納米尺度HfO2薄膜不同厚度對光學(xué)性質(zhì)的影響

張寅輝，任玲玲，高慧芳，劉小萍

(1.中國計(jì)量科學(xué)研究院 納米新材料計(jì)量研究所，北京 100029； 2.太原理工大學(xué) 表面工程研究所，山西 太原 030024)

1 引 言

光學(xué)薄膜在現(xiàn)代光學(xué)器件和光學(xué)系統(tǒng)中占有十分重要的地位，其質(zhì)量的好壞將會直接影響光學(xué)薄膜器件及光學(xué)系統(tǒng)的性能[1]。在光學(xué)薄膜材料中，HfO2帶隙較寬(～5.5 eV)，因此具有紫外(UV)到紅外(IR)較寬的透明區(qū)域，對光的吸收和散射損耗小。同時還具有良好的熱穩(wěn)定性，化學(xué)穩(wěn)定性、較好的光學(xué)和機(jī)械性能、高的介電常數(shù)(～25)和擊穿場強(qiáng)[2-4]。更為重要的是 HfO2的折射率較高，而且在高折射率材料中具有最高的激光損傷閥值[5-6]。因此 HfO2薄膜的光學(xué)性能成為重要的研究方向之一。文獻(xiàn)中關(guān)于 HfO2薄膜光學(xué)性能的研究集中在不同制備方法得到的 HfO2薄膜光學(xué)性質(zhì)研究[7-9]。而對不同厚度薄膜，特別是不同厚度超薄膜(<10 nm)的光學(xué)性質(zhì)研究幾乎沒有報道。本文將對 HfO2超薄膜的光學(xué)參數(shù)與膜厚之間的關(guān)系進(jìn)行研究。

對于光學(xué)薄膜而言，光學(xué)常數(shù)折射率n和消光系數(shù)k決定了薄膜的光學(xué)特性。光譜橢偏儀是常用來測量薄膜厚度和光學(xué)常數(shù)的一種重要非接觸式測試儀器[10]。它以其快捷、方便而廣泛應(yīng)用于半導(dǎo)體行業(yè)。但是它的測量原理是一種間接測量，通過測量橢偏參數(shù)ψ和Δ，來擬合厚度d、折射率n和消光系數(shù)k。由于未知量大于方程數(shù)，無法直接得到準(zhǔn)確的膜厚和光學(xué)常數(shù)，因而需要通過曲線擬合的方法得到薄膜厚度和光學(xué)常數(shù)，薄膜厚度與光學(xué)常數(shù)之間相互關(guān)聯(lián)，特別是測量厚度只有幾十納米的吸收薄膜，由于強(qiáng)烈的關(guān)聯(lián)性，很難同時得到可靠的結(jié)果[11-13]。為了得到薄膜準(zhǔn)確的光學(xué)常數(shù)，這里利用掠入射 X 射線反射方法(GIXRR)準(zhǔn)確測量 HfO2膜層的厚度，再用橢偏儀擬合厚度d、折射率n和消光系數(shù)k時固定厚度d，單純擬合光學(xué)常數(shù)，減小參數(shù)關(guān)聯(lián)性。

掠入射 X 射線反射技術(shù)被認(rèn)為是能準(zhǔn)確且無損獲得膜厚的一種測量手段[14],不但能提供準(zhǔn)確的膜厚量值，同時可以為光譜橢偏提供擬合模型參考。本文采用了中國計(jì)量科學(xué)研究院建立的基于掠入射 X 射線反射法的納米薄膜厚度校準(zhǔn)裝置，其通過了國際比對與國際同行評審，國際比對驗(yàn)證了測量結(jié)果準(zhǔn)確可靠[15]，這為光譜橢偏擬合膜厚提供了參考，也使得光學(xué)常數(shù)擬合更加準(zhǔn)確可靠。

2 實(shí) 驗(yàn)

HfO2薄膜制備采用原子層沉積的方法，以 Si 為基底，為了減小 HfO2薄膜與基底間的界面粗糙度，在基底上沉積了名義值為 10 nm 的 Al2O3作為界面緩沖層，并將其作為單獨(dú)的樣品，編號為 1。然后在界面緩沖層上沉積了名義值分別為 2，5，10 nm 的3種不同厚度的 HfO2薄膜，并進(jìn)行編號，分別為 2～4 號。

