• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    氧化鎢納米線氣敏傳感器的制備及其室溫NO2敏感特性?

    2018-03-27 06:12:40趙博碩強(qiáng)曉永秦岳胡明
    物理學(xué)報(bào) 2018年5期
    關(guān)鍵詞:氣敏納米線室溫

    趙博碩 強(qiáng)曉永 秦岳 胡明

    (天津大學(xué)微電子學(xué)院,天津 300072)

    (2017年10月15日收到;2017年12月21日收到修改稿)

    1 引 言

    近年來,隨著工業(yè)發(fā)展和人均汽車保有量的上升,工業(yè)廢氣、化石燃料的燃燒以及汽車尾氣的大量排放,使得空氣中的NO2,SO2等有毒有害氣體含量不斷上升,對人們的健康造成嚴(yán)重威脅[1].研究適用于NOx的高精度檢測和監(jiān)控的氣體傳感器敏感材料和敏感器件對人們健康生活意義重大[2].

    在各類金屬氧化物半導(dǎo)體中,氧化鎢(WO3)由于其鎢離子存在較多的價(jià)態(tài),導(dǎo)致其氧含量與氧缺陷量存在多種情況[3],使其對于NO2、臭氧、二氧化硫等氣體都有很好的響應(yīng)特性,是一種常見的氣敏材料.但是,氧化鎢氣體傳感器的工作溫度仍然較高[4?8],限制了其在特殊環(huán)境下的應(yīng)用.人們嘗試通過修飾改性來降低WO3敏感材料的工作溫度,已獲得了較好的研究成果[9].特別是納米結(jié)構(gòu)的氧化鎢,如納米線、納米棒、納米球等,由于具有大的比表面積及某特定方向的尺寸與德拜長度相比擬,從而比氧化鎢薄膜材料表現(xiàn)出了更高的氣敏靈敏度和相對較低的工作溫度[10?12].與此同時(shí),通過熱氧化法制備的氧化鎢納米線因?yàn)槠漭^長的徑長比、結(jié)構(gòu)可控等因素,表現(xiàn)出良好的氣敏性能,且工作溫度較低.

    一般情況下,認(rèn)為WO3是一種N型金屬氧化物半導(dǎo)體材料.基于金屬氧化物半導(dǎo)體(MOS)的原理是材料在不同的氣體環(huán)境下電阻值的變化[13,14].對于N型半導(dǎo)體,當(dāng)其暴露于氧化性氣體中時(shí),會因?yàn)槭プ杂呻娮佣鴮?dǎo)致電阻上升;當(dāng)其暴露于還原性氣體中時(shí),會因?yàn)檫€原性氣體和表面吸附氧的作用,獲得更多的自由電子而使得電阻下降.而P型半導(dǎo)體正好相反.

    但是本文實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),WO3納米線也會表現(xiàn)出P型半導(dǎo)體的響應(yīng)特性.本文通過利用熱氧化法制備WO3納米線,并通過測試其對NO2、乙醇?xì)怏w及丙酮?dú)怏w發(fā)現(xiàn),WO3會表現(xiàn)出類P-型MOS的響應(yīng)特性,并且在室溫下對NO2氣體表現(xiàn)出較高的靈敏度.本研究為開發(fā)能夠?qū)崿F(xiàn)NO2氣體的高靈敏度、室溫下工作的氣敏材料提供了一種新的研究思路.

    2 實(shí) 驗(yàn)

    2.1 氧化鎢納米線的制備

    制備二氧化硅基氧化鎢米線氣敏材料的流程如圖1所示.

    實(shí)驗(yàn)采用(100)晶向的P型且表面具有400 nm的二氧化硅氧化層的硅片作為基底.通過精確切割成5 mm×20 mm的長方形襯底,并使用標(biāo)準(zhǔn)的清洗流程對襯底進(jìn)行清洗,將二氧化硅基片依次放入濃硫酸和雙氧水混合溶液、鹽酸和雙氧水混合溶液、丙酮以及無水乙醇中分別超聲清洗.

    將清洗過后的襯底基片烘干后,進(jìn)行金屬W鍍膜.鍍膜采用DPS-III型超高真空對靶磁控濺射鍍膜機(jī)在基片表面沉積一層W薄膜.鍍膜條件為:本體真空4×10?4Pa;工作壓強(qiáng)2 Pa;濺射功率100 W;濺射時(shí)間10 min.然后采用兩步熱氧化工藝制備WO3納米線.首先,將含有W薄膜的基片放置在管式爐中進(jìn)行第一次熱氧化處理,生長氧化鎢納米線.設(shè)置退火溫度為700°C,壓強(qiáng)120 Pa,升溫速率10°C/min,保溫時(shí)間為1 h,降溫速率6°C/min.其次,進(jìn)行第二步氧化處理,將納米線樣品標(biāo)記為S1,S2分別在馬弗爐中進(jìn)行300°C(S1)和400°C(S2)退火2 h處理,使氧化鎢納米線進(jìn)一步氧化.將未進(jìn)行第二步退火處理的納米線標(biāo)記為S0作為對照.

    圖1 二氧化硅基氧化鎢納米線氣體傳感器制備流程Fig.1.Preparation process of silicon dioxide based tungsten oxide nanowire gas sensor.

    2.2 傳感器制備、測試及微觀形貌結(jié)構(gòu)表征

    采用直流磁控濺射在氧化鎢納米線結(jié)構(gòu)表面上沉積2個(gè)Pt薄膜方形電極,使之形成電阻式傳感器的兩個(gè)電極.氣體測試通過實(shí)驗(yàn)室自制的靜態(tài)氣體傳感器測試箱進(jìn)行,詳細(xì)描述見文獻(xiàn)[15].該裝置有30 L測試腔,通過微量進(jìn)樣器注入測試氣體;置配有程控溫度調(diào)節(jié)底座,用來改變傳感器的工作溫度;配備UT70D數(shù)字萬用表和配套數(shù)據(jù)采集軟件進(jìn)行實(shí)時(shí)電阻數(shù)據(jù)采集,保存于電腦中.測試過程中保持濕度為30%—35%,室溫(RT)25°C.本研究中,定義元件在氣體測試過程中響應(yīng)值為S=Ra/Rg,其中Ra和Rg分別為氣敏元件在空氣和待測氣體中的電阻值.

