激光大氣成絲中的非線性光頻轉(zhuǎn)換

王鐵軍 ，徐淮良

1中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所強(qiáng)場激光物理國家重點(diǎn)實(shí)驗室

2吉林大學(xué)集成光電子學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗室&電子科學(xué)與工程學(xué)院

I.引言

近20年來，超強(qiáng)超短激光技術(shù)得到飛速發(fā)展，飛秒(1 fs=10?15s)量級超強(qiáng)超短激光輸出峰值功率從幾個太瓦(1 TW=1012W)已提升到數(shù)拍瓦(1 PW=1015W)[1]。 高強(qiáng)度飛秒激光技術(shù)的快速發(fā)展給人們探索原子分子、電子、原子核等物理及其應(yīng)用研究提供了前所未有的機(jī)遇[2]。由于飛秒強(qiáng)激光的超高峰值功率，當(dāng)其在大氣（或其它光學(xué)介質(zhì)）中傳輸時，會產(chǎn)生一種獨(dú)特的非線性激光成絲現(xiàn)象，該現(xiàn)象于1995年被發(fā)現(xiàn)[3]以來，得到廣泛關(guān)注，作為強(qiáng)場激光物理的一個重要分支，已經(jīng)成為新的光學(xué)前沿。

超快激光成絲的物理機(jī)制源于高強(qiáng)度飛秒激光在光學(xué)介質(zhì)（如空氣）中傳播的非線性克爾自聚焦效應(yīng)，隨著光束自聚焦效應(yīng)的產(chǎn)生，光束被自動會聚，激光強(qiáng)度不斷提升，當(dāng)激光強(qiáng)度達(dá)到光學(xué)介質(zhì)中原子分子的電離閾值，就會電離介質(zhì)中原子、分子，產(chǎn)生等離子體。隨后，高強(qiáng)度激光電離原子分子產(chǎn)生的等離子體和光在介質(zhì)中的高階克爾等效應(yīng)會導(dǎo)致光束的散焦，自聚焦和散焦的動態(tài)平衡形成了飛秒光絲現(xiàn)象[4]。需要強(qiáng)調(diào)的是激光成絲過程不是激光脈沖變成了絲狀形態(tài)，而是在激光脈沖傳輸后，會產(chǎn)生一條如圖1所示的幾厘米直至百米長的、直徑在百微米量級的等離子體通道，人們將其形象地稱之為“光絲”。圖1(a)展示了利用ICCD相機(jī)獲得的2～3 m長的單光絲照片；圖1(b)是相紙經(jīng)光絲曝光后獲得的光絲強(qiáng)度分布圖，激光強(qiáng)度最強(qiáng)處（中間黑點(diǎn)）直徑約為100微米，為光絲核區(qū)，周圍激光強(qiáng)度分布較弱處為光絲“能量池”[4]。

圖1.Ti-Sapphire飛秒激光在空氣中傳輸時所產(chǎn)生的光絲。(a)ICCD相機(jī)拍攝的光絲誘導(dǎo)空氣中氮分子熒光照片。激光中心波長為800 nm，脈寬為45 fs，激光能量13 mJ，聚焦鏡焦距為5 m。(b)相紙經(jīng)光絲曝光后獲得的光絲強(qiáng)度分布圖，激光中心波長為800 nm，脈寬為45 fs，激光能量5 mJ[4]。

光絲最為顯著特性是可以通過控制飛秒激光的初始參數(shù)，實(shí)現(xiàn)光絲的遠(yuǎn)距離產(chǎn)生和操控?？諝庵泄饨z的激光強(qiáng)度鉗制在1013～1014W/cm2，可以產(chǎn)生密度大于1016的激光等離子體，因此，激光成絲過程會伴隨發(fā)生一些獨(dú)特的物理現(xiàn)象并由此衍生了一些重大應(yīng)用。例如，光絲中高強(qiáng)度激光脈沖的自相位調(diào)制過程可以產(chǎn)生超連續(xù)光譜、錐形輻射等，目前已經(jīng)被有效地用于超短脈沖的產(chǎn)生和壓縮[5]；光絲中的等離子體通道具有良好的導(dǎo)電性，已經(jīng)被用于觸發(fā)和誘導(dǎo)高壓放電，在閃電控制方面有著潛在的重要應(yīng)用[6]；成絲過程伴隨的復(fù)雜的物理和化學(xué)反應(yīng)過程最近已經(jīng)開始被用于人工干預(yù)天氣，如飛秒激光成絲誘導(dǎo)降雨、降雪[7]；利用光絲誘導(dǎo)熒光光譜和擊穿光譜技術(shù)，可以實(shí)現(xiàn)固、液、氣多相態(tài)物質(zhì)分析和檢測[8]；成絲過程高強(qiáng)度激光等離子體產(chǎn)生的二次光源可以覆蓋極紫外到太赫茲波段等[9]。目前，飛秒激光成絲現(xiàn)象的基本原理及其在遠(yuǎn)程傳感、天氣控制等方面應(yīng)用已在幾本書籍專著和英文綜述中做了詳細(xì)介紹[4,8,11?17]，這里將不再贅述。