掠入射 X 射線反射測量采用帕納科 X’Pert Pro 系統(tǒng)的 X 射線衍射儀，測量所用波長為0.154 05 nm(Cu 靶 Kα 線)，電壓為40 kV,電流為40 mA,步進(jìn)間距為0.004°，每一步時長為2 s，掃描角度為0.05°～7°。結(jié)果擬合采用了IMD 軟件5.0版本，對多層薄膜的厚度進(jìn)行優(yōu)化擬合。光譜橢偏測量采用法國 HORIBA Jobin Yvon 公司生產(chǎn)的 UVISELⅡ光譜型相位調(diào)制橢偏儀，以 70°為入射角測量了光譜范圍1.5～6.5 eV 的橢偏光譜，利用自帶 DeltaPsi2.0 軟件擬合測量光譜。

3 原 理

3.1 光譜橢偏測量原理

光譜橢偏儀測量中，光以一定的角度入射到薄膜表面，在薄膜上下界面發(fā)生多次反射，p偏振光和s偏振光的復(fù)數(shù)反射系數(shù)(分別用Rp和Rs表示)可由光的干涉原理計(jì)算得到。定義反射系數(shù)比

ρ=Rp/Rs=tan(ψ)eiΔ,

(1)

式中ψ和Δ為橢偏參數(shù)，由橢偏儀實(shí)際測量得到，還可以表示為

ψ=arctan(Rp/Rs),

(2)

Δ=δp-δs,

(3)

上式被稱作橢偏方程，式中的δp和δs分別為p和s偏振光的相位[16-17]。

橢偏數(shù)據(jù)擬合結(jié)果的好壞通過χ2來評判，一般χ2定義為

(4)

式中N為測量點(diǎn)的總數(shù)，P為樣品建模參數(shù)的值，Is-mi和Ic-mi是在xi波長下的測量值，σs-mi和σc-mi是相關(guān)的實(shí)驗(yàn)誤差，Is-c和Ic-c是使用標(biāo)準(zhǔn)薄膜模型計(jì)算量算法相對應(yīng)的計(jì)算值[18]。一般認(rèn)為χ2值小于1是可以接受的[19]。

3.2 掠入射X射線反射技術(shù)測量原理

掠入射X射線反射技術(shù)原理是基于X射線在樣品表面和界面處的全反射，通過對干涉圖形的分析和利用合理的結(jié)構(gòu)模型來擬合測量數(shù)據(jù)，最終獲得樣品的厚度。厚度的計(jì)算過程如下[20-21]:

(5)

式中d為樣品的厚度，λ為X射線的波長，θc為全反射臨界角，θm和θm+1為相鄰干涉增強(qiáng)峰的入射角。通過上式可知掠入射X射線反射的測量結(jié)果僅與X射線的波長和反射光束的極值位置有關(guān)，能準(zhǔn)確測得薄膜的物理厚度[22]。

4 測量結(jié)果和分析

4.1 掠入射X射線反射技術(shù)測量結(jié)果

HfO2-Al2O3薄膜中以 Al2O3為緩沖層，為了確定 Al2O3緩沖層的生長情況，采用掠入射 X 射線反射技術(shù)(GIXRR)對 1 號 Al2O3薄膜樣品測量并擬合測量結(jié)果。從薄膜生長情況來建立最簡單的模型，包括：Al2O3層，界面層、Si 基底。多次擬合后發(fā)現(xiàn)擬合結(jié)果并不理想，擬合曲線與測量曲線差異較大。因此我們考慮需要對模型進(jìn)行修改。一方面，Al2O3薄膜在空氣中會吸附空氣中的有機(jī)揮發(fā)物，形成污染層；另一方面，Al2O3膜層與空氣中吸附層密度差別較大，會出現(xiàn)界面層，因此我們最終修改的模型如圖1所示。

表面污染層界面層2Al2O3薄膜界面層1Si基底

圖1 1號樣品的GIXRR擬合模型
Fig.1 GIXRR fitting model of sample 1

根據(jù)圖 1 的結(jié)構(gòu)模型進(jìn)行擬合，得到 1 號樣品的測量和擬合曲線如圖2 所示。

圖2中紅色實(shí)線為擬合曲線，黑色實(shí)線為測量曲線，可以看出擬合曲線與測量曲線間的匹配度非常高，因此說明模型的建立符合 1 號樣品的實(shí)際情況，擬合結(jié)果準(zhǔn)確可靠。納米薄膜厚度校準(zhǔn)裝置的不確定度：U=0.3 nm+1.5%H(k=2)，H為測量厚度值。最終確定 Al2O3薄膜的厚度(包括界面層 2)為(9.87± 0.45) nm。與標(biāo)稱厚度接近一致，說明 Al2O3薄膜生長情況良好。

