有機質(zhì)在頁巖沉積成巖過程及儲層形成中的作用

梁 超, 吳 靖, 姜在興, 操應(yīng)長, 劉淑君, 逄淑伊

(1.中國石油大學(xué)地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,山東青島 266580; 2.海洋國家實驗室海洋礦產(chǎn)資源評價與探測技術(shù)功能實驗室,山東青島 266071; 3.中國石油化工股份有限公司石油勘探開發(fā)研究院,北京 100083; 4.中國地質(zhì)大學(xué)(北京)能源學(xué)院,北京 100083)

有機質(zhì)在頁巖沉積成巖過程及儲層形成中的作用

梁 超1,2, 吳 靖3, 姜在興4, 操應(yīng)長1,2, 劉淑君1, 逄淑伊1

(1.中國石油大學(xué)地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,山東青島 266580; 2.海洋國家實驗室海洋礦產(chǎn)資源評價與探測技術(shù)功能實驗室,山東青島 266071; 3.中國石油化工股份有限公司石油勘探開發(fā)研究院,北京 100083; 4.中國地質(zhì)大學(xué)(北京)能源學(xué)院,北京 100083)

通過巖心、顯微薄片及電鏡樣品的觀察,結(jié)合定量分析測試結(jié)果,對有機質(zhì)在頁巖形成、演化及儲層發(fā)育中重要作用進行研究。研究表明:有機質(zhì)利于碳酸鈣的沉淀,主要由底棲黏結(jié)、浮游黏結(jié)及生物顆粒3種形式形成碳酸鹽,形成的巖石類型包括骨架巖、黏結(jié)巖和顆?；?guī)r;有機質(zhì)利于鐵質(zhì)絡(luò)合物的形成,有機質(zhì)熱演化形成微環(huán)境促進碳酸鹽礦物的黃鐵礦交代;在埋藏演化過程中,有機質(zhì)演化產(chǎn)生有機酸,對不穩(wěn)定礦物進行溶蝕,繼而發(fā)生重結(jié)晶作用,影響方解石的晶體大小和形態(tài);有機質(zhì)直接或間接地產(chǎn)生大量有效的儲集空間,有利于頁巖孔隙網(wǎng)絡(luò)的形成,繼而影響頁巖的儲集物性;頁巖油產(chǎn)量受總有機碳含量(TOC)影響,建議頁巖油形成并具備工業(yè)可采能力的TOC下限值為2%,同時也需要富有機質(zhì)頁巖具有穩(wěn)定的厚度,還應(yīng)考慮頁巖礦物組成及巖石類型、鏡質(zhì)體反射率Ro等因素。

有機質(zhì); 埋藏演化; 儲層評價; 頁巖油; 湖相頁巖

隨著頁巖油氣勘探需求的日益迫切,頁巖沉積成巖過程及儲層形成機制等核心地質(zhì)問題亟待解決。有機質(zhì)作為頁巖的重要組成部分,在頁巖沉積成巖過程及儲層形成中扮演重要角色[1-2]。理解有機質(zhì)對于頁巖沉積成巖過程的影響,有助于分析其對于頁巖儲層特性的控制作用,繼而更好地為頁巖油氣勘探提供理論支撐。中國東部中新生界湖相頁巖以碳酸鹽、黏土礦物、有機質(zhì)等為主,碳酸鹽含量普遍較高, 甚至在多個盆地內(nèi)頁巖中,碳酸鹽礦物平均含量超過50%[3]。生物或生物化學(xué)作用在碳酸鹽沉積過程中扮演重要角色[4-6],對于碳酸鹽建隆、古環(huán)境與氣候恢復(fù)及油氣成藏有著重要意義[7-10]。同時,在埋藏演化過程中,有機質(zhì)的演化生烴與無機礦物的轉(zhuǎn)化作用密不可分,且對于形成新的礦物序列和組合有著重要作用[11-12]。有機質(zhì)演化產(chǎn)生的有機孔作為頁巖氣的主要儲集空間已成普遍共識[13-17],而有機孔對于頁巖油的儲集是否有效尚不明確。盡管無法確定是有機孔,還是有機質(zhì)演化過程中產(chǎn)生的其他孔隙成為頁巖油的儲集空間,但大量研究已證實烴源巖殘余有機碳含量TOC與頁巖儲集物性及含油氣量密切相關(guān)[16,18-19],這充分說明這些儲集空間的形成均與有機質(zhì)存在直接或間接聯(lián)系。無論是頁巖油還是頁巖氣儲層評價,有機質(zhì)都是考慮的重要因素[1,18,20-22],因此筆者依據(jù)東營凹陷沙三下亞段和沙四上亞段湖相富有機質(zhì)頁巖,對有機質(zhì)在頁巖沉積過程、埋藏演化及儲層形成方面的重要作用進行研究。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

