三甘醇脫水裝置汞分布及汞污染控制措施

嚴(yán)啟團(tuán) 張世堅(jiān) 蔣洪 韓中喜 王淑英

1.中國(guó)石油勘探開(kāi)發(fā)研究院廊坊分院 2.西南石油大學(xué)石油與天然氣工程學(xué)院

汞是天然氣中的一種有害物質(zhì)，具有極強(qiáng)的毒性、高揮發(fā)性、遷移性及腐蝕性。目前，多個(gè)氣田發(fā)現(xiàn)所采天然氣中含有汞，且含量較高[1]。汞的危害體現(xiàn)在對(duì)人員健康與安全、環(huán)境污染以及集輸管線和工藝設(shè)備的污染和腐蝕方面。天然氣從地面開(kāi)采出來(lái)后，經(jīng)過(guò)集輸管道輸送至處理廠進(jìn)行處理加工，這一過(guò)程中復(fù)雜的溫度、壓力條件，使得各處理裝置及其分離物中汞含量不盡相同。研究含汞天然氣處理裝置中的汞分布規(guī)律，可為后續(xù)處理廠的汞防護(hù)提供依據(jù)[2]。本研究采用VMGSim軟件對(duì)某含汞天然氣三甘醇脫水裝置中的汞分布規(guī)律進(jìn)行研究，并通過(guò)改變?cè)蠚庵泄?、三甘醇循環(huán)量以及重沸器再生溫度以分析不同條件下三甘醇脫水裝置中的汞分布規(guī)律。根據(jù)模擬分析結(jié)果提出了針對(duì)含汞天然氣三甘醇脫水的汞污染控制措施，可有效降低天然氣處理過(guò)程中汞對(duì)工作人員及設(shè)備的危害。

1 三甘醇脫水流程

為研究三甘醇脫水裝置中的汞分布情況，選取某含汞天然氣處理廠中的三甘醇脫水裝置作為研究對(duì)象。其原料氣基礎(chǔ)條件如下：

原料氣壓力(G)：9.5 MPa

原料氣溫度：40 ℃

原料氣中汞質(zhì)量濃度：180 μg/m3

單套裝置處理量：500×104m3/d

原料氣組成(干基)：見(jiàn)表1。

三甘醇脫水工藝流程如圖1所示，來(lái)自集氣裝置的濕天然氣先經(jīng)原料氣入口分離器和氣液聚結(jié)分離器分離出游離水和凝液后，自吸收塔下部進(jìn)入吸收塔，與塔上部進(jìn)入的三甘醇貧液在塔內(nèi)逆流接觸，天然氣中的飽和水被三甘醇吸收而脫除。

表1 原料氣組成Table1 Feedgascompositiony/%N2CO2HeC1C20．58150．69110．006998．07300．5314C3i?C4n?C4i?C5n?C50．04200．00670．01000．00360．0038C6C7C8C9C100．00440．02720．00650．00310．0018C11C12C13C140．00220．00270．00070．0014

三甘醇富液從吸收塔下部集液箱排出，經(jīng)液位控制閥調(diào)壓(500 kPa，49.37 ℃)后至重沸器富液精餾柱頂部盤管換熱(490 kPa，65.04 ℃)，再進(jìn)入三甘醇閃蒸罐，閃蒸出少量的烴類及水，閃蒸后的三甘醇富液進(jìn)入機(jī)械過(guò)濾器和活性炭過(guò)濾器，以除去其中的雜質(zhì)及降解產(chǎn)物，此后富液進(jìn)入換熱盤管與熱三甘醇貧液換熱，富液被加熱后進(jìn)入三甘醇重沸器上的富液精餾柱。三甘醇溶液在三甘醇再生塔中被提濃再生。再生后的三甘醇貧液(130 kPa，202 ℃)在換熱盤管內(nèi)與富液換熱后(125 kPa，146.1 ℃)經(jīng)三甘醇水冷卻器冷至45 ℃，降溫后進(jìn)入三甘醇循環(huán)泵，升壓進(jìn)入三甘醇吸收塔上部。

再生塔重沸器采用火管加熱。為確保貧甘醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)，在貧液精餾柱上設(shè)有汽提氣注入設(shè)施。

