• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    萜烯基高分子材料的合成及應(yīng)用研究進展

    2018-03-31 03:39:14郭佳雯陳莉晶
    生物質(zhì)化學(xué)工程 2018年3期
    關(guān)鍵詞:萜烯萜類多元醇

    郭佳雯, 陳莉晶, 王 俊, 徐 徐,2

    (1.南京林業(yè)大學(xué) 化學(xué)工程學(xué)院, 江蘇 南京 210037; 2.江蘇省生物質(zhì)綠色燃料與化學(xué)品重點實驗室, 江蘇 南京 210037)

    萜類化合物是萜烯及萜烯衍生物的統(tǒng)稱,是一類廣泛存在于植物體內(nèi)的天然碳氫化合物,可從許多植物特別是針葉樹中得到,它是樹脂以及由松脂而來的松節(jié)油的主要成分。我國擁有大量的松脂資源,可通過蒸餾從松脂中提取松節(jié)油,進而得到萜類化合物。除了在植物體中存在大量的萜類化合物外,在海洋生物體內(nèi)也發(fā)現(xiàn)了大量的萜類化合物[1]。萜類化合物結(jié)構(gòu)中含有一個或一個以上碳-碳不飽和雙鍵或含有活性基團,經(jīng)過加成、氧化、聚合和異構(gòu)等反應(yīng)可以合成出多種新型化工產(chǎn)品[2]。利用萜類化合物可以合成許多有機單體,應(yīng)用于特種纖維、樹脂、橡膠和塑料等材料的制備中。面對我國石油資源日益短缺、環(huán)境問題日趨嚴峻的局面,以萜類化合物作為天然可再生資源代替石化產(chǎn)品合成萜烯基高分子材料引起了廣泛關(guān)注。與較傳統(tǒng)的高分子材料相比,萜烯基高分子材料具有更優(yōu)越的機械力學(xué)性能和耐熱、耐化學(xué)性能[3]。因此,筆者系統(tǒng)綜述了萜烯基環(huán)氧樹脂、萜烯基環(huán)碳酸酯、萜烯基聚氨酯以及其他萜烯基高分子的合成,并對其在不同領(lǐng)域中的應(yīng)用進行了總結(jié)。

    1 萜類化合物的組成與性質(zhì)

    萜類化合物是指具有(C5H8)n通式及其含氧和具有不同飽和程度的衍生物,可以看成是由異戊二烯衍生而成的一類天然化合物,具有一定生理活性如祛痰、止咳、驅(qū)風、發(fā)汗、驅(qū)蟲、鎮(zhèn)痛[2]。迄今為止,已發(fā)現(xiàn)了近3萬種萜類化合物,根據(jù)聚合度不同,可分為半萜(n=1,如間異戊二烯)、單萜(n=2,如蒎烯、香葉烯、莰烯)、倍半萜(n=3,如姜烯)、二萜(n=4,如樟腦烯)及多萜烯(如鯊烯);根據(jù)碳架結(jié)構(gòu),可分為鏈狀、單環(huán)狀、雙環(huán)狀和多環(huán)狀等。而萜類化合物大多數(shù)是萜烯的含氧衍生物,包括萜醇、萜醛、萜酮、萜酸和萜酯等[4]。

    萜類化合物中的單萜、倍半萜多為有特殊氣味的揮發(fā)性、無色或淡黃色油狀液體,其沸點隨相對分子質(zhì)量和雙鍵數(shù)量的增加而提高,相對分子質(zhì)量較大的萜類如二萜、三萜多為固體結(jié)晶。它們大多不溶于水,同時具有較好的親油性,易溶于有機溶劑。此類化合物大多含有大量不對稱碳原子,具有旋光性。低相對分子質(zhì)量的萜類化合物還有很高的折射率,折射率一般為1.45~1.50,旋光度為+97~+117°[2]。萜類化合物分子結(jié)構(gòu)中有一個或一個以上不飽和碳-碳雙鍵或含有活性基團,對光、熱、氧極為敏感,易發(fā)生加成、氧化、縮合、聚合、異構(gòu)以及光化學(xué)反應(yīng)等[2]。

    2 萜烯基高分子材料的合成

    2.1 萜烯基環(huán)氧樹脂

    萜烯基環(huán)氧樹脂(TME)是以松節(jié)油或雙戊烯為原料合成的環(huán)氧樹脂[5], 與通用的雙酚A型環(huán)氧樹脂相比,其分子結(jié)構(gòu)以飽和的橋環(huán)骨架代替了苯環(huán)骨架,因而該環(huán)氧樹脂在具有通用環(huán)氧樹脂優(yōu)良的力學(xué)性能的同時,還具有良好的耐熱性能和耐候性能,有望成為一種新型特種環(huán)氧樹脂應(yīng)用于戶外耐候涂料、黏合劑及復(fù)合材料等領(lǐng)域[6]。吳國民等[6]以氫化萜烯馬來酸酐(HTMA)為原料與環(huán)氧氯丙烷反應(yīng)合成了一種含橋環(huán)結(jié)構(gòu)的飽和脂環(huán)基環(huán)氧樹脂——氫化萜烯酯型環(huán)氧樹脂(HTME)。周永紅等[7]以馬來酸酐和萜烯低聚物為原料,進行加成反應(yīng),再將加成物與環(huán)氧氯丙烷進行縮聚制成萜烯低聚物環(huán)氧樹脂,考察了催化劑種類、催化劑雜多酸用量、反應(yīng)溫度、原料配比對加成反應(yīng)的影響,得出反應(yīng)的最佳條件。劉洋等[8]采用自制的聚乙二醇改性萜烯酯型環(huán)氧樹脂,利用相反轉(zhuǎn)法制備了環(huán)氧樹脂水乳液,該乳液穩(wěn)定性高、粒子粒徑小、分布均一、表觀黏度較大,這種不含揮發(fā)性有機物的水性環(huán)氧體系逐漸應(yīng)用于涂料、膠黏劑和復(fù)合材料等領(lǐng)域。