東營凹陷是中國東部渤海灣盆地濟陽坳陷中的一個次級構(gòu)造單元,屬于典型的中新生代的陸相斷陷湖盆,油氣資源豐富[1]。北以深大斷裂與陳家莊凸起、濱縣凸起接觸,南與魯西隆起及廣饒凸起呈超覆關(guān)系,西鄰林樊家構(gòu)造、高青凸起,東與青坨子凸起接觸,面積約5 700 km2。東營凹陷由利津、博興、牛莊和民豐等4個次級洼陷和中央背斜帶、北部陡坡帶、南部斜坡帶等若干個二級構(gòu)造帶組成(圖1)。

圖1 東營凹陷區(qū)域地質(zhì)構(gòu)造圖Fig.1 Structural sketch map of Dongying Depression

沙四段上亞段沉積時期,湖盆開始擴張,古氣候開始轉(zhuǎn)向暖濕,水體深度開始增大,在湖盆中央則形成了大面積的湖相頁巖。沙三段下亞段沉積時期,東營凹陷構(gòu)造運動相對穩(wěn)定,氣候更加暖濕,雨量充沛,湖泊面積繼續(xù)擴大,達到沙河街組沉積期的最大范圍,水體深度也達到最大,該期物源供給缺乏,形成了厚度約300～500 m的半深湖—深湖相富有機質(zhì)頁巖?？傮w上,東營凹陷沙四上—沙三下亞段富有機質(zhì)頁巖具有分布穩(wěn)定,富含有機質(zhì),TOC均值大于2%,有機質(zhì)類型以 Ⅰ 型為主,主要來自浮游藻類,如溝鞭藻、顆石藻及渤海藻等。此外含有少量的Ⅱ型和Ⅲ型(圖2)。鏡質(zhì)體反射率Ro為0.5%～1.9%,主要集中于0.6%～0.8%,主體處于熱成熟演化階段(圖2)。

圖2 東營凹陷沙四上—沙三下亞段頁巖有機質(zhì)類型Fig.2 Organic matter types of Es4s-Es3x shale in Dongying Depression

2 有機質(zhì)與頁巖沉積成巖作用

2.1 沉積過程

前已述及,中國中新生界湖相頁巖細粒物質(zhì)以碳酸鹽、黏土礦物、粉砂及有機質(zhì)為主,大量研究已證實,碳酸鹽的沉積過程與生物或生物化學(xué)作用密不可分。其主要包括以下表現(xiàn)形式:①生物(植物、藻類及細菌類生物)通過光合作用利用水體中CO2和HCO3-中的C,使水溶液的pH值提高從而引起碳酸鹽的沉積;②生物或生物群(藍藻、綠藻)通過分泌黏液,捕獲或黏結(jié)碳酸鹽顆粒形成碳酸鹽巖;③由食甲烷古菌(ANME)和硫酸鹽還原細菌(SRB)共存體形成的甲烷厭氧氧化(AOM)可以產(chǎn)生大量碳酸鹽[4-6];④生物體鈣化形成生物鈣質(zhì)骨架。生物作用利于CaCO3沉淀,巖心觀察可以見到中華直管藻豎直生長,黏結(jié)方解石形成碳酸鹽巖(圖3(a))。同時,浮游藻類黏結(jié)碳酸鹽顆粒重力大于浮力時一同下沉,或吸附于黏土礦物表面,發(fā)生CaCO3的沉淀,顯微薄片下可以見到多種藻絲體,有呈放射絲狀的藻絲體(圖3(b)),還存在呈顆粒形態(tài)的藻團(圖3(c))。此外,鈣質(zhì)生物死亡后,其骨架沉積下來,形成了頁巖中重要組成部分(圖3(d)、(e))。頁巖中古生物化石對于恢復(fù)沉積古環(huán)境有著重要意義,通過顆石藻、有孔蟲等海相生物化石及海相自生礦物海綠石的識別,結(jié)合研究區(qū)NY1井Sr/Ba異常,推斷東營凹陷沙四上時期存在海侵事件。

