雙能谷效應(yīng)對(duì)N型摻雜Si基Ge材料載流子晶格散射的影響?

黃詩(shī)浩 謝文明 汪涵聰 林光楊 王佳琪 黃巍 李成

1)(福建工程學(xué)院,信息科學(xué)與工程學(xué)院,福州 350118)

2)(廈門大學(xué),物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,廈門 361005)

1 引 言

雖然Ge與Si同屬于間接帶隙材料,發(fā)光效率低,但是室溫下Ge的直接帶與間接帶差值僅為136 meV,仍有少量電子占據(jù)其直接帶能谷中,并且這些電子具有較高的輻射復(fù)合速率.同時(shí),Si基Ge材料由于在光通信波段吸收系數(shù)大,具有能帶結(jié)構(gòu)可調(diào)的特點(diǎn),并且和傳統(tǒng)的硅互補(bǔ)金屬氧化物半導(dǎo)體工藝相兼容等優(yōu)點(diǎn),所以Si基Ge材料一直以來都是科學(xué)家制備高效Si基光源的首選方案.

目前,國(guó)內(nèi)外研究小組[1?10]都投入了大量的人力物力在Si基Ge高效發(fā)光材料與器件的開發(fā)上攻克了許多關(guān)鍵技術(shù),但是在研究制備發(fā)光器件的過程中遇到了諸如激光器閾值電流密度過大、發(fā)光效率偏低、器件工作不穩(wěn)定等難以解決的問題.為了突破在實(shí)驗(yàn)研究過程中遇到的一系列瓶頸,亟待從理論方面展開深入研究.當(dāng)前,國(guó)內(nèi)外對(duì)Si基Ge高效發(fā)光材料的理論研究主要集中于兩方面:一是通過不同的計(jì)算方法研究應(yīng)變對(duì)Ge能帶結(jié)構(gòu)的影響,預(yù)測(cè)Ge由間接帶隙材料轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯訋恫牧纤┘拥膽?yīng)力值大小[11?13];二是通過簡(jiǎn)化模型計(jì)算Ge材料的光增益情況[14,15];而對(duì)載流子在Si基Ge材料中的散射研究相對(duì)較少.

載流子的散射過程不僅影響著材料的電學(xué)性質(zhì),如載流子遷移率大小,而且與半導(dǎo)體材料的光學(xué)性質(zhì)也息息相關(guān).載流子的散射過程所需時(shí)間很短,發(fā)生于各種復(fù)合過程之前.類似于GaAs材料,Si基Ge材料的導(dǎo)帶也有其獨(dú)特的雙能谷結(jié)構(gòu)(直接帶Γ能谷與間接帶L能谷),載流子在雙能谷之間的谷間散射有可能提高直接帶載流子的占有率,進(jìn)而提高直接帶輻射復(fù)合效率.因此載流子的散射機(jī)制是深入研究Si基Ge材料光電性質(zhì)的重要理論基礎(chǔ),對(duì)探索增強(qiáng)Si基Ge材料直接帶發(fā)光效率的機(jī)理以及實(shí)現(xiàn)光增益的有效途徑具有重要的科學(xué)意義.

本文從載流子散射機(jī)制的量子力學(xué)理論出發(fā),構(gòu)建載流子在Si基Ge材料導(dǎo)帶雙能谷結(jié)構(gòu)中的不同晶格振動(dòng)散射模型,建立相應(yīng)的載流子散射率及平均弛豫時(shí)間模型,并進(jìn)行數(shù)值計(jì)算,其量化結(jié)果可為設(shè)計(jì)與模擬Si基Ge器件提供理論參考.