    2.2 萜烯基環(huán)碳酸酯

    環(huán)碳酸酯是合成藥物和精細化學(xué)品的重要中間體[9-10],在電子、紡織、高分子材料領(lǐng)域都有廣泛應(yīng)用。環(huán)碳酸酯的合成方法主要有二氧化碳與環(huán)氧樹脂反應(yīng)、表氯醇與碳酸氫鈉反應(yīng)和鄰二醇與碳酸酯反應(yīng)合成[11-12],其中以二氧化碳和環(huán)氧化合物的環(huán)加成反應(yīng)最為典型。目前以天然生物質(zhì)資源中的萜類化合物為原料合成環(huán)碳酸酯已引起人們廣泛關(guān)注。與傳統(tǒng)的環(huán)碳酸酯合成工藝比較,萜烯基環(huán)碳酸酯具有來源豐富、反應(yīng)活性高、易降解、生物相容性好等優(yōu)勢。陳彩鳳等[13]在芐基三乙基氯化銨-乙二醇共催化作用下,以萜烯基環(huán)氧樹脂為原料,與CO2在無溶劑環(huán)境中反應(yīng)合成了萜烯基環(huán)碳酸酯(TCC),用電位滴定法對環(huán)碳酸酯的含量進行測定,通過考察發(fā)現(xiàn)反應(yīng)溫度對合成反應(yīng)影響較大,低溫不利于環(huán)碳酸酯的生成。B?hr等[14]分別在均相四丁基溴化銨(TBAB)和非均相二氧化硅負載的4-吡咯烷基碘化吡啶鎓催化劑存在下,監(jiān)測環(huán)氧化檸檬烯與CO2的催化碳酸化,制備了新型檸檬烯二碳酸酯。均相TBAB催化劑在碳酸化過程中的催化活性較高;而非均相二氧化硅負載的4-吡咯烷基碘化吡啶鎓催化劑,雖然更容易回收,但是必須經(jīng)進一步改進才能滿足工業(yè)生產(chǎn)的活性需求。

    目前,以天然生物質(zhì)資源為原料合成環(huán)碳酸酯已有文獻報道,其中以植物油脂的環(huán)氧化物居多,但由于天然油脂環(huán)氧化物分子結(jié)構(gòu)中的環(huán)氧基通常位于分子鏈內(nèi)部,導(dǎo)致其與CO2的反應(yīng)活性大大降低。以松節(jié)油為原料合成的萜烯-馬來酸酐縮水甘油酯型環(huán)氧樹脂是一種端基型環(huán)氧樹脂,反應(yīng)活性高,可以高效轉(zhuǎn)化為生物質(zhì)基環(huán)碳酸酯,同時也提高了我國松脂資源的利用率。

    2.3 萜烯基聚氨酯

    聚氨酯是含有氨基甲酸酯鍵(—NH—CO—O—)的聚合物,通常由多異氰酸酯與多元醇反應(yīng)制得。聚氨酯材料具有隔音、絕熱、耐磨、耐油、耐曝曬以及黏接性能好等優(yōu)點,可制成塑料、橡膠、纖維[15]、涂料[16-17]、膠黏劑[18-19]等多類產(chǎn)品,應(yīng)用領(lǐng)域極為廣泛。萜烯基聚氨酯則是指以萜類化合物為基礎(chǔ)經(jīng)過改性合成丙烯酸酯或者多元醇單體等,再進一步制備的聚氨酯。Liu等[20]以萜烯基多元醇、季銨鹽和親水改性的六亞甲基二異氰酸酯為原料,先合成一系列新的含氨基甲酸酯基的季銨鹽,再將它們用作抗菌劑摻入到聚氨酯涂料中。結(jié)果表明:通過引入季銨鹽,所得涂層顯示出顯著的抗微生物活性,抗菌活性和黏附性也增強,但涂層的鉛筆硬度、耐水性和熱穩(wěn)定性有所降低。Wu等[21]用萜烯-馬來酸酯型環(huán)氧樹脂基多元醇分散體和親水改性的六亞甲基二異氰酸酯三聚物制備雙組分水性聚氨酯。反應(yīng)過程中得到的聚氨酯預(yù)聚體具有良好的耐熱性能,由該預(yù)聚體獲得的膜具有良好的耐水性、防污性和抗黏連性。孫祥玲等[22]以天然生漆為原料,通過物理、化學(xué)改性等方法獲得精制生漆、水基化生漆以及漆酚,并將其與萜烯基水性聚氨酯共混制備高性能聚合物材料。研究結(jié)果表明:生漆與萜烯基水性聚氨酯具有較好的相容性,漆膜光滑致密,共混體系穩(wěn)定性提高,萜烯基水性聚氨酯對生漆漆膜具有增韌作用,使得漆膜的柔韌性、附著力及抗沖擊強度明顯提高。吳國民等[23]利用陽離子型萜烯基環(huán)氧樹脂多元醇與聚異氰酸酯配合制備雙組分萜烯基水性聚氨酯,反應(yīng)產(chǎn)物具有優(yōu)異的柔韌性、附著力、抗沖擊性能以及耐水、耐堿、耐污染、抗黏連性能。萜烯基聚氨酯不但具有原料可再生、可降解、生物相容性好等優(yōu)點,而且應(yīng)用到材料中能使材料的力學(xué)性能、熱學(xué)性能、化學(xué)穩(wěn)定性等各方面性能都有所提高。

    2.4 其他萜烯基高分子

    目前萜類化合物除用于制備萜烯基環(huán)氧樹脂、萜烯基環(huán)碳酸酯、萜烯基聚氨酯之外,還可用于改性聚酯樹脂、丙烯酸酯、聚苯乙烯、硅橡膠等高分子材料。這種生物基聚合物產(chǎn)品由于具有可持續(xù)性和生態(tài)效率而變得越來越重要。Shibata等[24]以1,1-(亞甲基二- 4,1-亞苯基)雙馬來酰亞胺、1,3-二甲基-2-咪唑啉酮、月桂烯和檸檬烯為原料,在150 ℃下反應(yīng)制備萜烯樹脂預(yù)聚物,再在250 ℃下壓縮以產(chǎn)生交聯(lián)的生物基熱固性樹脂。Sibaja等[25]以桐油、檸檬烯和月桂烯為陽離子共聚單體,通過三氟化硼引發(fā)共聚反應(yīng),合成大分子生物基熱固性聚合物。Singh等[26]采用過氧化苯甲酰作為引發(fā)劑,二甲苯作為溶劑,通入N2保護,85 ℃±1 ℃下進行檸檬烯的自由基聚合,合成聚檸檬烯。此外,還有以單萜和苯酚合成的萜二苯酚用作功能性酚醛樹脂的前體,萜二苯酚是萜烯最重要的衍生物之一,具有芳族和環(huán)己烷環(huán)的剛性分子結(jié)構(gòu),因此可作為具有高玻璃化轉(zhuǎn)變溫度和高尺寸穩(wěn)定性的工程生物塑料的單體,Xin等[27]通過萜二苯酚和碳酸二苯酯的熔融聚合,合成生物基聚碳酸酯,系統(tǒng)地研究了單體進料比、聚合溫度和時間等反應(yīng)參數(shù)對反應(yīng)的影響,并評價所得聚碳酸酯的物理性質(zhì)。

