微量元素在混源油類型劃分及油源對(duì)比中的應(yīng)用

陳哲龍, 柳廣弟, 王緒龍, 任江玲, 高 崗, 馬萬(wàn)云, 高 平

(1.中國(guó)石油大學(xué)油氣資源與探測(cè)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 102249; 2.中國(guó)石油勘探開發(fā)研究院,北京 100083;3.中國(guó)石油新疆油田分公司實(shí)驗(yàn)檢測(cè)研究院,新疆克拉瑪依 834000; 4.中國(guó)石化石油勘探開發(fā)研究院,北京 100083)

微量元素在混源油類型劃分及油源對(duì)比中的應(yīng)用

陳哲龍1,2, 柳廣弟1, 王緒龍3, 任江玲3, 高 崗1, 馬萬(wàn)云3, 高 平4

(1.中國(guó)石油大學(xué)油氣資源與探測(cè)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 102249; 2.中國(guó)石油勘探開發(fā)研究院,北京 100083;3.中國(guó)石油新疆油田分公司實(shí)驗(yàn)檢測(cè)研究院,新疆克拉瑪依 834000; 4.中國(guó)石化石油勘探開發(fā)研究院,北京 100083)

采用微量元素分析三疊系百口泉組和二疊系原油及烴源巖抽提物樣品,利用V、Ni、Co、Mo等微量元素含量及其比值將準(zhǔn)噶爾盆地瑪湖凹陷原油劃分為三類單源油(A1、A2、B)和兩類混源油(C1、C2),分析烴源巖抽提物微量元素分布特征,建立混源油微量元素識(shí)別圖版。結(jié)果表明:原油中普遍富集V、Cr、Ni、Cu、Mo等過渡金屬元素,稀土元素(REE)含量則普遍較低;V/Ni、Co/Ni、Cr/Mo(元素含量比值)等可以作為油源對(duì)比的有效指標(biāo),A1類原油來源于風(fēng)城組碳酸鹽巖源巖,A2類來源于風(fēng)城組泥巖類,B類則主要來源于烏爾禾組源巖,C1類為A1及B類混源,C2類為A2及B類混源;該劃分方法進(jìn)一步證明微量元素可以作為復(fù)雜高熟條件下原油類型劃分及油源對(duì)比的有效工具。

微量元素; 混源油; 油源對(duì)比; 百口泉組; 瑪湖凹陷; 準(zhǔn)噶爾盆地

近年來,原油及烴源巖中的微量元素研究在油氣勘探中受到越來越多的重視,其中各元素的含量和分布可以提供原油類型、來源以及源巖沉積環(huán)境等方面的重要信息[1-3]。微量元素含量及其比值已被廣泛用于油-油及油-源對(duì)比研究,特別是在原油及烴源巖演化程度較高的地區(qū),傳統(tǒng)的生物標(biāo)志物及同位素方法往往不能提供油源關(guān)系的有力證據(jù),微量元素含量及比值受成熟度影響相對(duì)較小,可為油源對(duì)比提供一定輔助[4-7]。Ni和V通常是其含量最高的元素[8],元素Ni和V主要以金屬卟啉的形式賦存于原油中,在源巖早期成巖作用過程中,干酪根中的金屬混合物釋放及礦物-干酪根反應(yīng)的金屬有機(jī)化合物的形成是微量元素分配的主要過程,其含量與沉積環(huán)境及有機(jī)質(zhì)類型相關(guān),后期經(jīng)受包括原油運(yùn)移、成熟作用及生物降解過程中與礦物基質(zhì)和地層水的反應(yīng),這些作用會(huì)影響個(gè)別微量元素的絕對(duì)濃度[9],主要是因?yàn)樵睾恐饕c極性物或?yàn)r青質(zhì)的含量有關(guān),但對(duì)于微量元素比值則影響較小,如V/Ni、V/Cr等在原油生成、運(yùn)移及后期改造過程中基本保持相對(duì)穩(wěn)定,這為油源對(duì)比和混源油的識(shí)別提供了理論基礎(chǔ)。筆者以準(zhǔn)噶爾盆地瑪湖凹陷三疊系百口泉組原油為研究對(duì)象,兼顧二疊系上烏爾禾組及風(fēng)城組已發(fā)現(xiàn)原油,優(yōu)選出在原油生成、演化、聚集過程中具有代表性的、相對(duì)恒定的多個(gè)元素含量或比值作為主要參數(shù),進(jìn)行高熟-過熟原油類型劃分、油源對(duì)比及對(duì)混源油進(jìn)行識(shí)別。本區(qū)原油來源主要為二疊系下烏爾禾組、風(fēng)城組及佳木河組三套源巖[10],原油成熟度高、混源現(xiàn)象普遍[11],利用傳統(tǒng)的分子、同位素地球化學(xué)方法始終無法有效確定原油類型及其來源,前人在研究準(zhǔn)噶爾盆地原油中微量元素特征時(shí),發(fā)現(xiàn)各時(shí)代原油微量元素特征差別較大,其中二疊系原油以Mn/Ni、Fe/Ni、Cr/Ni含量高為特征[12]。筆者嘗試?yán)梦⒘吭貙?duì)本區(qū)高熟、混源原油進(jìn)行區(qū)分,并對(duì)源巖抽提瀝青元素分布特征進(jìn)行研究,在此基礎(chǔ)上優(yōu)選元素指標(biāo)進(jìn)行油源對(duì)比。

