電子鼻漂移閾值構(gòu)建及其在白酒鑒別中的應(yīng)用

殷 勇 葛 飛 于慧春

(河南科技大學(xué)食品與生物工程學(xué)院， 洛陽 471003)

0 引言

近年來，電子鼻的應(yīng)用較為廣泛，在食品檢測領(lǐng)域的應(yīng)用也尤為突出。這是因為食品樣品大多屬于復(fù)雜樣品，全面檢測各種成分，或是單靠感官檢驗很難準(zhǔn)確界定食品的整體質(zhì)量。于是，作為整體質(zhì)量分析的電子鼻被認為是檢測食品最有潛力的一種方法[1-3]。電子鼻中氣敏傳感器往往因為老化、環(huán)境波動等因素而產(chǎn)生漂移現(xiàn)象[4-6]，因此漂移是氣敏傳感器的固有特征。漂移問題的存在使電子鼻難以實現(xiàn)穩(wěn)健檢測。所以，消除或降低漂移影響對電子鼻的檢測至關(guān)重要[7-8]。

關(guān)于漂移的研究，主要分為兩類：①漂移成分校正法，其目的是找到一種合適的校正信號將漂移分離出去，如用主成分分析法[9]、獨立成分分析法[10]、偏最小二乘法[11]等。②采用檢測模型校正法，如徑向基函數(shù)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[12-13]、自組織映射神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[14]等模型補償方法。前者需要大量檢測數(shù)據(jù)作為先驗信息，局限于被測樣品本身的屬性，分離出的漂移信號也具有局限性，降低了電子鼻在實際應(yīng)用中的適用能力；后者不是真正意義上的去漂移方法，僅靠模型補償漂移造成的影響，存在容易遺失記憶信息(漂移信息)等問題[15]。

針對以上不足，考慮到漂移是氣敏傳感器的固有行為這一特點，并參照文獻[16]，本文從電子鼻空載數(shù)據(jù)的小波包分解層面研究漂移機制，提出漂移剔除方法，并將該方法應(yīng)用于4種白酒的鑒別中，以提升電子鼻鑒別能力。

1 材料與方法

1.1 試驗儀器

試驗用電子鼻系統(tǒng)是實驗室自行設(shè)計的，主要由氣敏傳感器陣列、A/D數(shù)據(jù)采集裝置、計算機模式識別分析軟件等部分組成。氣敏傳感器陣列由14個SnO2型金屬氧化物氣敏傳感器組成，分別是TGS800、TGS812、TGS813、TGS816、TGS821、TGS822、TGS824、TGS825、TGS826、TGS830、TGS831、TGS832、TGS842、TGS880。各型號傳感器對應(yīng)的敏感特征詳見文獻[10]。在此電子鼻系統(tǒng)中，每個氣敏傳感器加熱電壓均為(5.0±0.05) V，回路測量電壓為(10.0±0.01) V。另外，此系統(tǒng)還配有溫、濕度傳感器來測量測試環(huán)境溫、濕度的變化，以期部分補償環(huán)境對氣敏傳感器的影響。溫、濕度傳感器的工作電壓也為(10.0±0.01) V。數(shù)據(jù)采集工作由12位高精度的A/D轉(zhuǎn)換裝置完成。數(shù)據(jù)處理與分析基于Matlab 2014和 SPSS 19.0實現(xiàn)。

1.2 試驗材料

選定4種白酒樣品為試驗材料，分別為瀘州老窖頭曲、綿竹頭曲3號、綿竹頭曲6號、一滴醇醇錦。它們分屬3個品牌，其中綿竹頭曲品牌包含質(zhì)量等級相近的2種樣品，提高了電子鼻鑒別的難度，更適宜于檢驗空載條件下提出的漂移去除方法的有效性。4種樣品分別用LZLJ、MZ3H、MZ6H、YDCJ標(biāo)識，基本信息見表1。另外，由預(yù)試驗可知，14個氣敏傳感器對4種白酒樣品均能產(chǎn)生不同程度響應(yīng)的氣敏信號，因此該電子鼻的氣敏信號可用來表征樣品間的差異。

