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    Cu,O共摻雜AlN晶體電子結(jié)構(gòu)與光學性質(zhì)研究?

    2018-03-26 22:07:36程麗王德興張楊蘇麗萍陳淑妍王曉峰孫鵬易重桂
    物理學報 2018年4期
    關(guān)鍵詞:價帶導帶能帶

    程麗 王德興 張楊 蘇麗萍 陳淑妍 王曉峰 孫鵬 易重桂

    (哈爾濱工程大學理學院,纖維集成光學教育部重點實驗室,哈爾濱 150001)

    1 引 言

    AlN是近年來深受人們關(guān)注的一種新型直接帶隙寬禁帶化合物半導體材料,其禁帶寬度Eg約為6.2 eV[1,2].由于AlN具有禁帶較寬、介電常數(shù)低以及與硅相近的熱膨脹系數(shù),可作為微電子器件的基底材料;AlN良好的壓電性質(zhì)與較高的表面聲速使其可作為GHz聲表面波裝置的壓電材料[3?5];AlN也是制造紫外發(fā)光二極管光源的材料[6].另外,AlN原料充足,生產(chǎn)成本相對較低,可應用于多種工業(yè)領(lǐng)域.

    現(xiàn)在,AlN的制造技術(shù)得到了高速發(fā)展[7?9],但AlN的高效率p型摻雜問題還未解決.對AlN晶體而言,n型摻雜比較容易實現(xiàn),p型摻雜效率低主要是由于p型雜質(zhì)溶解度較低,離化能過大及本身缺陷的自補償效應造成的[10],進而影響了AlN基的固態(tài)發(fā)光器件實用化.因此,制備高效的p型層是研究AlN在光電器件領(lǐng)域廣泛應用的重點.p型AlN已通過摻入Be,Cu,Mg,Zn,Ag等得以實現(xiàn)[11?16],但摻雜效率較低.為獲得高效的p型AlN,學者們對共摻雜方法進行了探討,認為共摻雜方法的優(yōu)點在于:1)施主、受主間的強吸引可克服受主間的互相排斥,增加受主在AlN晶體中的摻雜數(shù)量;2)施主、受主間的吸引可形成“受主-施主-受主”復合體,從而降低受主能級、提高施主能級,進而提高空穴濃度.Zunger等證實了Be和O兩種高活性原子在III族氮化物中的共摻雜反應[17],袁娣等通過第一性原理計算表明Be和O共摻雜可提高摻雜濃度和系統(tǒng)的穩(wěn)定性[18];Wu等認為Mg和O共摻雜可提高AlN晶體的空穴濃度[19];Korotkov等研究了Mg和O共摻p型GaN的電子特性[20].非磁性元素Cu摻雜AlN具有較好的半金屬鐵磁性,且Cu摻雜表現(xiàn)為p型摻雜.為獲得更高濃度的p型Cu摻雜,本文對Cu和O共摻雜的AlN晶體進行理論計算及分析.基于密度泛函理論(DFT)的平面波超軟贗勢法,利用3×3×2模型計算了Cu和O共摻雜AlN的電子結(jié)構(gòu)與光學特性,詳細分析Cu和O共摻雜對AlN晶體p型特性的影響,為實驗研究提供理論參考.

    2 理論模型與計算方法

    2.1 理論模型

    圖1 Cu和O共摻雜AlN超晶胞模型Fig.1.Supercell of Cu-O co-doped AlN.

    2.2 計算方法

    本文計算由從頭算量子力學程序CASTEP[22]完成.對未摻雜、Cu單摻雜與Cu和O共摻雜AlN(3×3×2)進行幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化,交換-關(guān)聯(lián)能采用廣義梯度近似GGA-PBE進行校正,離子實與價電子之間的相互作用勢采用超軟贗勢(ultrasoft pseudopotential,USP)來描述.平面波截止能取450 eV,布里淵區(qū)積分使用4×4×3的k點對全Brillouin求和,迭代時收斂精度設(shè)為1×10?5eV/atom,作用到原子上的力小于0.3 eV/nm,內(nèi)應力收斂精度設(shè)為0.05 GPa,最大位移收斂精度設(shè)為1×10?4nm.幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化后上述四參數(shù)達到或高于收斂條件.