    3 萜烯基高分子材料的應(yīng)用

    3.1 表面活性劑

    表面活性劑是從20世紀50年代開始隨著石油化工業(yè)的飛速發(fā)展而興起的一種功能性有機化工產(chǎn)品,由于具有潤濕、乳化、增溶、分散、起泡、消泡等一系列物理化學(xué)作用,被譽為“工業(yè)味精”。但是傳統(tǒng)的表面活性劑是以石化資源為起始原料進行合成的,其生產(chǎn)過程對環(huán)境有污染,所以生產(chǎn)綠色表面活性劑[28]有著重要的價值和意義。以萜烯基環(huán)氧樹脂為原料之一,可以合成乳化劑、分散劑等表面活性劑,并應(yīng)用于涂料、黏合劑、復(fù)合材料等領(lǐng)域。乳化劑是一類具有雙親分子的表面活性劑,劉洋等[29]以聚乙二醇(PEG)改性萜烯基環(huán)氧樹脂(TME)合成了一系列萜烯基環(huán)氧樹脂專用乳化劑(TP),并通過相反轉(zhuǎn)乳化法制備了水乳型萜烯基環(huán)氧樹脂(WTME)。這類專用乳化劑對萜烯基環(huán)氧樹脂具有很好的乳化效果,乳液粒子的粒徑均一,乳液表觀黏度小。以豐富的萜烯和多糖為原料,合成新的兩親性生物質(zhì)基聚合物逐漸引發(fā)關(guān)注。Alvès等[30]將功能萜烯與葡聚糖多糖偶聯(lián)、還原胺化或酯化,合成了新的兩親性生物質(zhì)基聚合物做為乳化劑。結(jié)果表明:最有效的乳化劑是經(jīng)過每條鏈上有5個萜烯分子的功能萜烯疏水改性了的葡聚糖,即12.7 %的取代度。這種聚合物可均勻穩(wěn)定地分散在液相中,平均液滴流體動力學(xué)直徑為320~340 nm。

    3.2 涂料

    雙組分聚氨酯涂料具有涂膜硬度高、耐磨性好、附著力強、耐候性好等優(yōu)點,隨著人們的環(huán)保意識越來越強和環(huán)保法規(guī)的不斷完善,傳統(tǒng)溶劑型聚氨酯涂料由于揮發(fā)性有機物的排放量較高而受到嚴格限制[31]。水性雙組分聚氨酯是由含羥基(OH)的水性多元醇組分和含異氰酸酯基(NCO)的低黏度多異氰酸酯組分組成[32-36],其涂膜性能主要由羥基樹脂的組成和結(jié)構(gòu)決定。水性雙組分聚氨酯涂料將雙組分溶劑型聚氨酯涂料的高性能和水性涂料的低揮發(fā)性有機物含量相結(jié)合,成為涂料工業(yè)的研究熱點[21]。吳國民等[37]利用二乙醇胺、聚乙二醇對萜烯基環(huán)氧樹脂進行親水改性,制備了水分散型環(huán)氧樹脂基多元醇,相比于傳統(tǒng)的水性聚酯多元醇、水性丙烯酸酯多元醇和水性聚氨酯多元醇,其分子結(jié)構(gòu)中含有橋環(huán)萜烯骨架,具有耐熱、耐化學(xué)性能和優(yōu)異的機械力學(xué)性能,與多異氰酸酯交聯(lián)可以形成環(huán)氧樹脂-聚氨酯復(fù)合改性的水性雙組分聚氨酯,可用作水性涂料。

    由不飽和聚酯與丙烯酸發(fā)生酯化反應(yīng)可以制得紫外光固化體系的其中一種預(yù)聚物——聚酯丙烯酸酯。聚酯丙烯酸酯相比于其他類型的預(yù)聚物黏度低且價格低廉。但黏度較低會影響其光固化速率,所以此類預(yù)聚物還有很大的改性空間。宋蒙蒙等[38]選用萜烯馬來酸酐為原料合成不飽和聚酯,再與丙烯酸反應(yīng)生成預(yù)聚物聚酯丙烯酸酯,通過研究不同原料配比、反應(yīng)時間、阻聚劑濃度等對綜合性能的影響,發(fā)現(xiàn)該光固化涂膜具有良好的耐熱、耐化學(xué)性能和力學(xué)性能,而且固化速率快,可單獨作為紫外光固化體系的預(yù)聚物使用。徐海波等[39]以松節(jié)油為原料合成萜烯基不飽和聚酯,再與異氟爾酮二異氰酸酯反應(yīng)合成水性萜烯基聚氨酯丙烯酸酯,考察了固化方式、光固化因素和熱固化因素對涂膜性能的影響。結(jié)果表明:光-熱雙固化涂膜的硬度、附著力、抗沖擊性、拉伸強度均較光固化和熱-光雙固化的好。