    采用HITACHI S-4800場發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM)觀察納米線的微觀形貌.采用以Cu靶為輻射源的D/MAX-2500 X射線衍射儀(XRD)、掠入射、8°/min的掃描速度分析樣品的晶體結(jié)構(gòu).采用TECNAIG2F-20透射電子顯微鏡(TEM)觀察納米線的晶格結(jié)構(gòu).利用PERKIN ELEMER PHI-1600 ESCA型X射線光電子能譜分析儀(XPS)對納米線表面進(jìn)行分析.

    3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

    3.1 微觀形貌結(jié)構(gòu)表征

    未經(jīng)過退火處理的樣品的形貌結(jié)構(gòu)如圖2(a)所示,經(jīng)過300°C和400°C退火處理的樣品S1和S2的形貌如圖2(b)和圖2(c)所示.從圖中可以看出,未經(jīng)過退火處理的氧化鎢納米線均勻地生長在二氧化硅基底上,基底上有一層氧化鎢薄膜.用比例尺測量三個(gè)樣品,發(fā)現(xiàn)氧化鎢納米線長度在1—3μm,直徑在 40 nm 左右,具有較大的長徑比,并且納米線之間有較大的間隙,保證了氣體通路,使得被測氣體能夠與材料底部的納米線進(jìn)行充分接觸.從圖中可以看到氧化鎢納米線交錯(cuò)的分布結(jié)構(gòu),在頂端相互接觸,為后續(xù)氣敏測試過程提供了導(dǎo)電通路.

    圖2 氧化鎢納米線形貌的俯視圖與截面圖 (a)樣品S0;(b)樣品S1;(c)樣品S2Fig.2.Top view and cross section SEM image of tungsten oxide nanowires:(a)Sample S0;(b)sample S1;(c)sample S2.

    通過比較未退火樣品S0和退火后樣品S1,S2的形貌結(jié)構(gòu)發(fā)現(xiàn),經(jīng)過300°C和400°C空氣退火后的氧化鎢納米線結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生大的變化.對比不同退火溫度退火的樣品發(fā)現(xiàn),400°C退火后的樣品基底上的氧化鎢薄膜厚度增加,納米線密度降低,這也證明高溫度退火對氧化鎢納米線的生長有一定的抑制作用,高溫退火使得部分氧化鎢納米線發(fā)生斷裂融入氧化鎢薄膜.

    圖3為樣品S0,S1與S2的XRD圖譜.由圖中可以看出在3個(gè)樣品中除了微弱的Si峰外,都是氧化鎢的峰.樣品S0為經(jīng)過管式爐熱處理,未經(jīng)過退火處理的納米線,從XRD圖中看出,其中含有未被完全氧化的金屬W及二氧化鎢等中間氧化態(tài)氧化鎢,通過峰強(qiáng)看出其主要成分為二氧化鎢.樣品S1和S2的XRD圖譜都和三斜晶向的氧化鎢的標(biāo)準(zhǔn)衍射圖譜(ICSDs:71-0305,圖3底部)對應(yīng)得很準(zhǔn)確,這也說明經(jīng)過兩次氧化處理后,氧化鎢成為主要成分.通多對比S1和S2的XRD圖譜發(fā)現(xiàn),樣品S2的氧化鎢的三個(gè)特征峰(002),(020),(200)晶向明顯變強(qiáng),說明經(jīng)過400°C退火處理的納米線比經(jīng)過300°C退火處理后的納米線氧化程度強(qiáng),樣品S2的主要成分WO3要比樣品S1中的WO3結(jié)晶度高.

    圖3 氧化鎢納米線的XRD圖譜 (S0)未進(jìn)行退火處理;(S1)經(jīng)過300°C退火處理;(S2)經(jīng)過400°C退火處理Fig.3.XRD spectra of tungsten oxide nanowires(S0)without annealing treatment:(S1)300 °C;(S2)400 °C.

    圖4 氧化鎢納米線的TEM圖像 (a)樣品S1;(b)樣品S2Fig.4.TEM images of tungsten oxide nanowires:(a)Sample S1;(b)sample S2.

    為了進(jìn)一步研究退火溫度對樣品結(jié)晶性能的影響,分別對樣品S1,S2進(jìn)行了投射電子顯微鏡(TEM)測試,結(jié)果如圖4所示.圖4(a)所示為樣品S1的TEM圖,可以看出,在納米線邊緣的晶體結(jié)構(gòu)中存在[002]和[022]方向,在晶向之間存在較為明顯的邊界,結(jié)果和XRD結(jié)果相匹配.圖4(b)為樣品S2的TEM圖,其邊界晶格整齊,且晶向主要是[002]方向.通過對比S1,S2的TEM結(jié)果發(fā)現(xiàn),經(jīng)過400°C退火處理后,樣品的邊緣結(jié)晶性更好.

    對經(jīng)過300°C退火處理后的氧化鎢納米線進(jìn)行XPS分析,結(jié)果如圖5所示.在結(jié)合能分別為35.4 eV和37.5 eV處為主峰W+6,表明納米線中W的主要構(gòu)成是WO3,與XRD結(jié)果相符.此外,在結(jié)合能為34.2 eV和36.2 eV檢測到W+5峰值,證明氧化鎢納米線中存在非完全晶格WO3?x,含有較多的氧空位.

    圖5 氧化鎢納米線樣品S1的XPS圖譜Fig.5.XPS spectra of tungsten oxide nanowires sample S1.

