• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    萜烯基高分子材料的合成及應(yīng)用研究進展

    2018-03-31 03:39:14郭佳雯陳莉晶
    生物質(zhì)化學(xué)工程 2018年3期
    關(guān)鍵詞:萜烯萜類多元醇

    郭佳雯, 陳莉晶, 王 俊, 徐 徐,2

    (1.南京林業(yè)大學(xué) 化學(xué)工程學(xué)院, 江蘇 南京 210037; 2.江蘇省生物質(zhì)綠色燃料與化學(xué)品重點實驗室, 江蘇 南京 210037)

    萜類化合物是萜烯及萜烯衍生物的統(tǒng)稱,是一類廣泛存在于植物體內(nèi)的天然碳氫化合物,可從許多植物特別是針葉樹中得到,它是樹脂以及由松脂而來的松節(jié)油的主要成分。我國擁有大量的松脂資源,可通過蒸餾從松脂中提取松節(jié)油,進而得到萜類化合物。除了在植物體中存在大量的萜類化合物外,在海洋生物體內(nèi)也發(fā)現(xiàn)了大量的萜類化合物[1]。萜類化合物結(jié)構(gòu)中含有一個或一個以上碳-碳不飽和雙鍵或含有活性基團,經(jīng)過加成、氧化、聚合和異構(gòu)等反應(yīng)可以合成出多種新型化工產(chǎn)品[2]。利用萜類化合物可以合成許多有機單體,應(yīng)用于特種纖維、樹脂、橡膠和塑料等材料的制備中。面對我國石油資源日益短缺、環(huán)境問題日趨嚴峻的局面,以萜類化合物作為天然可再生資源代替石化產(chǎn)品合成萜烯基高分子材料引起了廣泛關(guān)注。與較傳統(tǒng)的高分子材料相比,萜烯基高分子材料具有更優(yōu)越的機械力學(xué)性能和耐熱、耐化學(xué)性能[3]。因此,筆者系統(tǒng)綜述了萜烯基環(huán)氧樹脂、萜烯基環(huán)碳酸酯、萜烯基聚氨酯以及其他萜烯基高分子的合成,并對其在不同領(lǐng)域中的應(yīng)用進行了總結(jié)。

    1 萜類化合物的組成與性質(zhì)

    萜類化合物是指具有(C5H8)n通式及其含氧和具有不同飽和程度的衍生物,可以看成是由異戊二烯衍生而成的一類天然化合物,具有一定生理活性如祛痰、止咳、驅(qū)風、發(fā)汗、驅(qū)蟲、鎮(zhèn)痛[2]。迄今為止,已發(fā)現(xiàn)了近3萬種萜類化合物,根據(jù)聚合度不同,可分為半萜(n=1,如間異戊二烯)、單萜(n=2,如蒎烯、香葉烯、莰烯)、倍半萜(n=3,如姜烯)、二萜(n=4,如樟腦烯)及多萜烯(如鯊烯);根據(jù)碳架結(jié)構(gòu),可分為鏈狀、單環(huán)狀、雙環(huán)狀和多環(huán)狀等。而萜類化合物大多數(shù)是萜烯的含氧衍生物,包括萜醇、萜醛、萜酮、萜酸和萜酯等[4]。

    萜類化合物中的單萜、倍半萜多為有特殊氣味的揮發(fā)性、無色或淡黃色油狀液體,其沸點隨相對分子質(zhì)量和雙鍵數(shù)量的增加而提高,相對分子質(zhì)量較大的萜類如二萜、三萜多為固體結(jié)晶。它們大多不溶于水,同時具有較好的親油性,易溶于有機溶劑。此類化合物大多含有大量不對稱碳原子,具有旋光性。低相對分子質(zhì)量的萜類化合物還有很高的折射率,折射率一般為1.45~1.50,旋光度為+97~+117°[2]。萜類化合物分子結(jié)構(gòu)中有一個或一個以上不飽和碳-碳雙鍵或含有活性基團,對光、熱、氧極為敏感,易發(fā)生加成、氧化、縮合、聚合、異構(gòu)以及光化學(xué)反應(yīng)等[2]。

    2 萜烯基高分子材料的合成

    2.1 萜烯基環(huán)氧樹脂

    萜烯基環(huán)氧樹脂(TME)是以松節(jié)油或雙戊烯為原料合成的環(huán)氧樹脂[5], 與通用的雙酚A型環(huán)氧樹脂相比,其分子結(jié)構(gòu)以飽和的橋環(huán)骨架代替了苯環(huán)骨架,因而該環(huán)氧樹脂在具有通用環(huán)氧樹脂優(yōu)良的力學(xué)性能的同時,還具有良好的耐熱性能和耐候性能,有望成為一種新型特種環(huán)氧樹脂應(yīng)用于戶外耐候涂料、黏合劑及復(fù)合材料等領(lǐng)域[6]。吳國民等[6]以氫化萜烯馬來酸酐(HTMA)為原料與環(huán)氧氯丙烷反應(yīng)合成了一種含橋環(huán)結(jié)構(gòu)的飽和脂環(huán)基環(huán)氧樹脂——氫化萜烯酯型環(huán)氧樹脂(HTME)。周永紅等[7]以馬來酸酐和萜烯低聚物為原料,進行加成反應(yīng),再將加成物與環(huán)氧氯丙烷進行縮聚制成萜烯低聚物環(huán)氧樹脂,考察了催化劑種類、催化劑雜多酸用量、反應(yīng)溫度、原料配比對加成反應(yīng)的影響,得出反應(yīng)的最佳條件。劉洋等[8]采用自制的聚乙二醇改性萜烯酯型環(huán)氧樹脂,利用相反轉(zhuǎn)法制備了環(huán)氧樹脂水乳液,該乳液穩(wěn)定性高、粒子粒徑小、分布均一、表觀黏度較大,這種不含揮發(fā)性有機物的水性環(huán)氧體系逐漸應(yīng)用于涂料、膠黏劑和復(fù)合材料等領(lǐng)域。