1 地質(zhì)概況

準(zhǔn)噶爾盆地是中國(guó)西北大型含油氣盆地之一,油氣資源豐富。瑪湖凹陷是準(zhǔn)噶爾盆地中央坳陷的次一級(jí)負(fù)向構(gòu)造單元,西鄰西北緣克-夏斷裂帶,東接達(dá)巴松凸起、南鄰中拐凸起,總面積達(dá)11 400 km2[13]?，敽枷菹群蠼?jīng)歷海西、印支、燕山、喜馬拉雅等多期次構(gòu)造運(yùn)動(dòng),早石炭—二疊紀(jì)前陸隆起,盆地受擠壓應(yīng)力影響,形成了一系列溝通烴源巖層的大型逆斷裂,逆斷層持續(xù)發(fā)育至早中三疊世停止,現(xiàn)今構(gòu)造較為簡(jiǎn)單,其西斜坡主要表現(xiàn)為東南傾的平緩單斜,局部發(fā)育低幅度背斜或鼻狀構(gòu)造[14]。近年在瑪湖西斜坡區(qū)三疊系百口泉組勘探取得重大突破[15],探明億噸級(jí)油氣田,初步形成了以瑪北斜坡區(qū)、艾湖及瑪湖地區(qū)為主的大油氣區(qū)(圖1)。

圖1 原油及烴源巖取樣分布和地層綜合柱狀圖Fig.1 Distribution of crude oils, source rock samples and its comprehensive stratigraphic column

瑪湖凹陷地層發(fā)育齊全,自下而上主要發(fā)育有石炭系,二疊系佳木河組、風(fēng)城組、夏子街組、烏爾禾組,三疊系百口泉組、克拉瑪依組、白堿灘組,侏羅系八道灣組、三工河組、西山窯組、頭屯河組及白堊系。其中,三疊系百口泉組儲(chǔ)層主要發(fā)育扇三角洲、沖積扇沉積,埋深3～4 km,整體為低孔低滲儲(chǔ)層,孔隙度介于6.95%～13.9%,平均為9%,滲透率介于(0.05～139)×10-3μm2,百口泉組及二疊系形成了多套生儲(chǔ)蓋組合,為油氣成藏提供了良好的地質(zhì)條件(圖1)?，敽貐^(qū)百口泉組原油物性較為接近,原油密度以0.84～0.9 g/cm3為主,黏度主要介于5～50 mPa·s,含蠟量處于2%～7%,原油整體以輕質(zhì)—中質(zhì)為主,重質(zhì)油較少,黏度較低,大部分含蠟,說明原油屬于典型的陸相高成熟原油。烴源巖包括二疊系佳木河組、風(fēng)城組及烏爾禾組3套,其中以風(fēng)城組沉積以深湖相泥巖為主,其分布面積廣、厚度大,有機(jī)碳含量(TOC)在0.14%～32.23%,平均可達(dá)2.91%,熱解氫指數(shù)為100～500 mg/g,有機(jī)質(zhì)類型以II型為主,少量I型。從有機(jī)質(zhì)的熱演化程度來看,源巖在斜坡區(qū)埋深較大,整體處于成熟—高成熟演化階段。烏爾禾組源巖樣品TOC大多處于0.5%～1.0%,氫指數(shù)處于10～200 mg/g,佳木河組演化程度更高,基本處于過熟階段,因此利用微量元素作為研究本區(qū)原油類型及油源對(duì)比工具,相比于傳統(tǒng)生物標(biāo)志物方法具有一定的優(yōu)越性。

2 樣品與實(shí)驗(yàn)

本次研究共選取原油樣品22個(gè),泥巖抽提物樣品12個(gè),原油樣品為中途測(cè)試(DST)取樣原油,層位主要為三疊系百口泉組(T1b),少量二疊系上烏爾禾組(P3w)、夏子街組(P2x)及風(fēng)城組(P1f)原油;泥巖樣品主要為研究區(qū)內(nèi)二疊系三套源巖樣品,包括佳木河組(P1j)、風(fēng)城組(P1f)及下烏爾禾組(P2w),其中風(fēng)城組(P1f)在本區(qū)發(fā)育碳酸鹽巖類和泥巖類兩種巖性,不同巖性對(duì)應(yīng)不同沉積環(huán)境,會(huì)造成微量元素分布的差異。測(cè)試工作在核工業(yè)北京地質(zhì)研究院分析測(cè)試中心完成,微量元素采用酸溶法,制備好的樣品溶液在ICP-MS上測(cè)試,所用儀器為德國(guó)Finnigan-MAT公司制的 HR-ICP-MS(ELEMENT XR 等離子體質(zhì)譜分析儀),測(cè)試方法和依據(jù)《硅酸鹽巖石化學(xué)分析方法第30部分:44個(gè)元素量測(cè)定》(GB/T 14506.30-2010),工作溫度、相對(duì)濕度分別為20 ℃和30%,微量元素含量大于1×10-6時(shí)相對(duì)誤差小于5%,含量小于1×10-6時(shí)的相對(duì)誤差小于10%,原油基本特征及主要元素分析結(jié)果見表1,烴源巖抽提物基本特征及主要元素分析結(jié)果見表2。此外,還收集了本地區(qū)所有烴源巖及原油樣品(包含本次選用樣品)的GC-MS分析和同位素分析數(shù)據(jù)。

