AlGaAs插入層對(duì)InAs/AlGaAs/GaAs量子點(diǎn)的尺寸分布影響

摘 要：采用MBE系統(tǒng)，在GaAs（001）表面用S-K模式分別在原子級(jí)平坦的GaAs和AlGaAs/GaAs表面沉積3 ML的InAs量子點(diǎn)，利用STM研究了AlGaAs插入層對(duì)InAs/GaAs量子點(diǎn)尺寸分布的影響。研究發(fā)現(xiàn)，AlGaAs插入層會(huì)使InAs/GaAs量子點(diǎn)平均尺寸變小，而尺寸分布變得分散；采用不同的InAs沉積速率生長(zhǎng)量子點(diǎn)，發(fā)現(xiàn)隨著InAs沉積速率的加快，量子點(diǎn)平均尺寸變小，密度增大，尺寸分布更為集中。

關(guān)鍵詞：MBE；STM；S-K模式；InAs/AlGaAs/GaAs；量子點(diǎn)

中圖分類號(hào)：O488； TN304.054

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A

量子點(diǎn)材料，由于其優(yōu)異的光學(xué)性質(zhì)和電學(xué)性質(zhì)，近年來一直都是研究熱點(diǎn)。量子點(diǎn)廣泛應(yīng)用于低閾值激光器[1]，中間帶太陽能電池[2]等領(lǐng)域中。中間帶太陽能電池中的中間帶即指在半導(dǎo)體的禁帶中引入一個(gè)能態(tài)密度小的窄能帶以提高太陽能電池轉(zhuǎn)化效率，而這個(gè)擁有小能態(tài)密度的窄能帶可以通過量子點(diǎn)材料來實(shí)現(xiàn)。利用分子束外延生長(zhǎng)自組裝量子點(diǎn)是一種常見制造量子點(diǎn)器件的方式，自組裝量子點(diǎn)通常利用襯底材料與量子點(diǎn)材料間較大的晶格失配度實(shí)現(xiàn)，而研究者發(fā)現(xiàn)，在襯底與量子點(diǎn)間插入一個(gè)晶格常數(shù)與襯底材料十分接近的插入層可改變后續(xù)量子點(diǎn)的光學(xué)性質(zhì)和電學(xué)性質(zhì)[3-6]。如KIM等[7]發(fā)現(xiàn)，InAs/GaAs之間插入AlGaAs層可使得后續(xù)InAs量子點(diǎn)的基態(tài)能級(jí)發(fā)生顯著改變，SUN等[8]也發(fā)現(xiàn)GaAs插入層可有效提高InAs/AlAsSb的光致發(fā)光密度，這些研究都表明，在量子點(diǎn)材料與基底材料之間插入一個(gè)勢(shì)壘層可有效改變量子點(diǎn)的光學(xué)性質(zhì)。

以自組裝方式做出的量子點(diǎn)器件的量子點(diǎn)尺寸跟發(fā)光性能同樣息息相關(guān)[8]。本文利用分子束外延（molecular beam epitaxy， MBE）分別生長(zhǎng)InAs/GaAs量子點(diǎn)和InAs/AlGaAs/GaAs量子點(diǎn)，利用掃描隧道顯微鏡（scanning tunneling microscope， STM）對(duì)樣品表面形貌進(jìn)行表征。對(duì)比分析有無AlGaAs插入層的InAs/GaAs量子點(diǎn)尺寸信息和不同InAs沉積速率下InAs/AlGaAs/GaAs量子點(diǎn)尺寸信息，旨在對(duì)InAs/AlGaAs/GaAs的生長(zhǎng)工藝產(chǎn)生一定的指導(dǎo)作用。

1 實(shí)驗(yàn)

InAs/AlGaAs/GaAs量子點(diǎn)的制備是在配有RHEED原位檢測(cè)的MBE超高真空生長(zhǎng)室中進(jìn)行（背景真空為2.0×10-7 Pa）。襯底片為GaAs（001）基片，Si摻雜濃度為ND=1.49×1018 cm-3。 實(shí)驗(yàn)中，將GaAs（001）襯底放入MBE中，在580 ℃下去除GaAs表面氧化層后，在560 ℃下生長(zhǎng)500 nm的GaAs緩沖層，生長(zhǎng)速率為0.23 ML/s，原位退火30 min。然后將襯底溫度降到470 ℃以0.15 ML/s的速率沉積InAs量子點(diǎn)20 s，得到樣品片a；取新樣品片，在以上述同樣方式得到原子級(jí)平坦的GaAs襯底上，在560 ℃下生長(zhǎng)20 ML的AlGaAs插入層，并原位退火。隨后相同速率沉積InAs量子點(diǎn)20 s，獲得樣品b。將樣品a和b淬火后推入STM掃描并分析InAs量子點(diǎn)的形貌變化。

