[22－24]；而1986年的切爾諾貝利核事故，只有不到10%的量沉降于海洋且主要污染北歐海域，大部分放射性物質(zhì)沉降于歐洲大陸[25]，相比而言，福島核泄漏對太平洋海域海洋生物及生態(tài)環(huán)境的影響可能更為厲害。事故之后較多國家或地區(qū)相繼開展海洋放射性監(jiān)測工作，俄羅斯作為日本的鄰國立即開展海洋放射性監(jiān)測總共監(jiān)測21個(gè)站位，研究結(jié)果表明日本以東海域海水137Cs儲量比事故前高4.6倍[26]。而美國聯(lián)合日本、英國、西班牙等其他國家在西太平洋開展放射性監(jiān)測，發(fā)現(xiàn)夏威夷附近海域的海水137Cs活度范圍是1～4 Bq·m－3，是事故前的 2～3 倍[27－28]。國內(nèi)開始涉及的報(bào)道由內(nèi)陸土壤、水質(zhì)再到沿岸近海相關(guān)水產(chǎn)品的一系列檢測工作[29－30]，隨后主要是以我國國家海洋局為主開展大量海洋放射性監(jiān)測工作，監(jiān)測區(qū)域包含中國近海、西太平洋，監(jiān)測到的核素有90Sr、134Cs、137Cs，超出原有本底值；另外部分科研院所也開展監(jiān)測工作，發(fā)現(xiàn)了超出事故前的核素質(zhì)量活度，尤其是137Cs[31－32]；相比于國內(nèi)樣品的檢測值，本研究所測核素質(zhì)量活度明顯偏高，2011年137Cs質(zhì)量活度達(dá)到了1.00 Bq·kg－1的數(shù)量級，而 2012—2013年降到了 0.10 Bq·kg－1的數(shù)量級，對福島核泄漏事故的后續(xù)性影響起了補(bǔ)充作用，并積累了一定量的海洋放射性數(shù)據(jù)，有利于后期水文動力模型驗(yàn)證和海洋學(xué)過程的研究。

表2 ERICA工具二級評估3種核素輻射總劑量率（mGy·h－1）Table 2 Results of three kinds of nuclide total radiation dose rate for ERICA tools 2 level evaluation（mGy·h－1）

海洋在海水、懸浮物、生物和沉積物等介質(zhì)循環(huán)不息的交流中維持著動態(tài)平衡[33]，隨著福島核泄露輻射污水持續(xù)向海里排放以及監(jiān)測數(shù)據(jù)的積累，關(guān)于日本福島核泄露的研究進(jìn)展或報(bào)道會日漸增多。實(shí)施北太平洋海域的大洋生態(tài)監(jiān)測對我國的遠(yuǎn)洋漁業(yè)發(fā)展尤為重要，不但涉及到漁業(yè)生產(chǎn)和水產(chǎn)品安全，更涉及到國家海洋發(fā)展戰(zhàn)略。海洋食物鏈各環(huán)節(jié)的生物對放射性核素傳遞能力的高低并不能簡單地以它在食物鏈中營養(yǎng)層次的高低為依據(jù)，而是受到多種因素的影響：捕食量的影響；被捕食者對放射性核素的濃集量作用；不同組織結(jié)構(gòu)的生物被捕食之后，捕食者對其物質(zhì)的吸收程度；核素在不同生物體內(nèi)的存在形式等[34]。海洋植物和藻類對放射性核素有很強(qiáng)的濃集能力，如137Cs在藻類中的濃度可高于周圍水體濃度的100～500倍，放射性核素通過攝食和滲透等方式在食物鏈之間遷移和累積，而通過水生生物殘骸等形式長期沉積于海底的放射性核素將不斷地釋放返回海洋[35]。本次研究僅監(jiān)測了公海漁場柔魚類等相關(guān)海洋經(jīng)濟(jì)品種的核素輻射情況，相關(guān)的生態(tài)環(huán)境監(jiān)測也非常有必要。