圖3 沙四上—沙三下亞段頁巖中藻類及生物化石Fig.3 Algae and fossils characteristics in Es4s-Es3x shale

2.2 埋藏演化

細粒物質(zhì)具有不穩(wěn)定性特點,在埋藏成巖過程中會發(fā)生轉(zhuǎn)化作用[23-24]。無機礦物轉(zhuǎn)化以黏土礦物的轉(zhuǎn)化作用占據(jù)主導(dǎo),如蒙脫石向伊蒙混層繼而向伊利石轉(zhuǎn)化。其間伊利石化過程還伴隨著二氧化硅析出,是研究區(qū)頁巖中自生硅質(zhì)的主要來源。除了無機礦物的轉(zhuǎn)化過程,有機質(zhì)與地下環(huán)境介質(zhì)發(fā)生生物、化學(xué)及物理作用,且隨著介質(zhì)條件的變化發(fā)生不同的演化[25-26]。研究區(qū)沙四上—沙三下頁巖中有機質(zhì)多已進入成熟階段,在有機質(zhì)的演化過程中,將釋放大量的有機酸,這些有機酸的釋放使得地層水酸性增強,促使碳酸鹽礦物、長石及黏土礦物被溶解,后期或被黃鐵礦等充填(圖4)。對于研究區(qū)高碳酸鹽含量的頁巖,碳酸鹽礦物特別是方解石溶蝕后,當(dāng)頁巖中流體運移不暢,Ca2+以及CO32-物質(zhì)的量濃度逐漸升高,流體pH值逐漸升高,使得碳酸鹽礦物發(fā)生重結(jié)晶,這在研究區(qū)頁巖中非常普遍。同時,研究表明碳酸鹽礦物的結(jié)晶程度與TOC密切相關(guān)。

對泥晶方解石、粒狀及柱狀晶方解石的TOC統(tǒng)計表明,柱狀方解石TOC最高,均值大于4%,粒狀方解石TOC主要集中在2%～4%,而泥晶方解石TOC一般小于2%(表1)。研究認為,這種現(xiàn)象主要與有機酸排出量有關(guān),高TOC意味著更多的有機酸排出,使得溶解的泥晶方解石量增加,解除Mg2+束縛,致使重結(jié)晶后碳酸鹽顆粒增大。

圖4 頁巖中不穩(wěn)定礦物溶蝕現(xiàn)象Fig.4 Dissolution of unstable minerals in shale

形態(tài)(樣品個數(shù))TOC含量/%最小值最大值平均值泥晶方解石(22)0.583.852.07粒狀方解石(15)1.134.402.68柱狀方解石(7)2.6211.405.99

沉積物中有機質(zhì)可與活性鐵結(jié)合成有機OC-Fe大分子結(jié)構(gòu),這種強大的關(guān)聯(lián)可以抑制有機碳的微生物降解,從而利于有機碳的保存[26]。電鏡下可以見到有孔蟲鈣質(zhì)骨架被黃鐵礦化,內(nèi)部為有機質(zhì)充填(圖5)。值得注意的是,樣品中鈣質(zhì)含量普遍較高,而黃鐵礦化主要沿著化石骨架。這是由于有機質(zhì)埋藏演化過程中,在其周圍形成了利于黃鐵礦沉淀的微環(huán)境,從而使得黃鐵礦化圍繞有機質(zhì)。

圖5 有孔蟲殼體被黃鐵礦交代Fig.5 Foraminifera shells replaced by pyrite

3 有機質(zhì)與儲層形成

3.1 儲集空間類型及物性

有機質(zhì)對儲層發(fā)育的影響主要表現(xiàn)在對頁巖儲集空間的控制。

有機質(zhì)本身的孔隙度和滲透率高于巖石基質(zhì),并能提供孔隙空間和滲流通道[13,15,17]。有機質(zhì)生烴演化過程中,在有機質(zhì)顆粒內(nèi)部會產(chǎn)生大量的有機孔。剖光后電鏡下觀察有機孔孔徑介于幾十至幾百納米之間,呈橢圓狀、氣泡狀或串珠狀(圖6(a)、(b))。能譜分析表明暗色區(qū)域成分主要為C、O、Si、Al(圖6(c)),從而證實了這些孔隙為有機質(zhì)孔。在被黃鐵礦包裹的有機質(zhì)內(nèi)往往可見較大孔隙(圖6(d))。此外,在富有機質(zhì)層內(nèi),見到大量的有機質(zhì)團孔隙,孔徑介于5～20 μm,成層出現(xiàn)(圖6(e)),放大后可觀察到孔隙內(nèi)為黏土礦物、方解石及石英等(圖6(f))。此外有機質(zhì)在向外排烴過程中對包裹的微晶方解石以及黏土礦物進行溶蝕,從而形成孔隙,這種孔隙較有機質(zhì)顆粒內(nèi)孔隙大,可能對于頁巖油的儲集更為有效。