    2.2 萜烯基環(huán)碳酸酯

    環(huán)碳酸酯是合成藥物和精細化學(xué)品的重要中間體[9-10],在電子、紡織、高分子材料領(lǐng)域都有廣泛應(yīng)用。環(huán)碳酸酯的合成方法主要有二氧化碳與環(huán)氧樹脂反應(yīng)、表氯醇與碳酸氫鈉反應(yīng)和鄰二醇與碳酸酯反應(yīng)合成[11-12],其中以二氧化碳和環(huán)氧化合物的環(huán)加成反應(yīng)最為典型。目前以天然生物質(zhì)資源中的萜類化合物為原料合成環(huán)碳酸酯已引起人們廣泛關(guān)注。與傳統(tǒng)的環(huán)碳酸酯合成工藝比較,萜烯基環(huán)碳酸酯具有來源豐富、反應(yīng)活性高、易降解、生物相容性好等優(yōu)勢。陳彩鳳等[13]在芐基三乙基氯化銨-乙二醇共催化作用下,以萜烯基環(huán)氧樹脂為原料,與CO2在無溶劑環(huán)境中反應(yīng)合成了萜烯基環(huán)碳酸酯(TCC),用電位滴定法對環(huán)碳酸酯的含量進行測定,通過考察發(fā)現(xiàn)反應(yīng)溫度對合成反應(yīng)影響較大,低溫不利于環(huán)碳酸酯的生成。B?hr等[14]分別在均相四丁基溴化銨(TBAB)和非均相二氧化硅負載的4-吡咯烷基碘化吡啶鎓催化劑存在下,監(jiān)測環(huán)氧化檸檬烯與CO2的催化碳酸化,制備了新型檸檬烯二碳酸酯。均相TBAB催化劑在碳酸化過程中的催化活性較高;而非均相二氧化硅負載的4-吡咯烷基碘化吡啶鎓催化劑,雖然更容易回收,但是必須經(jīng)進一步改進才能滿足工業(yè)生產(chǎn)的活性需求。

    目前,以天然生物質(zhì)資源為原料合成環(huán)碳酸酯已有文獻報道,其中以植物油脂的環(huán)氧化物居多,但由于天然油脂環(huán)氧化物分子結(jié)構(gòu)中的環(huán)氧基通常位于分子鏈內(nèi)部,導(dǎo)致其與CO2的反應(yīng)活性大大降低。以松節(jié)油為原料合成的萜烯-馬來酸酐縮水甘油酯型環(huán)氧樹脂是一種端基型環(huán)氧樹脂,反應(yīng)活性高,可以高效轉(zhuǎn)化為生物質(zhì)基環(huán)碳酸酯,同時也提高了我國松脂資源的利用率。

    2.3 萜烯基聚氨酯

    聚氨酯是含有氨基甲酸酯鍵(—NH—CO—O—)的聚合物,通常由多異氰酸酯與多元醇反應(yīng)制得。聚氨酯材料具有隔音、絕熱、耐磨、耐油、耐曝曬以及黏接性能好等優(yōu)點,可制成塑料、橡膠、纖維[15]、涂料[16-17]、膠黏劑[18-19]等多類產(chǎn)品,應(yīng)用領(lǐng)域極為廣泛。萜烯基聚氨酯則是指以萜類化合物為基礎(chǔ)經(jīng)過改性合成丙烯酸酯或者多元醇單體等,再進一步制備的聚氨酯。Liu等[20]以萜烯基多元醇、季銨鹽和親水改性的六亞甲基二異氰酸酯為原料,先合成一系列新的含氨基甲酸酯基的季銨鹽,再將它們用作抗菌劑摻入到聚氨酯涂料中。結(jié)果表明:通過引入季銨鹽,所得涂層顯示出顯著的抗微生物活性,抗菌活性和黏附性也增強,但涂層的鉛筆硬度、耐水性和熱穩(wěn)定性有所降低。Wu等[21]用萜烯-馬來酸酯型環(huán)氧樹脂基多元醇分散體和親水改性的六亞甲基二異氰酸酯三聚物制備雙組分水性聚氨酯。反應(yīng)過程中得到的聚氨酯預(yù)聚體具有良好的耐熱性能,由該預(yù)聚體獲得的膜具有良好的耐水性、防污性和抗黏連性。孫祥玲等[22]以天然生漆為原料,通過物理、化學(xué)改性等方法獲得精制生漆、水基化生漆以及漆酚,并將其與萜烯基水性聚氨酯共混制備高性能聚合物材料。研究結(jié)果表明:生漆與萜烯基水性聚氨酯具有較好的相容性,漆膜光滑致密,共混體系穩(wěn)定性提高,萜烯基水性聚氨酯對生漆漆膜具有增韌作用,使得漆膜的柔韌性、附著力及抗沖擊強度明顯提高。吳國民等[23]利用陽離子型萜烯基環(huán)氧樹脂多元醇與聚異氰酸酯配合制備雙組分萜烯基水性聚氨酯,反應(yīng)產(chǎn)物具有優(yōu)異的柔韌性、附著力、抗沖擊性能以及耐水、耐堿、耐污染、抗黏連性能。萜烯基聚氨酯不但具有原料可再生、可降解、生物相容性好等優(yōu)點,而且應(yīng)用到材料中能使材料的力學(xué)性能、熱學(xué)性能、化學(xué)穩(wěn)定性等各方面性能都有所提高。

    2.4 其他萜烯基高分子

    目前萜類化合物除用于制備萜烯基環(huán)氧樹脂、萜烯基環(huán)碳酸酯、萜烯基聚氨酯之外,還可用于改性聚酯樹脂、丙烯酸酯、聚苯乙烯、硅橡膠等高分子材料。這種生物基聚合物產(chǎn)品由于具有可持續(xù)性和生態(tài)效率而變得越來越重要。Shibata等[24]以1,1-(亞甲基二- 4,1-亞苯基)雙馬來酰亞胺、1,3-二甲基-2-咪唑啉酮、月桂烯和檸檬烯為原料,在150 ℃下反應(yīng)制備萜烯樹脂預(yù)聚物,再在250 ℃下壓縮以產(chǎn)生交聯(lián)的生物基熱固性樹脂。Sibaja等[25]以桐油、檸檬烯和月桂烯為陽離子共聚單體,通過三氟化硼引發(fā)共聚反應(yīng),合成大分子生物基熱固性聚合物。Singh等[26]采用過氧化苯甲酰作為引發(fā)劑,二甲苯作為溶劑,通入N2保護,85 ℃±1 ℃下進行檸檬烯的自由基聚合,合成聚檸檬烯。此外,還有以單萜和苯酚合成的萜二苯酚用作功能性酚醛樹脂的前體,萜二苯酚是萜烯最重要的衍生物之一,具有芳族和環(huán)己烷環(huán)的剛性分子結(jié)構(gòu),因此可作為具有高玻璃化轉(zhuǎn)變溫度和高尺寸穩(wěn)定性的工程生物塑料的單體,Xin等[27]通過萜二苯酚和碳酸二苯酯的熔融聚合,合成生物基聚碳酸酯,系統(tǒng)地研究了單體進料比、聚合溫度和時間等反應(yīng)參數(shù)對反應(yīng)的影響,并評價所得聚碳酸酯的物理性質(zhì)。