2 晶格散射的量子模型

晶格散射是由于晶體中的原子在其平衡位置附近做微振動(dòng)引起的.這種微振動(dòng)可以用格波來描述.具體地,對(duì)于Ge有三個(gè)聲學(xué)波(兩個(gè)橫聲學(xué)波,TA和一個(gè)縱聲學(xué)波,LA)和三個(gè)光學(xué)波(兩個(gè)橫光學(xué)波,TO和一個(gè)縱光學(xué)波,LO).格波的能量是量子化的,量子化的能量稱為晶格振動(dòng)能量的量子或聲子.聲子是玻色子,不具有物理動(dòng)量,但是攜帶有準(zhǔn)動(dòng)量,并具有能量,是個(gè)準(zhǔn)粒子.載流子在Si基Ge材料中被格波散射可以認(rèn)為電子和聲學(xué)聲子或光學(xué)聲子的相互作用.

由量子力學(xué)理論可知,載流子在晶格中的運(yùn)動(dòng)會(huì)受到附加勢(shì)場(chǎng)的作用,比如晶格振動(dòng)產(chǎn)生的簡(jiǎn)諧微擾勢(shì)、電離雜質(zhì)產(chǎn)生的庫(kù)侖勢(shì)、無序合晶產(chǎn)生的相干勢(shì)等[16].假設(shè)這些偏離理想周期勢(shì)的附加勢(shì)可以寫成V(x,t),則系統(tǒng)的哈密頓量可以寫成H=H0+V(x,t),其中H0為無微擾時(shí)的哈密頓量,通過求解含時(shí)薛定諤方程:就可以得到在附加勢(shì)的作用下載流子由狀態(tài)k散射到狀態(tài)k′的散射率W(k,k′).

對(duì)于聲學(xué)聲子散射,其附加勢(shì)可以寫成

為形變勢(shì)參數(shù),?·uac(x,t)給出相對(duì)體積形變,uac(x,t)代表晶體中x點(diǎn)的位移.波矢為q的長(zhǎng)聲學(xué)波可以由下式描述:

式中e為沿振動(dòng)方向的單位矢量,aq為振幅,波矢為q的長(zhǎng)聲學(xué)波對(duì)應(yīng)的頻率為ωq.由此可得到附加勢(shì):

對(duì)于光學(xué)聲子散射,其附加勢(shì)可以寫成:

式中Do為光學(xué)形變勢(shì)參數(shù),aqo為振幅,uo(x,t)為不等價(jià)原子之間的相對(duì)位移.

2.1 直接帶Γ能谷谷內(nèi)聲子散射

在直接帶Γ能谷中,由于橫波e⊥q,e·q=0,不產(chǎn)生形變勢(shì),所以TA聲子不參與散射,對(duì)于縱聲學(xué)波e·q=q,產(chǎn)生形變勢(shì),LA聲子參與散射.在金剛石結(jié)構(gòu)晶體中,光學(xué)波引起的兩類不等價(jià)原子的相對(duì)移動(dòng)并不會(huì)使位于k=0的能帶帶邊發(fā)生正比于相對(duì)位移的一級(jí)移動(dòng);因此,在Γ能谷中,光學(xué)波形變勢(shì)散射的作用很微弱,可不予考慮.所以在Si基Ge材料的直接帶Γ能谷中谷內(nèi)散射只有LA聲子參與[16].

將直接帶Γ能谷聲學(xué)聲子散射附加勢(shì)的具體形(3)式,代入含時(shí)薛定諤方程,求解可得直接帶Γ能谷中谷內(nèi)LA聲子散射率表達(dá)式:

2.2 間接帶L能谷谷內(nèi)散射

Si基Ge材料導(dǎo)帶底位于布里淵區(qū)的邊界〈111〉方向上的L點(diǎn)處,其等能面由4個(gè)旋轉(zhuǎn)橢球面構(gòu)成.由躍遷選則定則可知,TA,LA,TO和LO聲子均可參與間接帶L能谷載流子的谷內(nèi)散射[16].

由于聲學(xué)聲子的能量約為幾meV,因此在求解聲學(xué)聲子的散射過程中,可不考慮散射中電子能量的變化,將聲學(xué)聲子散射近似當(dāng)作彈性散射.同時(shí),室溫下電子能量相應(yīng)的波矢值約占簡(jiǎn)約布里淵區(qū)線度的幾十分之一,因此可近似認(rèn)為只有長(zhǎng)波聲子參與谷內(nèi)散射.