    3.3 高性能復(fù)合材料

    高性能復(fù)合材料主要是以高性能纖維為增強體、樹脂為基體復(fù)合而成的材料,具有高比強度、高比模量、耐腐蝕、耐高溫等優(yōu)點,廣泛應(yīng)用于航天航空、電子電氣、建筑材料等領(lǐng)域。利用萜類化合物的特殊結(jié)構(gòu)如剛性環(huán)狀結(jié)構(gòu),可以制備性能優(yōu)越的復(fù)合材料。Takahashi等[40]用萜烯基酸酐和再生纖維素固化環(huán)氧化大豆油為原料,合成生物復(fù)合材料,發(fā)現(xiàn)該復(fù)合材料的拉伸強度隨纖維含量的增加而增加,當纖維質(zhì)量分數(shù)為75 %時,其拉伸強度和模量是未經(jīng)纖維素固化的材料的3倍。Wu等[41]用水性萜烯-馬來酸酯型環(huán)氧樹脂和纖維素納米晶須制備熱固性納米復(fù)合材料,結(jié)果表明:該復(fù)合材料的儲能模量隨納米纖維素含量的增加而增加,楊氏模量和拉伸強度也由于添加了納米纖維素而顯著增強,分散性也得到提高。Ando等[42]以萜烯基丙烯酸酯樹脂和甲基丙烯酸酯取代的聚倍半硅氧烷為原料,合成了光固化有機-無機雜化納米復(fù)合材料,研究發(fā)現(xiàn)添加甲基丙烯酸酯取代的聚倍半硅氧烷改善了納米復(fù)合材料的耐熱性和機械性能,而且該生物基光固化材料更加均勻透明,該復(fù)合材料可以用作增黏劑和環(huán)氧樹脂固化劑。

    3.4 其他

    萜烯基高分子材料除了在表面活性劑、涂料、復(fù)合材料領(lǐng)域廣泛應(yīng)用外,還在其他領(lǐng)域有諸多潛在用途。近年來,隨著人們對環(huán)境關(guān)注度的提高和化石能源儲量的不斷消耗,開發(fā)可再生高分子材料是高分子科學(xué)和技術(shù)的目標之一。Sarkar等[43]以β-月桂烯和苯乙烯為原料,經(jīng)一種綠色乳液聚合路線合成橡膠材料,該橡膠具有更高的拉伸強度,良好的抗?jié)窕砸约拜^低的滾動損失,使其成為用于汽車行業(yè)的有吸引力的材料。Bolton等[44]通過蒎烯可衍生單體α-甲基-對甲基苯乙烯和月桂烯的活性陰離子聚合制備可持續(xù)熱塑性彈性體,與目前的苯乙烯系熱塑性彈性體相比,該可再生熱塑性彈性體在更高的溫度下表現(xiàn)出優(yōu)良的性能,使其對于需要更高使用溫度的應(yīng)用具有吸引力,可以應(yīng)用于汽車懸掛系統(tǒng)、窗戶密封、家用產(chǎn)品或電子產(chǎn)品的涂層、鞋底或醫(yī)療裝置。然而,大多數(shù)生物基彈性體顯示出小于1 000 %的伸長率值,機械性能仍然劣于石油化工衍生的聚合物[45]。

    4 總結(jié)與展望

    萜類化合物是一種重要的天然可再生資源,具有獨特的分子結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定的原料來源,可以代替石油化工產(chǎn)品用于高分子材料的合成。目前,萜烯基高分子材料的制備及應(yīng)用仍存在許多局限,例如生產(chǎn)成本相對較高、深加工利用率仍然較低、聚合物相對分子質(zhì)量偏低等,都制約著萜烯基高分子材料的進一步發(fā)展。如何通過優(yōu)化生產(chǎn)工藝制備出生產(chǎn)成本低、利用率高、環(huán)保低污染的萜烯基高分子材料是亟待解決的問題。隨著人們環(huán)保意識的增強和環(huán)保法規(guī)的健全,對產(chǎn)品的訴求向高性能兼具綠色環(huán)保的方向發(fā)展,這將是萜烯基高分子材料發(fā)展的必然趨勢。

    參考文獻:

    [1]劉坤,王栢薪,蔣麗紅,等. 松節(jié)油的應(yīng)用研究[J]. 化工科技,2013,21(5):64-68.

    [2]吳勇. 萜烯類化合物與茶葉香氣[J]. 化學(xué)工程與裝備,2009(11):123-125.

    [3]WU G M,KONG Z W,HUANG H. Synthesis, characterization, and properties of polyols from hydrogenated terpinene-maleic ester type epoxy resin[J]. Journal of Applied Polymer Science,2009,113(5):2894-2901.

    [4]周劍麗,邱樹毅,陳秀勇. 麻瘋樹中萜類物質(zhì)的性質(zhì)及研究進展[J]. 貴州化工,2008,33:11-18.

    [5]吳國民,孔振武,陳健,等. 陰離子型萜烯基環(huán)氧樹脂多元醇的教練反應(yīng)動力學(xué)[J]. 高分子材料科學(xué)與工程,2013,29(6):66- 69.

    [6]吳國民,孔振武,儲富祥. 氫化萜烯馬來酸酐合成環(huán)氧樹脂的研究[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2007,27(3):57- 62.

    [7]周永紅,李英春,王延,等. 萜烯低聚物與馬來酸酐的加成反應(yīng)及其制備環(huán)氧樹脂的研究[J]. 化學(xué)研究與應(yīng)用,2000,12(3):321-323.

    [8]劉洋,黃煥,孔振武,等. 相反轉(zhuǎn)乳化法制備萜烯酯型環(huán)氧樹脂乳液的研究[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2009,29(3):18-24.

    [9]QU J,CAO C Y,DOU Z F,et al. Synthesis of cyclic carbonates:Catalysis by an iron-based composite and the role of hydrogen bonding at the solid/liquid interface[J]. Chemistry & Sustainability,Energy & Materials,2012,5(4):652-655.

    [10] MIYATA T,MATSUMOTO K,ENDO T,et al.Synthesis and radical polymerization of styrene-based monomer having a five-membered cyclic carbonate structure[J]. Journal of Polymer Science A:Polymer Chemistry,2012,50(15):3046-3051.

    [11]WHELAN JR J M,MURRAY H,COTTER R J,et al. Multiple cyclic car-bonate polymers:US 3072613[P]. 1963-01-08.

    [12]FIGOVSKY O L,SHAPOVALOV L. Advanced nonisocyanate polyu-rethane coatings[J]. Polyurethane Conference,2000(8/9/10/11):199-205.

    [13]陳彩鳳,劉貴鋒,孔振武,等. 萜烯基環(huán)碳酸酯的合成及其表征[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2013,33(2):19-24.

    [15]WONG K H,ZINKE-ALLMANG M,WAN W K. Low energy oxygen ion beam modification of the surface morphology and chemical structure of polyurethane fibers[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research,2006,234(1):63-74.