    3.2 氣敏性能分析

    氧化鎢薄膜在室溫下有很弱的氣敏性能,一般工作在200°C以上[16].改變氧化鎢的形貌結(jié)構(gòu)后能顯著降低其工作溫度[17].本文利用氧化鎢納米線制備的氣敏傳感器經(jīng)測試發(fā)現(xiàn)其在室溫下具備良好的氣敏性能,且在測試其對NO2氣體的響應(yīng)時(shí),電阻呈下降狀態(tài),表現(xiàn)為P型響應(yīng)類型.樣品S1在室溫下對6.0,3.0,1.0和0.5 ppm(1 ppm=10?6)的NO2氣體響應(yīng)曲線如圖6(a)所示,在通入NO2氣體后,WO3納米線電阻迅速下降,經(jīng)過很短時(shí)間后趨于穩(wěn)定;當(dāng)釋放NO2氣體通入外界新鮮氣體后,電阻逐漸上升恢復(fù)到接近初始電阻值,表現(xiàn)出標(biāo)準(zhǔn)的P型響應(yīng)類型.通過計(jì)算,經(jīng)過300°C退火的納米線樣品S1在室溫下對6 ppm響應(yīng)值達(dá)到2.5,檢測極限0.5 ppm NO2氣體的響應(yīng)值為1.37.在連續(xù)測試中樣品S1的恢復(fù)電阻值和初始電阻值有偏差,這是由于氧化鎢納米線表面存在大量的表面態(tài)在NO2氣體脫附過程中沒有完全回到初始態(tài).樣品S2在室溫下對NO2氣體的響應(yīng)如圖6(b)所示,和S1的測試結(jié)果基本相同,呈現(xiàn)出P型導(dǎo)電類型.樣品S2對NO2的響應(yīng)值比樣品S1的靈敏度低.分析其原因可能是較高的退火溫度對WO3納米線表面缺陷的修復(fù)有很大幫助[18],經(jīng)過400°C退火的納米線樣品S2表面由于缺陷的減少,使得表面能夠吸附NO2的表面態(tài)減少,導(dǎo)致靈敏度降低.此外,對樣品S2的多次測量中發(fā)現(xiàn)其電阻值能夠回到初始的電阻值,更高的退火溫度使納米線的密度有小幅下降,從而提供了更多的氣體分子的通道,有利于氣體分子的擴(kuò)散.這也證明了在多次NO2吸附和脫附過程中,經(jīng)過400°C退火后的樣品的吸附能力較低.

    圖6 室溫下氧化鎢納米線氣體傳感器對不同濃度NO2氣體的響應(yīng) (a)樣品S1;(b)樣品S2Fig.6.Response curve of tungsten oxide nanowire gas sensors to various concentrations NO2gas at room temperature:(a)Sample S1;(b)sample S2.

    為了對比經(jīng)過不同退火溫度處理的氧化鎢納米線的靈敏度,在不同濃度NO2和不同工作溫度下氧化鎢納米線樣品的靈敏度如圖7所示.由圖7(a)看出,樣品S1,S2對NO2氣體的靈敏度隨著NO2濃度的上升而上升,在1—6 ppm區(qū)間表現(xiàn)出良好的線性關(guān)系.其中樣品S1的響應(yīng)值隨NO2濃度升高有較大的變化,呈線性關(guān)系,而樣品S2的響應(yīng)值隨NO2濃度升高沒有明顯的上升趨勢,在更高的濃度下趨于飽和.S0由于沒經(jīng)過退火處理,大量的WO2和W存在使得樣品幾乎沒有氣敏性能.因此樣品S1比S2和S0有更好的氣敏性能.在不同工作溫度下測試樣品S1對6 ppm NO2響應(yīng)值,如圖7(b)所示,可見其在室溫下為最高,升溫后呈現(xiàn)下降趨勢.分析其原因,由SEM圖可知,退火溫度對樣品的形貌結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生明顯改變,經(jīng)過高溫退火后納米線密度降低,雖然會提供更多的氣體擴(kuò)散通道有助于改善氣敏,但是從WO3的結(jié)晶角度進(jìn)行分析,通過XRD結(jié)果發(fā)現(xiàn),樣品S2的WO3特征峰明顯強(qiáng)于樣品S1的特征峰,結(jié)合TEM結(jié)果,樣品S1的WO3結(jié)晶性要低于樣品S2的結(jié)晶性,因此認(rèn)為樣品S1的WO3納米線的表面含有更多的晶界勢、缺陷等表面態(tài),使得樣品S1表現(xiàn)出比樣品S2更好的氣敏性能.而升高工作溫度會造成表面吸附能力下降,從而造成靈敏度下降.

    圖7 (a)室溫下S,S1和S2對不同濃度NO2的氣敏關(guān)系;(b)樣品S0,S1和S2對6 ppm NO2的響應(yīng)和工作溫度的關(guān)系Fig.7.(a)Response of S0,S1 and S2 to different concentrations of NO2at room temperature;(b)relationship between response and operating temperature of sample S0,S1 and S2 towards 6 ppm NO2.

    圖8為乙醇?xì)怏w響應(yīng)曲線.在通入NO2氣體后樣品的電阻呈現(xiàn)下降的趨勢,在釋放NO2氣體后電阻逐漸恢復(fù),表現(xiàn)為P型響應(yīng)類型.在通入還原性乙醇?xì)怏w后,電阻先上升,表現(xiàn)出P型響應(yīng)類型,經(jīng)過較短的時(shí)間后,電阻迅速下降,并低于初始電阻,而達(dá)到最小值,表現(xiàn)出N型響應(yīng)類型.根據(jù)還原性氣體的響應(yīng)機(jī)理[19],

    圖8 室溫下樣品S1對4 ppm NO2和100 ppm乙醇?xì)怏w的響應(yīng)和恢復(fù)曲線Fig.8.Response curve of sample S1 to 4 ppm NO2 and 100 ppm ethanol gas.