    3 計算結(jié)果與討論

    3.1 幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化結(jié)果

    為了分析摻雜對AlN性質(zhì)的影響,本文對Cu和O摻雜前后AlN晶體超胞進行幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化.計算得到的晶格參數(shù)、總能量、截斷能與形成能如表1所列.其中a,c為單胞的晶胞參數(shù);V0為超晶胞的體積;E為對體系進行幾何優(yōu)化收斂時對應的體系總能量,反映了結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定程度;Eg為禁帶寬度;Ef為形成能.從表1可以看出,計算結(jié)果與實驗結(jié)果符合得很好,表明參數(shù)選取與計算方法合理,可繼續(xù)進行其他性質(zhì)的計算.摻雜后晶格體積比純AlN晶體稍有增大,因為Cu的離子半徑為0.077 nm,比Al的離子半徑0.054 nm大,當離子半徑大的Cu替代離子半徑小的Al時,一定程度上破壞了晶格周期性,造成晶格畸變,晶格體積增大;O的離子半徑為0.14 nm,比N的離子半徑0.013 nm大,所以O(shè)摻雜也會使AlN的晶格體積變大.Cu和O共摻雜的整體效果是增大了AlN晶胞的體積.表1的能量計算結(jié)果顯示,Cu摻雜后體系能量降低,Cu和O共摻雜體系能量最低.Eg理論值與實驗值相比偏小,這是由于DFT屬于基態(tài)理論,它對多粒子系統(tǒng)的激發(fā)態(tài)在計算Eg時存在誤差[24],但并不影響對AlN及其摻雜體系電子結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的理論分析.

    表1 AlN摻雜前后的晶格常數(shù)、總能量、禁帶寬度與形成能Table 1.Lattice constant,total energy,band gap and formation energy of AlN before and after doped.

    摻雜體系的形成能Ef是用來判斷不同原子摻雜難易的物理量,同時也可以表明雜質(zhì)對該體系穩(wěn)定性造成的影響,Cu單摻雜與Cu和O共摻雜AlN形成能Ef計算公式為:

    式中EAlNCu,EAlNCuO為Cu單摻雜與Cu和O共摻雜AlN超胞系統(tǒng)的總能量;EAlN為未摻雜AlN超胞系統(tǒng)的總能量;μAl,μCu為Al原子與Cu原子在基態(tài)下對應為金屬相時每個分子的能量;μO,μN則為晶體相時O與N原子對應的能量,即溫度T=0時化學勢的大小.從表1形成能計算結(jié)果可知,Cu和O共摻雜體系比Cu單摻雜體系形成能降低,穩(wěn)定性增加,這與總能量的計算結(jié)果符合.

    3.2 電子結(jié)構(gòu)分析

    3.2.1 純AlN電子結(jié)構(gòu)分析

    為分析和比較摻雜對AlN電子結(jié)構(gòu)的影響,先計算了純AlN的電子結(jié)構(gòu)如圖2所示.圖2(a)能帶結(jié)構(gòu)的計算結(jié)果表明AlN的帶隙較大,導帶底和價帶頂都位于Brillouin區(qū)的G點處,且與其他K點帶隙比較,G點帶隙最小,表明AlN是直接帶隙半導體.導帶底的態(tài)密度變化較大,說明導帶底電子有效質(zhì)量大;價帶頂態(tài)密度變化較慢,說明價帶中空穴有效質(zhì)量大.AlN的價帶由?15.5—?12.8的下價帶和?6.3—?0.3的上價帶組成,在價帶頂附近有簡并的重空穴、輕空穴和自旋-軌道耦合所分裂出的劈裂帶,與其他III-V族氮化物的能帶結(jié)構(gòu)類似.由圖2的分波態(tài)密度可知,價帶主要是N原子2s態(tài)與2p態(tài)構(gòu)成,價帶頂則主要由N原子2p態(tài)組成,導帶主要是Al原子3p態(tài)構(gòu)成.從分態(tài)密度可知,AlN的離子鍵性質(zhì)比較明顯,這和一些文獻中的計算結(jié)果一致[25,26].

    圖2 AlN的能帶結(jié)構(gòu)與分波態(tài)密度 (a)能帶結(jié)構(gòu);(b)分波態(tài)密度;(c)Al的分波態(tài)密度;(d)N的分波態(tài)密度Fig.2.Energy band structure and PDOS of AlN:(a)Energy band structure;(b)PDOS of AlN;(c)PDOS of Al;(d)PDOS of N.