為了進(jìn)一步探究AlGaAs插入層對(duì)InAs/AlGaAs/GaAs量子點(diǎn)形貌的影響，在襯底溫度470 ℃的AlGaAs/GaAs樣品表面采用不同沉積速率（0.15 ML/s、0.2 ML/s、0.30 ML/s）沉積3 ML InAs量子點(diǎn)。生長(zhǎng)結(jié)束后迅速淬火，最后將不同InAs沉積速率下生長(zhǎng)的樣片傳入STM室中進(jìn)行掃描并分析。

2 結(jié)果與討論

2.1 AlGaAs插入層對(duì)InAs/GaAs量子點(diǎn)表面形貌的影響

將在MBE腔中生長(zhǎng)完成的樣品片傳入STM中掃描，可清晰的觀察到樣品的表面形貌。

從圖1（a）和（b）中可看出GaAs與AlGaAs/GaAs表面形貌的差異，GaAs表面有大平臺(tái)的出現(xiàn)，AlGaAs表面卻處于無序平坦的狀態(tài)，分布著很多島和坑。這是由于在AlGaAs的退火過程中[9-11]，原子在薄膜表面的遷移速率為

即VGaAsVAlAs=57。AlGaAs薄膜表面AlAs與GaAs都主要沿[110]方向擴(kuò)散[12-14]，由于AlAs和GaAs的遷移速率的巨大差異導(dǎo)致相同時(shí)間內(nèi)GaAs擴(kuò)散距離更遠(yuǎn)，引起小島與大平臺(tái)的分離，隨著越來越多的小尺寸2D島形成[12]，這些小島與臺(tái)階的分離與重新合并，導(dǎo)致表面出現(xiàn)了大量如圖1（b）中圈出的由合并的島圍成的坑。

圖1（c）（d）分別為在（a）（b）上以0.15 ML/s的速率沉積了3 ML的InAs。InAs在AlGaAs表面與GaAs表面的S-K轉(zhuǎn)變點(diǎn)均為約1.7 ML[15]，所以3 ML InAs可成功長(zhǎng)出量子點(diǎn)。圖1（c）（d）中量子點(diǎn)密度分別為2.1×1011 cm-2和2.3×1011 cm-2，但是高度h>20 nm的較大量子點(diǎn)密度卻分別為1.8×1010 cm-2

和3.2×109 cm-2，沉積InAs時(shí)，由于臺(tái)階邊沿，尤其是扭折處存在大量懸掛鍵，表面上吸附原子受到的吸引力最強(qiáng)，會(huì)優(yōu)先在臺(tái)階邊沿處成核[16-17]，進(jìn)而對(duì)于襯底表面平坦區(qū)先一步到達(dá)InAs島狀成核臨界厚度，形成量子點(diǎn)。

在量子點(diǎn)形成初期，由于量子點(diǎn)的形成釋放了部分應(yīng)力，量子點(diǎn)可通過俘獲表面上的吸附原子而迅速長(zhǎng)大，隨著量子點(diǎn)密度和尺寸的增長(zhǎng)，量子點(diǎn)的平均間距持續(xù)減小，量子點(diǎn)之間的相互作用增強(qiáng)，可導(dǎo)致量子點(diǎn)尺寸分布變窄[18]，我們可以把這一現(xiàn)象看成量子點(diǎn)尺寸的自我調(diào)制。而在臺(tái)階區(qū)域，由于量子點(diǎn)成核位置不均勻且優(yōu)先成核，量子點(diǎn)的自我調(diào)制效應(yīng)并不明顯，因而相較于平坦區(qū)域，如圖1（d）中圈出部分所示，在臺(tái)階邊沿處的量子點(diǎn)擁有尺寸優(yōu)勢(shì)。相對(duì)于GaAs表面生長(zhǎng)的量子點(diǎn)，AlGaAs薄膜表面有更多的臺(tái)階，故AlGaAs插入層使得后續(xù)沉積量子點(diǎn)中的大點(diǎn)變多。