    3 萜烯基高分子材料的應(yīng)用

    3.1 表面活性劑

    表面活性劑是從20世紀50年代開始隨著石油化工業(yè)的飛速發(fā)展而興起的一種功能性有機化工產(chǎn)品,由于具有潤濕、乳化、增溶、分散、起泡、消泡等一系列物理化學(xué)作用,被譽為“工業(yè)味精”。但是傳統(tǒng)的表面活性劑是以石化資源為起始原料進行合成的,其生產(chǎn)過程對環(huán)境有污染,所以生產(chǎn)綠色表面活性劑[28]有著重要的價值和意義。以萜烯基環(huán)氧樹脂為原料之一,可以合成乳化劑、分散劑等表面活性劑,并應(yīng)用于涂料、黏合劑、復(fù)合材料等領(lǐng)域。乳化劑是一類具有雙親分子的表面活性劑,劉洋等[29]以聚乙二醇(PEG)改性萜烯基環(huán)氧樹脂(TME)合成了一系列萜烯基環(huán)氧樹脂專用乳化劑(TP),并通過相反轉(zhuǎn)乳化法制備了水乳型萜烯基環(huán)氧樹脂(WTME)。這類專用乳化劑對萜烯基環(huán)氧樹脂具有很好的乳化效果,乳液粒子的粒徑均一,乳液表觀黏度小。以豐富的萜烯和多糖為原料,合成新的兩親性生物質(zhì)基聚合物逐漸引發(fā)關(guān)注。Alvès等[30]將功能萜烯與葡聚糖多糖偶聯(lián)、還原胺化或酯化,合成了新的兩親性生物質(zhì)基聚合物做為乳化劑。結(jié)果表明:最有效的乳化劑是經(jīng)過每條鏈上有5個萜烯分子的功能萜烯疏水改性了的葡聚糖,即12.7 %的取代度。這種聚合物可均勻穩(wěn)定地分散在液相中,平均液滴流體動力學(xué)直徑為320~340 nm。

    3.2 涂料

    雙組分聚氨酯涂料具有涂膜硬度高、耐磨性好、附著力強、耐候性好等優(yōu)點,隨著人們的環(huán)保意識越來越強和環(huán)保法規(guī)的不斷完善,傳統(tǒng)溶劑型聚氨酯涂料由于揮發(fā)性有機物的排放量較高而受到嚴格限制[31]。水性雙組分聚氨酯是由含羥基(OH)的水性多元醇組分和含異氰酸酯基(NCO)的低黏度多異氰酸酯組分組成[32-36],其涂膜性能主要由羥基樹脂的組成和結(jié)構(gòu)決定。水性雙組分聚氨酯涂料將雙組分溶劑型聚氨酯涂料的高性能和水性涂料的低揮發(fā)性有機物含量相結(jié)合,成為涂料工業(yè)的研究熱點[21]。吳國民等[37]利用二乙醇胺、聚乙二醇對萜烯基環(huán)氧樹脂進行親水改性,制備了水分散型環(huán)氧樹脂基多元醇,相比于傳統(tǒng)的水性聚酯多元醇、水性丙烯酸酯多元醇和水性聚氨酯多元醇,其分子結(jié)構(gòu)中含有橋環(huán)萜烯骨架,具有耐熱、耐化學(xué)性能和優(yōu)異的機械力學(xué)性能,與多異氰酸酯交聯(lián)可以形成環(huán)氧樹脂-聚氨酯復(fù)合改性的水性雙組分聚氨酯,可用作水性涂料。

    由不飽和聚酯與丙烯酸發(fā)生酯化反應(yīng)可以制得紫外光固化體系的其中一種預(yù)聚物——聚酯丙烯酸酯。聚酯丙烯酸酯相比于其他類型的預(yù)聚物黏度低且價格低廉。但黏度較低會影響其光固化速率,所以此類預(yù)聚物還有很大的改性空間。宋蒙蒙等[38]選用萜烯馬來酸酐為原料合成不飽和聚酯,再與丙烯酸反應(yīng)生成預(yù)聚物聚酯丙烯酸酯,通過研究不同原料配比、反應(yīng)時間、阻聚劑濃度等對綜合性能的影響,發(fā)現(xiàn)該光固化涂膜具有良好的耐熱、耐化學(xué)性能和力學(xué)性能,而且固化速率快,可單獨作為紫外光固化體系的預(yù)聚物使用。徐海波等[39]以松節(jié)油為原料合成萜烯基不飽和聚酯,再與異氟爾酮二異氰酸酯反應(yīng)合成水性萜烯基聚氨酯丙烯酸酯,考察了固化方式、光固化因素和熱固化因素對涂膜性能的影響。結(jié)果表明:光-熱雙固化涂膜的硬度、附著力、抗沖擊性、拉伸強度均較光固化和熱-光雙固化的好。

    3.3 高性能復(fù)合材料

    高性能復(fù)合材料主要是以高性能纖維為增強體、樹脂為基體復(fù)合而成的材料,具有高比強度、高比模量、耐腐蝕、耐高溫等優(yōu)點,廣泛應(yīng)用于航天航空、電子電氣、建筑材料等領(lǐng)域。利用萜類化合物的特殊結(jié)構(gòu)如剛性環(huán)狀結(jié)構(gòu),可以制備性能優(yōu)越的復(fù)合材料。Takahashi等[40]用萜烯基酸酐和再生纖維素固化環(huán)氧化大豆油為原料,合成生物復(fù)合材料,發(fā)現(xiàn)該復(fù)合材料的拉伸強度隨纖維含量的增加而增加,當纖維質(zhì)量分數(shù)為75 %時,其拉伸強度和模量是未經(jīng)纖維素固化的材料的3倍。Wu等[41]用水性萜烯-馬來酸酯型環(huán)氧樹脂和纖維素納米晶須制備熱固性納米復(fù)合材料,結(jié)果表明:該復(fù)合材料的儲能模量隨納米纖維素含量的增加而增加,楊氏模量和拉伸強度也由于添加了納米纖維素而顯著增強,分散性也得到提高。Ando等[42]以萜烯基丙烯酸酯樹脂和甲基丙烯酸酯取代的聚倍半硅氧烷為原料,合成了光固化有機-無機雜化納米復(fù)合材料,研究發(fā)現(xiàn)添加甲基丙烯酸酯取代的聚倍半硅氧烷改善了納米復(fù)合材料的耐熱性和機械性能,而且該生物基光固化材料更加均勻透明,該復(fù)合材料可以用作增黏劑和環(huán)氧樹脂固化劑。