表1 本文相關(guān)參數(shù)及其數(shù)值Table 1.Parameters for the lattice scattering in n-type Ge-on-Si.

類似于直接帶Γ能谷聲學(xué)聲子散射形式,間接帶L能谷聲學(xué)聲子散射可分為橫聲學(xué)聲子散射和縱聲學(xué)聲子散射,其散射率表達(dá)式分別為[16]:

式中,

不同于聲學(xué)波散射,光學(xué)波散射所涉及的聲子能量比長(zhǎng)波聲學(xué)聲子高,約為幾十meV數(shù)量級(jí),和室溫下的電子能量有相同數(shù)量級(jí).因此這類散射屬于非彈性散射.在光學(xué)波谷內(nèi)散射中,各個(gè)方向的散射所涉及的光學(xué)聲子的波矢分布在布里淵區(qū)中心附近很小的范圍內(nèi),也屬于長(zhǎng)波聲子.對(duì)于Si基Ge材料,晶胞內(nèi)兩種不等價(jià)原子之間的縱光學(xué)振動(dòng)不會(huì)引起極化現(xiàn)象,屬于非極性光學(xué)聲子散射.

將間接帶L能谷的谷內(nèi)光學(xué)聲子散射附加勢(shì)的具體形(4)式,代入含時(shí)薛定諤方程,可得谷內(nèi)光學(xué)聲子散射率為[16]:

式中前一項(xiàng)表示吸收谷內(nèi)光學(xué)聲子的躍遷過程,后一項(xiàng)表示發(fā)射谷內(nèi)光學(xué)聲子的躍遷過程,溫度為T時(shí)的平均聲子數(shù)為:

2.3 雙能谷(Γ能谷與L能谷)的谷間散射

發(fā)生谷間散射時(shí),電子波矢要發(fā)生很大的改變,即準(zhǔn)動(dòng)量有相當(dāng)大的變化;因此谷間散射可認(rèn)為與短波聲子發(fā)生作用.同時(shí)與谷內(nèi)光學(xué)聲子散射類似,谷間光學(xué)波散射所涉及的聲子能量通常也為幾十meV數(shù)量級(jí),因此谷間散射屬于非彈性散射.

類似于谷內(nèi)光學(xué)波散射,可以引入谷間形變勢(shì)常量DΓL來描述谷間散射,因此可以得到類似于谷內(nèi)光學(xué)波散射的表達(dá)形式[16]:

式中前一項(xiàng)表示吸收谷間光學(xué)聲子的躍遷過程,后一項(xiàng)表示發(fā)射谷間光學(xué)聲子的躍遷過程,N(Ek)為躍遷終態(tài)能谷的能量狀態(tài)密度.

2.4 載流子平均弛豫時(shí)間

散射率反映了單位時(shí)間內(nèi)載流子發(fā)生散射的次數(shù),它與載流子的動(dòng)量弛豫時(shí)間τ(E)互為倒數(shù)關(guān)系,均體現(xiàn)了載流子的個(gè)體性質(zhì).在分析載流子的輸運(yùn)情況時(shí),人們往往更關(guān)注載流子的統(tǒng)計(jì)性質(zhì),即載流子的平均弛豫時(shí)間(也稱為平均散射時(shí)間、平均自由時(shí)間),它與載流子的散射概率互為倒數(shù)關(guān)系,被定義為[16]:

式中,

3 結(jié)果與討論

室溫下,直接帶Γ能谷LA聲子的散射率隨電子能量的變化如圖1(a)所示.對(duì)于單個(gè)電子而言,電子能量越高,發(fā)生LA聲子的散射率越大.圖1(b)為Γ能谷電子的平均散射時(shí)間隨電子濃度的變化關(guān)系,可見當(dāng)電子濃度達(dá)到中等摻雜濃度后(大于1018cm?3),隨著濃度的增高,平均弛豫時(shí)間將減小,其散射概率增大.