    [16]SONG H J,ZHANG Z Z,MEN X H. Surface-modified carbon nanotubes and the effects of their addition on the tribologicalbehavior of a polyurethane coating[J]. European Polymer Journal,2007,43(10):4092-4102.

    [17]ASWNIK,MISHRA D K,CHATTOPADHYAY B,et al. FT-IR and XPS studies of polyurethane-urea-imide coatings[J]. Progress in Organic Coatings,2006,55(1):231-243.

    [18]杜郢,龔建賢,高國生. 環(huán)保型透明雙組分改性聚氨酯膠黏劑的研究[J]. 化工進展,2006,25(4):436-438.

    [19]GIULIO M,ALDO P,F(xiàn)RANCO F. Polyurethane resin-based adhesives:Curing reaction and properties of cured systems[J]. International Journal of Adhesion and Adhesives,2005,25(1):87-91.

    [20]LIU G F,WU G M,JIN C,et al. Preparation and antimicrobial activity of terpene-based polyurethane coatings with carbamate group-containing quaternary ammonium salts[J]. Progress in Organic Coatings,2015,80:150-155.

    [21]WU G M,KONG Z W,CHEN C F,et al. Crosslinking reaction and properties of two-component waterborne polyurethane from terpene-maleic ester type epoxy resin[J]. Journal of Applied Polymer Science,2013,128(1):132-138.

    [22]孫祥玲,吳國民,孔振武. 天然生漆改性萜烯基水性聚氨酯及其性能研究[J]. 化工新型材料,2015,43(5):96-99.

    [23]吳國民,孔振武,黃煥,等. 基于陽離子型萜烯基環(huán)氧樹脂多元醇的雙組分水性聚氨酯的交聯(lián)反應(yīng)與性能[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2009,29(4):1-5.

    [24]SHIBATA M,ASANO M. Biobased thermosetting resins composed of terpene and bismaleimide[J]. Journal of Applied Polymer Science,2013(38477):301-309.

    [25]SIBAJA B,SARGENT J,AUAD M L. Renewable thermoset copolymers from tung oil and natural terpenes[J]. Journal of Applied Polymer Science,2014(41155):1-7.

    [26]SINGH A,KAMAL M .Synthesis and characterization of polylimonene:Polymer of an optically active terpene[J].Journal of Applied Polymer Science,2012,125:1456-1459.

    [27]XIN Y R,UYAMA H. Synthesis of new bio-based polycarbonates derived from terpene[J]. Journal of Polymer Research,2012,19:15.

    [28]胡劍品,夏雄燕,耿二歡,等. 綠色表面活性劑的現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢[J]. 中國洗滌用品工業(yè),2016(2):30-36.

    [29]劉洋,黃煥,孔振武,等. 非離子型水性萜烯基環(huán)氧樹脂乳化劑的合成與特性[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2009,29(5):23-29.

    [31]劉迪,吳國民,劉貴鋒,等. 陰離子型聚硅氧烷改性萜烯基環(huán)氧樹脂多元醇水分散體的制備、表征及微觀結(jié)構(gòu)[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2016,36(5):68-74.

    [32]KONG X,LI S M,QU J Q,et al.Self-emulsifying hydroxy acrylic polymer dispersions for two component waterborne polyurethane coatings[J]. Journal of Macromolecular Science,Part A:Pure and Applied Chemistry,2010,47(4):368-374.

    [33]任娜娜,胡哲輝,劉志平,等. 新型聚酯多元醇水分散體的制備[J]. 涂料工業(yè),2011,41(8):22-26.

    [34]瞿金清,黎永津,陳煥欽. 水性雙組分聚氨酯涂料的研究進展[J]. 涂料工業(yè),2002,32(11):34-37.

    [35]GEURINKA P J,SCHERERA T,BUTER R,et al. A complete new design for waterborne 2-pack PUR coatings with robust application properties[J]. Progress in Organic Coatings,2006,55(2):119-127.

    [36] WICKS Z W J R,WICKS D A,ROSTHAUSER J W. Two package waterborne urethane systems[J]. Progress in Organic Coatings,2002,44(2):161-183.

    [37]吳國民,孔振武,黃煥,等. 陽離子型萜烯基環(huán)氧樹脂多元醇的合成及其分散穩(wěn)定性研究[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2009,29(6):1-6.

    [38]宋蒙蒙,謝暉,黃莉,等. 萜烯基聚酯丙烯酸酯的合成及性能研究[J]. 熱固性樹脂,2013,28(3):1-5.

    [39]徐海波,謝暉,黃莉,等. 光-熱雙固化水性聚氨酯丙烯酸酯的涂膜性能[J]. 南京工業(yè)大學(xué)學(xué)報:自然科學(xué)版,2016,38(1):39-44.

    [40]TAKAHASHI T,HIRAYARNA K I,TERAMOTO N,et al. Biocomposites composed of epoxidized soybean oil cured with terpene-based acid anhydride and cellulose fibers[J]. Journal of Applied Polymer Science,2008,108(3):1596-1602.

    [41]WU G M,LIU D,LIU G F,et al. Thermoset nanocomposites from waterborne bio-based epoxy resin and cellulose nanowhiskers[J]. Carbohydrate Polymers,2015,127:229-235.

    [42]ANDO S,SOMEYA Y,TAKAHASHI T,et al. Thermal and mechanical properties of photocured organic-inorganic hybrid nanocomposites of terpene-based acrylate resin and methacrylate-substituted polysilsesquioxane[J]. Journal of Applied Polymer Science,2010,115:3326-3331.

    [43]SARKAR P,BHOWMICK A K. Terpene based sustainable elastomer for low rolling resistance and improved wet grip application: Synthesis, characterization and properties of poly(styrene-co-myrcene)[J]. Sustainable Chemistry & Engineering,2016,4:5462-5474.

    [44]BOLTON J M,HILLMYER M A,HOYE T R. Sustainable thermoplastic elastomers from terpene-derived monomers[J]. Macro Letters, 2014,3:717-720.

    [45]ZHU Y Q,ROMAIN C,WILLIAMS C K. Sustainable polymers from renewable resources[J]. Nature,2016,540:354-362.