本裝置溶液循環(huán)量正常約6.8 m3/h，最大約10 m3/h。

2 三甘醇脫水裝置汞分布模擬

VMGSim(Virtual Materials Group)軟件能對(duì)微量金屬元素在工業(yè)流程中的分布情況進(jìn)行預(yù)測(cè)，它擁有完善的熱力學(xué)物性系統(tǒng)，其物性數(shù)據(jù)庫(kù)包括汞、鹵化汞、氧化汞、硫化汞等在內(nèi)的5 600多個(gè)純組分、100 000個(gè)以上的二元交互作用參數(shù)數(shù)據(jù)庫(kù)，以及大量混合物交互作用參數(shù)。與其他靜態(tài)流程模擬軟件相比，VMGSim軟件能夠更加準(zhǔn)確地對(duì)含汞工藝物流進(jìn)行模擬分析。

根據(jù)該處理廠三甘醇脫水工藝流程和運(yùn)行參數(shù)，利用VMGSim軟件進(jìn)行模擬，VMGSim模擬過(guò)程中采用的APR-Natural Gas模型可較為準(zhǔn)確地估算純汞蒸氣壓及汞在各種烴類、水及甘醇類等溶劑中的溶解度，從而預(yù)測(cè)汞在天然氣處理工藝流程中的分布情況[3-4]。模擬過(guò)程不計(jì)熱損失，未考慮汞在管道、設(shè)備中的吸附、滲透及析出。三甘醇脫水裝置主要運(yùn)行參數(shù)見(jiàn)表2，VMGSim模擬流程如圖2，主要物流中汞含量見(jiàn)表3。

表2 三甘醇脫水工藝主要運(yùn)行參數(shù)Table2 MainoperatingparametersofTEGdehydrationprocess項(xiàng)目工藝參數(shù)項(xiàng)目工藝參數(shù)原料氣壓力(G)/kPa9500閃蒸壓力(G)/kPa490原料氣溫度/℃40閃蒸溫度/℃44．8原料氣中含水量/(kg·h-1)148．85汽提量/(m3·h-1)240三甘醇貧液質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%99．7干氣平衡水露點(diǎn)/℃-12．6三甘醇富液質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%97．2三甘醇損耗量/(kg·h-1)0．12脫水吸收塔理論塔板數(shù)/塊3外輸氣流量/(104m3·d-1)499．3再生塔重沸器溫度/℃202外輸氣溫度/℃40．2重沸器熱負(fù)荷/kW629外輸氣壓力(G)/kPa9450

表3 主要物流汞含量Table3 Mercurycontentofmainstreams主要物流原料氣外輸干氣三甘醇富液閃蒸氣三甘醇貧液塔頂再生氣溫度/℃40．040．240．044．8191．593．0壓力(G)/kPa9500945094904953010摩爾流量/(kmol·h-1)8688．758668．1861．622．1751．0518．41質(zhì)量流量/(kg·h-1)142951．88142594．007715．4837．887521．31320．79汞質(zhì)量流量/(kg·h-1)0．037500．037387．9×10-55．3×10-507．3×10-5汞質(zhì)量濃度/(μg·m-3)180．00179．6711220．001017．670165．20 注：汞質(zhì)量濃度均指20℃、101．325kPa下的質(zhì)量濃度。

根據(jù)含汞天然氣三甘醇脫水工藝的VMGSim軟件模擬結(jié)果，可總結(jié)出三甘醇脫水裝置中的汞分布規(guī)律如下：

(1) 原料氣中汞質(zhì)量濃度為180 μg/m3，外輸干氣中的汞質(zhì)量濃度為179.67 μg/m3，而三甘醇富液中的汞質(zhì)量流量?jī)H為7.9×10-5kg/h。可見(jiàn)，三甘醇對(duì)含汞天然氣中的汞吸收效果很弱。

(2) 三甘醇富液經(jīng)過(guò)節(jié)流降壓和升溫后，富液中的微量汞在閃蒸罐中大量揮發(fā)，導(dǎo)致閃蒸氣中的汞質(zhì)量濃度高達(dá)1 017.67 μg/m3，同時(shí)，三甘醇富液中超過(guò)60%(w)的汞進(jìn)入閃蒸氣中，可知降壓閃蒸對(duì)汞從三甘醇溶液中逸出作用明顯。