表1 白酒樣品的基本信息Tab.1 Basic information of white spirit samples

1.3 測試方法與結(jié)果

電子鼻空載條件下的測試信號，是電子鼻在沒有樣品下對測量室環(huán)境的響應(yīng)信息。每天隨機測試4次(相當(dāng)于測試4個空載樣本)，取它們的平均值作為當(dāng)天的空載數(shù)據(jù)。采用動態(tài)測量，數(shù)據(jù)采集間隔設(shè)為1 s，每個空載樣本采集1 000個數(shù)據(jù)。由于電子鼻漂移是時變信號，故空載試驗從2016年11月開始，到2017年2月止，共4個月，總計測量了188個空載樣本數(shù)據(jù)。期間，4種白酒樣品的測試也同時進行，與空載測量隔天交替實施。4種白酒在測量日均隨機取樣，以避免產(chǎn)生樣本測試結(jié)果的鏈?zhǔn)浆F(xiàn)象。

在白酒測量時，樣本測量前傳感器陣列先進行空采，以獲得各傳感器基準(zhǔn)電壓，空采時間為20 s。然后進行樣本動態(tài)測量，動態(tài)采集時間為1 000 s。樣本取樣量為5 mL并置于蒸發(fā)皿中，然后將蒸發(fā)皿迅速放置于電子鼻的測量室內(nèi)進行測量。測量結(jié)束后對各氣敏傳感器進行復(fù)原960 s，使各傳感器恢復(fù)到基準(zhǔn)狀態(tài)，以便下一個白酒樣本的測量。每個白酒樣本動態(tài)測量時，數(shù)據(jù)采集間隔仍設(shè)為1 s，這樣每個樣本也采集1 000個數(shù)據(jù)。另外，在每個樣本測量過程中，一并測試測量室的溫、濕度信息。4個月內(nèi)，每種樣品各測試47個樣本。對于每個樣本，均采用傳感器響應(yīng)值減去對應(yīng)的基準(zhǔn)值作為該樣本的測試結(jié)果，以部分減小環(huán)境溫、濕度的影響，稱此方法為去基準(zhǔn)處理[17]。在后續(xù)的分析中，所用的白酒數(shù)據(jù)均是去基準(zhǔn)后的數(shù)據(jù)。

為了描述有載樣本、空載樣本在測試期間的漂移現(xiàn)象，對每個樣本(空載或有載樣本)用第1 000秒的測試值來表征該樣本。圖1給出了TGS832對綿竹頭曲6號樣品在4個月內(nèi)測量結(jié)果的變化情況。圖2給出了4個月中TGS832空載數(shù)據(jù)的變化情況。

圖2 TGS832空載數(shù)據(jù)的變化描述Fig.2 Changing representation of no-load data from TGS832

由圖1和圖2可知，TGS832在空載下的漂移趨勢與有載樣本下的漂移趨勢基本一致，僅信號強度有明顯的不同。這說明了漂移是氣敏傳感器的固有行為。因此，在空載條件下進行漂移去除方法研究是必需的。

2 漂移閾值構(gòu)建與去漂移方法

受文獻[16]的啟發(fā)，采用小波包分解系數(shù)研究漂移機制，以此給出漂移閾值的構(gòu)建方法和去漂移方法。

2.1 小波包分解

對信號進行小波包分解時，首先得到相同頻寬的低頻信號和高頻信號；再一次分解時，又把低頻信號分解為兩個同樣頻寬的低頻、高頻部分，而高頻部分也同樣分解為高、低兩部分；依次類推[18]。

小波基函數(shù)的選擇是實施小波包分解的重要環(huán)節(jié)。Symlet小波是由Daubechies提出的一種近似對稱的小波基函數(shù)，它是對Daubechies (db)小波的一種改進，不僅具有db小波的優(yōu)點，還具有對稱性，從而避免在信號分解或重構(gòu)時信號失真，是一種性能優(yōu)良的小波。所以選擇四階 Symlet小波作為基函數(shù)。另外，當(dāng)小波包分解尺度增大，一些有用的信息可能會丟失，結(jié)合模擬計算試驗，選取三尺度分解。由于漂移是一種緩慢變化的時變信息，屬低頻信號，隱藏于低頻系數(shù)集中。所以，將低頻的逼近系數(shù)集作為分析對象。

圖3給出了1個空載樣本信號經(jīng)四階 Symlet小波進行三尺度分解后低頻系數(shù)集中第131頻點下的系數(shù)變化規(guī)律，可以看出，它與圖1、2給出的變換情況相一致，這又進一步說明了用空載樣本的分解系數(shù)來研究漂移分離方法是合適的。