    在響應(yīng)過程中,乙醇?xì)怏w消耗納米線表面吸附氧,釋放電子回到導(dǎo)帶,而造成表面主要載流子空穴濃度降低,電阻上升,而在更多的電子注入導(dǎo)帶后,電子恢復(fù)成為主要載流子,濃度增加導(dǎo)致電阻迅速下降,表現(xiàn)出N型WO3的響應(yīng).

    在釋放乙醇?xì)怏w后,納米線表面沒有氧氣吸附或者有少量的氧氣吸附,在通入新鮮空氣后,氧氣逐漸吸附.這個(gè)過程中材料電阻逐漸上升并且越過初始電阻,達(dá)到最高值后下降,恢復(fù)到初始電阻.隨著氧氣吸附,電子的耗盡使材料的電阻上升,而在出現(xiàn)反型空穴導(dǎo)電層后電子耗盡,空穴濃度上升,電阻下降,與環(huán)境氧氣吸附達(dá)到穩(wěn)態(tài)電阻保持恒定不變.圖中圓點(diǎn)標(biāo)記即可視為氧氣翻轉(zhuǎn)濃度.

    為了研究氧化鎢納米線的氣體選擇性,對丙酮、NH3、乙醇、甲醇、異丙醇?xì)怏w的響應(yīng)結(jié)果如圖9所示.可見樣品對于NO2氣體的靈敏度明顯高于其他高濃度氣體,這表明氧化鎢納米線在當(dāng)前被測氣體中對NO2氣體響應(yīng)有著較好的選擇性.

    圖9 室溫下氣體傳感器(樣品S1)對多種氣體響應(yīng)值的對比Fig.9.Response of gas sensors(S1)to various gases at RT.

    3.3 氣敏機(jī)理分析

    一般認(rèn)為氧化鎢為N型半導(dǎo)體,對氧化性氣體測試過程中表現(xiàn)為電阻上升的趨勢,即N型響應(yīng)類型.這是因?yàn)檠趸詺怏w吸附到氧化鎢表面,氧化性氣體如NO2氣體分子奪取氧化鎢導(dǎo)帶中的電子[(1)式],造成自由電子數(shù)量減少,電阻上升[20],呈標(biāo)準(zhǔn)的N型響應(yīng)類型.

    然而本文制備的WO3納米線在對NO2測試過程中表現(xiàn)出完全相反的P型響應(yīng)類型,無法通過NO2氣體吸附理論進(jìn)行解釋.一些研究人員也發(fā)現(xiàn)金屬氧化物氣體傳感器的類似現(xiàn)象,具體機(jī)理有所不同,主要包括:濕度變化[21]、氧氣吸附類型隨工作溫度發(fā)生變化[22]以及表面氧氣吸附引起反型層等[23?25].通過前文的分析,退火溫度對氧化鎢納米線的表面態(tài)有較大的影響,本文嘗試從表面吸附方面對WO3納米線的響應(yīng)類型反轉(zhuǎn)及室溫高敏感性進(jìn)行解釋.

    與傳統(tǒng)的WO3薄膜相比,經(jīng)鍍膜和熱處理得到的WO3納米線直徑在40 nm,長度可達(dá)1μm,具備薄膜狀WO3無法比擬的大表面積,為納米線表面吸附氧分子提供了良好條件.通過前面的分析得到,在第二次退火過程中,納米線的主要成分從金屬W,WO2向WO3轉(zhuǎn)移,這一氧化過程和退火參數(shù)有直接關(guān)系.經(jīng)過300°C退火的樣品的WO3結(jié)晶性低于經(jīng)過400°C退火的WO3納米線.這也說明樣品S1中的WO3納米線中含有大量的非完全晶格氧化鎢,導(dǎo)致納米線表面含有大量的表面態(tài)[26].

    當(dāng)WO3納米線處于空氣中時(shí),由于納米線表面態(tài)及氧空位缺陷,空氣中氧氣分子吸附到納米線表面并俘獲電子[(2a)式].大量的氧氣分子吸附在表面,使納米線內(nèi)部形成電子耗盡層和空穴反型層.反型層內(nèi)的正電荷可以自由流動形成新的導(dǎo)電通道.由于較細(xì)的納米線直徑,其內(nèi)部自由電子的耗盡使正電荷成為主要載流子,即正電荷成為主要影響因素.

    當(dāng)WO3納米線傳感器暴露在NO2氣體中時(shí),NO2分子首先物理吸附到納米線表面,俘獲表面態(tài)的電子[(2b)式],使得表面負(fù)電荷密度增加,為保持電荷平衡,納米線內(nèi)部的正電荷數(shù)量增加,形成更大的正電荷導(dǎo)電通路,宏觀表現(xiàn)為電阻下降,呈現(xiàn)出P型響應(yīng)類型.

    因此,在室溫時(shí)接觸到NO2分子后,由于空間電荷層的存在,表面NO2吸附電子使得的表面電子濃度(Nn(surface))發(fā)生變化引起納米線內(nèi)部正電荷濃度(Np(under))的變化[(3a)式],而較低的正電荷濃度在其發(fā)生變化時(shí)能夠使材料的電阻(R)發(fā)生較大改變[(3b)式][27].由于以上原因,最終WO3納米線在室溫時(shí)對低濃度的NO2表現(xiàn)出較高的靈敏度.

    4 結(jié) 論

    通過對金屬W薄膜進(jìn)行兩步熱氧化處理,制備得到氧化鎢納米線,并測試了退火溫度對氧化鎢納米線的氧化程度、形貌結(jié)構(gòu)和NO2氣敏的影響.結(jié)果表明,300°C相比未退火和400°C退火處理的納米線對NO2有較高的靈敏度,較高的退火溫度使得表面態(tài)減少造成氣敏性能下降.氧化鎢納米線對氧化性氣體表現(xiàn)出P型響應(yīng)類型,這是由于室溫下納米線強(qiáng)表面態(tài)被空氣氧吸附后形成正電荷的導(dǎo)電通道,并且成為影響材料電阻的主要因素.本文研究結(jié)果表明,通過改變WO3納米線的退火溫度可以調(diào)整其氧化程度,制備具有室溫下NO2敏感性能的氣體傳感器,給傳感器領(lǐng)域帶來更廣泛的發(fā)展空間.

