江西相山鈾礦田河元背地區(qū)流紋斑巖地球化學、鋯石U-Pb年齡及Hf-Sr-Nd同位素特征

司志發(fā)，李子穎，聶江濤，劉軍港，王 健，田明明

(1.核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，北京 100029；2.中核鈾資源勘查與評價技術(shù)重點實驗室，北京 100029)

0 引 言

江西相山鈾礦田是我國最大的火山巖型鈾礦田，其賦礦圍巖主要為一套火山侵入雜巖。前人通過巖石礦物學、地球化學、同位素年代學等各種手段對這套火山侵入雜巖的巖性、成因、形成時代等進行了比較系統(tǒng)的研究[1-9]，取得了一系列成果，多數(shù)學者認為其主要源于硅鋁質(zhì)地殼的部分熔融[10-12]，也有部分學者認為有顯著的地幔物質(zhì)加入[13-14]。對于該套火山侵入雜巖體是否具有同源性的問題，亦存在兩種觀點：部分學者認為是同源巖漿分異的產(chǎn)物[13,15]，另有學者認為源于不同的巖漿源區(qū)[16]。近年來的研究表明，相山鈾成礦作用空間上與火山侵入雜巖體中的各種斑巖體關(guān)系密切[17]。因此，深入研究識別各種斑巖，對研究相山鈾成礦機理具有重要意義，但由于地表出露較少，對于礦田存在的流紋斑巖目前研究較少[18]。

隨著相山一系列深鉆的實施，在其西部河元背地區(qū)流紋英安巖下部揭露一段厚達幾百米的火成巖，與打鼓頂組流紋英安巖、凝灰?guī)r及泥質(zhì)粉砂巖等呈侵入產(chǎn)出，本次厘定為流紋斑巖。本文對該流紋斑巖進行了巖石地球化學和Hf-Sr-Nd同位素特征的分析研究，認為該流紋斑巖與碎斑流紋巖等具有相同的物質(zhì)來源，推測河元背地區(qū)或許存在一個次級火山機構(gòu)。

1 地質(zhì)概況

相山鈾礦田處于華南褶皺系北緣，遂川—德興深斷裂南東側(cè)。區(qū)內(nèi)經(jīng)歷了多期次構(gòu)造及巖漿活動，中生代陸相火山活動尤為強烈[19]。

相山火山盆地區(qū)域地層可分為基底和蓋層兩部分，基底主要為中元古代淺變質(zhì)巖，基底之上由下白堊統(tǒng)火山巖系及上白堊統(tǒng)紅色碎屑巖組成?；鹕綆r系主要由酸性、中酸性火山熔巖和火山碎屑巖構(gòu)成，分打鼓頂組和鵝湖嶺組兩大旋回。前人研究認為：第一旋回呈裂隙式噴發(fā)，形成中酸性流紋英安巖與流紋質(zhì)熔結(jié)凝灰?guī)r；第二旋回呈中心式噴發(fā)，形成侵出-溢流相的酸性火山熔巖——碎斑流紋巖[20]。在大規(guī)?；鹕阶饔猛砥冢鹕娇诎l(fā)生塌陷，并形成一系列環(huán)狀斷裂，潛火山巖漿上侵，呈弧形圍繞相山盆地的邊緣出露(圖1)。在這套火山侵入雜巖中，鵝湖嶺組碎斑流紋巖為相山主體巖性，與下伏巖層接觸面由盆地四周向中心傾斜，傾斜度南北對稱，東陡西緩，并向深部逐漸變陡[21]。

2 樣品采集與測試

樣品采自河元背CUSD3鉆孔巖心，取樣位置為孔深1 150～1 250 m范圍(圖1，圖2)，所采流紋斑巖均為新鮮樣品，樣品編號分別為SD3-164、SD3-167、SD3-175和SD3-177。

鉆孔編錄時可以看到流紋斑巖與打鼓頂組流紋英安巖、粉砂巖等侵入產(chǎn)出，呈灰白色，斑狀結(jié)構(gòu)，塊狀構(gòu)造。鏡下見斑晶含量與相山碎斑流紋巖斑晶含量近似，約為50%，主要由石英、鉀長石、斜長石以及少量黑云母組成，可見自形斑晶?；|(zhì)呈微晶粒狀和細晶粒狀結(jié)構(gòu)，礦物成分大體與斑晶一致。此段巖石與相山地區(qū)廣泛發(fā)育的碎斑流紋巖相似，但其斑晶粒徑更大，基質(zhì)結(jié)晶程度更高，若直接定為碎斑流紋巖，則與相山地層層序不符，故本文將其初步定為流紋斑巖。

