鍺在土壤-水稻系統(tǒng)的遷移累積及其影響因素

余　飛，賈中民，李武斌，2*，鮑麗然，王佳彬

（1.重慶土地質(zhì)量地質(zhì)調(diào)查重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，重慶市地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局川東南地質(zhì)大隊(duì)，重慶　400038；2.長江師范學(xué)院　三峽庫區(qū)環(huán)境監(jiān)測與災(zāi)害防治工程研究中心，重慶　408100）

鍺屬金屬元素，在地殼中的含量較小，只有7%，作為良好的半導(dǎo)體材料，鍺廣泛應(yīng)用于電子工業(yè)和光學(xué)領(lǐng)域[1]。20世紀(jì)初，醫(yī)學(xué)家和生物學(xué)家發(fā)現(xiàn)鍺具有生物活性，一些生物學(xué)家發(fā)現(xiàn)幾乎所有的動(dòng)物體和植物體都含有鍺。隨著鍺清除自由基、免疫調(diào)節(jié)、抗突變作用、抗腫瘤等生物活性的發(fā)現(xiàn)，其在生物上的研究和利用逐漸引起重視[2]。鍺在醫(yī)學(xué)上多用于抗衰研究,但在植物逆境中的研究和應(yīng)用極少。鍺能夠改變土壤中酶活性和微生物，改變植物對(duì)營養(yǎng)元素的吸收和利用、影響植物光合作用、改變植物的抗氧化系統(tǒng)等。通過食物鏈的富集作用生產(chǎn)含量豐富的有機(jī)鍺產(chǎn)品并制成各種保健品及特效藥，具有非常廣闊的應(yīng)用前景，因此研究土壤中鍺與作物吸收的關(guān)系，提高作物及其果實(shí)中有機(jī)鍺的含量，成為一項(xiàng)很有意義的研究課題[3]。

水稻是我國南方地區(qū)主要的糧食作物，通過水稻種植實(shí)現(xiàn)土壤中無機(jī)鍺向有機(jī)鍺的轉(zhuǎn)化，增加稻米的鍺含量，是改善人體攝入鍺水平和增強(qiáng)人體健康的有效途徑。前人在溫室盆栽條件下對(duì)鍺在土壤-水稻系統(tǒng)中的遷移富集規(guī)律做了大量的研究，認(rèn)為土壤中的鍺能夠迅速向地上遷移且大量地被水稻吸收，鍺元素對(duì)水稻的生長發(fā)育的影響主要是由于水稻根系迅速且大量地吸收鍺，靠蒸騰作用向莖葉轉(zhuǎn)化，導(dǎo)致鍺在水稻體內(nèi)的積累逐漸增多[4-6]，但是沒有探討過實(shí)際生產(chǎn)中鍺在土壤-水稻系統(tǒng)的遷移累積以及影響因素。本文以重慶市南川區(qū)為例，從土壤地球化學(xué)的角度入手，確定根系土壤和水稻籽實(shí)中鍺的含量，進(jìn)一步探討鍺在土壤-水稻系統(tǒng)中遷移累積的影響因素，從而確定鍺元素與作物吸收的相關(guān)性，為增加稻米中鍺含量，改善人體攝入有機(jī)鍺水平提供科學(xué)依據(jù)。

1　材料與方法

1.1　研究區(qū)概況

南川區(qū)位于重慶市南部，地理坐標(biāo)介于東經(jīng)106°54′～107°27′，北緯28°46′～29°30′之間，全區(qū)總面積2 602 km2。該區(qū)處于四川盆地東南邊緣與云貴高原過渡地帶，地貌以中低山為主，地勢(shì)呈東南向西北傾斜，大體以湘渝公路為界，公路以南屬大婁山褶皺地帶，呈中山地貌，以北呈丘陵低山地貌。南川屬亞熱帶濕潤季風(fēng)氣候，具有氣候溫和、雨量充沛、立體差異明顯、四季分明、無霜期長等特點(diǎn)[7]。年均溫16.6℃，極端最高溫度39.8℃，極端最低溫度-5.3℃，年降雨量1 185 mm，年日照時(shí)數(shù)1 273 h，無霜期308 d，相對(duì)濕度80%。主要災(zāi)害性天氣有春季的寒潮低溫、冰雹和盛夏的伏旱、洪澇、大風(fēng)以及9、10月的秋綿雨。