(3) 三甘醇貧液中汞質(zhì)量濃度為0 μg/L，富液中和汽提氣中所有的汞均富集到再生塔塔頂排放氣中?？梢?jiàn)三甘醇再生中的高溫精餾和汽提有利于三甘醇富液中汞的解吸。

3 不同條件下的汞分布規(guī)律

3.1 不同原料氣汞濃度下的汞分布規(guī)律

為研究三甘醇脫水裝置原料氣中不同汞質(zhì)量濃度下主要物流中的汞分布規(guī)律，在表2所列的基礎(chǔ)條件下，將原料氣中汞質(zhì)量濃度從100 μg/m3增加至1 000 μg/m3時(shí)發(fā)現(xiàn)，三甘醇脫水裝置各物流中汞質(zhì)量流量均隨原料氣中汞質(zhì)量濃度的增加而線性增長(zhǎng)(見(jiàn)圖3)。圖4顯示出三甘醇脫水裝中主要?dú)庀辔锪髦泄|(zhì)量濃度隨原料氣中汞質(zhì)量濃度增加的變化趨勢(shì)，閃蒸氣中的汞質(zhì)量濃度隨原料氣中汞質(zhì)量濃度的增加而大幅增加，在原料氣中汞質(zhì)量濃度達(dá)到1 000 μg/m3時(shí)，閃蒸氣中的汞質(zhì)量濃度高達(dá)5 606.76 μg/m3，整個(gè)過(guò)程閃蒸氣中汞質(zhì)量濃度約為原料氣中的5.6倍。而塔頂再生氣與外輸干氣中的汞質(zhì)量濃度接近。

3.2 不同三甘醇貧液循環(huán)量下的汞分布規(guī)律

在表2所列的基礎(chǔ)條件下，研究不同循環(huán)量下三甘醇脫水裝置中的汞分布規(guī)律，其模擬結(jié)果列于表4。

循環(huán)量從4.8 m3/h增加至8.8 m3/h，每增加2 m3/h，三甘醇貧液將多吸收約0.02 g/h的汞。隨著三甘醇富液中汞含量的增加，閃蒸氣和塔頂再生氣中的汞含量均相應(yīng)增加，循環(huán)量增加將導(dǎo)致節(jié)流閃蒸作用過(guò)程中的閃蒸氣量增加，使得閃蒸氣中的汞質(zhì)量濃度反而減小。三甘醇溶液主要是通過(guò)溶解吸收天然氣中的汞，故三甘醇循環(huán)量對(duì)于三甘醇脫水裝置中各物流中汞含量的影響是比較明顯的。

表4 不同三甘醇貧液循環(huán)量下主要物流中汞質(zhì)量流量及質(zhì)量濃度Table4 MercurymassflowandmassconcentrationinmainstreamsunderdifferentleanTEGcirculationvolume循環(huán)量/(m3·h-1)汞質(zhì)量流量/(g·h-1)ρ(汞)/(μg·m-3)外輸干氣三甘醇富液三甘醇貧液閃蒸氣塔頂再生氣外輸干氣中閃蒸氣中塔頂再生氣中4．837．3990．05800．0390．062179．761035．03140．706．837．3790．07800．0530．070179．671017．67158．518．835．3560．10100．0660．078179．58985．66176．15

表5 不同重沸器溫度下主要物流中汞質(zhì)量流量及質(zhì)量濃度Table5 Mercurymassflowandmassconcentrationinmainstreamsunderdifferentreboilertemperature重沸器溫度/℃汞質(zhì)量流量/(g·h-1)ρ(汞)/(μg·m-3)外輸干氣三甘醇富液三甘醇貧液閃蒸氣塔頂再生氣外輸干氣閃蒸氣塔頂再生氣6237．3820．07500．0490．069179．661020．83160．2618237．3790．07800．0510．07179．671018．36159．7320237．3790．07800．0530．07179．671017．67158．51