樣品的巖石地球化學分析和Sr-Nd同位素分析是在核工業(yè)北京地質(zhì)研究院完成的。樣品的鋯石U-Pb年代學及Hf同位素分析均在西北大學大陸動力學國家重點實驗室完成，具體實驗過程可參考Yuan et al.[22]。樣品的鋯石U-Pb年代學及Hf同位素實驗數(shù)據(jù)在后期處理的過程中，所采用的具體參數(shù)可見文獻[23]。

3 結(jié)果分析

3.1 鋯石U-Pb年代學

圖1 相山鈾礦田地質(zhì)略圖(據(jù)文獻[13]修改)Fig.1 Sketch geological map of Xiangshan uranium ore-field (modified after reference[13])1.上白堊統(tǒng)南雄組砂礫巖；2.下白堊統(tǒng)鵝湖嶺組碎斑流紋巖；3.下白堊統(tǒng)打鼓頂組砂巖、流紋英安巖；4.上三疊統(tǒng)安源組石英砂巖、頁巖；5.下石炭統(tǒng)砂巖、石英砂巖；6.中元古代變質(zhì)巖；7.次斑狀花崗巖；8.次花崗斑巖；9.花崗巖；10.地層界線； 11.斷裂；12.推測火山機構(gòu)；13.CUSD3鉆孔位置

圖2 河元背地區(qū)深部鉆探地質(zhì)剖面圖Fig.2 Geological section of the deep drillings at Heyuanbei area1.第四系沉積物；2.下白堊統(tǒng)鵝湖嶺組碎斑流紋巖；3.下白堊統(tǒng)鵝湖嶺組凝灰?guī)r及砂礫巖；4.下白堊統(tǒng)打鼓頂組流紋英安巖；5.下白堊統(tǒng)打鼓頂組粉砂巖、砂礫巖及凝灰?guī)r；6.中元古代變質(zhì)巖；7.流紋斑巖；8.斷裂構(gòu)造；9.鉆孔位置

圖3 CUSD3鉆孔流紋斑巖巖心照片和顯微照片F(xiàn)ig.3 Photographs and photomicrographs of rhyolite porphyry from CUSD3 drillingA.流紋斑巖與晶屑凝灰?guī)r接觸處見流紋斑巖冷凝邊；B.流紋斑巖與泥質(zhì)粉砂巖侵入接觸；C、D.流紋斑巖中黑云母發(fā)生綠泥石化及伊利石化，斜長石中間發(fā)生伊利石化，石英中見方解石脈；Cal.方解石；Qtz.石英；Bi.黑云母；Pl.斜長石

圖4 CUSD3鉆孔流紋斑巖樣品鋯石陰極發(fā)光圖像及測試點位置Fig.4 Cathodoluminescence images of representative zircons and measuring positions of rhyolite porphyry from CUSD3 drilling

相山河元背CUSD3鉆孔流紋斑巖中所選出的鋯石均為無色透明或半透明，晶形大部分比較完好，呈等?；蚨讨鶢?圖4)。從鋯石的陰極發(fā)光圖像中可以觀察到，鋯石具有明顯的韻律環(huán)帶結(jié)構(gòu)，指示其為巖漿成因鋯石。巖石樣品的鋯石U-Pb年齡測定結(jié)果列于表1。

對流紋斑巖樣品(SD3-164)進行了25個鋯石點的LA-ICP-MS定年分析，剔除差異較大點。年齡測定結(jié)果表明(圖5)，大部分數(shù)據(jù)點都落在207Pb/235U-206Pb/238U諧和曲線附近，其206Pb/238U年齡相對集中，范圍為130.6～133.4 Ma，加權(quán)平均年齡為(131.8±0.7) Ma (MSWD=0.41)，代表了相山西部流紋斑巖的結(jié)晶年齡。