1.2　樣品采集

2016年11月在重慶市南川區(qū)采集根系土壤和水稻籽實(shí)樣品，為揭示水稻、土壤中鍺元素含量之間的關(guān)系，盡可能確保土壤采樣點(diǎn)與水稻采樣點(diǎn)一致，采用GPS定位法采取水稻根系土壤和水稻籽實(shí)樣品各76件（圖1）。在每個(gè)采樣點(diǎn)周圍按照梅花點(diǎn)法5點(diǎn)采樣，用竹鏟采集稻田0～20 cm深度內(nèi)的耕作層根系土壤，混合均勻后采用四分法留取1 kg混合土樣；并在每個(gè)土樣采集分點(diǎn)同步采取水稻籽實(shí)100～200 g，組合成一個(gè)混合樣。采樣過程中，避免采集肥料、排污物等可能對(duì)土壤元素產(chǎn)生疊加的樣品。土壤樣品在室內(nèi)自然風(fēng)干后去除植物根系、礫石等雜質(zhì)，用瑪瑙研缽磨細(xì)，置于塑料袋中密封，以備實(shí)驗(yàn)室化驗(yàn)分析。水稻籽實(shí)樣品去殼，風(fēng)干，以備實(shí)驗(yàn)室化驗(yàn)分析。

1.3　實(shí)驗(yàn)方法

元素測定由安徽省地質(zhì)實(shí)驗(yàn)研究所完成，分析質(zhì)量監(jiān)控措施遵循中國地質(zhì)調(diào)查局生態(tài)地球化學(xué)評(píng)價(jià)樣品分析技術(shù)要求[8]，重復(fù)樣品測試結(jié)果滿足規(guī)范《多目標(biāo)區(qū)域地球化學(xué)調(diào)查規(guī)范》（DZ/T0258-2014）要求。

土壤樣品：將樣品粉末壓片，用X熒光光譜法（ARF）測定二氧化硅（SiO2）、三氧化二鋁（Al2O3）、全鐵（TFe2O3）、氯（Cl）、鉻（Cr）、磷 （P）、鉛（Pb）、氮（N）、硫（S）、鋅（Zn）的含量；將樣品用硝酸（HNO3）、鹽酸（HCl）溶樣后用等離子體發(fā)射光譜法（ICP-OES）測定氧化鉀（K2O）、氧化鈉（Na2O）、氧化鈣（CaO）、氧化鎂（MgO）、銅（Cu）、錳（Mn）、鎳（Ni）的含量；樣品經(jīng)氫氟酸（HF）、HNO3、高氯酸（HClO4）溶樣處理后，用石墨爐原子吸收法測定鎘（Cd）的含量；將樣品經(jīng)硼氰化鉀（KBH4）還原-氫化法處理后，用原子熒光法（AFS）測定砷（As）、汞（Hg）的含量；將樣品經(jīng)過HCl酸化-KBH4還原-氫化法處理后，用原子熒光法（AFS）測定硒（Se）、鍺（Ge）的含量；將樣品經(jīng)重鉻酸鉀氧化后，用氧化還原容量法測定有機(jī)碳含量；將樣品用水浸取法直接測定pH值。

植物樣品：將樣品經(jīng)微波消解，用等離子質(zhì)譜法 （ICP-MS)測定 Cr，Pb，Cu，Ni，Cd，鉬（Mo）的含量；將樣品經(jīng)微波消解，用等離子光譜法（ICP-OES）測定鉀（K），鈉（Na），鈣（Ca），鎂（Mg），N，Zn，S的含量；將樣品經(jīng)微波消解，用原子熒光法測定Hg，Se，Ge的含量；將樣品（1∶1）HCl水浴提取，用原子熒光法測定其As的含量。

圖1　研究區(qū)采樣位置圖Fig.1　Sampling sites of the research area

1.4　分析方法

生物吸收系數(shù)（Ax）是表示生物選擇吸收元素能力的常用指標(biāo)[9-10]，常用來表征元素在生物中的遷移和吸收能力，幫助評(píng)價(jià)土壤對(duì)植物的作用和影響。其計(jì)算公式為：