圖2 1號樣品 GIXRR 擬合和測量曲線Fig.2 GIXRR fitting and measurement curve of sample 1

得到了 Al2O3緩沖層的厚度后，我們進(jìn)一步對 HfO2薄膜的厚度進(jìn)行擬合。參照 1 號樣品所建立的模型，我們在 Al2O3緩沖層和 HfO2薄膜之間加入了界面層，并最終確定不同厚度 HfO2薄膜的擬合結(jié)構(gòu)模型如圖3所示。

根據(jù)圖 3所建立的 GIXRR 擬合模型，我們分別對 2～4 號HfO2薄膜樣品進(jìn)行了擬合。圖4～6分別是 2～4 號樣品的 GIXRR 測量和擬合曲線。

表面污染層界面層3HfO2薄膜界面層2Al2O3緩沖層界面層1SiO2氧化層Si基底

圖3 2～4號樣品的GIXRR擬合模型
Fig.3 GIXRR fitting model of sample 2-4

圖4 2 號樣品 GIXRR 擬合和測量曲線Fig.4 GIXRR fitting and measurement curve of sample 2

圖5 3號樣品 GIXRR擬合和測量曲線Fig.5 GIXRR fitting and measurement curve of sample 3

圖6 4 號樣品 GIXRR 測量和擬合曲線Fig.6 GIXRR measurement and fitting curve of sample 4

可以看出不同厚度的 HfO2薄膜擬合曲線和測量曲線間的匹配度都很高，說明建立的模型符合樣品的生長情況，擬合得到的結(jié)果準(zhǔn)確可靠。擬合的結(jié)果分別如表1～3 中所示。

表1 2號樣品GIXRR測量擬合結(jié)果Tab.1 Results of GIXRR measurement and fitting of sample 2

注：“*”表示結(jié)果只是參考值，并不作為最后的結(jié)果。

表中薄膜界面層的成分是我們對薄膜生長過程中的猜想，并不代表實(shí)際的成分。根據(jù)表1的擬合結(jié)果看，2 號樣品的擬合χ2值很小，與圖 4結(jié)果符合，說明擬合匹配度很好，擬合結(jié)果非?？煽?。2 號樣品 HfO2層上面界面層的密度與污染層的密度相差很大，可能不屬于污染層，因此應(yīng)該將這層與 HfO2層加在一起作為 HfO2及其結(jié)合層的厚度，厚度值為(2.01±0.33) nm。同時，Al2O3層和其上下結(jié)合層的密度接近，因此 Al2O3緩沖層的厚度應(yīng)為 Al2O3層和上下結(jié)合層的厚度和，厚度值為(10.12±0.45) nm，與 1 號樣品的 Al2O3厚度值接近一致(在量值±不確定度之間)，說明 Al2O3緩沖層的生長穩(wěn)定，沒有受到 HfO2沉積的影響。

表23號樣品GIXRR測量擬合結(jié)果
Tab.2 Results of GIXRR measurement and fitting of sample 3

膜層χ2=0．094厚度/nm密度?/(g·cm-3)粗糙度?/nmCO0．663．3070．71HfOC0．2918．1360．23HfO24．4911．1880．14AlHfO0．145．1930．49Al2O39．312．2430．11AlSiO0．700．4650．22AlSi1．061．6740．21SiO0．621．7480．10SiO20．102．5830．44Si基底/2．330．18

注：“*”表示結(jié)果只是參考值，并不作為最后的結(jié)果。

根據(jù)表2的擬合結(jié)果看，3號樣品的擬合χ2值很小，與圖5結(jié)果符合，說明擬合匹配度很好，擬合結(jié)果非?？煽?。3號樣品HfO2層和上面的結(jié)合層密度接近，因此HfO2及其結(jié)合層的厚度值應(yīng)為兩者的和，厚度值為(4.78±0.37) nm。同理，Al2O3緩沖層的厚度應(yīng)為Al2O3層和上下結(jié)合層的厚度和，厚度值為(10.15±0.45) nm，在1號樣品的厚度值范圍內(nèi)，說明3號樣品Al2O3緩沖層穩(wěn)定，沒有受到HfO2生長影響。

根據(jù)表3的擬合結(jié)果看，4號樣品的擬合χ2值很小，與圖6結(jié)果符合，說明擬合匹配度很好，擬合結(jié)果非?？煽?。4號樣品擬合時加入界面層3反而擬合結(jié)果不好，因此擬合模型中少了界面層3。HfO2層下面的界面層的密度非常大，與HfO2層接近，因此應(yīng)該將這一層作為HfO2結(jié)合層，HfO2及其結(jié)合層的厚度值應(yīng)為兩者的和，厚度值為(9.33±0.44)nm。同理，Al2O3緩沖層的厚度應(yīng)為Al2O3層和下面結(jié)合層的厚度和，厚度值為(10.14±0.45) nm，在1號樣品的厚度值范圍內(nèi)，說明4號樣品Al2O3緩沖層穩(wěn)定，沒有受到HfO2生長影響。