    3.2.2 Cu摻雜AlN電子結(jié)構(gòu)分析

    為討論Cu和O共摻雜AlN的電子結(jié)構(gòu),先優(yōu)化了Cu摻雜AlN晶體,其能帶結(jié)構(gòu)及分波態(tài)密度如圖3所示.從圖3(a)可知,價帶頂部與導帶底部都在布里淵區(qū)G點處,表明摻雜Cu后AlN仍是直接帶隙半導體.對比圖3與圖2的分波態(tài)密度可知,Cu摻雜AlN的下價帶主要由N原子的2s態(tài)組成,導帶主要由Al原子的3p態(tài)組成,與未摻雜AlN相比無變化.主要變化來自上價帶,上價帶主要由Cu原子的3d態(tài)與N原子的2p態(tài)組成,對比圖3(d)和圖3(e)可知,Cu 3d態(tài)有幾個峰值與N 2p態(tài)相對應,費米能級附近的電子態(tài)密度也主要來自Cu 3d和N 2p態(tài),且二者形狀相似,說明Cu 3d與N 2p電子間有較強的軌道雜化.Cu摻入后Al的態(tài)密度變彌散,沿高能方向擴展;同時價帶頂越過費米能級形成簡并態(tài),在價帶頂附近存在多余的空穴,說明Cu摻雜可獲得p型AlN.但雜質(zhì)能級中空穴間的互相作用導致其局域在價帶頂附近,費米能級附近空穴增加,原子間排斥作用增強,使Cu摻雜濃度低,摻雜系統(tǒng)不穩(wěn)定,因此單摻雜Cu較難實現(xiàn)理想的p型AlN晶體.

    圖3 Cu摻雜AlN的能帶結(jié)構(gòu)與分態(tài)密度 (a)能帶結(jié)構(gòu);(b)分態(tài)密度;(c)Al的分態(tài)密度;(d)N的分態(tài)密度;(e)Cu的分態(tài)密度Fig.3.Energy band structure and PDOS of Cu doped AlN:(a)Energy band structure;(b)PDOS of Cu doped AlN;(c)PDOS of Al;(d)PDOS of N;(e)PDOS of Cu.

    3.2.3 Cu與O共摻雜AlN電子結(jié)構(gòu)分析

    圖4為Cu與O共摻雜AlN的能帶結(jié)構(gòu)與分波態(tài)密度.對比圖3可知,O原子摻入后,其2s態(tài)在?19 eV附近形成一條能帶,此能帶離價帶較遠,對價帶的電子分布無影響;Al原子分波態(tài)密度峰值升高,價帶和導帶均向低能方向移動;N原子的態(tài)密度在價帶頂處降低,價帶與導帶移向低能區(qū);Cu的態(tài)密度比單摻雜時有所加寬,費米能級處態(tài)密度峰值降低,價帶及導帶也均向低能方向移動.Cu與O共摻雜AlN的費米能級進入價帶頂,使其價帶頂附近存在多余的空穴,于價帶頂形成雜質(zhì)能級,且雜質(zhì)能級具有較強的局域態(tài),這是N和O原子的2p態(tài)與Cu 3d態(tài)軌道雜化的結(jié)果.因為O原子電負性比N原子強,Cu 3d態(tài)電子偏向與O成鍵,進而Al—N鍵增強、Cu—N鍵減弱,N價電荷分布偏向Al而偏離Cu,因此Cu與N間原子軌道交疊區(qū)域和費米能級處態(tài)密度重疊減小,降低Cu的受主特性,費米能級附近Cu 3d軌道與臨近O 2p軌道雜化增強.O原子不是p型材料的有效復合中心,主要起到對Cu原子的激活作用.共摻雜后Cu與O的吸引作用可克服Cu原子間的互相排斥,能有效提高受主摻雜濃度與系統(tǒng)的穩(wěn)定性,Cu與O共摻雜可實現(xiàn)p型AlN的高濃度摻雜.

    圖4 Cu與O共摻雜AlN的能帶結(jié)構(gòu)與分態(tài)密度 (a)能帶結(jié)構(gòu);(b)分態(tài)密度;(c)Al的分態(tài)密度;(d)N的分態(tài)密度;(e)Cu的分波態(tài)密度;(f)O的分波態(tài)密度Fig.4.Energy band structure and PDOS of Cu-O co-doped AlN:(a)Energy band structure;(b)PDOS of Cu-O co-doped AlN;(c)PDOS of Al;(d)PDOS of N;(e)PDOS of Cu;(f)PDOS of O.

    3.3 Cu與O共摻雜AlN的光學性質(zhì)分析

    為研究Cu與O共摻雜AlN的光學性質(zhì),對Cu與O摻雜前后AlN晶體的介電函數(shù)、復折射率函數(shù)和光吸收譜進行了計算與分析.計算光學性質(zhì)時,采用剪刀算符對能帶帶隙進行了修正,剪刀算符的取值由帶隙的理論計算值與實驗值的差值決定,本文剪刀算符取值為2.07 eV.線性響應范圍內(nèi)半導體光學性質(zhì)可以用復介電函數(shù)ε(ω)=ε1(ω)+iε2(ω)計算得出,其與材料的電子結(jié)構(gòu)關(guān)系密切.晶體的介電函數(shù)、吸收系數(shù)等可根據(jù)Kramers-Kronig色散關(guān)系及電子躍遷概率的定義導出.介電函數(shù)實部ε1(ω)與虛部ε2(ω)的計算公式如下[27]:

    式中C,V代表導帶、價帶;BZ表示第一布里淵區(qū);?是狄拉克常量;K是倒格矢;ω是角頻率;|e·MCV(K)|2是動量矩陣元;EC(K),EV(K)代表導帶、價帶本征能級.