圖1 直接帶Γ能谷LA聲子(a)散射率隨電子能量的變化,(b)散射時(shí)間隨電子濃度的變化Fig.1.(a)scattering rates as a function of the energy and(b)average scattering time as a function of the n-type doping concentrations in the case of Γ valley for longitudinal modes.

間接帶L能谷LA和TA聲子的散射率隨電子能量的變化以及散射時(shí)間隨電子濃度的變化如圖2所示.與直接帶Γ能谷LA聲子類似,電子能量越高,聲子散射率越大;電子的平均散射時(shí)間隨著濃度的增大而減小,其散射概率增大;同時(shí)可見,LA聲子的貢獻(xiàn)稍大于TA聲子,這一結(jié)論與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到的結(jié)果[20]一致,進(jìn)一步驗(yàn)證了理論計(jì)算的正確性.

間接帶L能谷谷內(nèi)光學(xué)聲子散射情況計(jì)算結(jié)果如圖3所示.光學(xué)聲子散射可分為吸收光學(xué)聲子散射和發(fā)射光學(xué)聲子散射.從圖3(a)可知,當(dāng)電子能量大于谷內(nèi)光學(xué)聲子能量時(shí),發(fā)射谷內(nèi)光學(xué)聲子才有可能發(fā)生;并且發(fā)射光學(xué)聲子散射、吸收光學(xué)聲子散射以及總散射的散射率隨著電子能量的增加而增大;與吸收谷內(nèi)光學(xué)聲子散射相比,電子能量越高,電子更傾向于發(fā)射谷內(nèi)光學(xué)聲子散射.

圖3(b)顯示,當(dāng)電子濃度大于1017cm?3時(shí),隨著電子濃度的增加,吸收光學(xué)聲子的概率增大,發(fā)射光學(xué)聲子的概率減小.這一規(guī)律反映了N型摻雜Si基Ge材料通過適當(dāng)?shù)膿诫s可以有效地提高直接帶導(dǎo)帶底電子的占有率.一方面,摻雜濃度提高,電子吸收谷內(nèi)光學(xué)聲子的概率增大,可以躍遷到間接帶L能谷更高的能級(jí),進(jìn)而有可能通過谷間光學(xué)聲子的散射方式,二次躍遷到直接帶Γ能谷,從而提高直接帶導(dǎo)帶底電子的占有率.另一方面,從散射的量子力學(xué)推導(dǎo)過程發(fā)現(xiàn),L能谷到Γ能谷的谷間光學(xué)聲子散射與谷內(nèi)光學(xué)聲子散射的規(guī)律是類似的(但是目前缺乏L能谷到Γ能谷的谷間散射光學(xué)形變勢(shì)能的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)報(bào)道),因此,從L能谷到Γ能谷的谷間光學(xué)聲子散射也將遵循電子濃度增加吸收谷間光學(xué)聲子的概率增大這一規(guī)律,從而將有更多的電子從L能谷散射到Γ能谷,提高直接帶導(dǎo)帶底電子占有率.

圖2 L能谷LA,TA聲子(a)散射率隨電子能量的變化,(b)散射時(shí)間隨電子濃度的變化Fig.2.(a)Scattering rates as a function of the energy and(b)average scattering time as a function of the n-type doping concentrations in the case of L valleys for longitudinal modes and transverse modes.

圖3 間接帶L能谷谷內(nèi)光學(xué)聲子(a)散射率隨電子能量的變化,(b)平均散射時(shí)間隨電子濃度的變化Fig.3.(a)scattering rates as a function of the energy and(b)average scattering time as a function of the n-type doping concentrations in the case of L valleys for optical phonon scattering in intra-valley processes.

電子從Γ能谷躍遷到L能谷的谷間散射過程如圖4.同樣,電子能量越高,散射率越大.相比于吸收谷間光學(xué)聲子散射,電子在Γ能谷更傾向于發(fā)射谷間光學(xué)聲子躍遷到L能谷.當(dāng)電子濃度大于1019cm?3時(shí),隨著電子濃度的增加,電子發(fā)射或吸收谷間光學(xué)聲子躍遷到間接帶L能谷的概率增大,這種情況將不利于直接帶發(fā)光.