圖3 TGS832空載數(shù)據(jù)小波包分解系數(shù)的變化描述Fig.3 Changing representation based on no-load wavelet packet coefficients of TGS832 signals

2.2 閾值函數(shù)構(gòu)建

電子鼻測試信號經(jīng)小波包分解后得到一系列的分解系數(shù)，因氣敏信號與漂移信號分屬不同類別的信息，所以對應(yīng)于不同的分解系數(shù)。由于漂移是由傳感器老化、環(huán)境波動等因素造成的一種復(fù)雜現(xiàn)象，不僅表現(xiàn)出長期緩慢的漂移現(xiàn)象，還存在環(huán)境波動造成傳感器信號的即時變化，這種即時變化也可認為是一種“即時漂移”。理論上，在測量對象不變的情況下，氣敏傳感器的測試結(jié)果應(yīng)在某一范圍內(nèi)波動。但是，因漂移(包括即時漂移)的存在，使測試結(jié)果往往超出該變動范圍，那么超出變動范圍之外的漂移就應(yīng)被剔除。同樣，信號的小波包分解系數(shù)也需此種處理。所以，對空載條件下氣敏傳感器信號的小波包分解系數(shù)，可通過構(gòu)建閾值函數(shù)來分離漂移系數(shù)。由此可給出如下的空載信號閾值分離函數(shù)：

空載樣本下閾值函數(shù)

αi1=ci-θi

(1)

空載樣本上閾值函數(shù)

αi2=ci+θi

(2)

式中ci——所測空載樣本在第i個小波包分解頻點下分解系數(shù)的均值

θi——所測空載樣本在第i個小波包分解頻點下分解系數(shù)的標(biāo)準(zhǔn)差

上述閾值函數(shù)解釋了空載條件下氣敏傳感器測試信號的限定范圍，即小于αi1或大于αi2均認為是漂移類信號，應(yīng)剔除。然而，由于氣敏傳感器是利用氧化還原反應(yīng)來實現(xiàn)氣味(體)測量的，當(dāng)測量有載樣本時，測量信號受樣本揮發(fā)物、環(huán)境因素、老化程度等多因素交織影響，導(dǎo)致漂移信號的表現(xiàn)強度會出現(xiàn)變化。根據(jù)圖1～3所揭示漂移規(guī)律的一致性(相近性)，分析認為，可對式(1)、(2)給出的閾值函數(shù)進行修正獲得有載樣本的閾值函數(shù)。

有載樣本下閾值函數(shù)

li1=miαi1

(3)

有載樣本上閾值函數(shù)

li2=miαi2

(4)

式中mi——調(diào)節(jié)系數(shù)

當(dāng)有載樣本的閾值函數(shù)確定后，便可給出有載樣本小波包分解系數(shù)的校正公式

(5)

式中wij——第i個小波包分解頻點下第j個有載樣本的分解系數(shù)

在上述校正計算中，調(diào)節(jié)系數(shù)mi的確定非常重要?？紤]到有載樣本與空載樣本氣敏傳感器響應(yīng)強度的差別，經(jīng)過反復(fù)計算試驗，mi計算公式為

(6)

式中wi——第i個小波分解頻點下的對應(yīng)空采期間內(nèi)待分析有載樣本分解系數(shù)的均值

上述小波包系數(shù)閾值處理思想是：在同一測試期間內(nèi)，空載樣本信號分解系數(shù)的閾值經(jīng)過調(diào)節(jié)放大后得到有載樣本的閾值，與直接分析有載樣本的分解系數(shù)相比更能真實地反映氣敏傳感器本身的漂移規(guī)律。對于有載樣本，當(dāng)小波包分解系數(shù)在閾值范圍內(nèi)時，傳感器采集信號體現(xiàn)了氣敏信息，分解系數(shù)不處理；當(dāng)其超出該頻點下的閾值范圍時，認為包含了漂移信息，用臨近的閾值代替。這樣做的目的是，不僅保留了該頻點下真實信號的特征(不會與真實信號有明顯差異)，還在一定程度上去除了漂移，而且還可保障重構(gòu)信號的光滑性。

2.3 漂移剔除方法

電子鼻漂移剔除方法描述如下：對空載樣本和有載樣本信號運用四階 Symlet小波函數(shù)進行三尺度小波包分解，分別得到相應(yīng)的逼近系數(shù)集(低頻系數(shù)集)；根據(jù)式(1)和(2)得到空載樣本的小波系數(shù)閾值；根據(jù)式(3)、(4)和(6)得到有載樣本小波包系數(shù)閾值；按式(5)對有載樣本的小波包分解系數(shù)進行校正，得到校正系數(shù)；對校正系數(shù)進行小波包分解逆變換，得到有載樣本的重構(gòu)信號。