本文將聚焦于空氣中激光成絲過程誘導(dǎo)的二次輻射，即非線性發(fā)光問題?？諝庵屑す獬山z誘導(dǎo)的非線性發(fā)光可以分為兩種發(fā)光現(xiàn)象：

一是成絲過程高強(qiáng)度激光與傳輸介質(zhì)非線性相互作用誘導(dǎo)的多種光頻轉(zhuǎn)換現(xiàn)象，如超連續(xù)譜[18?25]、諧波產(chǎn)生[26?38]、太赫茲輻射等[39?71]。這種發(fā)光現(xiàn)象主要是源于光絲中的超高激光強(qiáng)度使得傳輸介質(zhì)折射率發(fā)生變化，通過非線性過程產(chǎn)生新的光頻，例如脈沖在空氣中傳輸時，在高激光強(qiáng)度條件下由于空氣介質(zhì)的非線性和激光誘導(dǎo)的等離子體導(dǎo)致空氣介質(zhì)折射率變化，激光脈沖會發(fā)生自相位調(diào)制等效應(yīng)，使得激光頻率展寬；光絲中高強(qiáng)度激光條件下傳輸介質(zhì)高階非線性極化率貢獻(xiàn)引起的非線性高次諧波產(chǎn)生；不同光頻通過和頻、差頻非線性相互作用產(chǎn)生太赫茲輻射等。由于光絲中這些非線性過程可以在頻譜上產(chǎn)生從紫外、可見、紅外甚至太赫茲波段光譜，在遠(yuǎn)程傳感、超短脈沖產(chǎn)生、極紫外和太赫茲光譜等許多研究領(lǐng)域都具有重要的應(yīng)用前景，因此，引起了人們極大的關(guān)注。

二是光絲中高強(qiáng)度激光(～5×1013W/cm2)與傳輸介質(zhì)中的原子、分子相互作用，通過多光子激發(fā)或隧穿電離等方式誘導(dǎo)原子、分子發(fā)光所導(dǎo)致的二次輻射。由于這種方式不僅可誘導(dǎo)大氣主要成分氮分子輻射如在圖1(a)中所示的特征熒光光譜，而且可以誘導(dǎo)大氣痕量分子如甲烷、乙炔等輻射出相應(yīng)的特征指紋譜,用于大氣痕量分子的指紋標(biāo)定，因此也吸引了人們極大的興趣[72?74]。此外，光絲中高強(qiáng)度激光與原子分子相互作用也會產(chǎn)生許多二次輻射新現(xiàn)象、新效應(yīng)，如光絲誘導(dǎo)高溫燃燒場燃燒中間產(chǎn)物自由基發(fā)光[75?77]，以及近年來人們所觀測到在光絲中利用高強(qiáng)度激光誘導(dǎo)大氣分子（氮分子、氮分子離子、氧原子、氮原子）粒子數(shù)反轉(zhuǎn)所產(chǎn)生的無腔空氣激光現(xiàn)象[78?82]。特別是氮分子離子空氣激光現(xiàn)象，由于其產(chǎn)生機(jī)理尚未得到完全澄清及其在遠(yuǎn)程傳感方面極大的應(yīng)用潛能，近年來已成為飛秒光絲研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)[8]。

本文將主要聚焦第一種激光成絲誘導(dǎo)非線性光頻轉(zhuǎn)換現(xiàn)象，介紹超連續(xù)光譜（白光）激光、諧波產(chǎn)生和太赫茲輻射三種光頻轉(zhuǎn)換現(xiàn)象。關(guān)于第二種激光大氣成絲誘導(dǎo)非線性發(fā)光現(xiàn)象和應(yīng)用研究進(jìn)展，讀者可參考近期綜述[8,83]。在本文中，我們首先簡要介紹了激光大氣成絲所產(chǎn)生的超連續(xù)光譜（白光）激光和高次諧波產(chǎn)生現(xiàn)象物理機(jī)理和研究進(jìn)展，隨后著重介紹了太赫茲波輻射的現(xiàn)象觀察、物理機(jī)理以及應(yīng)用前景。最后，對激光大氣成絲所產(chǎn)生的非線性光頻轉(zhuǎn)換相關(guān)研究進(jìn)行了展望。