表1 準(zhǔn)噶爾盆地瑪湖凹陷原油基本特征及主要微量元素含量

表2 瑪湖凹陷二疊系烴源巖基本特征及其抽提物主要微量元素含量

3 原油元素地化特征及分類

原油中含有多種微量元素,包括Se、V、Cr、Fe、Co、Ni、Zn、Cu、La、Ti、Cs等元素,這些元素在各個(gè)樣品中的含量存在差異,德國(guó)學(xué)者Ellrich等[16]最早利用原油中分布較為穩(wěn)定的V、Co、Ni等元素將德國(guó)南部原油分為兩類,一類相對(duì)富含V、S、Ni的第三系原油,V/Ni比介于0.03～0.06;另一類為元素含量較低的三疊—侏羅系原油,其V/Ni介于0.13～0.16,因此對(duì)于不同地區(qū)的樣品選擇合適的微量元素對(duì)比參數(shù)對(duì)于原油類型劃分及油源對(duì)比具有重要意義。

3.1 元素參數(shù)優(yōu)選

由于各地區(qū)沉積環(huán)境及所經(jīng)歷地質(zhì)過程的差異,其原油中微量元素的分布及含量存在明顯差異[17],因此,在進(jìn)行原油類型劃分時(shí),首先應(yīng)選擇含量較高、差異相對(duì)明顯且主要指示原始沉積環(huán)境的微量元素作為典型指標(biāo)。以瑪湖凹陷瑪132-H井T1b原油為例(圖2),其主要富集Sc、V、Cr、Co、Ni、Ti等過渡金屬元素,含有少量的堿金屬元素,而稀土元素含量普遍較低,基本小于1 μg/g。稀土元素由于含量相對(duì)較低,受后期各種地質(zhì)因素影響較大,不適合作為本區(qū)對(duì)比的典型指標(biāo)；而堿金屬元素由于活性較大、易受后期作用影響,也不適于作為主要對(duì)比指標(biāo)；過渡金屬元素則由于其主要以有機(jī)金屬化合物形式富集于原油的重組分中,可以較多反映原始沉積環(huán)境信息,因此其元素濃度或比值可以作為油-油對(duì)比的有效指標(biāo),其來源主要為源巖中有機(jī)質(zhì)干酪根,受沉積環(huán)境氧化-還原條件的控制,如Hitchon和Filby[18]在研究加拿大阿爾伯塔原油的有效指標(biāo)時(shí)認(rèn)為根據(jù)Sc、Co、Se、V和Br可以對(duì)原油進(jìn)行有效歸類,Curiale[19]利用原油中的V/Ni對(duì)美國(guó)阿拉斯加地區(qū)原油類型進(jìn)行了劃分,并認(rèn)為除了V和Ni以外的其他過渡金屬元素如Cu、Fe、Mn等元素也可以作為原油類型劃分的良好指標(biāo)。綜上所述,結(jié)合本地區(qū)的實(shí)際情況,主要選擇V、Ni、Co、Mo、Ba等元素含量及其相關(guān)比值作為原油類型劃分的主要參數(shù)。

圖2 準(zhǔn)噶爾盆地瑪湖凹陷T1b瑪132-H井原油各微量元素分布柱狀圖Fig.2 Bar chart of trace elements distribution in crude oil of well Ma 132-H in Mahu Sag, Junggar Basin

3.2 原油類型劃分及混源識(shí)別

圖3 瑪湖凹陷油源對(duì)比散點(diǎn)圖Fig.3 Scatter diagram of oil-source correlation in Mahu Sag

在確定了微量元素有效劃分參數(shù)的基礎(chǔ)上,首先嘗試運(yùn)用生標(biāo)及同位素?cái)?shù)據(jù)對(duì)瑪湖凹陷原油類型進(jìn)行劃分,其大致可以劃分為A、B、C三大類,其中A類和C類又可分為A1和A2及C1和C2兩個(gè)亞類,其中A類與B類具有單源特征,C類具有混源特征。前人研究已證實(shí)在準(zhǔn)噶爾盆地西北緣地區(qū)三環(huán)萜的分布與源巖沉積環(huán)境具有一定的對(duì)應(yīng)關(guān)系,且被廣泛用于油源對(duì)比[20,21],從常規(guī)生物標(biāo)志物三環(huán)萜烷參數(shù)上可以看出A類原油及風(fēng)城組源巖樣品具有三環(huán)萜烷C20、C21及C23含量呈現(xiàn)逐漸增加的趨勢(shì)(圖3(a)),且A1類與A2類原油及其對(duì)應(yīng)烴源巖的分布區(qū)間存在差異:A1類原油樣品與風(fēng)城組(P1f)碳酸鹽巖類樣品較為接近,A2類原油樣品與風(fēng)城組泥質(zhì)巖類烴源巖分布區(qū)間相近。B類原油和烏爾禾組源巖(P2w)樣品則呈現(xiàn)逐漸下降的趨勢(shì),C類原油介于兩者之間,顯示出風(fēng)城組與烏爾禾組源巖混源的特征,但對(duì)應(yīng)于風(fēng)城組在不同地區(qū)發(fā)育不同巖性烴源巖的特點(diǎn),必然造成不同地區(qū)C類混源油也會(huì)形成C1與C2兩個(gè)亞類。此外,從源巖抽提物和原油碳同位素上也可以一定程度上看出不同類型源巖與原油的對(duì)應(yīng)關(guān)系,如圖3(b)所示A1類原油碳同位素δ13C相對(duì)較輕,與風(fēng)城組白云巖類烴源巖對(duì)應(yīng)關(guān)系良好,A2類原油δ13C則相對(duì)較重,與風(fēng)城組泥巖對(duì)應(yīng)關(guān)系良好;B類原油碳同位素則相對(duì)更重,與烏爾禾組源巖對(duì)應(yīng)較好,C類原油表現(xiàn)出C1類原油δ13C較輕而C2類原油相對(duì)略重的特征,說明C1類可能有來自風(fēng)城組碳酸鹽的混入,而C2類可能有來自風(fēng)城組泥巖來源原油的混入。