綜上所述,N型摻雜Si基Ge材料導(dǎo)帶電子從Γ能谷散射到L能谷與從L能谷躍遷到Γ能谷具有競(jìng)爭(zhēng)的關(guān)系.當(dāng)摻雜濃度界于1017cm?3到1019cm?3時(shí),適當(dāng)提高N型摻雜濃度有利于提高直接帶導(dǎo)帶底電子占有率.但是,由于L能谷到Γ能谷的谷間散射光學(xué)形變勢(shì)能參數(shù)目前沒有相關(guān)理論或?qū)嶒?yàn)數(shù)值報(bào)道,因此有待后續(xù)進(jìn)一步深入研究.

本文計(jì)算得到的低摻雜濃度情況下L能谷、Γ能谷電子的平均弛豫時(shí)間如表2和表3所列.文獻(xiàn)[21,22]采用透射實(shí)驗(yàn)的方法測(cè)量到體Ge材料電子從Γ能谷散射到L能谷的谷間散射時(shí)間為(230±25)fs;文獻(xiàn)[23]報(bào)道了Ge/SiGe量子阱系統(tǒng)中電子從Γ能谷散射到L能谷的谷間散射時(shí)間為185 fs.本文計(jì)算得到Γ能谷到L能谷的谷間散射時(shí)間為216 fs,與文獻(xiàn)報(bào)道值一致,進(jìn)一步證實(shí)了本文計(jì)算結(jié)果的正確性.

圖4 谷間光學(xué)聲子(a)散射率隨電子能量的變化,(b)散射時(shí)間隨電子濃度的變化Fig.4.(a)Scattering rates as a function of the energy and(b)average scattering time as a function of the n-type doping concentrations in the case of inter-valley processes for optical phonon scattering.

表2 L能谷電子平均弛豫時(shí)間比較Table 2.Comparison of average scattering time for acoustic and optical phonon scattering in the case of L valleys.

表3 Γ能谷電子平均弛豫時(shí)間比較Table 3.Comparison of average scattering time for acoustic phonon scattering in Γ valley and for inter-valley optical phonon scattering from Γ valley to L valleys.

圖5 (a)L能谷電子散射機(jī)制示意圖;(b)Γ能谷電子散射機(jī)制示意圖Fig.5.Schematically illustrate the phenomenon of carrier scattering in(a)L valleys and(b)Γ valley.

通過表2和表3電子平均弛豫時(shí)間的比較,可以得到L能谷、Γ能谷電子散射機(jī)制,如圖5示意.圖5(a)表示處于L能谷的電子優(yōu)先通過谷內(nèi)聲學(xué)聲子散射的方式弛豫能量,其次通過發(fā)射谷內(nèi)光學(xué)聲子散射的方式弛豫到間接帶更低的能級(jí),最后有可能通過吸收谷內(nèi)光學(xué)聲子散射的方式躍遷到間接帶更高能級(jí).圖5(b)表示處于Γ能谷的電子優(yōu)先通過發(fā)射谷間光學(xué)聲子散射到間接帶L能谷,其次通過吸收谷間光學(xué)聲子散射到間接帶L能谷,最后通過LA聲子散射的方式發(fā)生動(dòng)量與能量的弛豫.

4 結(jié) 論

載流子在半導(dǎo)體中的散射過程需要的時(shí)間很短,往往發(fā)生于各種復(fù)合之前.本文研究了載流子在N型摻雜Si基Ge材料導(dǎo)帶雙能谷結(jié)構(gòu)中的晶格散射機(jī)制.結(jié)果表明,處于L能谷的電子通過吸收聲子的散射方式躍遷到直接帶Γ能谷是增強(qiáng)N型摻雜Si基Ge材料直接帶發(fā)光效率的有效途徑之一.計(jì)算結(jié)果可為提升Si基Ge光電子材料與器件的性能提供理論指導(dǎo)和實(shí)驗(yàn)依據(jù).

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