圖6 東營凹陷沙四上—沙三下頁巖有機孔發(fā)育特征Fig.6 Organic pores in Es4s-Es3x shale of Dongying Depression

有機質(zhì)演化過程產(chǎn)生的孔隙并不局限于有機孔。有機質(zhì)演化排出的有機酸對碳酸鹽、長石等礦物進行溶蝕,形成大量的溶蝕孔隙(圖7(a)、(b)),同時容易發(fā)生重結(jié)晶作用而產(chǎn)生重結(jié)晶晶間孔,孔徑為5～50 μm。這普遍存在于重結(jié)晶的方解石和白云石內(nèi)(圖7(c)、(d))。這種由有機質(zhì)生烴作用引起的溶蝕及重結(jié)晶作用,一方面提供了重結(jié)晶晶間孔、溶蝕孔縫、層間縫等儲集空間,一定程度上提高了孔隙度,另一方面也改變了巖石的力學(xué)性質(zhì),增大了巖石脆性,對頁巖儲層壓裂改造十分有利。

圖7 頁巖中溶蝕孔隙及重結(jié)晶晶間孔Fig.7 Dissolution pores and recrystallization intercrystalline pores

有機質(zhì)的豐度及成層性利于頁理的發(fā)育,因此高有機質(zhì)含量意味著高豐度的頁理縫。有機質(zhì)對儲層控制作用還表現(xiàn)在其對裂縫發(fā)育的影響。統(tǒng)計數(shù)據(jù)表明,構(gòu)造裂縫發(fā)育程度與有機質(zhì)含量密切相關(guān),二者具有良好的正相關(guān)關(guān)系(圖8(a))。這是由于有機質(zhì)排烴后留下的殘余碳質(zhì)導(dǎo)致巖石脆性變強,在外力作用下,巖石易于斷裂和破碎。研究表明,有機碳含量與孔隙度大致呈正相關(guān)關(guān)系(圖8(b))。同時,在對四川盆地志留系龍馬溪頁巖的研究中發(fā)現(xiàn),TOC與孔隙體積和含氣量呈較好的正相關(guān),這一方面表明了有機質(zhì)孔隙對于頁巖孔隙網(wǎng)絡(luò)的重要貢獻,還表明了其對于儲層物性的重要作用。

圖8 東營凹陷頁巖TOC與裂縫密度、孔隙度關(guān)系Fig.8 Relationships between TOC content and fractures density and porosity

3.2 油氣評價

有機質(zhì)含量對于頁巖油氣的重要作用不僅表現(xiàn)在對生烴能力的指示,同時還是頁巖儲層形成的重要參數(shù)。對研究區(qū)頁巖儲層而言,有機質(zhì)的作用除了本身提供基質(zhì)孔隙(有機孔)外,還通過有機酸的排出對周圍不穩(wěn)定礦物進行溶蝕,再發(fā)生重結(jié)晶作用,可以產(chǎn)生孔隙空間較大的重結(jié)晶晶間孔。此外,有機質(zhì)對頁理縫及構(gòu)造裂縫的形成有著促進作用。

大量統(tǒng)計數(shù)據(jù)表明,頁巖油產(chǎn)量(或試油產(chǎn)量)與TOC含量存在直接關(guān)系(表2)。TOC小于2%,無效儲層,壓裂改造也基本不產(chǎn)油; TOC為2%～4%,低豐度儲層,有天然低產(chǎn)的可能,壓裂后可獲工業(yè)油流;TOC大于4%,高豐度儲層,具有一定自然產(chǎn)能,可達工業(yè)價值,壓裂穩(wěn)產(chǎn)后,單井產(chǎn)量較高,穩(wěn)產(chǎn)時間較長。可見有機質(zhì)對于頁巖油儲層形成的重要作用,同時基于這種關(guān)聯(lián),在頁巖油儲層評價時TOC應(yīng)當(dāng)作為重要的參數(shù)。建議頁巖油形成并具備工業(yè)可采能力的TOC下限值為2%,同時需要富有機質(zhì)頁巖具有穩(wěn)定的厚度,此外,頁巖油評價時還應(yīng)當(dāng)考慮到巖石礦物構(gòu)成、巖石類型、埋深、Ro等參數(shù)。