3.2 核素137Cs的年際變化及風(fēng)險(xiǎn)評估

重金屬包括核素物質(zhì)沿著海洋生物食物鏈的傳遞過程中，經(jīng)過不同的營養(yǎng)級濃度會被生物放大還是稀釋，不同海洋生物食物鏈或金屬有不同的規(guī)律。食物鏈之間錯(cuò)綜復(fù)雜的關(guān)系如何影響金屬向高營養(yǎng)級的輸送至今仍不清楚。由于不同生物對金屬的代謝機(jī)制不同，食物鏈關(guān)系越錯(cuò)綜復(fù)雜，生物可再利用性的變化也越大[36]。同時(shí)對3年檢測數(shù)據(jù)不同組織部位的核素進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)在巴特柔魚內(nèi)臟的137Cs核素分布最高，而其頭部、軀干和尾部明顯相對較低，初步說明其內(nèi)臟器官對核素有一定的富集濃縮作用。探其原因，海洋生態(tài)系統(tǒng)中放射性核素在海洋有機(jī)體中的生物濃縮和組織分布，與吸收方式、生物因素及其他各種環(huán)境因素有關(guān)，內(nèi)臟是其吸收和過濾物質(zhì)的主要器官。有關(guān)專家表示不同種類的生物對同一種核素，或同一種生物的不同器官對同一種核素，其濃縮因子差異很大。海洋生物通過各種方式吸收放射性或重金屬物質(zhì)，并較大量地濃縮在生物體內(nèi)，而且在不同器官中的分布也不一樣[37]。

3年調(diào)查中相同營養(yǎng)級的核素質(zhì)量活度變化比較發(fā)現(xiàn)，后兩年比第一年明顯低一個(gè)數(shù)量級，如巴特柔魚在2011年137Cs質(zhì)量活度均值接近1.00 Bq·kg－1，而 2012—2013 年僅在 0.20 Bq·kg－1以內(nèi)。研究初步發(fā)現(xiàn)同一年137Cs核素質(zhì)量活度呈倒金字塔分布，越是高營養(yǎng)級核素質(zhì)量活度越高，而年際比較中發(fā)現(xiàn)核素質(zhì)量活度整體上是逐年降低的。這表明核素與常規(guī)重金屬在生物體內(nèi)富集規(guī)律并不一致。自然環(huán)境中生物體內(nèi)金屬的濃度并不一定和生物在食物鏈中所處的營養(yǎng)級有相關(guān)關(guān)系，金屬在生物體內(nèi)的富集還受到生物的同化、排出等過程以及其他生理生化因子的影響。在經(jīng)典的海洋浮游生物食物鏈中（浮游植物→橈足類→魚類），橈足類可以有效地排出體內(nèi)的金屬，同時(shí)有些生物體的金屬同化率又很低，所以該食物鏈中金屬的濃度也會出現(xiàn)隨時(shí)間積累而減少[38]。但由于本研究樣本數(shù)量偏少，研究中有些海洋生物如柔魚類的壽命為一年左右，新陳代謝快速復(fù)雜，而且整個(gè)太平洋海洋環(huán)境的影響因素眾多，不能妄下結(jié)論。但可以確定的是被海洋生物吸收的放射性物質(zhì)，沿著食物鏈轉(zhuǎn)移和通過洄游而擴(kuò)散，會成為海域新的污染傳播源[39]。雖然本研究發(fā)現(xiàn)目前在北太平洋公海主要漁業(yè)生物體內(nèi)檢測到的幾種核素含量都沒有超過標(biāo)準(zhǔn)限[40]，且暫時(shí)處于安全狀態(tài)和下降趨勢。但是后期的發(fā)展趨勢難以預(yù)料，為了使一切生物盡量免受危害和少受影響，必須開展北太平洋公海漁場海洋生態(tài)環(huán)境的放射性監(jiān)測及細(xì)化研究，提出保護(hù)措施，確保高端生物的健康。

4 結(jié)論

（1）通過2011—2013年的調(diào)查發(fā)現(xiàn)，北太平洋公海中心漁場海域137Cs質(zhì)量活度超過標(biāo)樣本底范圍，其中2011年樣品中核素137Cs的平均質(zhì)量活度為0.50 Bq·kg－1，2012—2013 年平均質(zhì)量活度為 0.19 Bq·kg－1。

（2）所測核素質(zhì)量活度水平均未超過中國食品中放射性核素質(zhì)量活度300 Bq·kg－1的限制濃度與通用水平1000 Bq·kg－1的標(biāo)準(zhǔn)限，且檢測結(jié)果對比于前期調(diào)查研究呈現(xiàn)降低趨勢。

（3）包括水和食物在內(nèi)的不同的攝入途徑，對海洋生物積累放射性核素所起的作用，以及有關(guān)海洋生物對放射性核素富集和不同組織器官中的累積過程，是今后值得深入研究的方向。

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