此外,從生標(biāo)譜圖上也可以看出這五類原油與三套烴源巖的親緣關(guān)系。如圖4所示,每一類原油和源巖的對(duì)應(yīng)關(guān)系,特征非常相似,如風(fēng)城組原油整體特征相似,但A2類與A1類相比,C25三環(huán)萜烷含量較高,對(duì)應(yīng)風(fēng)城組泥巖C25三環(huán)萜含量也較高,烏爾禾組源巖三環(huán)萜整體呈下降型分布,與B類原油對(duì)應(yīng);而混源油則具有兩種油氣相混合的特征,如C1類混源油,其總離子流圖與B類下烏爾禾組原油相似,而其萜烷特征則明顯混入了風(fēng)城組原油的特征,規(guī)則甾烷含量相較于典型烏爾禾組有了明顯的提升,說明混入了風(fēng)城組的原油。C2類混源特征與此類似。

在確定A、B、C三大類原油可能來源及其特征的基礎(chǔ)上,為了進(jìn)一步確定混源油的具體類型和來源,對(duì)這些原油樣品的微量元素含量(Cu、Zn、Mo、Co)及相關(guān)比值(V/Ni、Sr/Ba)進(jìn)行研究,其中V/Ni被廣泛應(yīng)用于原油類型劃分與油源對(duì)比研究,由于其含量較高,受影響較小,故可信度較高,且使用廣泛[22-23];Cu、Cr、Zn、Mo等元素對(duì)古環(huán)境具有指示意義,其中Cu、Zn等元素可以反映水體氧化-還原環(huán)境的強(qiáng)弱,Co元素含量可能與原地生物富集程度相關(guān),Mo屬于氧化還原敏感元素,其含量常常與沉積水體S離子相關(guān),Sr/Ba較高則反映了沉積水體鹽度可能較高[24-25]。如圖5(a)所示,A1類原油V/Ni較低基本低于0.1,反映了其沉積環(huán)境水體相對(duì)較淺,Cu含量相對(duì)較高,說明其還原程度較高,屬于封閉的蒸發(fā)湖灣沉積,而A2類型原油V/Ni基本大于0.5,反映其母源屬于半深湖相沉積環(huán)境,但Cu元素含量相對(duì)較低,反映了水體半還原的環(huán)境,說明其水體雖然可能較深,但物源輸入對(duì)其影響較大,保存條件一般。而B類原油則介于A1與A2類之間,屬于以上兩類間的過渡沉積環(huán)境;圖5(b)中,A1類原油Co含量較高,反映其母源主要為原地生物富集,而A2類Co含量較低,反映其母源沉積物受外來物源影響大;圖5(c)中,A1類原油Mo、Zn含量較高,反映其水體還原性較高,A2類則相對(duì)較弱,反映其水體較為動(dòng)蕩,物源受外來影響較多。綜上所述,A1類原油來源于原地生物較發(fā)育的相對(duì)淺水蒸發(fā)還原環(huán)境,A2類則屬于受外來物源影響較多的半還原較深水沉積環(huán)境,B類原油母源沉積環(huán)境整體介于兩者之間。

圖4 瑪湖凹陷油源對(duì)比GC-MS譜圖Fig.4 GC-MS graphs for oil-source correlation in Mahu Sag

圖5 瑪湖凹陷原油類型劃分微量元素散點(diǎn)折線圖Fig.5 Scatter diagram and line charts of trace elements for classifying crude oil of Mahu Sag

對(duì)于混源油的識(shí)別,僅利用生物標(biāo)志物及同位素并不能快速、準(zhǔn)確區(qū)分其來源與類型。其中微量元素的含量在不受其他污染的情況下,理論上應(yīng)該介于兩類端元油之間,但由于很多情況下原油在運(yùn)移過程中存在被周圍侵染的可能性,在個(gè)別元素上存在一定變化,考慮多個(gè)具有代表性的微量元素含量分布時(shí),其整體分布趨勢(shì)應(yīng)介于兩類端元油之間。因此,認(rèn)為多個(gè)相關(guān)元素的折線圖可以較好地反映樣品的整體變化趨勢(shì),從而代表樣品的特征。首先通過對(duì)單源油A1、A2及B類所有樣品求平均值,然后做折線圖可以看出三類端元油在多種元素含量上存在較大差異(圖5(d)),如Ni含量表現(xiàn)為A1類平均含量大于10 μg/g,A2與B含量基本小于1 μg/g;對(duì)于Mo含量,A1類位于約0.1 μg/g,而A2和B類則小一個(gè)數(shù)量級(jí)位于約0.01 μg/g。對(duì)于所選的V、Ni、Cu、Zn等9個(gè)元素含量,A1類整體展現(xiàn)出含量較高的特征,A2類則相對(duì)較低,B類介于兩者之間。若混源樣品元素含量整體高于B類則可能混入了A1類原油,而低于B類則可能混入了A2類原油,有機(jī)地球化學(xué)方面的證據(jù)及風(fēng)城組不同類型烴源巖的不同平面分布區(qū)域?qū)е铝嘶静淮嬖贏1與A2原油混源的類型,因此元素含量的這種差異性為前述混源油類型的細(xì)分提供了可靠依據(jù)。利用此類差別,分別繪制了A1與B類及A2與B類混源油元素含量分布圖(圖5(e))。通過對(duì)混源油樣品MHY-11、MHY-12及MHY-37樣品元素含量進(jìn)行投點(diǎn),發(fā)現(xiàn)其典型元素含量基本位于A1類均值與B類之間,個(gè)別元素大于或小于均值且相差不大,但多元素含量整體分布形態(tài)介于兩類端元油A1類及B類原油均值之間,說明其主要來源于此兩類端元油,而混源油樣品MHY-13、MHY-14及MHY-22微量元素含量分布介于A2類及B類均值的分布形態(tài)之間,除個(gè)別點(diǎn)有少量浮動(dòng)外,整體變化趨勢(shì)與兩類端元油較為類似(圖5(f))。通過此種方法,將具有混源特征的原油微量元素投入圖版可以快速識(shí)別混源油的類型,再結(jié)合油源對(duì)比即可分析其主要來源。