另外，考慮到漂移與環(huán)境影響的時變性，以及統(tǒng)計計算的可操作性，在上述步驟實施中，采用以每個月的測量樣本為處理單元，分別按月實施樣本信號的校正處理，以確保信號不會出現(xiàn)過度校正，防止校正信號出現(xiàn)失真現(xiàn)象。

3 結(jié)果與分析

由于電子鼻中每個傳感器產(chǎn)生的漂移信號各不相同，從空載條件下尋找漂移閾值應(yīng)對各個傳感器分別處理；又由于每一種白酒樣品存在差異，響應(yīng)信號強度不同，因此，每一種樣品的數(shù)據(jù)也分別處理。以MZ6H樣品為例，按照上述去漂移方法分別對每個傳感器的測量樣本數(shù)據(jù)進行處理，可得到14個氣敏傳感器對應(yīng)于MZ6H樣品的重構(gòu)信號。

圖4給出了TGS832測試結(jié)果經(jīng)去漂移后的信號變化情況。從圖中可以看出，漂移現(xiàn)象明顯減小，試驗期間樣本測試結(jié)果的變化也變得相對平緩。

圖4 TGS832對綿竹頭曲6號樣本去漂移后的變化描述Fig.4 Changing representation of TGS832 after drift elimination to MZ6H samples

3.1 特征提取

電子鼻信號的特征提取是其檢測過程中的必要環(huán)節(jié)。在進行鑒別分析時，特征選擇對鑒別結(jié)果有著很大的影響。文獻[19]指出，積分值(INV)特征體現(xiàn)了傳感器對樣本的總體響應(yīng)情況。因此，選擇該特征參量作為電子鼻信號的表征量。積分值特征計算公式為

(7)

式中S——積分值N——數(shù)據(jù)個數(shù)，取1 000xi——1個傳感器對1個樣本的第i個采集值或重構(gòu)值

Δt——相鄰兩采樣點的時間間隔，取1 s

另外，為了進一步補償環(huán)境溫、濕度的影響，把每個樣本測試過程中對應(yīng)的溫、濕度積分值也分別作為模式識別系統(tǒng)的輸入值，起到基于模型的補償作用。

3.2 判別分析

在進行鑒別分析時，選擇常用的Fisher判別分析(Fisher discriminant analysis，F(xiàn)DA)和BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)兩種方法。

3.2.1 Fisher判別分析

3.2.1.1 基于SPSS19.0平臺

分別對4種有載樣品去漂移前、后的電子鼻信號積分值特征矩陣進行FDA分析，結(jié)果如圖5所示。

圖5 去漂移前后的FDA鑒別結(jié)果Fig.5 FDA results of features before and after drift elimination

由圖5a可以看出，在數(shù)據(jù)去漂移前，4種酒的鑒別效果都不理想，4種樣品之間重疊現(xiàn)象比較嚴(yán)重，它們的鑒別正確率只有58.0%，交叉驗證率僅為38.8%。

由圖5b可以看出，通過去漂移算法處理之后，3類樣品都能很好地區(qū)分，尤其同一類的兩種樣品也能得到不錯的分離，鑒別正確率達到95.20%，交叉驗證率也達到了93.6%。

此FDA結(jié)果表明，該去漂移方法是有效的，極大地提高了4種樣本的鑒別正確率。

圖6 去漂移前訓(xùn)練集與測試集FDA結(jié)果Fig.6 FDA results of training set and test set before drift elimination

但此方法存在不足之處，首先它的分類模式是整體分類，按“留一法”進行交叉驗證，不具有用先驗信息建立的鑒別模型實現(xiàn)對后續(xù)樣本鑒別的功能。因此，基于交叉驗證的FDA結(jié)果不能真正反映去漂移方法的有效性。在實際應(yīng)用中，往往需要用前階段的樣本數(shù)據(jù)進行建模，并用所建的模型完成對后期樣本數(shù)據(jù)的鑒別預(yù)測。因此，應(yīng)將測試樣本按測試時間先后順序分為訓(xùn)練集和測試集。為了實現(xiàn)這一目的，實驗室根據(jù)FDA原理在Matlab r2014a平臺上構(gòu)建了適用于用訓(xùn)練集樣本的鑒別模型來判別測試集樣本的FDA程序。