II.激光成絲誘導(dǎo)超連續(xù)光譜

超強(qiáng)飛秒激光脈沖在空氣中傳輸時，隨時間變化的激光強(qiáng)度會造成時域上介質(zhì)折射率的改變 (n=n0+n2I(r,t))，其中n0為激光在真空中折射率，n2為二階克爾非線性系數(shù)，I(r,t)為隨時間和空間變化的飛秒激光強(qiáng)度分布函數(shù)），頻率會出現(xiàn)很強(qiáng)的展寬，形成超連續(xù)譜，獲得如圖2所示的白光激光[4]；超強(qiáng)激光脈沖在空氣中傳輸時產(chǎn)生等離子體細(xì)絲，光絲內(nèi)部等離子體引起的相位變化Δ?所誘導(dǎo)的激光頻率的改變量Δω為：

其中，λ為激光波長，ω為激光波長λ對應(yīng)的角頻率，me和e分別為電子的質(zhì)量和所帶的電荷量，Ne激光誘導(dǎo)等離子體的密度。激光頻率的變化Δω與激光誘導(dǎo)等離子體密度隨傳輸距離的變化成正比，也就是說時，Δω＞0，光譜中產(chǎn)生了頻率高于激光波長的新頻率成分，并且隨著的連續(xù)改變，形成頻率連續(xù)增加的光譜分量，因此在高頻方向（短波長）形成連續(xù)光譜，即光譜藍(lán)移；反之，當(dāng)時，Δω＜0， 光譜的展寬朝向低頻方向（長波長），即光譜紅移。此外，光絲誘導(dǎo)的拉曼現(xiàn)象也會導(dǎo)致激光光譜頻率的變化[18,19]。目前最為成熟的商品化高強(qiáng)度飛秒激光一般以鈦寶石(Ti:sapphire)為增益介質(zhì)，其中心波長在800 nm附近，其光譜展寬可覆蓋可見光（即白光）區(qū)域，因此，激光成絲誘導(dǎo)的超連續(xù)光譜也稱為超連續(xù)白光。

圖2.光絲誘導(dǎo)的非線性光頻轉(zhuǎn)換形成的具有超寬光譜的白光激光。激光中心波長為800 nm，脈寬為45 fs，激光能量5 mJ[4]。

利用兩太瓦 Ti:sapphire飛秒激光（中心波長為790 nm，脈沖能量為250 mJ，脈沖寬度為125 fs）通過焦距為5 m的聚焦透鏡，Nishioka等人[20]在空氣中產(chǎn)生的超連續(xù)光譜的短波可覆蓋150 nm。加拿大國防部太瓦激光和太赫茲 (T&T)實(shí)驗室 Th′eberge等人利用焦距為4 m的凹面鏡在空氣中聚焦60 mJ，42 fs的飛秒激光（中心波長800 nm）脈沖，通過測量激光成絲后的超連續(xù)光譜，得到了長波波長到 14μm[21]。Petit等人[22]利用百太瓦鈦寶石飛秒激光（3 J，30 fs）在空氣中自由傳輸 42米，通過光絲中自相位調(diào)制過程，報道了脈沖能量在焦耳量級的白光產(chǎn)生，實(shí)驗中發(fā)現(xiàn)在正啁啾條件下，光譜的展寬比負(fù)啁啾條件下要寬，這一現(xiàn)象源于大能量飛秒脈沖成絲的光子浴效應(yīng)(Photon bath)，由于自相位調(diào)整，脈沖的前沿導(dǎo)致長波長光譜成分的產(chǎn)生，脈沖后沿貢獻(xiàn)短波長頻率成分，正啁啾條件下，這一效應(yīng)得到增強(qiáng)。2003年Kasparian等人[23]提出并演示了垂直高度在公里之外的激光白光雷達(dá)裝置（圖3(A)），激光白光雷達(dá)回波信號及高分辨大氣吸收光譜如圖3(B)和 3(C)）所示[23]，大能量超連續(xù)白光在大氣監(jiān)測等領(lǐng)域有這廣闊的應(yīng)用。利用激光成絲誘導(dǎo)超連續(xù)光譜已經(jīng)成功用于超短脈沖壓縮，可實(shí)現(xiàn)少光周期脈沖的產(chǎn)生。早在2004年，Hauri等人[5]通過在惰性氣體（氬氣）中的成絲技術(shù)，成功地將 43 fs，0.84 mJ壓縮到 5.7 fs，獲得 0.38 mJ的脈沖能量輸出，同時脈沖相位被鎖定。2007年Chen等人[24]利用兩級級聯(lián)的成絲方法，把 38 fs的激光脈沖壓縮到 5 fs，并且得到了 0.7 mJ的脈沖能量輸出。2012年 Calabrese等人[25]利用共線頻率轉(zhuǎn)換，把1 mJ，25 fs，中心波長800 nm激光基頻、二倍頻和三倍頻光聚焦在空氣中，通過成絲產(chǎn)生了～150 fs的中紅外的超連續(xù)光譜激光，測量到的短波波長小于2μm，長波波長大于25μm，并成功實(shí)現(xiàn)了飛秒時間分辨的振動光譜測量應(yīng)用。目前，基于激光成絲的飛秒激光壓縮技術(shù)已經(jīng)發(fā)展成為一種相對簡單、比較成熟的超短脈沖壓縮技術(shù)，考慮到光譜帶寬以及空間穩(wěn)定性等方面，通常需要對氣壓和氣流等進(jìn)行性控制，因此，考慮到激光應(yīng)用的超短脈沖壓縮大都在氣壓可控的氣體池中實(shí)現(xiàn)。