3.2 巖石化學特征

相山西部河元背地區(qū)流紋斑巖的化學成分見表2，同時列出了相山地區(qū)碎斑流紋巖的主量元素含量(表3)進行對比。數(shù)據(jù)結(jié)果顯示，流紋斑巖樣品的SiO2含量介于74.14%～75.22%，均值為74.70%，Na2O+K2O含量為6.86%～7.74%，K2O>5%、K2O/ Na2O>1，里特曼指數(shù)σ為1.51～1.86。

圖5 CUSD3鉆孔流紋斑巖鋯石U-Pb同位素年齡諧和圖Fig.5 U-Pb concordia diagram of rhyolite porphyry from CUSD3 drilling

分析點207Pb/206Pb比值1σ207Pb/235U比值1σ206Pb/238U比值1σ208Pb/232Th比值1σ207Pb/206Pb年齡1σ206Pb/238U年齡1σ207Pb/235U年齡1σ208Pb/232Th年齡 1σ164?10048080001430135720003260020470000240006740000131031689130615129229135825164?30049000001670139280004030020610000250006600000131478778131516132436133026164?5004674000144013302000336002064000024000677000013358724131715126830136525164?6004757000151013610000358002075000025000652000012772746132416129632131425164?80049930001470143170003370020790000240006970000121916671132715135930140325164?90048670001940138130004870020580000270006610000131319910131317131444133226164?1000495500026001423200069400208300003000066700001917401182132919135162134537164?130049650001420140670003150020540000240007070000121785653131115133628142424164?1400493300023701403900061800206300002900068500001416371085131718133455137928164?15004768000155013685000369002081000025000660000013826761132816130233132927164?170049190002501418700066800209100002900068000001815691149133418134759137035164?1800485100025501379400067100206200003000066000001612431192131519131260133032164?200052740002390148840006110020460000280006750000173175997130618140954136034164?2100491400025201415200067300208800002900067700001815451161133219134460136436164?220048840001530138320003540020530000240006540000121402719131015131532131825164?230048790001570139170003710020680000250006820000131377741132016132333137326164?240050040001670143460004020020780000250006710000131971759132616136136135126164?250050480001330143480002780020610000230006970000092172598131515136125140518

表2 CUSD3鉆孔流紋斑巖樣品主量元素分析測試結(jié)果(wB/%)

注：樣品由核工業(yè)北京地質(zhì)研究院分析測試，F(xiàn)e2O3為全Fe含量。

表3 相山地區(qū)碎斑流紋巖主量元素分析測試結(jié)果[26](wB/%)

流紋斑巖樣品的主量元素含量與相山碎斑流紋巖相似，均具有高硅、富鉀、Al2O3過飽和、MnO和P2O5含量低、主要氧化物與SiO2之間的相關(guān)性較差的特點，這些特點與 Chappell等總結(jié)的S型花崗巖類似[24-25]，說明形成該區(qū)流紋斑巖的巖漿可能是由深部硅鋁質(zhì)地殼部分熔融演化而來。另外，CIPW標準礦物計算顯示流紋斑巖含晚期結(jié)晶形成的白云母。

3.3 稀土、微量元素特征

李子穎等[26]2014年對相山地區(qū)火成巖的稀土、微量元素含量進行了系統(tǒng)測試分析，結(jié)果顯示，相山碎斑流紋巖稀土元素總量較高，ΣREE為210.80×10-6～290.10×10-6； LREE含量介于152.55×10-6～241.06×10-6之間；樣品的LREE/HREE比值在2.62～4.92之間；δEu為0.19～0.36；LaN/YbN變化于6.59～14.94之間(表4)。相山碎斑流紋巖稀土元素的配分模式均為右傾斜雁式，屬輕稀土富集型。

本次所測相山西部CUSD3鉆孔中流紋斑巖樣品的稀土元素總量較低，ΣREE介于158.30×10-6～174.73×10-6之間，均值為166.77×10-6，LREE/HREE比值介于5.65～6.48之間，δEu為0.21～0.25，LaN/YbN為5.31～6.37(表5)。其稀土元素的配分模式圖與相山碎斑流紋巖相似，同樣呈明顯的右傾形式，表現(xiàn)出輕稀土富集、重稀土虧損的特點(圖6(a))。流紋斑巖樣品的微量元素含量表明，該巖體具有高Rb(276×10-6～307×10-6)、Th(23.8×10-6～26.6×10-6)和Rb/Sr (3.28～4.87)等特點。以原始地幔成分為標準[27]，對樣品進行標準化作圖(圖6(b))，結(jié)果顯示巖體的Ba、Nb、Sr、P、Ti虧損， Rb、Th、U、La、Ce等富集。