3.2.1.2 基于具有測試集判別功能

分別從每種白酒樣品47個樣本中按測試時間先后順序選取前37個樣本來構(gòu)造訓(xùn)練集，共148個樣本，其余后期測量的10個樣本形成測試集，共40個樣本?；谶@種數(shù)據(jù)集的模型構(gòu)造方法，可揭示用先驗數(shù)據(jù)構(gòu)建的鑒別模型對未來樣本的鑒別能力。

圖6給出了基于此FDA方法的訓(xùn)練集、測試集去漂移前的鑒別結(jié)果。由圖6可以看出，在數(shù)據(jù)去漂移前，4種酒的鑒別效果都不理想，4種樣品之間重疊現(xiàn)象比較嚴(yán)重，訓(xùn)練集的分類正確率只有54.73%，測試集為37.50%。

圖7 去漂移后訓(xùn)練集與測試集FDA結(jié)果Fig.7 FDA results of training set and test set after drift elimination

圖7給出了基于此FDA方法的訓(xùn)練集、測試集去漂移后的鑒別結(jié)果。由圖7可以看出，通過去漂移處理之后，4種樣品分類效果仍不理想，但與去漂移前相比，訓(xùn)練集的分類正確率提高到78.38%，比去漂移前提高了23.65%，測試集也提高到65.00%。鑒別正確率的明顯提高表明該去漂移方法是有效的。鑒別正確率不高是因為4種樣品屬于復(fù)雜的分類問題，線性FDA鑒別方法不能較好地解決此類問題，為此嘗試了非線性的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)分類方法。

3.2.2 基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)鑒別分析

為了進一步檢驗漂移去除方法的有效性，采用了BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[20]對4種樣品進行鑒別分析。訓(xùn)練集和測試集的構(gòu)造同3.2.1.2節(jié)。

選用輸入層、中間層(隱層)和輸出層3層BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進行模型構(gòu)建。由于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入為16個傳感器的特征值(包含溫、濕度傳感器信號積分值)，輸出為4種白酒樣品，所以神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸入層神經(jīng)元個數(shù)為16，輸出層神經(jīng)元個數(shù)為4。當(dāng)輸入層神經(jīng)元傳遞函數(shù)選為直接傳遞的線性函數(shù)、隱層神經(jīng)元傳遞函數(shù)選為 sigmoid函數(shù)、輸出層神經(jīng)元傳遞函數(shù)選為 logsig函數(shù)、訓(xùn)練函數(shù)選為 trainscg函數(shù)時，運用訓(xùn)練集數(shù)據(jù)訓(xùn)練神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，學(xué)習(xí)效率設(shè)為0.001，訓(xùn)練精度設(shè)為0.000 005，最大迭代次數(shù)為10 000，并通過試湊法確定了隱層神經(jīng)元個數(shù)為22時，訓(xùn)練效果較好。因此，該BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)為

16×22×4。

用該網(wǎng)絡(luò)對樣本數(shù)據(jù)進行分類，結(jié)果顯示：訓(xùn)練集的鑒別正確率由去漂移前的65.5%提高到去漂移后的100%，去漂移后測試集的正確率則達到了97.5%。其中，除了1個MZ3H樣本被錯分為MZ6H外，其余樣本完全可以得到正確鑒別。這是由于2種同類樣本酒的品質(zhì)接近而不易區(qū)分造成的。測試集樣本神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的鑒別結(jié)果充分說明了所提出的漂移去除方法是有效的。

4 結(jié)束語

漂移是電子鼻的固有行為。漂移的存在，使電子鼻的穩(wěn)健鑒別能力得不到保證。針對這一問題，從空載角度出發(fā)，提出了一種電子鼻去除漂移方法。應(yīng)用此方法對4種白酒樣品在4個月內(nèi)的電子鼻信號進行了處理，并分別通過兩種鑒別方法進行了驗證。FDA的分析結(jié)果顯示，樣品處理后的鑒別正確率均有明顯提高，最低提高值為23.65%；BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練集鑒別正確率由處理前的65.5%提高到處理后的100%，處理后測試集的鑒別正確率也達到了97.5%。兩種鑒別方法的鑒別結(jié)果表明，該漂移去除方法顯著提升了電子鼻系統(tǒng)的鑒別能力，說明該方法是有效的。

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