圖3.(a)激光成絲白光雷達(dá)裝置簡圖，(b)270 nm,300 nm,600 nm三波段垂直高度信號，(c)激光成絲白光雷達(dá)在4.5 km高度測量到的高分辨大氣吸收光譜[23]。

圖4.利用激光成絲產(chǎn)生高次諧波及其探測分析實(shí)驗裝置[38]。

III.激光成絲誘導(dǎo)諧波產(chǎn)生

三次諧波是飛秒激光在空氣中成絲誘導(dǎo)的諧波中最為常見的諧波，早在 1996年 Backus等人[26]把 1 mJ，22 fs的鈦寶石激光在空氣里聚焦，就產(chǎn)生了1μJ，16 fs的紫外激光（中心波長在266 nm）。三次諧波的產(chǎn)生源于激光成絲的相位匹配自鎖定過程。相位匹配條件下的三次諧波輻射強(qiáng)度的公式如下所示[27]，

leあ=χeあz為有效作用長度，χeあ為有效非線性極化率。三次諧波的最大轉(zhuǎn)換效率與基頻激光強(qiáng)度和有效作用長度有關(guān)。飛秒激光光絲內(nèi)部存在強(qiáng)度鉗制現(xiàn)象，使得其強(qiáng)度可以穩(wěn)定在一個值，且光絲和空氣的相互作用長度很長，使得強(qiáng)激光光束在空氣中傳輸可獲得高轉(zhuǎn)換效率諧波。在緊聚焦條件下，光絲誘導(dǎo)三次諧波的穩(wěn)定性和轉(zhuǎn)換效率會顯著提高。Dharmadhikari等人[28]利用 3 mJ，40 fs激光，在 10 cm長度聚焦透鏡下獲得了 0.5%的轉(zhuǎn)換效率。Ak¨ozbek等人[29]認(rèn)為超強(qiáng)飛秒激光在空氣中傳輸時，可形成雙色光絲—泵浦光絲和三次諧波光絲，兩個光絲之間沒有明顯的相位移動現(xiàn)象，即光絲中兩個脈沖之間存在非線性鎖相(phase-locking)機(jī)制，基頻波與三次諧波具有相位失配量基本保持不變，具有基本相同的群速度。Th′eberge等人[30]研究了光絲中三次諧波頻率的紅藍(lán)移現(xiàn)象和角度分布，發(fā)現(xiàn)錐角輻射部分的三次諧波發(fā)生紅移時，光絲中間部分的三次諧波發(fā)生藍(lán)移。單飛秒光絲產(chǎn)生的三次諧波只有在緊聚焦條件下，轉(zhuǎn)換效率才比較高，在長聚焦條件下，轉(zhuǎn)換效率會下降得很厲害，這大大限制了三次諧波在大尺度遠(yuǎn)距離方面的應(yīng)用，因此，發(fā)展長聚焦條件下光絲誘導(dǎo)高能量（高效率）三次諧波技術(shù)顯得尤為重要。利用雙光絲或多光絲交叉，實(shí)驗上已經(jīng)證明可以顯著地提升三次諧波的轉(zhuǎn)換效率[31?33]。Liu等人[33]把 33 fs，0.9 mJ的鈦寶石激光通過60 cm透鏡在空氣中聚焦產(chǎn)生約1.5 cm長的光絲，把另外一束0.6 mJ的飛秒激光通過焦距為117 cm的透鏡聚焦成絲并使其與第一束光在光絲區(qū)域交叉，當(dāng)交叉角度在3.5°，優(yōu)化兩束光的延遲時間和偏振態(tài)，三次諧波獲得了 3個數(shù)量級（1040倍）的增強(qiáng)，三次諧波的增強(qiáng)主要原因被總結(jié)為雙光絲交叉使得成絲過程中激光鉗制強(qiáng)度得到顯著增強(qiáng)。目前，基于飛秒光絲的三次諧波已經(jīng)發(fā)展成為一種有效產(chǎn)生紫外乃至深紫外光源的手段。此外，三次諧波連同成絲誘導(dǎo)的超連續(xù)白光有助于探索激光成絲過程的機(jī)理發(fā)展其光譜應(yīng)用。