綜上所述,原油中的微量元素可以提供其母源沉積環(huán)境方面的信息[26-27]。原油中Cu、Zn等過渡金屬元素在缺氧環(huán)境中較為富集,而V/Ni、Sr/Ba等參數(shù)可以提供沉積相類型及水體鹽度等相關(guān)信息,從這些微量元素含量及比值參數(shù)上可以看出本區(qū)原油A1、A2、B三類具有較為明顯的區(qū)分特征,而混源油C類從這些單一參數(shù)上的區(qū)分在不同參數(shù)上存在差異,為此對(duì)單源原油多元素含量均值做折線圖,再將混源油樣品投在圖版上可以觀察混源油分布區(qū)間,從而可以快速區(qū)分不同混源油類型。

4 原油與源巖瀝青元素對(duì)比

前人普遍認(rèn)為原油中的微量元素指紋繼承了源巖抽提瀝青,后期發(fā)生的運(yùn)移、成熟和其他過程對(duì)單個(gè)元素的含量又一定影響,但對(duì)V/Ni、V/Cr、Ni/Co、U/Th等微量元素比值影響不大[28],因?yàn)樵睾恐饕c極性物或?yàn)r青質(zhì)含量有關(guān),且元素往往具有同步變化特征[29],故金屬元素比值受影響較小。根據(jù)元素比值可以有效進(jìn)行油源對(duì)比。首先對(duì)源巖特征進(jìn)行研究是進(jìn)行油源對(duì)比的基礎(chǔ)。前人研究認(rèn)為瑪湖地區(qū)烴源巖主要為二疊系佳木河組、風(fēng)城組及烏爾禾組三套[30],其中佳木河組沉積期火山活動(dòng)較為劇烈,沉積相以沖積扇為主,有機(jī)質(zhì)以偏腐植型為主,生油能力較弱;湖水面積在風(fēng)城組沉積期迅速擴(kuò)大,水體鹽度因濃縮作用明顯升高,屬于咸水湖或鹽湖沉積[31],在湖灣地區(qū)形成了以泥質(zhì)白云巖、粉砂質(zhì)白云巖為主的碳酸鹽巖沉積,而在其他地區(qū)形成了以凝灰質(zhì)泥巖、粉砂質(zhì)泥巖為主的泥巖類沉積[32],風(fēng)城組源巖顯微組分以熒光無定形體、藻類體最為豐富,生油能力最強(qiáng);在夏子街組沉積期,湖盆逐漸萎縮,泥質(zhì)巖類總體不發(fā)育,而在上覆的下烏爾禾組沉積期,湖盆又開始重新發(fā)育,但水體已淡化,屬于淡水湖相沉積,有機(jī)質(zhì)類型相當(dāng)于混合偏腐泥型,具有一定的生油能力[33,34]。在此基礎(chǔ)上,以下重點(diǎn)研究各套源巖抽提物的元素分布特征。

4.1 源巖抽提物微量元素特征

巖石中的金屬離子濃度可以反映沉積演化過程中的Ph和Eh,因此利用金屬元素含量可以追溯沉積環(huán)境的變化[35],曹劍等(2012)在研究準(zhǔn)噶爾盆地?zé)N源巖微量元素時(shí)發(fā)現(xiàn),二疊系烴源巖Sr、V、K、Ba含量較高,石炭系源巖Sr、Ba含量高,三疊系源巖B、Fe、Ga、Ni、Al、Zn含量高[36]。烴源巖由于其在生排烴過程中會(huì)發(fā)生元素的遷移,因此利用源巖抽提物近似代替本套源巖的元素分配特征相比直接分析源巖或干酪根中的元素更具對(duì)比的優(yōu)勢(shì)[37],且由于源巖成分復(fù)雜,不僅包含干酪根,更有其他碎屑礦物,單一元素指標(biāo)對(duì)于油源對(duì)比并無普遍的適用規(guī)律[38],因此本研究采用泥巖抽提物與原油進(jìn)行對(duì)比。由于碳酸鹽巖一般在相對(duì)靜水還原的沉積環(huán)境中發(fā)育會(huì)導(dǎo)致較高的Ca和Sr含量。V和Mn則對(duì)沉積環(huán)境較為敏感,其在湖相環(huán)境中比在海相環(huán)境中運(yùn)移擴(kuò)散更快,可能是因?yàn)樵谌跛嵝缘暮嗨羞@些金屬化合物溶解度的變化所致[39]。鑒于風(fēng)城組巖性較為復(fù)雜,將其烴源巖分為泥巖類與碳酸鹽巖類兩類分別進(jìn)行研究,從表2中也可以看出風(fēng)城組碳酸鹽巖中Ni含量較高,而泥巖則V含量較高,呈現(xiàn)出顯著的差異,此外,烏爾禾組源巖顯示Co、Cr、Ba含量較高的特征,Ni含量則與風(fēng)城組泥巖沉積物較為接近,說明泥巖沉積物有其相似的元素分配特征,這些過渡金屬受到沉積時(shí)氧化-還原條件影響,因此是沉積環(huán)境的良好指標(biāo)。