與相山碎斑流紋巖相比，該區(qū)流紋斑巖的稀土總量較低，并且Eu負異常更明顯。馬昌前[28]指出結(jié)晶分異作用最重要的方式之一是晶體的重力沉降。而流紋質(zhì)巖漿因黏度高很難發(fā)生分離[29]，推測流紋斑巖與碎斑流紋巖的稀土、微量元素含量的差異應(yīng)是源區(qū)性質(zhì)及部分熔融程度的不同所致。

3.4 Hf-Sr-Nd同位素特征

通過對流紋斑巖中已測年的鋯石樣品進行原位Hf同位素分析(表6)，結(jié)果表明，流紋斑巖樣品鋯石176Lu/177Hf比值均小于0.002 035[20]，SD3-164流紋斑巖樣品的鋯石176Lu/177Hf比值平均值為0.000 895，說明鋯石在形成后具有極低的放射性成因Hf的積累。樣品的鋯石176Hf/177Hf比值變化范圍為0.282 399～0.282 500，鋯石Hf同位素初始比值εHf(t)變化范圍為-6.77～-10.38，單階段Hf模式年齡TDM在1 056～1 196 Ma之間，二階段Hf模式年齡TDMC介于1 619～1 846 Ma之間。

表4 相山地區(qū)碎斑流紋巖稀土、微量元素分析測試結(jié)果[26](wB /10-6)

表5 CUSD3鉆孔流紋斑巖樣品稀土、微量元素分析測試結(jié)果(wB /10-6)

圖6 CUSD3鉆孔流紋斑巖和相山碎斑流紋巖稀土元素分布模式(a)和微量元素蛛網(wǎng)圖(b)(標準化數(shù)據(jù)據(jù)文獻[27])Fig.6 REE distribution pattern(a) and trace element spider diagram(b) of rhyolite porphyry from CUSD3 drilling and broken porphyritic rhyolite in Xiangshan area (the chondrite and primary mantle normalized data after reference[27])

測點 年齡/Ma176Yb/177Hf176Lu/177Hf176Hf/177Hf2σIHfεHf(0)εHf(t)TDM/MaTDMC/MaεLu/Hf164?1130600201230000808028247800000060282476-1040-76010891670-098164?3131500254480001004028249500000070282492-981-70210711633-097164?5131700188550000745028250000000060282499-960-67710561619-098164?6132400182380000714028249400000070282492-984-70010641633-098164?8132700232280000903028248900000070282487-1001-71710761644-097164?9131300178130000705028239900000100282397-1320-103811961846-098164?10132900304090001188028244400000090282442-1158-87611471746-096164?13131100177600000701028248200000070282480-1027-74510811661-098164?14131700311900001233028249400000100282491-983-70510781635-096164?15132800237660000949028247500000060282473-1050-76610971676-097

表7 CUSD3鉆孔流紋斑巖樣品的Sr-Nd同位素數(shù)據(jù)

樣品的Sr-Nd同位素分析(表7)結(jié)果顯示，流紋斑巖的ISr為0.710 92～0.712 01，較高的ISr值說明相山西部河元背地區(qū)流紋斑巖成巖物質(zhì)主要來自硅鋁質(zhì)地殼；樣品的εNd(t)為-8.18～-9.19，對應(yīng)的Nd模式年齡TDM2為1 590～1 672 Ma；fSm/Nd介于-0.29～-0.33，變化范圍不大，說明源區(qū)稀土元素Sm、Nd分餾不明顯，Nd模式年齡TDM2分析結(jié)果有效[30]。