除了利用中心波長800 nm的鈦寶石激光空氣成絲產(chǎn)生三次諧波外，利用中紅外飛秒激光空氣成絲在產(chǎn)生三次諧波的同時，還可以獲得更高階次的諧波輸出。2009年，Zhang等人[34]利用中心波長800 nm飛秒激光泵浦光學(xué)參量放大器(OPA)產(chǎn)生的1300 nm到2000 nm可調(diào)諧的飛秒激光在空氣中成絲，除了產(chǎn)生了中心波長在600 nm的三次諧波外，同時還產(chǎn)生了270 nm到400 nm可調(diào)諧的五次諧波和180 nm到292 nm可調(diào)諧的七次諧波。利用中心波長為 3.9μm，脈寬 80 fs的中紅外激光在空氣中成絲，Kartashov等人[35]實(shí)驗上報道了三次和五次諧波的產(chǎn)生，并通過產(chǎn)生的諧波實(shí)現(xiàn)空氣中高階（到9階）非線性極化率的測量。2015年，Mitrofanov等人[36]利用類似的飛秒激光脈沖（0.3 TW，中心波長3.9μm）在空氣中成絲，實(shí)驗上觀察到了三次到十九次諧波的產(chǎn)生，通過高次諧波的產(chǎn)生，獲得了波長覆蓋250 nm到6500 nm的高能量超連續(xù)譜光源。

由于激光成絲可以產(chǎn)生超連續(xù)光譜，在成絲過程中可以實(shí)現(xiàn)激光脈沖的自壓縮，脈沖寬度接近單光周期，這種自壓縮的激光脈沖的激光強(qiáng)度極高，具有自準(zhǔn)直的特性，激光強(qiáng)度鉗制和相位鎖定極大地提高了高次諧波產(chǎn)生過程的相位匹配，因此，利用光絲自壓縮產(chǎn)生的這種少光周期脈沖，為相位匹配高次諧波乃至阿秒脈沖的產(chǎn)生提供了機(jī)遇。Chakraborty等人理論預(yù)言[37]，通過在氖氣中成絲自壓縮產(chǎn)生少光周期紅外激光，利用該激光脈沖在氬氣中誘導(dǎo)高次諧波可以產(chǎn)生孤立的亞飛秒極紫外脈沖（即阿秒脈沖）。為了降低高次諧波及阿秒脈沖的空氣吸收和非線性傳輸問題，對于其（極紫外光譜部分）探測和分析通常都是在低氣壓下進(jìn)行。如圖4實(shí)驗裝置所示，飛秒激光通過200 cm聚焦鏡在1個大氣壓的空氣中成絲作為產(chǎn)生源，經(jīng)過兩個光絲加工的小孔來截斷光絲，形成高氣壓梯度，兩個小孔間的氣壓低于0.1 mbar，以排除非線性相互作用的發(fā)生，然后在低于5×10?4mbar的氣壓下進(jìn)行輻射探測分析，Vockerodt等人[38]系統(tǒng)地研究了基波、紫外（三次諧波）、極紫外（高次諧波）輻射沿著光絲的演化特性，實(shí)驗結(jié)果如圖5所示，實(shí)驗中測量到了25次諧波。優(yōu)化激光成絲的脈沖自壓縮特性，實(shí)現(xiàn)少光周期乃至單周期脈沖產(chǎn)生，在壓縮的同時，有望產(chǎn)生單個阿秒脈沖。

圖5.激光成絲產(chǎn)生高次諧波實(shí)驗中獲得的近紅外(a)、紫外(b)和極紫外(c)光譜[38].