表2 中國不同凹陷湖相頁巖油產(chǎn)量

4 結(jié) 論

(1)東營凹陷沙四上—沙三下頁巖以Ⅰ型有機質(zhì)為主,具有高TOC特點,且多已進入成熟階段。埋藏過程中,有機質(zhì)通過自身排酸或有機-無機相互作用對于新的礦物序列和組合起到重要作用,同時對方解石的晶體大小和形態(tài)有著重要影響。

(2)有機質(zhì)對于頁巖油氣的重要作用不僅表現(xiàn)在對生烴能力的指示,同時還通過直接或間接的方式產(chǎn)生大量的有效儲集空間,增強頁巖儲層的儲集能力。

(3)重結(jié)晶作用及排烴過程將使得頁巖脆性增強,利于頁巖儲層的人工改造。TOC與頁巖油產(chǎn)量(或試油產(chǎn)量)有著直接關(guān)系,建議頁巖油形成并具備工業(yè)可采能力的TOC下限值為2%,同時也需要富有機質(zhì)頁巖具有穩(wěn)定的厚度,除此之外還應(yīng)當(dāng)考慮到頁巖礦物組成及巖石類型、Ro等因素。

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LIANG Chao1,2, WU Jing3, JIANG Zaixing4, CAO Yingchang1,2, LIU Shujun1, PANG Shuyi1

(1.SchoolofGeosciencesinChinaUniversityofPetroleum,Qingdao266580,China;2.LaboratoryforMarineMineralResources,QingdaoNationalLaboratoryforMarineScienceandTechnology,Qingdao266071,China; 3.ExplorationandProductionResearchInstitute,SINOPEC,Beijing100083,China; 4.CollegeofEnergy,ChinaUniversityofGeosciences,Beijing100083,China)

Based on well cores, microscopic sections, scanning electron microscope samples and the relative analysis data, the significances of organic matters on deposition process, diagenesis and shale reservoir were systematically studied. The study shows that organic matters are conducive to the precipitation of calcium carbonate, mainly in terms of benthic stickknot, planktonic bonding and biological particles to form carbonate. Organic matters can promote the formation of the organic-iron complex, and the micro environment formed during organic matters thermal evolution can promote metasomatism of carbonate minerals by pyrite. During the burial, organic matters produce organic acids, which may cause the dissolution and recrystallization of calcite, and further control the calcite crystal size and conformation. Organic matters can generate abundant storage pores directly or indirectly, which is very important for the formation of pore networks in the shale and for the reservoir physical properties. The analyses show that the shale oil production is closely related to the TOC content, which increases simultaneously with the TOC content. The study suggests that for the shale reservoir formation and industry capacity, the lower limit of TOC content is 2%, and an effective thickness of organic-rich shale needs to be reached. In addition, the mineral composition, lithofacies, burial depth,Roalso need to be considered.

organic matters; burial evolution; reservoir evaluation; shale oil and gas; lacustrine shale

2017-03-15

國家自然科學(xué)基金項目(41602142);國家科技重大專項(2016ZX05006-007,2016ZX05006-003);中國博士后基金項目(2015M582165,2017T100523);山東省自然科學(xué)基金項目(ZR2016DB16)

梁超(1987-)，男，博士，博士后，研究方向為沉積學(xué)與非常規(guī)油氣地質(zhì)學(xué)。E-mail:liangchao0318@163.com。

1673-5005(2017)06-0001-08

10.3969/j.issn.1673-5005.2017.06.001

TE 122.2

A

梁超,吳靖,姜在興,等.有機質(zhì)在頁巖沉積成巖過程及儲層形成中的作用[J]. 中國石油大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版),2017,41(6):1-8.

LIANG Chao, WU Jing, JIANG Zaixing, et al. Significances of organic matters on shale deposition, diagenesis process and reservoir formation[J]. Journal of China University of Petroleum(Edition of Natural Science),2017,41(6):1-8.

(編輯 徐會永)