    猜你喜歡
    萜烯萜類多元醇
    4-萜烯醇對沙門菌的抗菌機制
    兩性離子聚合物/多元醇復(fù)合井壁強化劑的研制與作用機理
    漫步在森林當中為何讓人感覺心情舒暢?
    輻射松與杉木在高溫干燥中萜烯類釋放濃度研究*
    蒼耳子中萜類化學(xué)成分的研究
    中成藥(2018年11期)2018-11-24 02:57:04
    深海來源真菌Alternaria tenuissma DFFSCS013中混源萜類化合物及其抗菌活性研究
    可將合成氣轉(zhuǎn)化成燃料的嗜熱微生物
    一種改性萜烯酚樹脂及其制備方法及其在輪胎胎面膠中的應(yīng)用
    巴斯夫推出全新聚醚多元醇產(chǎn)品 幫助減少車內(nèi)揮發(fā)性有機化合物
    上海建材(2017年2期)2017-07-21 14:02:10
    植物中萜類化合物的提取方法研究進展
    中文信息(2017年2期)2017-04-13 18:02:02
    精品福利永久在线观看| 亚洲成人免费av在线播放| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 色94色欧美一区二区| 99国产综合亚洲精品| 久久久久久久久久久久大奶| 亚洲国产av影院在线观看| xxxhd国产人妻xxx| 久久久久精品性色| 国产亚洲一区二区精品| 国产亚洲一区二区精品| 男女床上黄色一级片免费看| 久久鲁丝午夜福利片| 只有这里有精品99| 久久99热这里只频精品6学生| 超碰成人久久| 波多野结衣av一区二区av| av有码第一页| 少妇人妻 视频| 国产精品人妻久久久影院| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 韩国精品一区二区三区| 久久精品人人爽人人爽视色| 操美女的视频在线观看| 国产视频首页在线观看| 国产免费一区二区三区四区乱码| 2021少妇久久久久久久久久久| 一级黄片播放器| 国产精品久久久久久久久免| 大香蕉久久网| 又大又黄又爽视频免费| 咕卡用的链子| 少妇精品久久久久久久| 国产精品av久久久久免费| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 校园人妻丝袜中文字幕| 飞空精品影院首页| 亚洲在久久综合| 国产精品偷伦视频观看了| 男女国产视频网站| 麻豆乱淫一区二区| 99国产精品免费福利视频| 超色免费av| 久久午夜综合久久蜜桃| 麻豆乱淫一区二区| 深夜精品福利| 视频区图区小说| 日日摸夜夜添夜夜爱| 999精品在线视频| 99国产精品免费福利视频| 国产一区二区三区av在线| 国产亚洲最大av| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 人妻一区二区av| 久久99精品国语久久久| 久久久精品94久久精品| 免费看av在线观看网站| 亚洲av日韩精品久久久久久密 | 国产免费福利视频在线观看| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 日韩中文字幕欧美一区二区 | 最新的欧美精品一区二区| svipshipincom国产片| a 毛片基地| 成年动漫av网址| 母亲3免费完整高清在线观看| 美女扒开内裤让男人捅视频| 性色av一级| 人妻一区二区av| 亚洲美女黄色视频免费看| 两个人看的免费小视频| 中文字幕亚洲精品专区| 夫妻性生交免费视频一级片| 日韩精品有码人妻一区| 免费日韩欧美在线观看| 热99久久久久精品小说推荐| 日本色播在线视频| 在线观看免费高清a一片| 成年av动漫网址| 国产成人精品在线电影| 2018国产大陆天天弄谢| 激情视频va一区二区三区| 亚洲久久久国产精品| 成人黄色视频免费在线看| 久久精品久久精品一区二区三区| av在线app专区| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 亚洲国产欧美在线一区| 国产精品国产三级国产专区5o| 亚洲国产精品999| 制服诱惑二区| 日韩免费高清中文字幕av| 搡老岳熟女国产| 天天操日日干夜夜撸| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 下体分泌物呈黄色| 男女床上黄色一级片免费看| 在线观看免费午夜福利视频| 超碰成人久久| 亚洲男人天堂网一区| 日本午夜av视频| 国产成人免费无遮挡视频| 韩国精品一区二区三区| 欧美精品一区二区大全| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 一级毛片我不卡| 国产在视频线精品| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 色吧在线观看| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 色播在线永久视频| 国产亚洲av高清不卡| 亚洲av在线观看美女高潮| 午夜免费男女啪啪视频观看| 黄色视频不卡| 欧美在线一区亚洲| 国产极品粉嫩免费观看在线| 黑人猛操日本美女一级片| xxxhd国产人妻xxx| 女性被躁到高潮视频| 亚洲国产成人一精品久久久| 18禁国产床啪视频网站| 国产成人精品久久久久久| 亚洲伊人久久精品综合| 777久久人妻少妇嫩草av网站| a级片在线免费高清观看视频| 亚洲天堂av无毛| 男男h啪啪无遮挡| 在线观看一区二区三区激情| 国产精品成人在线| av卡一久久| 免费黄频网站在线观看国产| 亚洲精品,欧美精品| 国精品久久久久久国模美| 亚洲伊人色综图| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 黄色怎么调成土黄色| 久久精品国产a三级三级三级| 大话2 男鬼变身卡| 日本wwww免费看| netflix在线观看网站| 精品一区二区三卡| 国产熟女午夜一区二区三区| 咕卡用的链子| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 视频在线观看一区二区三区| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| av不卡在线播放| 成人午夜精彩视频在线观看| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 国产成人免费无遮挡视频| 欧美精品高潮呻吟av久久| 色精品久久人妻99蜜桃| 精品少妇内射三级| 久久狼人影院| 黄片无遮挡物在线观看| 成年人午夜在线观看视频| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 精品一区二区免费观看| 国产老妇伦熟女老妇高清| 久久亚洲国产成人精品v| 男人操女人黄网站| 两个人看的免费小视频| 一边摸一边做爽爽视频免费| 考比视频在线观看| 国产一区二区激情短视频 | 99久国产av精品国产电影| 欧美亚洲日本最大视频资源| 青春草视频在线免费观看| 国产精品av久久久久免费| 一区二区av电影网| 黄片播放在线免费| 亚洲欧美一区二区三区国产| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 在线观看免费日韩欧美大片| 国产精品 欧美亚洲| 国产精品久久久久久精品电影小说| 深夜精品福利| 国产精品免费大片| 人人妻,人人澡人人爽秒播 | 在线观看免费午夜福利视频| 水蜜桃什么品种好| 精品国产露脸久久av麻豆| 久久久久精品国产欧美久久久 | 美女福利国产在线| 一区福利在线观看| 91国产中文字幕| 9191精品国产免费久久| 久久av网站| 女人精品久久久久毛片| 久热爱精品视频在线9| 九草在线视频观看| 久久影院123| 人人妻,人人澡人人爽秒播 | 中文字幕人妻熟女乱码| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 欧美激情极品国产一区二区三区| 2018国产大陆天天弄谢| 最近的中文字幕免费完整| 亚洲第一青青草原| 99久久精品国产亚洲精品| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| tube8黄色片| 香蕉国产在线看| 中文字幕精品免费在线观看视频| 女人久久www免费人成看片| av网站在线播放免费| 国产成人欧美| 国产黄色免费在线视频| 色播在线永久视频| 欧美日本中文国产一区发布| www.