表34號樣品GIXRR測量擬合結(jié)果
Tab.3 Results of GIXRR measurement and fitting of sample 4

膜層χ2=0．089厚度/nm密度?/(g·cm-3)粗糙度?/nmCO1．470．1660．22CHO1．181．2540．41HfO29．0810．5720．46AlHfO0．2513．3530．44Al2O39．374．0350．34AlSiO0．772．5290．06AlSi0．102．9320．03SiO21．262．7070．02Si基底/2．330．22

注：“*”表示結(jié)果只是參考值，并不作為最后的結(jié)果。

從上述擬合可以看出2～4號樣品HfO2薄膜及其結(jié)合層的厚度分別為(2.01±0.33) nm、(4.78±0.37) nm、(9.33±0.44) nm。

4.2 光譜橢偏擬合結(jié)果

4.2.1 光譜橢偏的結(jié)構(gòu)模型

區(qū)別于GIXRR基于密度差別分辨膜層，光譜橢偏是基于光學(xué)常數(shù)折射率差別來分辨膜層，在參考模型的基礎(chǔ)上，2～4號樣品光譜橢偏的擬合模型見圖7。

表面污染層HfO2薄膜層Al2O3緩沖層SiO2氧化層Si基底

圖7 2～4號樣品的光譜橢偏的結(jié)構(gòu)模型
Fig.7 Spectral ellipsometry structure model of sample 2-4

4.2.2 光譜橢偏光學(xué)常數(shù)的確定

光譜橢偏擬合HfO2-Al2O3薄膜時，為了獲得HfO2薄膜的光學(xué)常數(shù)，減少擬合時的關(guān)聯(lián)性，因此在橢偏擬合時將Al2O3緩沖層、SiO2氧化層的厚度值固定下來，不參與HfO2薄膜的擬合，厚度值參考GIXRR的結(jié)果。HfO2是弱吸收材料，光學(xué)色散模型適合于Tauc-Lorentz[23]。由GIXRR的結(jié)果看到，2～4號樣品都存在表面污染層，可能是HfO2薄膜表面吸附了空氣中的揮發(fā)物質(zhì)，這樣薄膜表面的折射率就會區(qū)別于HfO2。因此光譜橢偏建立模型時，需要在HfO2薄膜層上面建立表面污染層，擬合使用HfO2和孔隙率比例為50∶50的Bruggeman有效介質(zhì)理論模型[24]。由于HfO2-Al2O3薄膜為超薄膜，在紅外沒有吸收，所以我們選擇了1.5～6.5 eV為橢偏測量光譜范圍。圖8～10分別是2～4號樣品的光譜橢偏單點(diǎn)擬合曲線。

圖8 2號樣品的SE擬合曲線Fig.8 SE fitting curves of sample 2

圖9 3 號樣品的 SE 擬合曲線Fig.9 SE fitting curves of sample 3

圖10 4 號樣品的 SE 擬合曲線Fig.10 SE fitting curves of sample 4

圖8～10 中點(diǎn)為測量值，線為擬合值。從圖中可以看出測量值和擬合值幾乎完全貼合，χ2小，說明光譜橢偏擬合的結(jié)果是可靠的，選擇的模型是正確的。

為了保證擬合結(jié)果的可靠性，我們分別在每片樣品上選取中心位置 5 個測量點(diǎn)進(jìn)行測量，由于折射率會隨波長而發(fā)生變化，因此選擇激光波長(632.8 nm)為測量波長，取厚度和 632.8 nm 處的折射率的平均值作為最終擬合結(jié)果。光譜橢偏擬合的結(jié)果分別見表4～6。

表4 2號樣品SE擬合結(jié)果Tab.4 SE fitting result of sample 2

表4是2號樣品中心位置5個測量點(diǎn)的擬合結(jié)果。從表中可以看出5個點(diǎn)位的χ2都基本小于0.1，同時擬合的厚度值為2.21 nm，在GIXRR擬合結(jié)果的不確定度范圍以內(nèi)，說明樣品的厚度擬合結(jié)果是準(zhǔn)確可靠的，光學(xué)常數(shù)擬合也更加可靠。樣品折射率為1.901，在HfO2薄膜材料的折射率范圍內(nèi)，消光系數(shù)一直為0，說明薄膜對光無吸收。