    3.4 其他

    萜烯基高分子材料除了在表面活性劑、涂料、復(fù)合材料領(lǐng)域廣泛應(yīng)用外,還在其他領(lǐng)域有諸多潛在用途。近年來,隨著人們對環(huán)境關(guān)注度的提高和化石能源儲量的不斷消耗,開發(fā)可再生高分子材料是高分子科學(xué)和技術(shù)的目標之一。Sarkar等[43]以β-月桂烯和苯乙烯為原料,經(jīng)一種綠色乳液聚合路線合成橡膠材料,該橡膠具有更高的拉伸強度,良好的抗?jié)窕砸约拜^低的滾動損失,使其成為用于汽車行業(yè)的有吸引力的材料。Bolton等[44]通過蒎烯可衍生單體α-甲基-對甲基苯乙烯和月桂烯的活性陰離子聚合制備可持續(xù)熱塑性彈性體,與目前的苯乙烯系熱塑性彈性體相比,該可再生熱塑性彈性體在更高的溫度下表現(xiàn)出優(yōu)良的性能,使其對于需要更高使用溫度的應(yīng)用具有吸引力,可以應(yīng)用于汽車懸掛系統(tǒng)、窗戶密封、家用產(chǎn)品或電子產(chǎn)品的涂層、鞋底或醫(yī)療裝置。然而,大多數(shù)生物基彈性體顯示出小于1 000 %的伸長率值,機械性能仍然劣于石油化工衍生的聚合物[45]。

    4 總結(jié)與展望

    萜類化合物是一種重要的天然可再生資源,具有獨特的分子結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定的原料來源,可以代替石油化工產(chǎn)品用于高分子材料的合成。目前,萜烯基高分子材料的制備及應(yīng)用仍存在許多局限,例如生產(chǎn)成本相對較高、深加工利用率仍然較低、聚合物相對分子質(zhì)量偏低等,都制約著萜烯基高分子材料的進一步發(fā)展。如何通過優(yōu)化生產(chǎn)工藝制備出生產(chǎn)成本低、利用率高、環(huán)保低污染的萜烯基高分子材料是亟待解決的問題。隨著人們環(huán)保意識的增強和環(huán)保法規(guī)的健全,對產(chǎn)品的訴求向高性能兼具綠色環(huán)保的方向發(fā)展,這將是萜烯基高分子材料發(fā)展的必然趨勢。

    參考文獻:

    [1]劉坤,王栢薪,蔣麗紅,等. 松節(jié)油的應(yīng)用研究[J]. 化工科技,2013,21(5):64-68.

    [2]吳勇. 萜烯類化合物與茶葉香氣[J]. 化學(xué)工程與裝備,2009(11):123-125.

    [3]WU G M,KONG Z W,HUANG H. Synthesis, characterization, and properties of polyols from hydrogenated terpinene-maleic ester type epoxy resin[J]. Journal of Applied Polymer Science,2009,113(5):2894-2901.

    [4]周劍麗,邱樹毅,陳秀勇. 麻瘋樹中萜類物質(zhì)的性質(zhì)及研究進展[J]. 貴州化工,2008,33:11-18.

    [5]吳國民,孔振武,陳健,等. 陰離子型萜烯基環(huán)氧樹脂多元醇的教練反應(yīng)動力學(xué)[J]. 高分子材料科學(xué)與工程,2013,29(6):66- 69.

    [6]吳國民,孔振武,儲富祥. 氫化萜烯馬來酸酐合成環(huán)氧樹脂的研究[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2007,27(3):57- 62.

    [7]周永紅,李英春,王延,等. 萜烯低聚物與馬來酸酐的加成反應(yīng)及其制備環(huán)氧樹脂的研究[J]. 化學(xué)研究與應(yīng)用,2000,12(3):321-323.

    [8]劉洋,黃煥,孔振武,等. 相反轉(zhuǎn)乳化法制備萜烯酯型環(huán)氧樹脂乳液的研究[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2009,29(3):18-24.

    [9]QU J,CAO C Y,DOU Z F,et al. Synthesis of cyclic carbonates:Catalysis by an iron-based composite and the role of hydrogen bonding at the solid/liquid interface[J]. Chemistry & Sustainability,Energy & Materials,2012,5(4):652-655.

    [10] MIYATA T,MATSUMOTO K,ENDO T,et al.Synthesis and radical polymerization of styrene-based monomer having a five-membered cyclic carbonate structure[J]. Journal of Polymer Science A:Polymer Chemistry,2012,50(15):3046-3051.

    [11]WHELAN JR J M,MURRAY H,COTTER R J,et al. Multiple cyclic car-bonate polymers:US 3072613[P]. 1963-01-08.

    [12]FIGOVSKY O L,SHAPOVALOV L. Advanced nonisocyanate polyu-rethane coatings[J]. Polyurethane Conference,2000(8/9/10/11):199-205.

    [13]陳彩鳳,劉貴鋒,孔振武,等. 萜烯基環(huán)碳酸酯的合成及其表征[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2013,33(2):19-24.

    [15]WONG K H,ZINKE-ALLMANG M,WAN W K. Low energy oxygen ion beam modification of the surface morphology and chemical structure of polyurethane fibers[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research,2006,234(1):63-74.

    [16]SONG H J,ZHANG Z Z,MEN X H. Surface-modified carbon nanotubes and the effects of their addition on the tribologicalbehavior of a polyurethane coating[J]. European Polymer Journal,2007,43(10):4092-4102.

    [17]ASWNIK,MISHRA D K,CHATTOPADHYAY B,et al. FT-IR and XPS studies of polyurethane-urea-imide coatings[J]. Progress in Organic Coatings,2006,55(1):231-243.