    [1]Chen H,Cai H,Zhang Y 2017J.EMCC27 68(in Chinese)[陳滑維,蔡浩洋,張陽 2017中國環(huán)境管理干部學(xué)院學(xué)報(bào)27 68]

    [2]Fonollosa J,Lrene R L,Abhijit V S,Margie L H,Margaret A R,Ramon H 2014Sens.Actuators B199 398

    [3]Mews M,Korte L,Rech B 2016Sol.Energy Mater.Sol.Cells158 77

    [4]Yao Y,Yin M,Yan J,Yang D,Liu S 2017Sens.Actuators B251 583

    [5]Wei S,Zhao J,Hu B,Wu K,Du W,Zhou M 2017Ceram.Int.43 2579

    [6]Barbara U,Vincent T A,Chowdhury M F,Gardner J W 2017Sens.Actuators B239 1051

    [7]Zeng W,Dong C,Miao B,Zhang H,Xu S,Ding X,Hussain S 2014Mater.Lett.117 41

    [8]Hemberg A,Konstantinidis S,Viville P,Renaux F,Dauchot J P,Llobet E,Snyders R 2012Sens.Actuators B171–172 18

    [9]Shendage S S,Patil V L,Vanalakar S A,Patil S P,Harale N S,Bhosale J L,Kim J H,Patil P S 2017Sens.Actuators B240 426

    [10]Hieu N V,Vuong H V,Duy N V,Hoa N D 2012Sens.Actuators B171–172 760

    [11]Zhao Y M,Zhu Y Q 2009Sens.Actuators B137 27

    [12]Luo J Y,Chen F,Cao Z,Zheng W H,Liu C H,Li Y D,Yang G T,Zeng G Q 2015Cryst.Eng.Comm.17 889

    [13]Ma S,Hu M,Zeng P,Li M,Yan W,Qin Y 2014Sens.Actuators B192 341

    [14]Li M,Hu M,Jia D,Ma S,Yan W 2013Sens.Actuators B186 140

    [15]Li M,Hu M,Zeng P,Ma S,Yan W,Qin Y 2013Electrochim.Acta108 167

    [16]Boyadijev S I,Georgieva V,Stefan N,Stan G E,Mihailescu N,Visan A,Mihailescu I N,Besleaga C,Szilagyi I M 2017Appl.Surf.Sci.417 218

    [17]Jie X,Zeng D,Zhang J,Xu K,Wu,J,Zhu B,Xie C 2015Sens.Actuators B220 201

    [18]Wei Y,Chen C,Yuan G,Gao S 2016J.Alloys Compd.681 43

    [19]Shen Y,Zhao S,Ma J,Chen X,Wang W,Wei D,Gao S,Liu W,Han C,Cui B 2016J.Alloys Compd.664 229

    [20]Qin Y X,Liu K X,Liu C Y,Sun X B 2013Acta Phys.Sin.62 208104(in Chinese)[秦玉香,劉凱軒,劉長雨,孫學(xué)斌2013物理學(xué)報(bào)62 208104]

    [21]Li H,Xie W,Ye T,Liu B,Xiao S,Wang C,Wang Y,Li Q,Wang T 2015Appl.Mater.Interfaces7 24887

    [22]Zhang C,Debliquy M,Boudiba A,Liao H,Coddet C 2010Sens.Actuators B144 280

    [23]Xu L,Wang C,Zhang X,Guo D,Pan Q,Zhang G,Wang S 2017Sens.Actuators B245 533

    [24]Wu Y Q,Hu M,Wei X Y 2014Chin.Phys.B23 040704

    [25]Yan W,Hu M,Zeng P,Ma S,Li M 2014Appl.Surf.Sci.292 551

    [26]Li Y,Wang C,Zheng H,Wan F,Yu F,Zhang X,Liu Y 2017Appl.Surf.Sci.391 654

    [27]Liu E K,Zhu B S,Luo J S 2013The Physics of Semiconductors(7th Ed.)(Beijing:Publishing House of Electronics Industry)pp93–94(in Chinese)[劉恩科, 朱秉升,羅晉生 2013半導(dǎo)體物理學(xué)(第七版)(北京:電子工業(yè)出版社)第93—94頁]