為了更清晰地表現(xiàn)各套源巖的差異,特選取V/Ni、Zn/Ba、Co/Ni、Mo/Ni、Sr/Ba 5個(gè)參數(shù)探討瑪湖凹陷二疊系各套源巖抽提物元素分配的差異。如圖5所示,風(fēng)城組碳酸鹽3個(gè)代表樣品表現(xiàn)出Zn/Ba比值較高,約為10,但V/Ni比值較低,介于0.1～0.01,Co/Ni比值約為0.01,Sr/Ba相對(duì)較高(圖6(a)),反映了風(fēng)城組碳酸鹽巖沉積時(shí)水體為還原性較強(qiáng)、鹽度較高的封閉湖灣相特征;而風(fēng)城組泥巖樣品與風(fēng)城組碳酸鹽巖分布相差較大,表現(xiàn)為V/Ni比值較高,約為1,Zn/Ba小于10,且Sr/Ba相對(duì)較低的特征(圖6(b)),反映了風(fēng)城組泥巖沉積時(shí)水體還原性較差、鹽度較低的較深湖相特征,這與苗建宇[40]對(duì)本區(qū)二疊系源巖沉積環(huán)境的認(rèn)識(shí)相似;烏爾禾組泥巖樣品整體上與風(fēng)城組泥巖樣品分布形態(tài)接近,但其V/Ni比更低,基本小于1,Co/Ni比較大,基本在0.1以上,顯示出與風(fēng)城組不同的元素比值分布樣式(圖6(c)),其本地來源有機(jī)質(zhì)較多,湖水較深,受外來物源影響相對(duì)較小;佳木河組泥巖各個(gè)樣品則相對(duì)變化較大,如艾克1井泥巖其元素分布與風(fēng)城組泥巖較類似,而金218井泥巖則與烏爾禾組泥巖較為類似的特征,這可能與佳木河組沉積期區(qū)域內(nèi)火山活動(dòng)明顯、源巖非均質(zhì)性明顯對(duì)其元素分布影響較大[41]。

圖6 準(zhǔn)噶爾盆地瑪湖凹陷二疊系烴源巖抽提物微量元素比值雷達(dá)圖Fig.6 Radar graphs of trace elements ratio of Permian source rock extracts in Mahu Sag, Junggar Basin

4.2 油源對(duì)比及原油分布特征

利用元素進(jìn)行油源對(duì)比時(shí),由于單個(gè)元素含量會(huì)受到原油成熟度、排烴運(yùn)移及后生作用影響,而元素比值則相對(duì)較為穩(wěn)定,可以作為油源對(duì)比的有效指標(biāo)[42-43]。丁祖國(guó)等[44]運(yùn)用V/Ni、Co/Ni、Mn/Ni、Fe/Ni等元素比值對(duì)原油與源巖之間的關(guān)系,對(duì)江漢油田原油與源巖有機(jī)抽提物的的關(guān)系進(jìn)行了研究,認(rèn)為元素比值可以作為油源對(duì)比的一種手段。Jiao等[45]提出利用V/Ni可以追蹤油氣運(yùn)移路徑,由于有機(jī)酸的活化,源巖中的微量元素可以遷移進(jìn)原油中,其主要以過渡金屬化合物或卟啉螯合物的形式存在于原油的瀝青質(zhì)中隨著原油運(yùn)移[46]。此外,瑪湖凹陷斜坡區(qū)儲(chǔ)集層主要為三疊系百口泉組,垂向上遠(yuǎn)離二疊系風(fēng)城組主力源巖層1～2 km,下伏源巖層主要依靠海西—印支期發(fā)育的一系列垂向走滑斷裂向上輸導(dǎo)油氣,低孔低滲的儲(chǔ)集條件降低了油氣側(cè)向運(yùn)移混合的可能性[47],因此隨著垂向上不同源巖的依次成熟排烴,不同類型原油垂向運(yùn)移進(jìn)入上部?jī)?chǔ)集層,原油是否發(fā)生混合取決于本地各套源巖是否發(fā)育及是否有斷裂溝通源儲(chǔ)[48],且三疊系百口泉組頂部發(fā)育泥巖頂板,基本大于3 km的埋深等條件都為油藏內(nèi)原油提供了良好的保存條件[49],原油中的微量元素含量主要受控于源巖類型且不易受到其他因素的干擾,此種地質(zhì)背景為利用微量元素對(duì)本區(qū)原油與源巖進(jìn)行油源對(duì)比提供了有力條件。