生物吸收系數(shù)可分為4個(gè)等級(jí)：①強(qiáng)烈攝?。ˋx＞100%）；②中等攝?。?0%＜Ax≤100%）；③微弱攝?。?%＜Ax≤10%）；④極弱攝?。ˋx≤1%）[11]。實(shí)驗(yàn)測得數(shù)據(jù)采用Excel 2007和Spss19.0統(tǒng)計(jì)軟件進(jìn)行分析，圖形的處理采用MapGis6.7和Origin8.0軟件。

2　結(jié)果與討論

2.1　土壤元素含量統(tǒng)計(jì)特征

利用南川區(qū)水稻根系土壤樣品營養(yǎng)元素和重金屬含量及有機(jī)質(zhì)、pH的調(diào)查數(shù)據(jù)，對(duì)這批數(shù)據(jù)進(jìn)行了相關(guān)地球化學(xué)參數(shù)統(tǒng)計(jì)（表1）。南川區(qū)59.2%根系土壤樣品pH小于6.5，屬于酸性到微酸性土壤，有機(jī)質(zhì)含量較高，大部分元素含量變化范圍較寬，其最大值一般是最小值的幾倍。對(duì)比中國土壤化學(xué)元素豐度[12]，樣品中植物營養(yǎng)元素N、Cl平均值是中國土壤豐度的2.5倍以上，植物營養(yǎng)元素P，Al2O3，SiO2平均值略微高于中國土壤豐度，其他營養(yǎng)元素平均值低于中國土壤豐度；有益元素Se是中國土壤豐度的1.2倍；除As和Hg以外的其他重金屬元素均高于中國土壤豐度。南川區(qū)部分重金屬含量較高可能是由于工業(yè)生產(chǎn)、生活垃圾及大氣沉降等原因所致；Se的富集與成土過程中土壤有機(jī)質(zhì)的吸附作用密不可分，根系土壤中有機(jī)質(zhì)明顯高于中國土壤豐度導(dǎo)致了根系土壤中有益元素Se的富集；土壤施肥導(dǎo)致土壤中N，P等營養(yǎng)元素偏高，同時(shí)造成耕作層根系土壤pH降低。

表1　南川區(qū)水稻根系土壤部分元素地球化學(xué)參數(shù)統(tǒng)計(jì)（n=76）Table 1　Some elected geochimestry parameters of paddy soil in Nanchuan district(n=76)

從表1中可以看出，根系土壤中鍺元素含量變化范圍為0.29～2.86 mg/kg，平均值為1.50 mg/kg，高于我國土壤鍺元素含量的平均水平（1.30 mg/kg）[3]，同時(shí)高于重慶市紫色土中的鍺含量背景值（0.71±0.26 mg/kg）[13]。目前國內(nèi)外文獻(xiàn)中對(duì)鍺含量分級(jí)的有關(guān)報(bào)道比較少見，僅劉艷娟[14]對(duì)貴州沿河縣鍺元素生態(tài)景觀的界限值進(jìn)行過劃定，其中小于0.5 mg/kg為缺鍺土壤，0.5～1.5 mg/kg為少鍺土壤，1.5～3.0 mg/kg為足鍺土壤，3.0～5.0 mg/kg為高鍺土壤，大于5.0 mg/kg為過鍺土壤。根據(jù)這一劃分標(biāo)準(zhǔn)，南川區(qū)土壤樣品中鍺含量全部都在少鍺和足鍺土壤范圍內(nèi)，其中少鍺土壤占60.5%，足鍺土壤占39.5%。鍺元素在南川區(qū)土壤樣品中的變異系數(shù)為19%，說明南川區(qū)土壤中鍺元素分布較為均勻，從圖2中可以看出，鍺含量基本都在1.0～2.0 mg/kg范圍內(nèi)波動(dòng)。

圖2　南川區(qū)水稻根系土壤中鍺含量分布圖Fig.2　The scatter gram of germanium content in paddy soil in Nanchuan district