    猜你喜歡
    氣敏納米線室溫
    超導(dǎo)追求
    鈷摻雜二氧化鈦納米片的制備及其氣敏特性研究
    云南化工(2021年8期)2021-12-21 06:37:16
    3d過渡金屬摻雜對Cd12O12納米線電子和磁性能的影響
    室溫采集裝置及供熱二級管網(wǎng)智能化改造
    煤氣與熱力(2021年2期)2021-03-19 08:55:50
    水熱法合成WO3納米片及其甲苯氣敏性能研究
    氣敏傳感器的研究進(jìn)展
    建材與裝飾(2018年5期)2018-02-13 23:12:02
    溫度對NiAl合金納米線應(yīng)力誘發(fā)相變的影響
    磁性金屬Fe納米線的制備及其性能
    一種在室溫合成具有寬帶隙CdS的簡單方法
    甲氧基MQ樹脂補(bǔ)強(qiáng)縮合型室溫硫化硅橡膠的研究
    欧美性感艳星| 一二三四中文在线观看免费高清| 精品酒店卫生间| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 91精品一卡2卡3卡4卡| 亚洲图色成人| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 国产成人免费无遮挡视频| 久久精品综合一区二区三区| 亚洲成人精品中文字幕电影| 永久网站在线| 亚洲欧美成人精品一区二区| 亚洲国产成人一精品久久久| 亚洲国产精品成人久久小说| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 国产精品无大码| 黄色日韩在线| 日韩一区二区视频免费看| 直男gayav资源| 干丝袜人妻中文字幕| 日本爱情动作片www.在线观看| xxx大片免费视频| 男人舔奶头视频| 天堂中文最新版在线下载 | 全区人妻精品视频| av在线老鸭窝| 韩国高清视频一区二区三区| 好男人视频免费观看在线| 国产成人免费观看mmmm| 精品人妻视频免费看| 一个人看的www免费观看视频| 男女无遮挡免费网站观看| 亚洲精品456在线播放app| 黄色视频在线播放观看不卡| 久久99热这里只频精品6学生| 一级片'在线观看视频| 美女主播在线视频| 午夜福利网站1000一区二区三区| 久久久久久久久久久免费av| 午夜免费观看性视频| 夜夜爽夜夜爽视频| 国产一级毛片在线| 热99国产精品久久久久久7| 天美传媒精品一区二区| 国产黄a三级三级三级人| 精品久久久久久久久亚洲| 国产乱人视频| 国产免费一级a男人的天堂| 国产精品一区二区在线观看99| 97超碰精品成人国产| av线在线观看网站| 熟妇人妻不卡中文字幕| 丝袜脚勾引网站| 免费观看无遮挡的男女| 91在线精品国自产拍蜜月| 一边亲一边摸免费视频| 色吧在线观看| 日日啪夜夜撸| 寂寞人妻少妇视频99o| 99re6热这里在线精品视频| 中国美白少妇内射xxxbb| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 国精品久久久久久国模美| 嫩草影院新地址| 久久人人爽人人爽人人片va| 3wmmmm亚洲av在线观看| 99视频精品全部免费 在线| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 人妻 亚洲 视频| kizo精华| 亚洲丝袜综合中文字幕| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 热99国产精品久久久久久7| 最后的刺客免费高清国语| 久久久久久久精品精品| 日本av手机在线免费观看| 舔av片在线| 看非洲黑人一级黄片| 精品人妻偷拍中文字幕| 国产男女超爽视频在线观看| .国产精品久久| 国产毛片在线视频| 青春草视频在线免费观看| 极品教师在线视频| 久久精品夜色国产| 亚洲四区av| 国产成人a∨麻豆精品| 午夜老司机福利剧场| 在线观看美女被高潮喷水网站| 大片电影免费在线观看免费| 亚洲国产精品专区欧美| 少妇人妻 视频| 免费观看a级毛片全部| 久久久午夜欧美精品| 精品酒店卫生间| 国产成人精品福利久久| 国产伦在线观看视频一区| 日韩欧美一区视频在线观看 | 亚洲成人中文字幕在线播放| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 国产精品久久久久久久电影| 欧美激情久久久久久爽电影| 黄色配什么色好看| 久久久欧美国产精品| 狂野欧美激情性bbbbbb| 97超视频在线观看视频| 神马国产精品三级电影在线观看| 边亲边吃奶的免费视频| 亚洲欧美精品自产自拍| 欧美xxⅹ黑人| 永久网站在线| 国产免费一级a男人的天堂| 国产熟女欧美一区二区| 国产精品久久久久久久电影| 99视频精品全部免费 在线| 国产成人精品久久久久久| 国产爱豆传媒在线观看| 成人毛片60女人毛片免费| 老司机影院毛片| 国产毛片a区久久久久| 欧美+日韩+精品| 国产精品99久久久久久久久| 少妇的逼水好多| 久久精品国产亚洲av涩爱| 尾随美女入室| 三级经典国产精品| 插逼视频在线观看| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 女人久久www免费人成看片| 欧美激情久久久久久爽电影| 看十八女毛片水多多多| 亚洲最大成人中文| 亚洲欧美日韩东京热| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 国产毛片在线视频| 高清午夜精品一区二区三区| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 边亲边吃奶的免费视频| 边亲边吃奶的免费视频| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 少妇被粗大猛烈的视频| 日本午夜av视频| 色吧在线观看| 久久久久久久久大av| 国产成年人精品一区二区| 欧美性感艳星| 日韩成人av中文字幕在线观看| 中国国产av一级| 亚洲av一区综合| 久久6这里有精品| 成人特级av手机在线观看| 九色成人免费人妻av| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 午夜日本视频在线| 国产精品久久久久久久电影| 99re6热这里在线精品视频| 特级一级黄色大片| 欧美激情国产日韩精品一区| 99久久九九国产精品国产免费| 成人亚洲欧美一区二区av| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 久久久久久九九精品二区国产| 全区人妻精品视频| 天堂中文最新版在线下载 | 交换朋友夫妻互换小说| 大话2 男鬼变身卡| 国产精品成人在线| 久久国产乱子免费精品| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 国产成人精品婷婷| 久久久久久久午夜电影| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲高清免费不卡视频| 亚洲精品国产av成人精品| 男人爽女人下面视频在线观看| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 日韩欧美一区视频在线观看 | 亚洲av男天堂| 夫妻午夜视频| 我要看日韩黄色一级片| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 人妻少妇偷人精品九色| 热99国产精品久久久久久7| 男人爽女人下面视频在线观看| 亚洲精品成人av观看孕妇| 秋霞在线观看毛片| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 