如圖7(a)所示,從V/Ni與Mo/Ni兩個(gè)比值上可以看出,風(fēng)城組碳酸鹽類源巖樣品與A1類原油具有良好的對(duì)應(yīng)關(guān)系,其V/Ni、Mo/Ni比值基本都小于0.1;而風(fēng)城組泥巖類與A2類原油具有較好的對(duì)應(yīng)關(guān)系,其V/Ni比值基本大于0.5,烏爾禾組泥巖與B類原油對(duì)應(yīng)較好,且V/Ni比值介于0.2～0.5,而佳木河組烴源巖Mo/Ni比值較大,與各類原油對(duì)應(yīng)關(guān)系較差,基本可以排除其對(duì)本區(qū)原油的貢獻(xiàn);如圖7(b)所示,從Co/Ni、Zn/Ba比值上也可以看出,風(fēng)城組碳酸鹽巖與A1類原油的Co/Ni比值較低,風(fēng)城組泥巖與A2類原油對(duì)應(yīng)關(guān)系良好,與前者相比其Zn/Ba比值較低,而烏爾禾組泥巖與B類原油相關(guān)性較好,其Co/Ni比值基本大于0.1,佳木河組泥巖則Co/Ni、Zn/Ba比值均較高,與目前發(fā)現(xiàn)的原油對(duì)比關(guān)系整體較差;從Co/Mo與Sr/Ba關(guān)系圖上(圖7(c)),可以看出Sr/Ba在區(qū)分原油類型上作用不甚明顯,而Cr/Mo則較好地指明了油源關(guān)系,風(fēng)城組碳酸鹽巖與A1類原油樣品的Cr/Mo比值均小于10,而烏爾禾組泥巖與B類原油樣品則介于10～50,風(fēng)城組泥巖類與A2類原油樣品則基本大于50,以上說明利用微量元素V/Ni、Co/Ni、Cr/Mo等比值可以對(duì)單源類原油進(jìn)行油源對(duì)比,多個(gè)指標(biāo)共同驗(yàn)證了對(duì)比結(jié)果,具有較高的可信度,但一些指標(biāo)如Sr/Ba等區(qū)分效果則不甚明顯。在此基礎(chǔ)上,將混源油相關(guān)參數(shù)投在散點(diǎn)圖上觀察其來源,從圖7(d)可見C1類混源油的點(diǎn)除了1個(gè)點(diǎn)外,基本在風(fēng)城組碳酸鹽巖和烏爾禾組泥巖之間的分布區(qū)域,更加靠向風(fēng)城組碳酸鹽巖分布區(qū)域,而C2類混源油在元素V/Ni比值也處于風(fēng)城組泥巖與烏爾禾組泥質(zhì)之間的區(qū)域,其中兩個(gè)點(diǎn)位于烏爾禾組泥巖分布區(qū),兩個(gè)點(diǎn)位于風(fēng)城組泥巖分布區(qū)域,與前部分確定其混源端元與來源相符。從圖7上看,混源油的元素比值Zn/Ba對(duì)于混源油來源并不能有效區(qū)分,這可能是由于不同類金屬元素性質(zhì)差異造成的,Zn屬于過渡金屬而Ba屬于堿土金屬元素,不同的分餾效應(yīng)導(dǎo)致其比值并不能在原油生成、運(yùn)移、聚集過程中保持相對(duì)恒定,因此在利用元素比值進(jìn)行油源對(duì)比時(shí),應(yīng)以同類金屬元素比值為主要依據(jù),Cr/Mo比值上C1類混源油有1個(gè)點(diǎn)位于風(fēng)城組碳酸鹽巖區(qū)間,而另外3個(gè)點(diǎn)位于烏爾禾組泥巖分布區(qū),C2類樣品除1個(gè)點(diǎn)位于烏爾禾組泥巖區(qū)間外,另外3個(gè)點(diǎn)基本位于烏爾禾組泥巖與風(fēng)城組泥巖區(qū)間交界的區(qū)域,說明其具有混源的特征(圖7(f))；Sr/Ba區(qū)分效果則不甚明顯。本次油源對(duì)比研究中使用的烴源巖抽提物及各類原油的主要元素比值參數(shù)見表3。

圖7 準(zhǔn)噶爾盆地瑪湖凹陷原油與源巖瀝青微量元素油源對(duì)比散點(diǎn)圖Fig.7 Scatter diagram of oil-source correlation of crude oils and source rock in Mahu Sag, Junggar Basin

表3 瑪湖凹陷各類原油與二疊系源巖抽提物微量元素比值

綜上所述,在區(qū)分本區(qū)烴源巖抽提物微量元素含量和比值的基礎(chǔ)上,認(rèn)為利用元素比值進(jìn)行油源對(duì)比是一種有效的方法,A類原油主要來自本區(qū)風(fēng)城組源巖,其中A1類原油來自風(fēng)城組碳酸鹽巖源巖,A2類原油來自風(fēng)城組泥質(zhì)巖類源巖,B類原油主要來自本區(qū)烏爾禾組泥巖,佳木河組泥巖對(duì)本區(qū)原油貢獻(xiàn)可能性較小。C1類混源油主要來自風(fēng)城組碳酸鹽巖和烏爾禾組泥巖,C2類混源油主要來自風(fēng)城組泥巖和烏爾禾組泥巖。利用微量元素比值進(jìn)行在進(jìn)行原油類型劃分及油源對(duì)比中應(yīng)注意選擇分餾機(jī)制較為相似的同類元素,多個(gè)指標(biāo)共同驗(yàn)證,方能確定單源油來源及對(duì)混源油來源進(jìn)行追蹤。