    [18]杜郢,龔建賢,高國生. 環(huán)保型透明雙組分改性聚氨酯膠黏劑的研究[J]. 化工進展,2006,25(4):436-438.

    [19]GIULIO M,ALDO P,F(xiàn)RANCO F. Polyurethane resin-based adhesives:Curing reaction and properties of cured systems[J]. International Journal of Adhesion and Adhesives,2005,25(1):87-91.

    [20]LIU G F,WU G M,JIN C,et al. Preparation and antimicrobial activity of terpene-based polyurethane coatings with carbamate group-containing quaternary ammonium salts[J]. Progress in Organic Coatings,2015,80:150-155.

    [21]WU G M,KONG Z W,CHEN C F,et al. Crosslinking reaction and properties of two-component waterborne polyurethane from terpene-maleic ester type epoxy resin[J]. Journal of Applied Polymer Science,2013,128(1):132-138.

    [22]孫祥玲,吳國民,孔振武. 天然生漆改性萜烯基水性聚氨酯及其性能研究[J]. 化工新型材料,2015,43(5):96-99.

    [23]吳國民,孔振武,黃煥,等. 基于陽離子型萜烯基環(huán)氧樹脂多元醇的雙組分水性聚氨酯的交聯(lián)反應(yīng)與性能[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2009,29(4):1-5.

    [24]SHIBATA M,ASANO M. Biobased thermosetting resins composed of terpene and bismaleimide[J]. Journal of Applied Polymer Science,2013(38477):301-309.

    [25]SIBAJA B,SARGENT J,AUAD M L. Renewable thermoset copolymers from tung oil and natural terpenes[J]. Journal of Applied Polymer Science,2014(41155):1-7.

    [26]SINGH A,KAMAL M .Synthesis and characterization of polylimonene:Polymer of an optically active terpene[J].Journal of Applied Polymer Science,2012,125:1456-1459.

    [27]XIN Y R,UYAMA H. Synthesis of new bio-based polycarbonates derived from terpene[J]. Journal of Polymer Research,2012,19:15.

    [28]胡劍品,夏雄燕,耿二歡,等. 綠色表面活性劑的現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢[J]. 中國洗滌用品工業(yè),2016(2):30-36.

    [29]劉洋,黃煥,孔振武,等. 非離子型水性萜烯基環(huán)氧樹脂乳化劑的合成與特性[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2009,29(5):23-29.

    [31]劉迪,吳國民,劉貴鋒,等. 陰離子型聚硅氧烷改性萜烯基環(huán)氧樹脂多元醇水分散體的制備、表征及微觀結(jié)構(gòu)[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2016,36(5):68-74.

    [32]KONG X,LI S M,QU J Q,et al.Self-emulsifying hydroxy acrylic polymer dispersions for two component waterborne polyurethane coatings[J]. Journal of Macromolecular Science,Part A:Pure and Applied Chemistry,2010,47(4):368-374.

    [33]任娜娜,胡哲輝,劉志平,等. 新型聚酯多元醇水分散體的制備[J]. 涂料工業(yè),2011,41(8):22-26.

    [34]瞿金清,黎永津,陳煥欽. 水性雙組分聚氨酯涂料的研究進展[J]. 涂料工業(yè),2002,32(11):34-37.

    [35]GEURINKA P J,SCHERERA T,BUTER R,et al. A complete new design for waterborne 2-pack PUR coatings with robust application properties[J]. Progress in Organic Coatings,2006,55(2):119-127.

    [36] WICKS Z W J R,WICKS D A,ROSTHAUSER J W. Two package waterborne urethane systems[J]. Progress in Organic Coatings,2002,44(2):161-183.

    [37]吳國民,孔振武,黃煥,等. 陽離子型萜烯基環(huán)氧樹脂多元醇的合成及其分散穩(wěn)定性研究[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2009,29(6):1-6.

    [38]宋蒙蒙,謝暉,黃莉,等. 萜烯基聚酯丙烯酸酯的合成及性能研究[J]. 熱固性樹脂,2013,28(3):1-5.

    [39]徐海波,謝暉,黃莉,等. 光-熱雙固化水性聚氨酯丙烯酸酯的涂膜性能[J]. 南京工業(yè)大學(xué)學(xué)報:自然科學(xué)版,2016,38(1):39-44.

    [40]TAKAHASHI T,HIRAYARNA K I,TERAMOTO N,et al. Biocomposites composed of epoxidized soybean oil cured with terpene-based acid anhydride and cellulose fibers[J]. Journal of Applied Polymer Science,2008,108(3):1596-1602.

    [41]WU G M,LIU D,LIU G F,et al. Thermoset nanocomposites from waterborne bio-based epoxy resin and cellulose nanowhiskers[J]. Carbohydrate Polymers,2015,127:229-235.

    [42]ANDO S,SOMEYA Y,TAKAHASHI T,et al. Thermal and mechanical properties of photocured organic-inorganic hybrid nanocomposites of terpene-based acrylate resin and methacrylate-substituted polysilsesquioxane[J]. Journal of Applied Polymer Science,2010,115:3326-3331.

    [43]SARKAR P,BHOWMICK A K. Terpene based sustainable elastomer for low rolling resistance and improved wet grip application: Synthesis, characterization and properties of poly(styrene-co-myrcene)[J]. Sustainable Chemistry & Engineering,2016,4:5462-5474.

    [44]BOLTON J M,HILLMYER M A,HOYE T R. Sustainable thermoplastic elastomers from terpene-derived monomers[J]. Macro Letters, 2014,3:717-720.

    [45]ZHU Y Q,ROMAIN C,WILLIAMS C K. Sustainable polymers from renewable resources[J]. Nature,2016,540:354-362.