    圖5(a)為Cu與O共摻雜前后AlN的介電函數(shù)虛部ε2,ε2是聯(lián)系帶間躍遷微觀物理過程與固體電子結(jié)構(gòu)的橋梁,是電子在能級間躍遷的體現(xiàn),對材料光學性質(zhì)的研究很重要,ε2曲線介電峰的來源可通過能帶結(jié)構(gòu)與態(tài)密度解釋.從圖5(a)可以看出,純AlN的介電函數(shù)閾能約為5.4 eV,這是基本吸收邊,當光子能量高于5.4 eV時ε2的值迅速上升.AlN的介電函數(shù)虛部有兩個特征峰,峰1與峰2分別對應能量為8.8 eV與12.7 eV.峰1對應直接躍遷閾,是N 2p電子向Al 3p態(tài)躍遷;峰2是AlN態(tài)密度圖中上價帶相對較弱的峰代表的能態(tài)與導帶能態(tài)間電子躍遷所致.摻入Cu原子后,在2.2 eV增加一較高的介電峰3,之前的兩個介電峰峰值減弱.峰3是價帶電子向雜質(zhì)帶躍遷引起的,主要是N 2p態(tài)與Cu 3d態(tài)躍遷的結(jié)果.摻入Cu原子后峰1、峰2變低是由于引入雜質(zhì)帶后能級間躍遷電子數(shù)目下降;摻入O原子后峰1、峰2繼續(xù)降低,峰3變強主要是O 2p態(tài)躍遷的結(jié)果.在低能區(qū),Cu與O共摻雜AlN的光躍遷強度大于未摻雜和Cu單摻雜AlN,表明Cu與O共摻雜可改善AlN低能區(qū)的光學躍遷,增強電子在可見光區(qū)的光學躍遷.

    圖5(b)為Cu與O共摻雜前后AlN的復折射率.未摻雜AlN能量低于5.4 eV與能量高于14.4 eV時復折射率虛部為零、實部接近常數(shù),表明AlN在低、高頻區(qū)對電磁波吸收均較弱.Cu與O原子摻入后復折射率在低能區(qū)實部和虛部變化明顯,是由于摻雜后電磁波通過不同介質(zhì)導致折射率發(fā)生變化,增加了體系對低頻電磁波的吸收.

    圖5 Cu與O共摻雜前、后AlN的介電函數(shù)虛部(a)、復折射率(b)與吸收譜(c)Fig.5.Imaginary part of the dielectric function(a),refractive index(b)and energy loss spectrum(c)of AlN before and after doped.

    圖5(c)是摻雜前后AlN的吸收譜,結(jié)果表明,純AlN晶體在可見光區(qū)無光吸收,因其禁帶寬度大于可見光的光子能量.Cu與O摻入后,因為禁帶中引入了雜質(zhì)能級,增強了晶體在可見光區(qū)的光吸收.純AlN吸收邊與復折射率函數(shù)符合,吸收主峰的能量為9.9 eV.Cu與O摻入后于低能區(qū)出現(xiàn)一新吸收峰,與復折射率函數(shù)在低能區(qū)的變化相對應.與純AlN相比,摻雜Cu后吸收峰減弱,Cu與O共摻后更弱,因為摻雜后引入受主能級導致能級間躍遷電子數(shù)目下降.

    4 結(jié) 論

    基于密度泛函理論對純AlN,Cu單摻雜以及Cu與O共摻雜AlN電子結(jié)構(gòu)和光學性質(zhì)進行了計算與分析.結(jié)果表明:摻雜后晶格體積增大,系統(tǒng)能量降低;Cu單摻雜及Cu與O共摻雜后AlN仍屬于直接帶隙半導體;Cu摻入后Cu 3d電子與鄰近的N 2p電子之間有強烈的軌道雜化效應,但Cu單摻雜濃度不高,摻雜系統(tǒng)不穩(wěn)定,較難實現(xiàn)理想的p型AlN晶體;Cu與O共摻雜后,Cu與O的吸引作用克服了Cu原子間的排斥作用,可提高摻雜濃度和系統(tǒng)穩(wěn)定性,Cu與O共摻雜可實現(xiàn)p型AlN的高濃度摻雜.光學性質(zhì)分析中,介電函數(shù)計算結(jié)果表明Cu與O共摻雜能夠改善AlN電子在低能區(qū)的光學躍遷特性,增強電子在可見光區(qū)的光學躍遷;復折射率計算結(jié)果顯示Cu與O摻入后電磁波通過不同的介質(zhì)導致折射率發(fā)生變化,對低頻電磁波吸收增加.

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