3.3 不同重沸器溫度下的汞分布規(guī)律

三甘醇脫水流程中重沸器的溫度直接影響三甘醇貧液的質(zhì)量濃度，不同質(zhì)量濃度的三甘醇溶液在吸收塔內(nèi)對(duì)天然氣中的汞吸收程度可能不同。同時(shí)，重沸器溫度對(duì)三甘醇富液的再生效果影響顯著，直接影響到三甘醇富液和汽提氣中汞的解吸。

重沸器在202 ℃、182 ℃和162 ℃下的三甘醇貧液質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為99.74%、99.30%、98.27%，不同重沸器溫度下主要物流中汞質(zhì)量流量和主要?dú)庀辔锪髦泄|(zhì)量濃度見(jiàn)表5。由表5可知，即使重沸器有40 ℃的溫差，對(duì)于再生過(guò)程中的汞解吸效果影響不大，三甘醇貧液中汞含量仍為零，塔頂再生氣中的汞濃度區(qū)別較小。不同三甘醇貧液濃度對(duì)原料氣中的汞吸收幾乎無(wú)差異，閃蒸氣中的汞濃度變化也不大。因此可認(rèn)為重沸器溫度的變化對(duì)于汞在三甘醇脫水裝置中的分布影響較小。

4 汞污染控制方案

根據(jù)前述對(duì)三甘醇脫水裝置中汞分布的模擬發(fā)現(xiàn)，三甘醇對(duì)原料氣中的汞吸收較少，但閃蒸氣、再生氣及外輸干氣中的汞濃度依舊較高，而閃蒸氣和再生氣通常會(huì)用作處理廠燃料氣，高濃度的含汞閃蒸氣和再生氣為燃料氣系統(tǒng)和工作人員帶來(lái)安全隱患，高濃度的外輸干氣也會(huì)嚴(yán)重威脅下游用戶的生命財(cái)產(chǎn)健康。以下是針對(duì)三甘醇脫水裝置中的汞污染控制方案，主要包含：①濕氣脫汞工藝；②含汞設(shè)備清洗及人員防護(hù)措施；③流散汞處理措施。

4.1 濕氣脫汞工藝

采用濕氣脫汞工藝，即在三甘醇脫水裝置前增加脫汞裝置，是解決三甘醇脫水裝置中汞污染問(wèn)題最有效的措施[5]，可解決閃蒸氣、再生氣以及外輸干氣中汞濃度較高的問(wèn)題。濕氣脫汞工藝示意圖見(jiàn)圖5。若原料氣中含有飽和水和重?zé)N，當(dāng)氣體接觸到脫汞吸附床層或由于重質(zhì)烴類液化時(shí)，會(huì)產(chǎn)生毛細(xì)冷凝現(xiàn)象，吸附劑有板結(jié)成塊的風(fēng)險(xiǎn)，從而影響脫汞能力。為確保吸附塔平穩(wěn)運(yùn)行，一方面要保證脫汞吸附塔的進(jìn)料處于氣相，另一方面要選用穩(wěn)固結(jié)合的脫汞吸附劑。因此，需要在脫汞吸附塔的上游設(shè)置原料氣入口分離器和氣液聚結(jié)器，用于除去游離水和液態(tài)烴，保證對(duì)0.3 μm液滴脫除效率達(dá)到99.9%，液態(tài)烴質(zhì)量濃度≤10 μg/L。為使進(jìn)入脫汞吸附塔的天然氣處于全氣相，相應(yīng)的設(shè)備和管線應(yīng)使用性能良好的保溫材料，以確保脫汞吸附塔進(jìn)料氣體溫度比水露點(diǎn)溫度高5 ℃ 以上。濕氣脫汞所使用的脫汞劑要求較高，脫汞劑一般選用穩(wěn)固的負(fù)載型金屬硫化物脫汞劑[6-7]，負(fù)載型金屬硫化物脫汞劑可使外輸干氣中汞質(zhì)量濃度滿足管輸要求(低于28 μg/m3)[8]。