日韩电影二区| 亚洲av二区三区四区| 街头女战士在线观看网站| 97在线视频观看| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 亚洲四区av| 丝袜脚勾引网站| 国产 一区 欧美 日韩| 精品久久久噜噜| 波多野结衣巨乳人妻| 日韩成人伦理影院| 五月开心婷婷网| 视频中文字幕在线观看| 久久综合国产亚洲精品| 91精品伊人久久大香线蕉| 麻豆成人午夜福利视频| 欧美成人精品欧美一级黄| 亚洲不卡免费看| 国产精品99久久久久久久久| 夫妻性生交免费视频一级片| 肉色欧美久久久久久久蜜桃 | 六月丁香七月| 国产精品嫩草影院av在线观看| 在线 av 中文字幕| 亚洲人与动物交配视频| 亚洲成人一二三区av| 亚洲在线观看片| 91精品一卡2卡3卡4卡| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 777米奇影视久久| 国产精品爽爽va在线观看网站| 69人妻影院| 亚洲欧美清纯卡通| 少妇人妻精品综合一区二区| 天堂俺去俺来也www色官网| 在线播放无遮挡| 不卡视频在线观看欧美| 我的老师免费观看完整版| 22中文网久久字幕| 美女主播在线视频| 97超视频在线观看视频| 欧美成人a在线观看| 最近2019中文字幕mv第一页| 国产精品久久久久久精品古装| 国产欧美日韩精品一区二区| 国产毛片在线视频| 亚洲欧美精品自产自拍| eeuss影院久久| 精品午夜福利在线看| 亚洲精品久久午夜乱码| 婷婷色综合www| 涩涩av久久男人的天堂| 赤兔流量卡办理| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 亚洲精品,欧美精品| 久久人人爽人人爽人人片va| 色视频在线一区二区三区| 久久午夜福利片| 熟妇人妻不卡中文字幕| 男女那种视频在线观看| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 成人鲁丝片一二三区免费| 欧美成人午夜免费资源| 久久这里有精品视频免费| 久久久久国产网址| 国产精品福利在线免费观看| 亚洲美女视频黄频| 国产黄a三级三级三级人| 91久久精品国产一区二区成人| 免费黄色在线免费观看| 成人综合一区亚洲| 国产探花极品一区二区| 亚洲第一区二区三区不卡| 国产精品久久久久久精品电影| 亚洲欧洲日产国产| 亚洲,一卡二卡三卡| 18禁动态无遮挡网站| 亚洲丝袜综合中文字幕| 国产精品久久久久久久电影| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 国产高清国产精品国产三级 | 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 中文字幕av成人在线电影| 草草在线视频免费看| 日日摸夜夜添夜夜爱| 国产精品99久久99久久久不卡 | 精品国产三级普通话版| 综合色av麻豆| 国产美女午夜福利| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 99视频精品全部免费 在线| 深夜a级毛片| 久久久国产一区二区| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 新久久久久国产一级毛片| 国产成人freesex在线| 两个人的视频大全免费| 美女主播在线视频| 国产亚洲最大av| 五月天丁香电影| 国产乱人偷精品视频| 欧美xxⅹ黑人| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 国产精品精品国产色婷婷| 午夜爱爱视频在线播放| 免费黄网站久久成人精品| 免费大片黄手机在线观看| 2022亚洲国产成人精品| 国产精品人妻久久久影院| 好男人视频免费观看在线| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 欧美日韩在线观看h| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 少妇高潮的动态图| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 久久久久久久午夜电影| 日韩免费高清中文字幕av| 香蕉精品网在线| 成年女人在线观看亚洲视频 | 亚洲国产精品成人综合色| 日韩一区二区三区影片| 欧美潮喷喷水| 九草在线视频观看| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 2018国产大陆天天弄谢| 乱系列少妇在线播放| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 欧美xxⅹ黑人| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 亚洲国产精品成人综合色| 久久久久性生活片| 午夜免费观看性视频| 亚洲电影在线观看av| 26uuu在线亚洲综合色| 舔av片在线| 91精品国产九色| 成人综合一区亚洲| 九九在线视频观看精品| 亚洲av成人精品一二三区| 中国国产av一级| 简卡轻食公司| 一级爰片在线观看| 国产有黄有色有爽视频| 一级毛片 在线播放| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 成年免费大片在线观看| 成人综合一区亚洲| 99精国产麻豆久久婷婷| 3wmmmm亚洲av在线观看| 国产综合精华液| 韩国高清视频一区二区三区| 日韩一区二区视频免费看| 边亲边吃奶的免费视频| 草草在线视频免费看| 久久6这里有精品| 国产综合懂色| 插逼视频在线观看| 最新中文字幕久久久久| 性插视频无遮挡在线免费观看| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 91久久精品电影网| 最近最新中文字幕免费大全7| 97热精品久久久久久| 久久久久久久国产电影| 九草在线视频观看| 久久精品国产自在天天线| 超碰av人人做人人爽久久| 女人被狂操c到高潮| 91精品一卡2卡3卡4卡| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 国产精品爽爽va在线观看网站| 麻豆成人午夜福利视频| 久久久精品免费免费高清| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 精品久久国产蜜桃| 99热全是精品| 久久这里有精品视频免费| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 男女边吃奶边做爰视频| 人妻少妇偷人精品九色| av在线亚洲专区| 在线观看一区二区三区| 久久6这里有精品| 如何舔出高潮| 麻豆久久精品国产亚洲av| 国产一区亚洲一区在线观看| 日韩欧美精品免费久久| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 国产精品.