表5 3號樣品SE擬合結(jié)果Tab.5 SE fitting result of sample 3

表5 是 3 號樣品中心位置 5 個測量點(diǎn)的擬合結(jié)果。從表中可以看出 5 個點(diǎn)位的χ2基本小于 0.4，同時擬合的厚度值為5.45 nm，在 GIXRR 擬合結(jié)果的不確定度范圍以內(nèi)，說明樣品的厚度擬合結(jié)果是準(zhǔn)確可靠的，光學(xué)常數(shù)擬合也更加可靠。樣品折射率為 2.042，在 HfO2薄膜材料的折射率范圍內(nèi)，消光系數(shù)一直為 0，說明薄膜對光無吸收。

表6 4號樣品SE擬合結(jié)果Tab.6 SE fitting result of sample 4

表6 是 4 號樣品中心位置 5 個測量點(diǎn)的擬合結(jié)果。從表中可以看出 5 個點(diǎn)位的χ2接近0.2，同時擬合的厚度值為 9.69 nm，在 GIXRR 擬合結(jié)果的不確定度范圍以內(nèi)，說明樣品的厚度擬合結(jié)果是準(zhǔn)確可靠的，光學(xué)常數(shù)擬合也更加可靠。樣品折射率為 2.121，在 HfO2薄膜材料的折射率范圍內(nèi)，消光系數(shù)一直為 0，說明薄膜對光無吸收。

4.3 HfO2薄膜光學(xué)常數(shù)與厚度的關(guān)系

光譜橢偏不僅能夠確定薄膜的厚度還能夠得出薄膜的光學(xué)常數(shù)，這里將不同薄膜的厚度與光學(xué)常數(shù)進(jìn)行了比較，結(jié)果如表7所示。由于折射率會隨波長而發(fā)生變化，因此選擇激光波長(632.8 nm)為測量波長。

表7不同厚度HfO2薄膜的折射率和消光系數(shù)
Tab.7 Refractive index and extinction coefficient of HfO2thin films with different thickness

樣品名義厚度值/nm折射率(632．8nm)消光系數(shù)(632．8nm)2號21．9010．0003號52．0420．0004號102．1210．000

從表 7 可以看出 3 種不同厚度的樣品的折射率會隨著樣品厚度的增加而增加，同時都沒有消光系數(shù)，說明薄膜對光無吸收，在紫外到可見區(qū)域內(nèi)具有較好的增透作用。折射率隨厚度的增加而增加可能是因?yàn)楸∧ぶ苽溥^程中，隨著循環(huán)周期的增加，薄膜的空位缺陷減少，致密性變好，堆積密度提高，所以折射率增加。HfO2體材料的折射率為 2.098[25]。

當(dāng)HfO2膜厚達(dá)到名義值厚度10 nm 時，折射率與固體材料的接近一致。這說明 HfO2薄膜生長結(jié)構(gòu)致密，熱穩(wěn)定性高，會提高 HfO2薄膜的折射率，這為制備高折射率的反射膜、偏振片提供了理論依據(jù)。

5 結(jié) 論

通過掠入射X射線反射技術(shù)確定了3種不同厚度HfO2-Al2O3薄膜的各個層的厚度，HfO2的厚度分別為(2.01±0.33)nm、(4.78±0.37)nm，(9.33±0.44)nm，并在光譜橢偏擬合中以該厚度值為參考，減小了光譜橢偏中的擬合厚度和光學(xué)常數(shù)的關(guān)聯(lián)性，最終確定出了3種不同厚度HfO2薄膜的折射率與消光系數(shù)。通過比較不同厚度的HfO2薄膜折射率與消光系數(shù)，發(fā)現(xiàn)激光波長632.8 nm下其折射率會隨著薄膜厚度的增加而增大，分別為1.901,2.042,2.121。并且當(dāng)膜厚接近10 nm時，折射率與固體材料的幾乎一致，說明薄膜的生長結(jié)構(gòu)越來越致密，堆積密度提高，熱穩(wěn)定性增強(qiáng)，有利于薄膜的折射率提高，同時HfO2薄膜在紫外到可見區(qū)域內(nèi)的消光系數(shù)一直為0，說明HfO2薄膜在較寬的光譜范圍內(nèi)具有較好的增透作用。

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張寅輝(1990-)，男，河北唐山人，碩士，2017 年于中國計(jì)量科學(xué)研究院獲得碩士學(xué)位，主要從事納米薄膜厚度表征和光學(xué)性質(zhì)的研究。

E-mail:zyh3800426@yeah.net

任玲玲(1970-)，女，山東日照人，博士，副研究員，2011 年于中國計(jì)量科學(xué)研究院獲得博士學(xué)位，主要從事新材料計(jì)量技術(shù)的研究。

E-mail:renll@nim.ac.cn