4.2 含汞設(shè)備清洗及人員防護(hù)措施

汞因冷凝、吸附和碰撞聚結(jié)等原因，易留存于分離器等設(shè)備中，將對(duì)設(shè)備產(chǎn)生一定的危害。即使采用了4.1節(jié)中所述的濕氣脫汞工藝，但原料氣分離器和氣液聚結(jié)分離器等脫汞吸附塔前的容器和設(shè)備中會(huì)有大量殘存的汞，需要進(jìn)行汞清洗，設(shè)備清汞的主要方法有物理清洗法和化學(xué)清洗法。物理清洗法包括人工噴射清洗法、蒸汽清洗法等，人工噴射清洗通過(guò)噴射清洗液去除吸附在設(shè)備內(nèi)壁上的汞。清洗液可采用常溫水、熱水和表面活性劑水溶液，其中加拿大Ross Healthcare Inc公司的Mercon-XTM、Mercon GELTM汞清洗液在國(guó)外應(yīng)用較多。蒸汽清洗使清洗對(duì)象表面上的油污、水垢溶解，溶解后的油污和水垢分散到水蒸氣的冷凝溶液中，設(shè)備內(nèi)壁及內(nèi)部構(gòu)件表面的汞主要通過(guò)高溫蒸發(fā)而被清除，清洗后的污物集中在設(shè)備下部，方便集中處理。化學(xué)清洗法是利用汞清洗劑與設(shè)備中的汞發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，從而清除設(shè)備中汞的方法，循環(huán)化學(xué)清洗的清汞效果關(guān)鍵在于汞清洗劑的選擇，現(xiàn)目前主要使用國(guó)外Mercon-XTM、MMS100和MMS200汞清洗劑。

各清洗方法的適用場(chǎng)合見(jiàn)表6[9]。清汞作業(yè)合格的汞蒸氣濃度要求是：①當(dāng)設(shè)備無(wú)動(dòng)火作業(yè)要求時(shí)，設(shè)備內(nèi)部空氣中汞蒸氣質(zhì)量濃度須低于20 μg/m3；②當(dāng)設(shè)備需動(dòng)火作業(yè)時(shí)，設(shè)備內(nèi)部空氣中汞蒸氣質(zhì)量濃度須低于5 μg/m3。

表6 不同含汞設(shè)備清洗工藝適用場(chǎng)合Table6 Differentmercury?containingequipmentcleaningprocessandapplicationfield方法適用場(chǎng)合人工噴射清洗法適用于汞污染程度不嚴(yán)重、尺寸小的臥式容器蒸汽清洗法適用于內(nèi)部結(jié)構(gòu)復(fù)雜的設(shè)備，特別適用于立式容器及塔器中汞的清洗作業(yè)循環(huán)化學(xué)清洗法適用于汞聚集較嚴(yán)重或已確定內(nèi)部腐蝕的設(shè)備

在設(shè)備清汞過(guò)程中，為了保護(hù)清汞人員安全，需要采取相應(yīng)的安全防護(hù)措施。目前，GBZ 2.1-2009《工作場(chǎng)所有害因素職業(yè)接觸限值 第1部分：化學(xué)有害因素》中規(guī)定汞質(zhì)量濃度的職業(yè)接觸限值為20 μg/m3，作業(yè)環(huán)境中汞質(zhì)量濃度高于此值，需要使用完整的個(gè)人防護(hù)裝備。低于這個(gè)濃度，可以繼續(xù)正常工作，個(gè)體防護(hù)裝備的配備總體符合GB/T 11651-2008《個(gè)體防護(hù)裝備選用規(guī)范》，如在含汞環(huán)境中需使用防毒面具、防化學(xué)品手套、化學(xué)品防護(hù)服并涂抹勞動(dòng)護(hù)膚劑。呼吸防護(hù)用品應(yīng)根據(jù)GB/T 18664-2002《呼吸防護(hù)用品的選擇、使用與維護(hù)》進(jìn)行選用，同時(shí)要考慮是否缺氧、易燃易爆氣體、有毒、空氣污染及氣體種類、特性及其濃度等因素之后，選擇適宜的呼吸防護(hù)用品，呼吸防護(hù)用品的選擇可參考表7。