熟女人妻精品国产| 午夜影院在线不卡| 精品一区二区免费观看| 国产精品蜜桃在线观看| 18在线观看网站| 人妻人人澡人人爽人人| 欧美激情极品国产一区二区三区| 亚洲国产中文字幕在线视频| 丁香六月天网| 欧美日韩福利视频一区二区| 性色av一级| 欧美xxⅹ黑人| 亚洲精品久久午夜乱码| 国产精品久久久人人做人人爽| 精品久久久久久电影网| 飞空精品影院首页| 美女大奶头黄色视频| 午夜福利视频精品| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 男人爽女人下面视频在线观看| 久久精品国产亚洲av涩爱| av又黄又爽大尺度在线免费看| 丝袜在线中文字幕| 中文天堂在线官网| 亚洲综合精品二区| 久久女婷五月综合色啪小说| 免费观看性生交大片5| 午夜免费观看性视频| 国产极品粉嫩免费观看在线| 亚洲精品国产区一区二| 一级片免费观看大全| 丝袜美足系列| 不卡视频在线观看欧美| av一本久久久久| 丝袜在线中文字幕| 人体艺术视频欧美日本| 十分钟在线观看高清视频www| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 午夜福利一区二区在线看| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 国产精品欧美亚洲77777| 久热爱精品视频在线9| 精品视频人人做人人爽| 一级片免费观看大全| 男女国产视频网站| 国产乱来视频区| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产极品天堂在线| 国产一区二区 视频在线| 另类精品久久| 精品酒店卫生间| 一区二区av电影网| 99久久99久久久精品蜜桃| 精品人妻一区二区三区麻豆| 制服丝袜香蕉在线| 久久久国产一区二区| 亚洲欧美一区二区三区国产| 熟女av电影| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产爽快片一区二区三区| 一区二区三区精品91| 五月天丁香电影| 夫妻性生交免费视频一级片| 中文字幕高清在线视频| 岛国毛片在线播放| 观看美女的网站| 一区福利在线观看| av网站在线播放免费| 伊人久久国产一区二区| 国产极品粉嫩免费观看在线| 欧美日韩亚洲高清精品| 色婷婷av一区二区三区视频| 悠悠久久av| 婷婷色麻豆天堂久久| 一本大道久久a久久精品| 日本黄色日本黄色录像| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 久久av网站| 多毛熟女@视频| 欧美av亚洲av综合av国产av | 少妇精品久久久久久久| e午夜精品久久久久久久| 美女视频免费永久观看网站| 香蕉国产在线看| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 老鸭窝网址在线观看| 超碰成人久久| 亚洲欧美精品自产自拍| 2021少妇久久久久久久久久久| 久久女婷五月综合色啪小说| 久久97久久精品| 午夜福利,免费看| 国产精品三级大全| 国产淫语在线视频| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 国产色婷婷99| 国产亚洲欧美精品永久| 国产又爽黄色视频| 免费高清在线观看视频在线观看| av卡一久久| 一区福利在线观看| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 国产在视频线精品| 亚洲第一青青草原| 成人国产av品久久久| 午夜日韩欧美国产| videos熟女内射| 男女下面插进去视频免费观看| 亚洲精品国产色婷婷电影| 欧美成人精品欧美一级黄| 大陆偷拍与自拍| 亚洲欧洲日产国产| 国产精品久久久久久精品古装| 岛国毛片在线播放| 亚洲精品乱久久久久久| 女性被躁到高潮视频| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 99精品久久久久人妻精品| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 国产av一区二区精品久久| 99久久精品国产亚洲精品| 午夜精品国产一区二区电影| 最黄视频免费看| 性色av一级| 超色免费av| 精品少妇一区二区三区视频日本电影 | 国产一区二区三区av在线| 韩国av在线不卡| 日韩一本色道免费dvd| 曰老女人黄片| 色精品久久人妻99蜜桃| 麻豆乱淫一区二区| 国产精品无大码| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 一级片免费观看大全| 曰老女人黄片| 亚洲精品视频女| 国产黄色视频一区二区在线观看| 午夜日本视频在线| 一区二区三区激情视频| 成人手机av| 日韩一区二区三区影片| 国产精品偷伦视频观看了| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产黄色免费在线视频| 妹子高潮喷水视频| 欧美日韩一级在线毛片| 亚洲伊人色综图| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 三上悠亚av全集在线观看| 69精品国产乱码久久久| 18禁观看日本| 操美女的视频在线观看| 天天影视国产精品| 久久久国产一区二区| 久久狼人影院| 亚洲精品国产色婷婷电影| 国产午夜精品一二区理论片| 黑人欧美特级aaaaaa片| 国产探花极品一区二区| 日日爽夜夜爽网站| 波野结衣二区三区在线| 欧美人与性动交α欧美软件| 欧美在线一区亚洲| 亚洲精品成人av观看孕妇| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 热re99久久精品国产66热6| 一区二区三区精品91| 啦啦啦啦在线视频资源| 哪个播放器可以免费观看大片| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 人人妻人人澡人人看| 国产精品久久久久久久久免| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 免费黄频网站在线观看国产| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 啦啦啦啦在线视频资源| 少妇被粗大猛烈的视频| 亚洲图色成人| 最新在线观看一区二区三区 | 亚洲成人国产一区在线观看 | 亚洲精品中文字幕在线视频| 欧美日韩福利视频一区二区| av在线app专区| 亚洲成国产人片在线观看| 欧美av亚洲av综合av国产av | 久久精品国产亚洲av涩爱| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 精品酒店卫生间| 精品卡一卡二卡四卡免费| 午夜福利在线免费观看网站| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 