2.2　水稻元素含量統(tǒng)計(jì)特征

南川區(qū)水稻籽實(shí)中元素地球化學(xué)參數(shù)統(tǒng)計(jì)見表2。結(jié)果表明水稻籽實(shí)中不同元素間最大值和最小值相差較大，營養(yǎng)元素平均含量依高低排序?yàn)镹＞P＞K＞Mg＞S＞Ca，其中Mo變異系數(shù)大于50%，說明Mo元素含量變化較大，重金屬As、Hg、Cr、Cd、Cu、Zn、Pb、Ni平均含量均未超過國家標(biāo)準(zhǔn)（GB 2762-2005）水稻中污染元素背景值。南川區(qū)水稻籽實(shí)中鍺元素含量最大值為0.057 mg/kg，最小值為0.007 mg/kg，平均含量為0.023 mg/kg。水稻籽實(shí)中鍺的變異系數(shù)（47.5%）說明鍺元素在水稻籽實(shí)中的含量波動(dòng)較大（圖3）。

表2　南川區(qū)水稻籽實(shí)部分元素地球化學(xué)參數(shù)統(tǒng)計(jì)（n=76）Table 2　Some elected geochimestry parameters of rice seed in Nanchuan district(n=76)

2.3　土壤-水稻系統(tǒng)鍺遷移累積及其影響因素

前人通過溫室盆栽研究認(rèn)為土壤中的鍺能夠迅速向地上遷移且大量地被水稻吸收，鍺元素對(duì)水稻的生長發(fā)育的影響主要是由于水稻根系迅速且大量地吸收鍺，靠蒸騰作用向莖葉轉(zhuǎn)化，導(dǎo)致鍺在水稻體內(nèi)的積累逐漸增多，低濃度的鍺易于吸收且對(duì)水稻的生長發(fā)育具有促進(jìn)作用，而高濃度的鍺對(duì)水稻的生長具有抑制或毒害作用[4-6]。但是實(shí)驗(yàn)條件下得到的規(guī)律和結(jié)果很難應(yīng)用到實(shí)際生產(chǎn)當(dāng)中，李明堂等[6]通過溫室盆栽模擬實(shí)驗(yàn)得出隨著土壤中鍺含量的增加，糙米中鍺含量增加非常明顯，但是本次實(shí)際生產(chǎn)中卻并未發(fā)現(xiàn)這種明顯的規(guī)律。南川區(qū)水稻鍺元素生物吸收系數(shù)范圍為0.42%～3.89%，平均生物吸收系數(shù)為1.57%，其中達(dá)到微弱攝取標(biāo)準(zhǔn)的樣品有59件，極弱攝取的樣品有17件。南川區(qū)水稻鍺平均生物吸收系數(shù)不高，且都在極弱到微弱攝入標(biāo)準(zhǔn)范圍內(nèi)，說明在實(shí)際生產(chǎn)中鍺并沒有大量地從土壤遷移累積到水稻籽實(shí)中。鍺在土壤-水稻系統(tǒng)中遷移累積除了土壤中鍺含量，是否還存在其他因素對(duì)其產(chǎn)生影響還值得進(jìn)一步討論。

一般認(rèn)為，植物對(duì)元素的吸收除了受植物本身機(jī)制影響外，還與土壤理化性質(zhì)、根際圈微生物群落組成、微量元素在土壤溶液中濃度大小和元素間的相互作用等因素有關(guān)[15-16]。因此我們討論了土壤理化性質(zhì)，土壤元素間的相互作用對(duì)鍺在土壤-水稻系統(tǒng)遷移累積的影響。土壤-水稻中鍺元素生物吸收系數(shù)（Ax）與土壤pH、有機(jī)碳、營養(yǎng)元素以及重金屬之間的相關(guān)系數(shù)見表3。

表3　土壤-水稻中鍺元素生物吸收系數(shù)（Ax）與土壤pH、有機(jī)碳、營養(yǎng)元素以及重金屬之間的相關(guān)系數(shù)Table 3　The correlation coefficient between biological absorption coefficient(Ax)and pH、organic carbon、nutrient elements and heavy metals in paddy soil-rice plant system