表7 呼吸防護(hù)用品的選擇Table7 Selectionofprotectiverespirator有害環(huán)境性質(zhì)呼吸防護(hù)用品細(xì)則在IDLH環(huán)境中供氣式呼吸防護(hù)產(chǎn)品例如正壓自給式呼吸器(SCBA)或輔助逃生型呼吸器的正壓供氣式呼吸器(SAR)在非IDLH環(huán)境中過(guò)濾式或防護(hù)等級(jí)更高的呼吸防護(hù)產(chǎn)品半面罩、全面罩、電動(dòng)送風(fēng)呼吸器在PEL以下環(huán)境中選擇低等級(jí)防護(hù)用品確認(rèn)有毒氣體存在全面罩或通風(fēng)頭罩 注：立即威脅生命或健康的汞質(zhì)量濃度(IDLH)為10000μg/m3，允許接觸限值(PEL)質(zhì)量濃度為20μg/m3。

4.3 流散汞處理措施

三甘醇脫水裝置在檢修、清汞期間或由于設(shè)備腐蝕泄漏導(dǎo)致遺落到地面的流散汞揮發(fā)到周圍空氣中，會(huì)給人員生命健康帶來(lái)安全隱患[10]。當(dāng)現(xiàn)場(chǎng)出現(xiàn)流散汞時(shí)，必須進(jìn)行回收處理。回收流散汞的方法一般分為物理方法和化學(xué)方法。物理方法通常通過(guò)吸管和真空泵將泄漏的液態(tài)流散汞抽吸到收集瓶中，適用于流散汞量較大的情況[11]?；瘜W(xué)方法主要通過(guò)鋅或銅顆粒、鋅粉或銅粉以及不吸濕固體酸物質(zhì)組成的混合物[12]與汞發(fā)生快速反應(yīng)，生成不揮發(fā)的汞化合物，從而降低其毒性，減慢其揮發(fā)和擴(kuò)散的速度。通常，混合物的組成為鋅粒(或銅粒)41%～52%(w)、鋅粉(或銅粉)41%～52%(w)、不吸濕固體酸(如氨基磺酸)5%～9%(w)[13]，化學(xué)方法主要適用于少量流散汞處理或大量流散汞經(jīng)物理方法處理后的再處理。

5 結(jié) 論

(1) 通過(guò)對(duì)某含汞天然氣三甘醇脫水裝置進(jìn)行模擬分析，發(fā)現(xiàn)三甘醇溶液對(duì)含汞天然氣中的汞吸收效果較弱，大量汞仍留在外輸干氣中。而閃蒸氣中汞質(zhì)量濃度很高，節(jié)流降壓和升溫對(duì)于汞從三甘醇富液中解吸作用明顯。再生過(guò)程中的高溫精餾可使汞完全從三甘醇富液和汽提氣中解吸。說(shuō)明汞不能穩(wěn)定存在于高溫三甘醇溶液中。

(2) 通過(guò)研究不同原料氣中汞質(zhì)量濃度、三甘醇貧液循環(huán)量、重沸器溫度等條件下的三甘醇脫水裝置汞分布規(guī)律發(fā)現(xiàn)，隨著原料氣中汞濃度的增加，除三甘醇貧液外，其他物流中的汞含量和汞質(zhì)量濃度均呈線性增加，整個(gè)過(guò)程中閃蒸氣中的汞質(zhì)量濃度約為原料氣中汞質(zhì)量濃度的5.6倍，而再生氣與外輸干氣中汞質(zhì)量濃度接近；改變?nèi)蚀钾氁貉h(huán)量對(duì)閃蒸氣和再生氣中的汞質(zhì)量濃度有較明顯的影響；重沸器溫度的變化對(duì)三甘醇脫水裝置中的汞分布影響很小。

(3) 通過(guò)從濕氣脫汞工藝、含汞設(shè)備清洗及人員防護(hù)措施、流散汞處理措施等方面進(jìn)行分析，為三甘醇脫水裝置的汞污染防護(hù)提供了一些方法和建議。濕氣脫汞工藝可有效解決三甘醇脫水裝置中的汞污染問(wèn)題，含汞設(shè)備清洗及人員防護(hù)措施可為三甘醇脫水裝置前的分離設(shè)備或容器中的汞清洗和人員防護(hù)提供處理方法，流散汞處理措施則提出了對(duì)于液態(tài)流散汞的回收處理方案。汞污染控制方案可較大程度地減小汞對(duì)設(shè)備及工作人員的危害。

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