在原油類型劃分的基礎(chǔ)上,對(duì)本區(qū)原油類型分布進(jìn)行了研究,并圈定其平面分布范圍(圖8)。從圖8看出:A1類原油主要分布于風(fēng)南、烏爾禾地區(qū),A2類原油主要分布于瑪東及瑪北地區(qū),B類原油主要分布于瑪湖及瑪西地區(qū),C1類混源油主要在瑪北地區(qū),C2類混源油主要在瑪西南地區(qū)。在陸相盆地中,原油分布主要受烴源巖分布的影響,因此可以推測(cè)風(fēng)城組碳酸鹽巖主要發(fā)育于風(fēng)南及烏爾禾地區(qū),而瑪湖凹陷瑪北及瑪東地區(qū)主要發(fā)育風(fēng)城組泥質(zhì)巖類,烏爾禾組烴源巖主要發(fā)育于瑪湖深部地區(qū)及瑪西地區(qū),佳木河組烴源巖則在瑪湖凹陷深部發(fā)育較少,不同地區(qū)可能發(fā)育多套烴源巖,造成原油的混源,這為認(rèn)識(shí)本地區(qū)不同類型源巖的分布及分析成藏過程提供了可靠依據(jù)。

圖8 瑪湖凹陷不同類型原油平面分布Fig.8 Distribution map of different groups of crude oils in Mahu Sag

5 結(jié) 論

(1)利用原油中的微量元素含量及相關(guān)比值將瑪湖凹陷原油劃分為三類單源油、兩類混源油,其中 A1類原油來源于原地生物較發(fā)育的相對(duì)淺水還原環(huán)境,表現(xiàn)為V/Ni較低,Cu、Co含量相對(duì)較高,Sr/Ba相對(duì)較低,A2類則受外來物源影響較多的相對(duì)半還原較深水沉積環(huán)境,元素分布特征與A1差別較大,B類原油母源沉積環(huán)境整體介于兩者之間;C1類具有A1類與B類混源特征,C2類具有A2類與B類混源的特征。

(2)元素比值V/Ni、Co/Ni、Cr/Mo可以作為本區(qū)微量元素油源對(duì)比的有效指標(biāo), A1類原油來源于風(fēng)城組碳酸鹽巖源巖,A2類來源于風(fēng)城組泥巖類,B類則來源于烏爾禾組源巖,在確定混源油類型時(shí)應(yīng)以多個(gè)元素含量指標(biāo)共同驗(yàn)證,在對(duì)單源及混源原油進(jìn)行油源對(duì)比時(shí)選擇多個(gè)同類元素比值共同驗(yàn)證可信度較高。

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Applicationoftraceelementsinmixed-oilsclassificationandoil-sourcecorrelation

CHEN Zhelong1,2, LIU Guangdi1, WANG Xulong3, REN Jiangling3, GAO Gang1, MA Wanyun3, GAO Ping4

(1.StateKeyLaboratoryofPetroleumResourcesandProspectinginChinaUniversityofPetroleum,Beijing102249,China; 2.ResearchInstituteofPetroleumExplorationandDevelopment,PetroChina,Beijing100083,China; 3.ResearchInstituteofExperimentandTesting,PetroChinaXinjiangOilfieldCompany,Karamay843000,China; 4.PetroleumExplorationandProductionResearchInstitute,SINOPEC,Beijing100083,China)

The trace elements in crude oils from Triassic Baikouquan formation, Permian and bitumens of Permian source rocks in Mahu sag in Junggar Basin have been analyzed. And on the basis of the contents and ratios of trace metals, like V, Cr, Ni and Mo, etc, the oils have been classified into three single-sourced oils (A1, A2 and B) and two groups of mixed oils (C1 and C2). Trace elements distribution of source rock bitumens were investigated, then the recognition chart of distinguishing mixed oils has been established. It is found that the transition metals like V, Cr, Cu, Mo are enriched in crude oils and the contents of rare earth elements (REE) are very low. The ratios of V/Ni, Co/Ni and Cr/Mo can be effective index for oil-source correlations. And A1 oils are mainly from P1f carbonate source rocks, while A2 oils are from P1f mudstones, and B oils are from P2w mudstones. C1 are the mixtures of A1 and B, while C2 are the mixtures of A2 and B. This classification method has proven that the trace elements can be effective tools for high-maturity oil classification and oil-source correlations in complex geological conditions.

trace elements; mixed-oils; oil-source correlation; Baikouquan Formation; Mahu sag; Junggar Basin

2017-02-18

國(guó)家科技重大專項(xiàng)(2017ZX05001-004)；中國(guó)石油新疆油田分公司課題 (2014-C4023)

陳哲龍(1988-)，男，博士，研究方向?yàn)橛蜌獾厍蚧瘜W(xué)與成藏機(jī)制。E-mail：czlss1988@163.com。

1673-5005(2017)06-0050-14

10.3969/j.issn.1673-5005.2017.06.006

TE 122.14

A

陳哲龍,柳廣弟,王緒龍,等.微量元素在混源油類型劃分及油源對(duì)比中的應(yīng)用[J].中國(guó)石油大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2017,41(6):50-63.

CHEN Zhelong, LIU Guangdi, WANG Xulong, et al. Application of trace elements in mixed-oils classification and oil-source correlation[J].Journal of China University of Petroleum(Edition of Natural Science),2017,41(6):50-63.

(編輯 劉為清)