    猜你喜歡
    萜烯萜類多元醇
    4-萜烯醇對沙門菌的抗菌機制
    兩性離子聚合物/多元醇復(fù)合井壁強化劑的研制與作用機理
    漫步在森林當中為何讓人感覺心情舒暢?
    輻射松與杉木在高溫干燥中萜烯類釋放濃度研究*
    蒼耳子中萜類化學(xué)成分的研究
    中成藥(2018年11期)2018-11-24 02:57:04
    深海來源真菌Alternaria tenuissma DFFSCS013中混源萜類化合物及其抗菌活性研究
    可將合成氣轉(zhuǎn)化成燃料的嗜熱微生物
    一種改性萜烯酚樹脂及其制備方法及其在輪胎胎面膠中的應(yīng)用
    巴斯夫推出全新聚醚多元醇產(chǎn)品 幫助減少車內(nèi)揮發(fā)性有機化合物
    上海建材(2017年2期)2017-07-21 14:02:10
    植物中萜類化合物的提取方法研究進展
    中文信息(2017年2期)2017-04-13 18:02:02
    国产黄色小视频在线观看| 久久精品91蜜桃| 亚洲天堂国产精品一区在线| 成人无遮挡网站| 国产视频首页在线观看| 黄色日韩在线| 91精品一卡2卡3卡4卡| 99热精品在线国产| 午夜精品一区二区三区免费看| 国产成人a区在线观看| 国产黄色小视频在线观看| 亚洲av男天堂| 免费观看在线日韩| 男女啪啪激烈高潮av片| 白带黄色成豆腐渣| 午夜福利成人在线免费观看| 亚洲四区av| 嫩草影院新地址| 国产精品三级大全| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 偷拍熟女少妇极品色| 美女国产视频在线观看| 精品人妻视频免费看| 日韩国内少妇激情av| 久久久久久久久久久丰满| 国产视频内射| 成人av在线播放网站| 级片在线观看| 国产成人aa在线观看| av女优亚洲男人天堂| 日本欧美国产在线视频| 日本免费a在线| 欧美日韩乱码在线| 18禁在线播放成人免费| 亚洲国产欧美人成| 久久久成人免费电影| 22中文网久久字幕| 欧美变态另类bdsm刘玥| 国内精品一区二区在线观看| 日韩一本色道免费dvd| 2021天堂中文幕一二区在线观| 色综合亚洲欧美另类图片| 久久久久久国产a免费观看| 91在线精品国自产拍蜜月| 熟女人妻精品中文字幕| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 亚洲国产精品合色在线| 蜜臀久久99精品久久宅男| 2021天堂中文幕一二区在线观| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 99热网站在线观看| 69人妻影院| 午夜福利在线观看吧| 熟女人妻精品中文字幕| 久久精品国产亚洲av天美| 欧美潮喷喷水| 亚洲欧美成人精品一区二区| 寂寞人妻少妇视频99o| 亚洲真实伦在线观看| 精品国产三级普通话版| 国产精品一及| 亚州av有码| 91久久精品国产一区二区三区| 亚洲精品国产成人久久av| 一边摸一边抽搐一进一小说| 欧美色欧美亚洲另类二区| 高清在线视频一区二区三区 | 成人特级黄色片久久久久久久| 日韩精品青青久久久久久| 婷婷色综合大香蕉| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 欧美成人一区二区免费高清观看| 成人鲁丝片一二三区免费| 老女人水多毛片| 中文资源天堂在线| 国产久久久一区二区三区| 啦啦啦韩国在线观看视频| 少妇高潮的动态图| 亚洲国产精品sss在线观看| 少妇人妻一区二区三区视频| 丰满的人妻完整版| 我要搜黄色片| 麻豆乱淫一区二区| 亚洲三级黄色毛片| 九九在线视频观看精品| 国产不卡一卡二| 又粗又硬又长又爽又黄的视频 | 久久九九热精品免费| 日韩一区二区三区影片| 日韩一区二区视频免费看| 黄色一级大片看看| 最好的美女福利视频网| 美女黄网站色视频| 美女内射精品一级片tv| 成熟少妇高潮喷水视频| 欧美日韩国产亚洲二区| 悠悠久久av| 午夜a级毛片| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 午夜老司机福利剧场| 秋霞在线观看毛片| 可以在线观看毛片的网站| 波野结衣二区三区在线| 精品一区二区三区人妻视频| 热99在线观看视频| 日本免费a在线| 国产人妻一区二区三区在| 成年av动漫网址| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 国产精品蜜桃在线观看 | 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 男女边吃奶边做爰视频| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 人妻系列 视频| 婷婷色av中文字幕| 欧美日本视频| 亚洲国产精品合色在线| ponron亚洲| 丰满的人妻完整版| 97热精品久久久久久| 一进一出抽搐动态| 国产午夜精品一二区理论片| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 男人舔女人下体高潮全视频| 免费看美女性在线毛片视频| 午夜激情欧美在线| 99久久精品一区二区三区| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 高清午夜精品一区二区三区 | 国产亚洲精品av在线| 国产成人freesex在线| 一级毛片aaaaaa免费看小| 你懂的网址亚洲精品在线观看 | 亚洲av二区三区四区| 大香蕉久久网| 三级国产精品欧美在线观看| 精品熟女少妇av免费看| 国产精品人妻久久久久久| 麻豆一二三区av精品| 人人妻人人看人人澡| 日韩欧美在线乱码| 中文亚洲av片在线观看爽| 男人舔女人下体高潮全视频| 亚洲av免费在线观看| 欧美bdsm另类| 精品久久久久久久久亚洲| 国产精品无大码| 在线观看一区二区三区| 国产精品av视频在线免费观看| 国产 一区精品| 国产视频首页在线观看| 日本黄色片子视频| 亚洲无线观看免费| 蜜臀久久99精品久久宅男| 国产一区二区激情短视频| 麻豆国产av国片精品| 99久久成人亚洲精品观看| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 欧美三级亚洲精品| 亚洲自偷自拍三级| 给我免费播放毛片高清在线观看| 国产乱人偷精品视频| 岛国毛片在线播放| 婷婷六月久久综合丁香| 性色avwww在线观看| 亚洲美女搞黄在线观看| 国产精品野战在线观看| 亚洲精品自拍成人| 欧美性感艳星| 99久国产av精品| 尾随美女入室| 亚洲乱码一区二区免费版| 欧美一区二区国产精品久久精品| 国产淫片久久久久久久久| 国产成人精品一,二区 | 久久韩国三级中文字幕| 欧美成人免费av一区二区三区| 亚洲第一电影网av| 欧美区成人在线视频| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 日韩av不卡免费在线播放| 国产精品福利在线免费观看| 五月伊人婷婷丁香| 亚洲av.av天堂| 国产精品女同一区二区软件| 色播亚洲综合网| 国产老妇伦熟女老妇高清| 精品人妻熟女av久视频| 国产精品久久久久久久久免| 亚洲人成网站在线播| 国产激情偷乱视频一区二区| 麻豆久久精品国产亚洲av| 99热只有精品国产| 午夜免费激情av| 男人狂女人下面高潮的视频| 亚洲国产精品国产精品| 日韩大尺度精品在线看网址| 黄色欧美视频在线观看| 成人综合一区亚洲| 不卡一级毛片| av又黄又爽大尺度在线免费看 | 九九热线精品视视频播放| 午夜激情福利司机影院| 最近最新中文字幕大全电影3| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 免费人成在线观看视频色| 内射极品少妇av片p| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 精品熟女少妇av免费看| 亚洲精品自拍成人| 国产精品久久久久久精品电影| 岛国在线免费视频观看| 中文在线观看免费www的网站| 少妇熟女aⅴ在线视频| 成人毛片a级毛片在线播放| 色5月婷婷丁香| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 中出人妻视频一区二区| 99热这里只有是精品50| 日韩成人伦理影院| 夫妻性生交免费视频一级片| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 99精品在免费线老司机午夜| 一级黄色大片毛片| 日日啪夜夜撸| 国产精品一区二区三区四区久久| videossex国产| 校园春色视频在线观看| 伦理电影大哥的女人| 国产真实伦视频高清在线观看| 一级毛片电影观看 | 亚洲国产欧美人成| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 18禁在线播放成人免费| 欧美zozozo另类| 99热这里只有是精品50| 国内精品美女久久久久久| 国产精品久久久久久精品电影| 九色成人免费人妻av| 日韩成人av中文字幕在线观看| 能在线免费观看的黄片| 高清在线视频一区二区三区 | 97超视频在线观看视频| 免费搜索国产男女视频| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 国产av麻豆久久久久久久| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 成人亚洲欧美一区二区av| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 国产精品精品国产色婷婷| 国产精品一区www在线观看| 美女被艹到高潮喷水动态| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 黄色视频,在线免费观看| a级毛色黄片| av在线亚洲专区| 亚洲精品日韩av片在线观看| 91久久精品国产一区二区成人| 免费看av在线观看网站| 欧美不卡视频在线免费观看| 久久中文看片网| 精品欧美国产一区二区三| 国产激情偷乱视频一区二区| 国产真实伦视频高清在线观看| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 九九爱精品视频在线观看| 日韩国内少妇激情av| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 综合色丁香网| 天堂影院成人在线观看| 日韩精品青青久久久久久| 超碰av人人做人人爽久久| 午夜福利成人在线免费观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 久久人人爽人人爽人人片va| 精品人妻熟女av久视频| 久久久久免费精品人妻一区二区| 日韩制服骚丝袜av| 一区二区三区免费毛片| 精品久久久噜噜| 在线观看av片永久免费下载| 我要看日韩黄色一级片| 久久久久久久久久久丰满| 高清午夜精品一区二区三区 | 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 亚洲国产精品合色在线| 日韩欧美三级三区| 少妇熟女欧美另类| 夫妻性生交免费视频一级片| 91av网一区二区| 熟女人妻精品中文字幕| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 九九热线精品视视频播放| 欧美另类亚洲清纯唯美| 两个人的视频大全免费| 一夜夜www| 老女人水多毛片| 男的添女的下面高潮视频| 春色校园在线视频观看| 在线播放无遮挡| 亚洲美女视频黄频| 麻豆成人午夜福利视频| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 男女做爰动态图高潮gif福利片| 一级毛片我不卡| 级片在线观看| 色噜噜av男人的天堂激情| 卡戴珊不雅视频在线播放| 麻豆av噜噜一区二区三区| 欧美在线一区亚洲| 午夜亚洲福利在线播放| 欧美色视频一区免费| 人人妻人人看人人澡| 成人毛片a级毛片在线播放| 黑人高潮一二区| 国产精品人妻久久久影院| 超碰av人人做人人爽久久| 少妇熟女欧美另类| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 深爱激情五月婷婷| 国产亚洲精品av在线| 国国产精品蜜臀av免费| 国产午夜精品一二区理论片| 久久久久久久午夜电影| 91精品国产九色| 亚洲欧美精品自产自拍| 国产成年人精品一区二区| 国产美女午夜福利| 中文字幕av成人在线电影| 99国产精品一区二区蜜桃av| 免费观看精品视频网站| 国产高清激情床上av| 最近中文字幕高清免费大全6| 日本在线视频免费播放| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 91久久精品国产一区二区成人| 国产伦精品一区二区三区四那| 看非洲黑人一级黄片| 国产淫片久久久久久久久| 不卡视频在线观看欧美| 1000部很黄的大片| 亚洲国产精品成人综合色| 午夜精品一区二区三区免费看| 国产一区二区三区av在线 | 老师上课跳d突然被开到最大视频| 午夜福利高清视频| 亚洲七黄色美女视频| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 99在线人妻在线中文字幕| 男人狂女人下面高潮的视频| 身体一侧抽搐| 黄色视频,在线免费观看| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 2022亚洲国产成人精品| 一区二区三区免费毛片| 国产激情偷乱视频一区二区| 男人舔女人下体高潮全视频| 三级毛片av免费| 日韩国内少妇激情av| 亚洲av免费在线观看| 夜夜爽天天搞| 赤兔流量卡办理| 少妇被粗大猛烈的视频| 午夜爱爱视频在线播放| 天天一区二区日本电影三级| 黄片wwwwww| 国产亚洲av嫩草精品影院| 国内精品久久久久精免费| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国国产精品蜜臀av免费| 久久精品夜色国产| 91精品一卡2卡3卡4卡| 男人舔女人下体高潮全视频| 国产精品日韩av在线免费观看| 美女cb高潮喷水在线观看| 赤兔流量卡办理| 日韩精品有码人妻一区| 欧美xxxx性猛交bbbb| 婷婷亚洲欧美| 丰满乱子伦码专区| 精品久久久噜噜| 色噜噜av男人的天堂激情| 亚洲国产色片| 国产黄片美女视频| 欧美日韩乱码在线| 少妇的逼水好多| 国产成人91sexporn| 久久精品久久久久久久性| 亚洲电影在线观看av| 综合色丁香网| 国产成人精品一,二区 | 亚洲精品影视一区二区三区av| 赤兔流量卡办理| 99热网站在线观看| 国产精品伦人一区二区| 在线观看av片永久免费下载| 久久午夜福利片| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 亚洲av中文av极速乱| 欧美一区二区亚洲| 啦啦啦啦在线视频资源| 国产免费一级a男人的天堂| 