欧美xxⅹ黑人| 最近的中文字幕免费完整| 超色免费av| 婷婷成人精品国产| 精品国产一区二区久久| 妹子高潮喷水视频| 中文天堂在线官网| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 亚洲在久久综合| 男女高潮啪啪啪动态图| 人人妻,人人澡人人爽秒播 | 色网站视频免费| 久久热在线av| 秋霞伦理黄片| 亚洲成国产人片在线观看| 免费看av在线观看网站| 男的添女的下面高潮视频| 嫩草影院入口| 亚洲精品一二三| 国产精品三级大全| 免费黄频网站在线观看国产| 日本色播在线视频| 少妇 在线观看| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 看免费av毛片| 亚洲欧美成人精品一区二区| xxx大片免费视频| 老熟女久久久| 日韩伦理黄色片| 久久精品久久久久久久性| 免费观看a级毛片全部| 亚洲图色成人| 国产亚洲欧美精品永久| kizo精华| av国产精品久久久久影院| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 日韩免费高清中文字幕av| 男女下面插进去视频免费观看| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 99精品久久久久人妻精品| 97在线人人人人妻| 欧美中文综合在线视频| 亚洲男人天堂网一区| 91精品国产国语对白视频| 色网站视频免费| 亚洲一区中文字幕在线| 青草久久国产| 嫩草影视91久久| 日韩中文字幕视频在线看片| 久久久欧美国产精品| 看免费av毛片| av.在线天堂| 一级a爱视频在线免费观看| 国产精品成人在线| 人人妻,人人澡人人爽秒播 | 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 9热在线视频观看99| 最新的欧美精品一区二区| 晚上一个人看的免费电影| 亚洲国产av影院在线观看| 欧美97在线视频| 国产亚洲最大av| 看免费成人av毛片| 中文字幕精品免费在线观看视频| 这个男人来自地球电影免费观看 | 久久久久国产一级毛片高清牌| 亚洲人成网站在线观看播放| 欧美日韩一级在线毛片| 色吧在线观看| 午夜免费男女啪啪视频观看| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲av日韩在线播放| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 国产国语露脸激情在线看| tube8黄色片| 男女国产视频网站| 女性生殖器流出的白浆| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 国产熟女午夜一区二区三区| 国产日韩欧美在线精品| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 免费高清在线观看日韩| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 亚洲av日韩在线播放| a级毛片黄视频| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 又黄又粗又硬又大视频| 在线看a的网站| 女性被躁到高潮视频| 日韩人妻精品一区2区三区| 一级a爱视频在线免费观看| 1024视频免费在线观看| 97精品久久久久久久久久精品| 1024视频免费在线观看| 秋霞在线观看毛片| 超色免费av| 免费看av在线观看网站| 哪个播放器可以免费观看大片| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 午夜91福利影院| 久久免费观看电影| 亚洲专区中文字幕在线 | 国产精品久久久人人做人人爽| 午夜久久久在线观看| 亚洲欧美色中文字幕在线| 欧美精品av麻豆av| 国产精品一区二区在线观看99| 亚洲精品日本国产第一区| 在线观看免费日韩欧美大片| 丁香六月天网| 国产一区二区 视频在线| 人体艺术视频欧美日本| 亚洲熟女毛片儿| 99久久精品国产亚洲精品| 久久久欧美国产精品| 99久久综合免费| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o | 性高湖久久久久久久久免费观看| 在线 av 中文字幕| av免费观看日本| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 久久综合国产亚洲精品| 叶爱在线成人免费视频播放| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 国产极品粉嫩免费观看在线| 久热这里只有精品99| 久久国产亚洲av麻豆专区| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 岛国毛片在线播放| 欧美日韩av久久| bbb黄色大片| 人妻 亚洲 视频| 久久国产亚洲av麻豆专区| 久久久久久久久久久久大奶| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 国产片内射在线| 国产高清不卡午夜福利| 免费黄色在线免费观看| 免费不卡黄色视频| 亚洲,欧美精品.| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 亚洲精品,欧美精品| 一个人免费看片子| 精品少妇久久久久久888优播| 男女免费视频国产| 三上悠亚av全集在线观看| 多毛熟女@视频| 久久国产精品大桥未久av| 亚洲熟女毛片儿| 国产成人欧美在线观看 | 99香蕉大伊视频| h视频一区二区三区| 卡戴珊不雅视频在线播放| 男女边摸边吃奶| 亚洲图色成人| 丰满迷人的少妇在线观看| 精品国产乱码久久久久久男人| 丰满饥渴人妻一区二区三| 精品久久蜜臀av无| 看免费成人av毛片| 九色亚洲精品在线播放| 免费不卡黄色视频| 国产精品二区激情视频| a级毛片黄视频| 亚洲av成人精品一二三区| 亚洲视频免费观看视频| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 日本av免费视频播放| 国产淫语在线视频| 大片免费播放器 马上看| 欧美日韩成人在线一区二区| 亚洲第一av免费看| 卡戴珊不雅视频在线播放| 国产黄色免费在线视频| 波多野结衣av一区二区av| 亚洲 欧美一区二区三区| 国产精品 国内视频| av在线app专区| 日本av手机在线免费观看| 满18在线观看网站| www.自偷自拍.com| 两个人看的免费小视频| 男女下面插进去视频免费观看| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 亚洲精品国产区一区二| 男女边吃奶边做爰视频| 99国产综合亚洲精品| 丝袜在线中文字幕| www.熟女人妻精品国产| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 亚洲国产成人一精品久久久| 国产视频首页在线观看| 制服丝袜香蕉在线| 丝瓜视频免费看黄片| 国产一区二区 视频在线| 亚洲一码二码三码区别大吗| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 丰满迷人的少妇在线观看| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 亚洲伊人色综图| 亚洲精品久久午夜乱码| 日韩av在线免费看完整版不卡| 男女午夜视频在线观看| 精品少妇久久久久久888优播| 一级,二级,三级黄色视频| 少妇精品久久久久久久| 91精品伊人久久大香线蕉|