2.3.1　土壤理化性質(zhì)對(duì)鍺元素在土壤-水稻系統(tǒng)遷移累積的影響

自然地理?xiàng)l件是影響土壤化學(xué)組成的重要因素，土壤pH控制著元素的遷移和富集[12]。土壤pH是許多化學(xué)性質(zhì)的綜合反映，在一定程度上決定了土壤中元素的賦存形態(tài)和有效性。土壤pH可以通過影響元素有效含量的缺乏、適量、過量、不平衡或是土壤結(jié)構(gòu)及生物活性來影響水稻中元素的吸收[17-18]。表3中水稻鍺生物吸收系數(shù)與土壤pH的相關(guān)性分析表明，水稻鍺生物吸收系數(shù)與pH呈不明顯的負(fù)相關(guān)性，說明土壤酸堿度對(duì)鍺元素在土壤-水稻系統(tǒng)中遷移累積影響較小（圖4）。

土壤有機(jī)質(zhì)是植物營養(yǎng)的重要碳源和氮源，也是植物所需各種礦物營養(yǎng)的重要來源，能增加微量元素的有效性，是表征土壤肥力和質(zhì)量的重要因子[17]。一般認(rèn)為土壤有機(jī)質(zhì)能通過其吸附作用將鍺固定在土壤中，土壤中有機(jī)質(zhì)的大量積累會(huì)降低鍺對(duì)作物的有效性，但肖廣全等[13]在研究重慶紫土中鍺背景含量時(shí)，發(fā)現(xiàn)與有機(jī)質(zhì)含量無明顯的相關(guān)關(guān)系。表3中可以看出南川區(qū)水稻鍺生物吸收系數(shù)與土壤有機(jī)碳無明顯相關(guān)關(guān)系，即土壤有機(jī)質(zhì)含量對(duì)鍺元素在土壤-水稻中的遷移累積基本沒有影響（圖4）。

圖4　南川區(qū)水稻Ge生物吸收系數(shù)（Ax）與土壤pH、有機(jī)質(zhì)相關(guān)關(guān)系圖Fig.4　The correlation coefficient diagram between biological absorption coefficient(Ax)and PH,organic carbon in paddy soil in Nanchuan district

2.3.2　土壤元素對(duì)鍺元素在土壤-水稻系統(tǒng)遷移累積的影響

農(nóng)作物在生長發(fā)育過程中需要不斷地從外界環(huán)境吸取養(yǎng)分，即獲得為構(gòu)成作物機(jī)體所需的各種營養(yǎng)元素。鍺不僅可改變植物中光合色素的組成和含量，還能促進(jìn)植物抗氧化酶和非酶物質(zhì)的活性。其他營養(yǎng)元素會(huì)影響植物對(duì)鍺的吸收和分配。很多學(xué)者認(rèn)為鍺和硅鍺屬同族元素，具有類似的化學(xué)性質(zhì)，因而兩者在吸收和運(yùn)輸機(jī)制上可能存在競爭效應(yīng)[19-20]。前人在幼苗培育實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)隨著生長介質(zhì)中硅元素濃度的增加，水稻中所積累的鍺元素含量有所減少，表明硅的大量存在可減少水稻對(duì)鍺元素的吸收和積累[21]。鍺能夠緩解植物生長缺乏硼的癥狀，鍺對(duì)硒、鋅、鈣等均有拮抗作用[22]。為研究土壤組分對(duì)水稻鍺元素吸收能力的影響，應(yīng)用相關(guān)性分析研究區(qū)水稻樣品鍺元素生物吸收系數(shù)與土壤營養(yǎng)元素 （N，P，K，Ca，Mg，S，F(xiàn)e，Al，Mn，Cu，B，Zn，Mo，C1，Si，Co，Se） 的關(guān)系。相關(guān)性分析結(jié)果顯示（表3），生物吸收系數(shù)（Ax）與K2O，Al2O3，Zn呈極顯著負(fù)相關(guān)（P＜0.01）；與N，TFe2O3呈顯著的負(fù)相關(guān) （P＜0.05）；與 MgO，Mn，Cu，B，Mo呈弱負(fù)相關(guān)；與Si呈弱正相關(guān)；與其他營養(yǎng)元素基本沒有相關(guān)性。土壤-水稻系統(tǒng)中鍺元素生物吸收系數(shù)（Ax）與K2O，Al2O3，Zn呈極顯著負(fù)相關(guān)（r=-0.54，r=-0.39，r=-0.38），表明土壤中的K2O，Al2O3，Zn對(duì)鍺在土壤-水稻中的遷移累積有明顯的拮抗效應(yīng)（圖5）。