4 討 論

4.1 流紋斑巖的形成時代

圖7 CUSD3鉆孔流紋斑巖樣品成因類型判別圖Fig.7 Discrimination diagrams for genetic type of rhyolite porphyry from CUSD3 drilling(a)K2O-Na2O巖漿巖成因類型判別圖；(b)C/MF-A/MF巖漿巖成因類型判別圖；A型.地幔玄武巖漿演化或玄武巖漿上升后，受地殼不同程度混染或虧損地殼熔融的產(chǎn)物；I型.地殼中未經(jīng)風化的火成巖；S型.地殼中經(jīng)過風化的沉積巖；A.變質(zhì)泥巖部分熔融；B.變質(zhì)砂巖部分熔融；C.基性巖的部分熔融

贛東北地區(qū)中生代火山盆地普遍發(fā)育火山侵入雜巖體，由于其重要的含礦性(特別是鈾)，其時代一直是地質(zhì)學家關(guān)注的焦點問題之一。碎斑流紋巖為相山主體巖性，陳迪云等[31]1994年采用Rb-Sr等時線法測得碎斑流紋巖的全巖年齡為140 Ma，陳小明等[32]1999年利用單顆粒鋯石U-Pb稀釋法測定碎斑流紋巖邊緣相的噴發(fā)年齡為140.3 Ma。張萬良和李子穎[8]2007年根據(jù)如意亭剖面的測年結(jié)果，認為應(yīng)該將鵝湖嶺組時代劃歸為早白堊世。范洪海等[7]2005年利用單顆粒鋯石U-Pb稀釋法確定的火山侵入雜巖中心相碎斑流紋巖中花崗質(zhì)“團塊”的形成年齡為(134.2±1.9) Ma。陳正樂等[33]2013年采用單顆粒鋯石SHRIMP U-Pb法進行定年，得到相山碎斑流紋巖的形成年齡為134～135 Ma。

本文采用激光等離子質(zhì)譜分析技術(shù)(LA-ICP-MS)對相山河元背地區(qū)流紋斑巖樣品進行鋯石U-Pb年齡測定。結(jié)果顯示，其206Pb/238U年齡為(131.8±0.7) Ma，該年齡晚于前人所測的相山碎斑流紋巖的年齡。另外，在相山鈾礦田鄒家山礦床中發(fā)現(xiàn)晚期侵入到碎斑流紋巖中的流紋斑巖巖脈[18]，說明該區(qū)流紋斑巖形成于早白堊世相山大規(guī)?；鹕角秩牖顒油砥?。

4.2 流紋斑巖的物源分析

針對相山中生代火山巖物質(zhì)來源的研究，前人通過大量的巖石學、地球化學等方面的數(shù)據(jù)分析認為相山火山侵入雜巖主要是深部硅鋁質(zhì)地殼部分熔融的產(chǎn)物[1,18,34]。

在可有效判別出A型、I型和S型花崗質(zhì)巖石的K2O-Na2O圖解(圖7(a))[35]中，巖石樣品均投影在S型花崗質(zhì)巖石區(qū)。另外，研究區(qū)流紋斑巖與相山碎斑流紋巖的稀土、微量元素配分模式相似(圖6)，并且具有相對集中的εHf(t)值、εNd(t)值和較高的ISr值(0.710 92～0.712 01)，以及中元古代的二階段Hf模式年齡和Nd模式年齡，說明研究區(qū)流紋斑巖與相山碎斑流紋巖具有相同的巖漿源區(qū)，其成巖物質(zhì)主要是由深部硅鋁質(zhì)地殼部分熔融而來[34,36]。

研究區(qū)流紋斑巖稀土元素豐度及特征值的較大變化，可能是部分熔融程度不同和源區(qū)成分差異造成的，結(jié)合SiO2與主要氧化物相關(guān)性差以及巖石樣品在A/MF-C/MF圖解[37]中位置分散的特點(圖7(b))，認為源區(qū)的成分差異起重要作用，這很可能反映了沉積巖源區(qū)成分不均一的特點[24]。

4.3 流紋斑巖的成因機制

前人研究認為，早白堊世相山火山侵入雜巖形成于一種拉張構(gòu)造環(huán)境[18,38]。李子穎等[39-40]通過對華南中新生代(220～50 Ma)的地質(zhì)構(gòu)造作用、巖漿活動、沉積和變質(zhì)作用、成礦作用等方面的研究分析后提出，相山早白堊世火山侵入雜巖的形成與地幔柱構(gòu)造的上升有關(guān)。