日日干狠狠操夜夜爽| 欧美变态另类bdsm刘玥| 丰满的人妻完整版| 一级毛片我不卡| 欧美日本视频| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 黄片无遮挡物在线观看| 亚洲av免费高清在线观看| 不卡视频在线观看欧美| 一级毛片电影观看 | 一级毛片我不卡| 欧美+日韩+精品| 99久久中文字幕三级久久日本| 国产v大片淫在线免费观看| ponron亚洲| 精品久久国产蜜桃| 国产av一区在线观看免费| 久久人人精品亚洲av| 国产老妇伦熟女老妇高清| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 国产伦精品一区二区三区视频9| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产午夜福利久久久久久| 69av精品久久久久久| 成人欧美大片| 久久这里只有精品中国| 美女高潮的动态| kizo精华| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 男插女下体视频免费在线播放| 少妇熟女aⅴ在线视频| 亚洲无线在线观看| 久久人妻av系列| 黄片wwwwww| 国产亚洲欧美98| 全区人妻精品视频| 禁无遮挡网站| 免费无遮挡裸体视频| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 久久人妻av系列| 高清日韩中文字幕在线| 亚洲人成网站在线播| 亚洲成人精品中文字幕电影| 午夜激情福利司机影院| 夫妻性生交免费视频一级片| 97在线视频观看| 国产成人a区在线观看| 色综合亚洲欧美另类图片| 亚洲av不卡在线观看| 村上凉子中文字幕在线| 三级毛片av免费| 1000部很黄的大片| 男插女下体视频免费在线播放| 免费无遮挡裸体视频| 一个人免费在线观看电影| 国产成人午夜福利电影在线观看| 精品久久久久久久久av| 一进一出抽搐gif免费好疼| 日韩成人av中文字幕在线观看| 白带黄色成豆腐渣| 久久久色成人| 黄片无遮挡物在线观看| 亚洲天堂国产精品一区在线| 一级毛片电影观看 | 欧美激情久久久久久爽电影| 卡戴珊不雅视频在线播放| 成年女人看的毛片在线观看| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 精品熟女少妇av免费看| 麻豆乱淫一区二区| 婷婷六月久久综合丁香| 日韩一区二区视频免费看| 午夜亚洲福利在线播放| 成人特级黄色片久久久久久久| 男人和女人高潮做爰伦理| 亚洲第一区二区三区不卡| 99久国产av精品国产电影| 在线天堂最新版资源| 高清毛片免费观看视频网站| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 国产v大片淫在线免费观看| 我的女老师完整版在线观看| 18+在线观看网站| 观看美女的网站| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 91精品国产九色| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 成人亚洲精品av一区二区| 丰满人妻一区二区三区视频av| 少妇的逼水好多| 91久久精品国产一区二区成人| 国产成人精品久久久久久| 亚洲成a人片在线一区二区| 在线观看一区二区三区| 99精品在免费线老司机午夜| av在线播放精品| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 久久精品夜色国产| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 久久人妻av系列| 五月玫瑰六月丁香| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| videossex国产| 日韩一本色道免费dvd| 午夜精品国产一区二区电影 | 精品人妻一区二区三区麻豆| 国产视频首页在线观看| 夫妻性生交免费视频一级片| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 日韩一本色道免费dvd| 校园春色视频在线观看| 麻豆国产97在线/欧美| 亚洲欧美成人精品一区二区| 最近中文字幕高清免费大全6| 大香蕉久久网| 亚洲精品影视一区二区三区av| 高清午夜精品一区二区三区 | 看片在线看免费视频| 99久久九九国产精品国产免费| 寂寞人妻少妇视频99o| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 久久久久久久久久成人| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产免费男女视频| 最后的刺客免费高清国语| 国产高潮美女av| 国产亚洲欧美98| 免费电影在线观看免费观看| 日韩欧美在线乱码| 毛片一级片免费看久久久久| 欧美三级亚洲精品| 青春草国产在线视频 | 国产一区二区激情短视频| 亚洲性久久影院| 国模一区二区三区四区视频| 99国产极品粉嫩在线观看| 99久久成人亚洲精品观看| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 久久久久久久久久久免费av| 简卡轻食公司| 日韩欧美精品v在线| 亚洲美女搞黄在线观看| 又粗又硬又长又爽又黄的视频 | 色哟哟·www| 国产精品.久久久| 老司机影院成人| 国产一区二区在线观看日韩| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 日本爱情动作片www.在线观看| 麻豆久久精品国产亚洲av| 成熟少妇高潮喷水视频| 亚洲国产欧美人成| 欧美最新免费一区二区三区| 国产日本99.免费观看| 美女黄网站色视频| 搞女人的毛片| 国产淫片久久久久久久久| 亚洲成人中文字幕在线播放| 成人一区二区视频在线观看| 99国产精品一区二区蜜桃av| 日韩人妻高清精品专区| 久久精品国产亚洲av天美| 日韩强制内射视频| 插逼视频在线观看| 国产精品伦人一区二区| 变态另类丝袜制服| 婷婷精品国产亚洲av| 少妇人妻精品综合一区二区 | 性欧美人与动物交配| 成年av动漫网址| 国产精品三级大全| 在线a可以看的网站| 美女高潮的动态| 国产亚洲91精品色在线| 久久久久国产网址| 久久精品夜色国产| 色吧在线观看| 亚洲欧美日韩东京热| 能在线免费观看的黄片| 日韩制服骚丝袜av| 麻豆成人av视频| 久久久国产成人免费| 婷婷六月久久综合丁香| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 亚洲av免费高清在线观看| 免费观看a级毛片全部| 99久久精品一区二区三区| 国模一区二区三区四区视频| 91aial.com中文字幕在线观看| 青春草视频在线免费观看| 亚洲国产精品成人综合色| 神马国产精品三级电影在线观看| 国产高清三级在线| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 日韩精品青青久久久久久| 一本精品99久久精品77| 免费观看人在逋| 久久久久久九九精品二区国产| 国产精品永久免费网站| 久久久精品欧美日韩精品| 国产成人精品久久久久久| 欧美高清性xxxxhd video| or卡值多少钱| 亚洲一区二区三区色噜噜| 国产久久久一区二区三区| 听说在线观看完整版免费高清| 日本黄大片高清| 色尼玛亚洲综合影院| 午夜亚洲福利在线播放| 天天躁夜夜躁狠狠久久av|