IV.激光成絲誘導(dǎo)太赫茲波輻射

太赫茲 (Terahertz，THz)波通常是指頻率在0.1 THz到10 THz范圍的電磁波,波長范圍為30μm～3 mm。太赫茲波在光譜和成像領(lǐng)域有獨(dú)特的優(yōu)勢，例如，大多數(shù)有機(jī)分子由于分子振轉(zhuǎn)能級躍遷的原因，在GHz到THz頻域內(nèi)表現(xiàn)出具有指紋特征的強(qiáng)吸收和色散特性。太赫茲波可以透過各種氣相物質(zhì)、電介質(zhì)材料以及生物體，而且對物質(zhì)的影響極?。? THz的光子能量是4 meV，大約是X光光子能量的百萬之一）?；谂_式化激光系統(tǒng)的太赫茲波的產(chǎn)生方法通常有光電導(dǎo)、光整流、非線性晶體差頻以及超短脈沖激光等離子體等，與其他方法相比，基于超短脈沖激光等離子體的太赫茲波具有不受材料破壞閾值限制、超寬帶頻譜、高場強(qiáng)、可遠(yuǎn)程產(chǎn)生等優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)成為太赫茲與強(qiáng)場激光物理交叉領(lǐng)域的前沿?zé)狳c(diǎn)。

激光等離子體產(chǎn)生太赫茲輻射的報道最早要追溯到20多年前，1993年Hamster等人[39]首次報道把1 TW、100 fs的激光聚焦于氦氣中，產(chǎn)生了單周期的太赫茲輻射，輻射的機(jī)理解釋為激光場產(chǎn)生的有質(zhì)動力使得空間電荷分離，進(jìn)而產(chǎn)生空間分布成錐角形的太赫茲輻射。2000年 L¨oラer等人[40]首次把外加直流電場作用于激光誘導(dǎo)等離子體區(qū)域，得到1個數(shù)量級太赫茲輻射增強(qiáng)。利用飛秒激光空氣電離產(chǎn)生等離子體輻射太赫茲，不可避免地產(chǎn)生等離子體光絲，特別是在聚焦長度比較長（即數(shù)值孔徑比較大）的情況下，激光成絲現(xiàn)象尤為顯著。實(shí)驗上已經(jīng)發(fā)現(xiàn)把外部平板電場橫向、縱向作用于等離子體光絲上，太赫茲輻射強(qiáng)度正比于外加電場強(qiáng)度，輻射得到了幾個數(shù)量級的增強(qiáng)[41?43]。利用螺旋形電場作用有等離子體光絲，Lu等人[44]實(shí)現(xiàn)了可控的橢圓偏振的強(qiáng)太赫茲輻射。利用針狀電極，如圖6(a)所示，平行作用于光絲上面，利用光絲等離子體空間分布的特性，在光絲兩端位置，接近于π相位變化的波形可控增強(qiáng)太赫茲輻波被產(chǎn)生（圖6(b)和 6(c)）[45]。對于電場作用光絲下，太赫茲輻射增強(qiáng)的機(jī)理，目前普遍被接受的觀點(diǎn)是電場作用使得飛秒激光誘導(dǎo)的瞬態(tài)電流得到增強(qiáng)，因此，增強(qiáng)的太赫茲波輻射被測量到，太赫茲輻射的偏振方向也與外加電場的方向一致。此外，通過縮短激光脈沖寬度，利用少光周期(few-cycle)飛秒激光成絲，改變激光脈沖的相位和光絲的長度，也可以實(shí)現(xiàn)波形可控的強(qiáng)太赫茲波輻射[46,47]。當(dāng)外部電場橫向作用光絲下（實(shí)驗裝置如圖7(a)和(b)所示），輻射太赫茲波的峰值頻率和激光光絲中的等離子體密度具有關(guān)聯(lián)性，即通過測量電場作用光絲不同位置下太赫茲輻射的時域波形，做傅里葉變換得到太赫茲的峰值頻率，進(jìn)而得到這一位置的等離子體密度，Wang等人[48]借助該太赫茲光譜技術(shù)首次實(shí)現(xiàn)了等離子體密度沿著光絲的縱向演化分布測量（測量結(jié)果如圖7(c)所示）。

圖6.(a)針狀電場作用光絲產(chǎn)生波形可控增強(qiáng)太赫茲輻射激光偏振方向、光絲傳播方向和電極作用方向示意圖，(b)電極作用在光絲兩個不同位置處得到的增強(qiáng)太赫茲波波形，(c)改變(b)中電極極性得到了增強(qiáng)的太赫茲波波形圖[45]。

除了上述基于基頻光的“單色場”成絲產(chǎn)生太赫茲外，2000年Cook和Hochstrasser[49]利用基頻光加倍頻光的“雙色場”電離空氣方法，把太赫茲輻射強(qiáng)度提高了三個數(shù)量級（與僅用基頻光的“單色場”激發(fā)相比較），從那時開始，雙色場產(chǎn)生太赫茲的方法被廣泛關(guān)注，通過優(yōu)化激光的波長、脈沖寬度、強(qiáng)度、光斑大小和聚焦方式、等離子體特性等參數(shù)或特性[50?57]，基于雙色場的太赫茲輻射被顯著增強(qiáng)，太赫茲場強(qiáng)可達(dá)到數(shù)個MV/cm，脈沖能量可以高達(dá)數(shù)個微焦?fàn)柫考?，產(chǎn)生的太赫茲波的頻譜寬度可大于75 THz。此外，通過外加電場也可以控制和增強(qiáng)雙色場誘導(dǎo)產(chǎn)生的太赫茲波[58]。