久久久| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 插阴视频在线观看视频| 成人欧美大片| 欧美日韩精品成人综合77777| 99久久精品国产国产毛片| 麻豆成人av视频| 少妇人妻一区二区三区视频| 久久久久久久精品精品| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 国产亚洲精品久久久com| 国产淫语在线视频| 久久久久久九九精品二区国产| 国产黄a三级三级三级人| 下体分泌物呈黄色| 国产探花在线观看一区二区| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 亚洲精品国产色婷婷电影| 三级国产精品片| 国产伦在线观看视频一区| 草草在线视频免费看| 精品久久久久久久末码| 亚洲精品一区蜜桃| 99精国产麻豆久久婷婷| 丰满人妻一区二区三区视频av| 亚洲国产色片| 亚洲国产精品999| 亚洲精品自拍成人| 国产精品女同一区二区软件| 天堂俺去俺来也www色官网| 久久久久国产网址| 又大又黄又爽视频免费| 日韩欧美精品免费久久| 男女无遮挡免费网站观看| 男女啪啪激烈高潮av片| av在线天堂中文字幕| 国产精品蜜桃在线观看| 国产精品一区二区在线观看99| www.色视频.com| 日韩亚洲欧美综合| 久热这里只有精品99| 亚洲精品aⅴ在线观看| 国产亚洲最大av| 久久精品国产a三级三级三级| 插逼视频在线观看| 麻豆国产97在线/欧美| 免费黄色在线免费观看| 黄色一级大片看看| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 成人无遮挡网站| 男女无遮挡免费网站观看| 亚洲av国产av综合av卡| 91在线精品国自产拍蜜月| av黄色大香蕉| 亚洲电影在线观看av| 一边亲一边摸免费视频| 色视频www国产| 亚洲国产日韩一区二区| 在线观看三级黄色| 精品午夜福利在线看| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 国产成人精品婷婷| 性色avwww在线观看| 日韩欧美一区视频在线观看 | 久久午夜福利片| 国产日韩欧美在线精品| 2021天堂中文幕一二区在线观| 最近手机中文字幕大全| 欧美日本视频| 亚洲伊人久久精品综合| 国产片特级美女逼逼视频| 熟女av电影| 一级片'在线观看视频| 干丝袜人妻中文字幕| 亚洲成人av在线免费| 精品一区在线观看国产| 亚洲图色成人| 中文天堂在线官网| 在线观看美女被高潮喷水网站| 日本三级黄在线观看| 亚洲精品aⅴ在线观看| 国精品久久久久久国模美| 人人妻人人看人人澡| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 中文字幕免费在线视频6| 国内精品美女久久久久久| 麻豆国产97在线/欧美| 别揉我奶头 嗯啊视频| 人妻夜夜爽99麻豆av| 亚洲高清免费不卡视频| 国产乱人偷精品视频| 国产有黄有色有爽视频| 国产综合精华液| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 国内揄拍国产精品人妻在线| 国产黄色视频一区二区在线观看| .国产精品久久| 久久影院123| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 蜜臀久久99精品久久宅男| 国产精品熟女久久久久浪| 91狼人影院| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 午夜精品国产一区二区电影 | 视频区图区小说| 最近2019中文字幕mv第一页| 成人亚洲精品一区在线观看 | 三级国产精品欧美在线观看| 日韩欧美精品免费久久| 色5月婷婷丁香| 一本色道久久久久久精品综合| 国产一级毛片在线| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 亚洲国产最新在线播放| 日韩,欧美,国产一区二区三区| av在线天堂中文字幕| 国产又色又爽无遮挡免| 亚洲内射少妇av| 特大巨黑吊av在线直播| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 国模一区二区三区四区视频| 在线精品无人区一区二区三 | 中国三级夫妇交换| 婷婷色av中文字幕| 日日啪夜夜撸| 在现免费观看毛片| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 国产黄片视频在线免费观看| 麻豆成人av视频| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 国产综合懂色| 美女主播在线视频| 国产视频内射| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 一级毛片我不卡| 国产毛片在线视频| a级毛片免费高清观看在线播放| 国产日韩欧美亚洲二区| av国产免费在线观看| 少妇熟女欧美另类| 麻豆久久精品国产亚洲av| 能在线免费看毛片的网站| 日韩国内少妇激情av| 欧美国产精品一级二级三级 | av又黄又爽大尺度在线免费看| 成人综合一区亚洲| 美女国产视频在线观看| 国产精品蜜桃在线观看| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 午夜爱爱视频在线播放| 免费观看在线日韩| 一本久久精品| 不卡视频在线观看欧美| 偷拍熟女少妇极品色| 中文字幕久久专区| 我的女老师完整版在线观看| 18禁动态无遮挡网站| 午夜福利在线在线| 国产精品一区www在线观看| 亚洲第一区二区三区不卡| 最近手机中文字幕大全| 黄色一级大片看看| 视频中文字幕在线观看| 看黄色毛片网站| 丰满乱子伦码专区| 亚洲人成网站高清观看| 久久久久久久久大av| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 日韩成人av中文字幕在线观看| 青春草视频在线免费观看| 久久久成人免费电影| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 久久国产乱子免费精品| 国产乱来视频区| 日韩人妻高清精品专区| 国产成人aa在线观看| 身体一侧抽搐| 大香蕉97超碰在线| 亚洲av二区三区四区| 大片免费播放器 马上看| www.av在线官网国产| 精品少妇久久久久久888优播| 97超碰精品成人国产| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 午夜视频国产福利| 久久精品综合一区二区三区| 午夜精品一区二区三区免费看| 欧美精品国产亚洲| 国产成人a区在线观看| 日日撸夜夜添| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 少妇被粗大猛烈的视频| 中文字幕亚洲精品专区| 亚洲欧美精品专区久久| 亚洲国产成人一精品久久久| 日韩欧美精品v在线| 国产精品久久久久久久久免| 久久99蜜桃精品久久| 日本黄色片子视频| 免费高清在线观看视频在线观看| 免费在线观看成人毛片| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 国产乱人偷精品视频| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产日韩欧美亚洲二区| 最近最新中文字幕免费大全7| 国产大屁股一区二区在线视频| 亚洲国产精品专区欧美| 在线观看人妻少妇| 日韩大片免费观看网站| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 免费电影在线观看免费观看| 国产成人精品一,二区| 五月玫瑰六月丁香| 免费人成在线观看视频色| 国产成人精品婷婷| 日韩一区二区视频免费看| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 色5月婷婷丁香| 日本av手机在线免费观看| 天天一区二区日本电影三级| 色视频在线一区二区三区| 在线精品无人区一区二区三 | 激情五月婷婷亚洲| 中文资源天堂在线| 久久97久久精品|