圖5　南川區(qū)水稻Ge生物吸收系數(shù)（Ax）與土壤中K2O，Al2O3，Zn，Ni元素相關(guān)關(guān)系圖Fig.5　The correlation coefficient diagram between biological absorption coefficient(Ax)and K2O，Al2O3，Zn，Ni of paddy soil in Nanchuan district

鍺元素與重金屬在土壤-植物系統(tǒng)的研究少見報(bào)道，在動(dòng)物上，有研究認(rèn)為鍺和部分重金屬元素（如鎘、鋅）的吸收具有拮抗作用[23]。相關(guān)性分析表明土壤-水稻中鍺元素生物吸收系數(shù)（Ax）與土壤中重金屬元素都存在一定的負(fù)相關(guān)性，其中與Zn，Ni達(dá)極顯著的負(fù)相關(guān)性（P＜0.01），與Pb，Cr呈顯著的負(fù)相關(guān)（P＜0.05）。說明重金屬元素對(duì)鍺在土壤-水稻系統(tǒng)的遷移累積存在較大的影響，尤其是Zn和Ni對(duì)水稻中鍺的吸收存在明顯的抑制作用。

綜合上述分析結(jié)果，南川區(qū)土壤有機(jī)質(zhì)和pH與水稻中鍺的吸收無相關(guān)性，土壤中K2O，Al2O3，Zn，Ni，N，TFe2O3，Pb，Cr對(duì)鍺在土壤-水稻系統(tǒng)的遷移累積有抑制作用。在實(shí)際生產(chǎn)中由于環(huán)境復(fù)雜多變，除了土壤中鍺含量、土壤理化性質(zhì)、土壤中元素間相互作用，還應(yīng)綜合考慮成土母質(zhì)、土壤氧化還原特性、鍺在土壤中的形態(tài)、大氣降水，甚至是人類自然活動(dòng)等因素對(duì)鍺在土壤-水稻系統(tǒng)遷移累積的影響。因此，對(duì)于鍺在土壤-水稻系統(tǒng)的遷移累積規(guī)律及其影響因素，今后還需要結(jié)合不同研究區(qū)的具體情況進(jìn)一步深化探討。

3　結(jié)論

（1）南川區(qū)根系土壤中N，Cl是中國土壤豐度的2.5倍以上，植物營養(yǎng)元素P，B，Al2O3，SiO2略高于中國土壤豐度；有益元素Se是中國土壤豐度的1.2倍；重金屬元素Cr，Ni，Cu，Zn，Pb，Hg高于中國土壤豐度。水稻籽實(shí)中8種重金屬含量平均值均未超過國家標(biāo)準(zhǔn)水稻污染中標(biāo)準(zhǔn)值。

（2）南川區(qū)根系土壤中鍺元素含量變化范圍為0.29～2.86 mg/kg，平均值為1.50 mg/kg；水稻籽實(shí)中鍺元素含量最大值為0.057 mg/kg，最小值為0.007 mg/kg，平均含量較低，為 0.023 mg/kg。根系土壤樣品中的鍺元素分布均勻，波動(dòng)不大；而水稻籽實(shí)中的鍺含量變化差異較大。

（3）南川區(qū)水稻鍺元素生物吸收系數(shù)范圍為0.42%～3.89%，平均生物吸收系數(shù)為1.57%，都在極弱到微弱攝入標(biāo)準(zhǔn)范圍內(nèi)。

（4）南川區(qū)土壤有機(jī)質(zhì)和pH對(duì)水稻中鍺的吸收呈不明顯的負(fù)相關(guān)性，土壤中K2O，Al2O3，Zn，Ni，N，TFe2O3，Pb，Cr對(duì)鍺在土壤-水稻系統(tǒng)的遷移累積有抑制作用。

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