關(guān)于雙色場誘導(dǎo)空氣等離子體產(chǎn)生太赫茲波的機(jī)理，基于空氣 3階非線性的四波混頻模型首先被提出[49,59]，在該模型中，2個基頻光的光子與一個倍頻光的光子做混頻過程，產(chǎn)生頻率較小在太赫茲范圍的輻射。隨著研究的深入，2007年基于自由電子漂移的光電流模型[60]被提出，用于解釋雙色場誘導(dǎo)等離子體的太赫茲輻射現(xiàn)象，在這一模型中，由于基頻和倍頻光場疊加電場的不對稱性，使得有效光場電離產(chǎn)生的等離子體在電場方向具有不對稱性，產(chǎn)生剩余電流，因而輻射太赫茲波。在光電流模型提出后之后，雙色場產(chǎn)生太赫茲輻射的機(jī)理問題受到了廣泛地關(guān)注[61?66]。You等人[63]提出了非共軸相位匹配模型來解釋雙色場光絲產(chǎn)生錐角寬帶太赫茲輻射。Gorodetsky等人[64]在此基礎(chǔ)上發(fā)展了更為普適的物理模型。Andreeva等人[65]認(rèn)為中性分子（非線性）和等離子體對太赫茲輻射都有貢獻(xiàn)：中性分子的貢獻(xiàn)較弱，主要貢獻(xiàn)于太赫茲波的高頻部分，而等離子體主要貢獻(xiàn)了太赫茲波的低頻部分。Zhang等人[66]則提出線性偶極子陣列模型，把雙色場光絲看作是一系列電偶極子的沿著光絲的縱向線性排列，前向錐角輻射的太赫茲波是各個偶極子輻射太赫茲的相干疊加。

圖7.(a)針狀電極垂直光絲的太赫茲產(chǎn)生和探測實(shí)驗裝置簡圖，(b)CCD相機(jī)拍攝到了光絲側(cè)向熒光圖片和電極沿著光絲移動位置的標(biāo)定，(c)通過電場增強(qiáng)太赫茲光譜技術(shù)測量的等離子體密度沿著光絲的分布[48]。

激光成絲誘導(dǎo)的太赫茲波最為顯著的優(yōu)點(diǎn)就是可遠(yuǎn)程產(chǎn)生。利用飛秒激光成絲可以遠(yuǎn)程產(chǎn)生并操控的特性，可以實(shí)現(xiàn)太赫茲源的遠(yuǎn)程產(chǎn)生，進(jìn)而避免太赫茲波大氣中遠(yuǎn)程傳輸不可避免的被水汽強(qiáng)吸收和高衍射難題。2007年D’Amico等人[9]首次報道了利用基頻飛秒激光（單色場）成絲方法在30 m處產(chǎn)生太赫茲輻射，并解釋為激光誘導(dǎo)等離子體的切倫科夫輻射。之后，時間和空間上分離的雙光絲技術(shù)被報道用增強(qiáng)這一輻射[67]。盡管如此，這種單色場光絲的遠(yuǎn)程太赫茲波仍然很弱，強(qiáng)度小于1 nJ，轉(zhuǎn)換效率也只有10?9左右。因此，如何遠(yuǎn)程產(chǎn)生更強(qiáng)的太赫茲波從應(yīng)用的角度來講，顯得至關(guān)重要。大量的實(shí)驗結(jié)果已經(jīng)證明，與單色場光絲相比，雙色場成絲可以產(chǎn)生高強(qiáng)度的太赫茲波輻射。遠(yuǎn)距離傳輸雙色飛秒激光面臨兩個嚴(yán)重的問題是雙色飛秒脈沖的色散走離和空間重合的問題。Wang等人[68,69]利用雙色場共線相位控制和光絲遠(yuǎn)程產(chǎn)生技術(shù)，如圖8(a)所示，成功地實(shí)現(xiàn)了基于雙色場成絲的遠(yuǎn)程太赫茲輻射，把遠(yuǎn)程太赫茲輻射強(qiáng)度提高了2個數(shù)量級（如圖8(b)），首次在10 m之外產(chǎn)生了可控的、單脈沖能量在微焦量級的太赫茲波，隨后，他們把產(chǎn)生太赫茲波的距離進(jìn)一步推廣的55 m[70]。此外，空氣線性分子（氮?dú)夂脱鯕猓┰诩す鈭鲎饔孟戮哂兄芷谛耘帕械奶匦?，會?dǎo)致空氣的折射率周期性地被調(diào)制，進(jìn)而對激光聚焦和散焦，使得太赫茲輻射的強(qiáng)度被調(diào)制，利用這一特性，同一小組又實(shí)現(xiàn)了基于分子排列的強(qiáng)太赫茲波遠(yuǎn)程操控技術(shù)[71]。