在SiO2-Rb/Zr圖[41]中，流紋斑巖樣品投影點落在了同碰撞花崗巖和后碰撞花崗巖交界處(圖8(a))；在(Y+Nb)-Rb形成構(gòu)造環(huán)境判別圖[42]中，其投影點主要落在碰撞后成因巖漿巖的區(qū)域內(nèi)(圖8(b))。

圖8 CUSD3鉆孔流紋斑巖樣品構(gòu)造環(huán)境判別圖Fig.8 Discrimination diagrams for tectonic setting of rhyolite porphyry from CUSD3 drilling(a)SiO2-Rb/Zr構(gòu)造環(huán)境判別圖；(b) (Y+Nb)-Rb構(gòu)造環(huán)境判別圖；VAG.火山弧花崗巖；ORG.洋脊花崗巖；WPG.板內(nèi)花崗巖；Syn-COLG.同碰撞花崗巖；Post-COLG.后碰撞花崗巖

圖9 河元背次火山通道剖面圖Fig.9 Section of Heyuanbei sub-volcanic conduit 1.上白堊統(tǒng)南雄組紅色砂巖、砂礫巖；2.下白堊統(tǒng)鵝湖嶺組碎斑流紋巖；3.下白堊統(tǒng)打鼓頂組砂巖、熔結(jié)凝灰?guī)r、流紋英安巖；4.基底片巖、千枚巖；5.流紋斑巖；6.花崗斑巖；7.煌斑巖脈；8.輝綠巖脈；9.斷裂構(gòu)造；10.鈾礦體

本文認為，該區(qū)流紋斑巖形成于早白堊世造山運動碰撞后階段，該時期受地幔柱上升的影響，區(qū)域構(gòu)造應(yīng)力場由擠壓轉(zhuǎn)為明顯的伸展減薄，產(chǎn)生裂解薄弱帶，地幔抬升，軟流圈上涌，地幔巖石發(fā)生減壓熔融形成的基性巖漿上侵，因此在相山地區(qū)可以看到煌斑巖和輝綠巖，地幔柱的上升及基性巖漿的底侵作用所提供的熱能促使地殼熔融形成流紋質(zhì)巖漿。

前人通過重力資料正反演計算和遙感影像解譯等手段，分析認為相山地區(qū)不只存在一個火山口[43-44]。本文在研究過程中，結(jié)合相山深部結(jié)構(gòu)MT探測數(shù)據(jù)，對該區(qū)的三維地質(zhì)結(jié)構(gòu)進行了分析，推測河元背地區(qū)存在一個次級火山通道，根據(jù)該區(qū)鉆孔資料，結(jié)合前人研究成果[45]，繪制了河元背次火山機構(gòu)示意剖面圖(圖9)。認為相山碎斑流紋巖由中心火山通道侵出、溢流形成后，部分巖漿或許沿河元背次級火山通道向上運移，并侵入近地表，形成流紋斑巖。

5 結(jié) 論

本文通過對相山西部河元背CUSD3鉆孔中流紋斑巖樣品進行了巖石學、地球化學、鋯石U-Pb年代學及Hf-Sr-Nd同位素的研究，得出以下結(jié)論：

(1)相山礦田發(fā)育了一期淺成超淺成侵入巖——流紋斑巖，推測河元背地區(qū)可能存在次級火山機構(gòu)。

(2)本次所測的相山西部流紋斑巖樣品鋯石206Pb/238U年齡為(131.8±0.7) Ma，其年齡晚于相山主體巖性——碎斑流紋巖的形成時代，說明該區(qū)流紋斑巖形成于早白堊世相山大規(guī)?；鹕角秩牖顒油砥凇?/p>

(3)相山流紋斑巖的地球化學以及Hf-Sr-Nd同位素特征，表明其物質(zhì)來源與相山火山侵入雜巖具有同源性，均是由深部硅鋁質(zhì)地殼部分熔融演化而來，但源區(qū)性質(zhì)和部分熔融程度或許存在差異。

致謝：本文在成文過程中，得到了核工業(yè)北京地質(zhì)研究院相山課題組各位同事的熱心幫助，審稿老師對本文也提出了非常寶貴的修改建議，在此一并表示感謝。

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