量子點(diǎn)大點(diǎn)更多的同時(shí)，小點(diǎn)也更多。我們分別在兩塊樣品中隨機(jī)選取了100個(gè)量子點(diǎn)，統(tǒng)計(jì)了它們的尺寸分布信息并與無臺(tái)階量子點(diǎn)尺寸分布模型[19]對(duì)比，如圖2所示。

從圖2（a）中可看出，由于模型中未引入臺(tái)階模型，而實(shí)際的GaAs（001）表面無可避免的會(huì)有少量臺(tái)階的出現(xiàn)，導(dǎo)致相較于理論模型，量子點(diǎn)大點(diǎn)（大于11 nm）和小點(diǎn)（小于7 nm）變多。表層InAs更多集聚在大量子點(diǎn)上的，導(dǎo)致小量子點(diǎn)相對(duì)也會(huì)變多。由于AlGaAs表面臺(tái)階更多，這一現(xiàn)象在圖2（b）中更明顯，導(dǎo)致圖中量子點(diǎn)高度h≥11 nm和h<7 nm的量子點(diǎn)增多，而7 nm≤h<11 nm的量子點(diǎn)減少，尺寸分布變分散。

2.2 InAs沉積速率對(duì)InAs/AlGaAs/GaAs量子點(diǎn)表面形貌的影響

為進(jìn)一步探究AlGaAs插入層對(duì)后續(xù)生長(zhǎng)的量子點(diǎn)尺寸分布的影響，我們?cè)贏lGaAs/GaAs結(jié)構(gòu)上分別以0.15 ML/s、0.2 ML/s和0.3 ML/s的速率沉積了3 ML的InAs。用STM對(duì)樣品掃描，得到的表面形貌如圖3所示。

隨著沉積速率的加快，量子點(diǎn)的平均高度從7.0 nm減小到5.4 nm，密度也從2.3×1011 cm-2增長(zhǎng)到2.7×1011 cm-2。速率方程理論認(rèn)為[18-19]，在量子點(diǎn)的成核過程中，3D（3維）島的尺寸和密度直接受原子自由遷移長(zhǎng)度L的控制，而L∝[D/F]1/2。其中F為原子的沉積速率。由此可以看出，當(dāng)生長(zhǎng)速率加快時(shí)，表面吸附原子間互相碰撞的概率增加，會(huì)使得L減小。在3 D島長(zhǎng)大期間，以該3 D島中心為圓心，半徑為L(zhǎng)的圓內(nèi)，所有吸附原子都可以看成被此島俘獲。因此，成核的平均距離可以看成半徑L。所以，生長(zhǎng)速率的加快會(huì)使量子點(diǎn)的密度增大、尺寸減小。

此外，從圖4可以看出，隨著沉積速率的加快，量子點(diǎn)的尺寸分布變窄，主要高度分布區(qū)域從4～9 nm逐漸縮減為4～8 nm和3～5 nm。從上文我們知道，AlGaAs插入層會(huì)使表面InAs量子點(diǎn)尺寸分布變分散，而加快InAs沉積速率可使得量子點(diǎn)尺寸分布變窄，從這個(gè)角度上來說，加快InAs沉積速率可減弱AlGaAs層對(duì)InAs量子點(diǎn)表面形貌的影響。

3 結(jié)論

用分子束外延工藝制備InAs/AlGaAs/GaAs量子點(diǎn)，與InAs/GaAs量子點(diǎn)對(duì)比，20 ML的AlGaAs插入層會(huì)使InAs/GaAs的量子點(diǎn)高度略微減小，而分布區(qū)域也從8～11 nm變?yōu)?～9 nm。這是由于相較于GaAs，AlGaAs表面有更多的坑和島，出現(xiàn)更多有利于量子點(diǎn)成核的臺(tái)階扭折。同時(shí)也導(dǎo)致量子點(diǎn)大點(diǎn)和小點(diǎn)都變多的現(xiàn)象出現(xiàn)，即量子點(diǎn)尺寸分布變分散。

在AlGaAs/GaAs上以不同的速率沉積相同沉積量的InAs，隨著量子點(diǎn)沉積速率的增加，表面吸附原子之間相互碰撞的概率加大，原子平均遷移距離即3維島平均半徑減小，導(dǎo)致量子點(diǎn)的尺寸減小，密度增大。同時(shí)，隨著InAs沉積速率的加快，量子點(diǎn)的尺寸分布逐漸從4～9 nm變窄到3～5 nm。

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（責(zé)任編輯：周曉南）