圖8.　(a)基于雙色場成絲的高強(qiáng)度太赫茲遠(yuǎn)程產(chǎn)生裝置，(b)通過熱釋電探測器在 10 m遠(yuǎn)出探測到的太赫茲輻射[68,69]。

V.總結(jié)和展望

本文介紹了飛秒激光大氣成絲過程中與傳輸介質(zhì)相互作用所誘導(dǎo)的超連續(xù)光譜（白光）激光、諧波產(chǎn)生和太赫茲波輻射三種非線性光頻轉(zhuǎn)換現(xiàn)象，探討了它們的產(chǎn)生物理機(jī)理、研究現(xiàn)狀和應(yīng)用前景。由于激光成絲誘導(dǎo)非線性光頻轉(zhuǎn)換方法簡單，又依賴于光絲的獨(dú)特特性，已經(jīng)在相關(guān)二次光源的產(chǎn)生方面有了較好的驗證。然而，飛秒激光大氣成絲誘導(dǎo)的非線性光頻轉(zhuǎn)換現(xiàn)象仍需要進(jìn)一步深入研究。例如，雖然超連續(xù)白光光譜的產(chǎn)生機(jī)制目前已經(jīng)比較清晰，但由于在大氣傳輸時，不同激光脈沖波前在空間分布的細(xì)微差別會導(dǎo)致光絲產(chǎn)生位置、長度等發(fā)生變化，特別是多光絲條件，精確控制光絲產(chǎn)生變得極其困難，使得不同脈沖所誘導(dǎo)的白光光譜的振幅、光譜范圍發(fā)生較大變化，限制了它的應(yīng)用；另一方面，雖然人們已通過不同方法實(shí)現(xiàn)了太赫茲波輻射，并提出了如空氣3階非線性的四波混頻模型、自由電子漂移的光電流模型、線性偶極子陣列模型等幾種太赫茲輻射產(chǎn)生機(jī)理，但光絲誘導(dǎo)太赫茲輻射的產(chǎn)生機(jī)理目前仍存在爭議。而對于高次諧波產(chǎn)生，如何獲得高轉(zhuǎn)換諧波產(chǎn)生效率也一直是人們研究的熱點(diǎn)。但隨著飛秒激光技術(shù)的發(fā)展，特別是近年來多拍瓦激光、中紅外激光等的實(shí)現(xiàn)，為人們研究超快強(qiáng)場激光在各種介質(zhì)中相互作用提供了更豐富的工具。通過更深入地了解超快強(qiáng)激光成絲誘導(dǎo)非線性光頻轉(zhuǎn)換機(jī)理、進(jìn)一步優(yōu)化非線性光頻轉(zhuǎn)換相關(guān)產(chǎn)生技術(shù)，我們期待超快強(qiáng)激光成絲過程誘導(dǎo)的非線性光頻轉(zhuǎn)換技術(shù)可以為超連續(xù)光譜光源、紫外和極紫外光源、太赫茲波輻射提供新的產(chǎn)生手段，并在遠(yuǎn)程傳感、超短脈沖產(chǎn)生、極紫外和太赫茲光譜等研究領(lǐng)域獲得廣泛應(yīng)用。

致謝

本文工作得到國家自然科學(xué)基金（基金號：61625501，61427816），上海光機(jī)所強(qiáng)場激光物理國家重點(diǎn)實(shí)驗室開放課題，中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項（B類）（任務(wù)編號：XDB16000000），中國科學(xué)院國際合作重點(diǎn)項目（基金號：181231KYSB20160045），中國科學(xué)院“百人計劃”項目資助。

通過激光成絲來產(chǎn)生太赫茲波，在太赫茲源的強(qiáng)度、帶寬、遠(yuǎn)程產(chǎn)生等方面已經(jīng)顯示出了該技術(shù)的優(yōu)勢，未來在尋找普適的太赫茲產(chǎn)生機(jī)理，利用強(qiáng)太赫茲源開展光譜、成像以及非線性等研究方面有待進(jìn)一步的發(fā)展和突破。

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