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    新型煙草制品用煙草香味物質(zhì)提取與分離純化技術(shù)研究進(jìn)展

    2017-12-26 08:33:27淡俊豪齊紹武黎娟朱益靳輝勇梁仲哲
    山東農(nóng)業(yè)科學(xué) 2017年11期
    關(guān)鍵詞:分離純化提取

    淡俊豪+齊紹武+黎娟+朱益+靳輝勇+梁仲哲

    摘要:綜述了煙草香味物質(zhì)提取新技術(shù),包括超臨界CO2萃取、微波萃取、雙水相萃取、超聲波提取、酶法提取等,分離純化技術(shù)包括分子蒸餾技術(shù)、膜分離技術(shù)、大孔吸附樹脂分離法、高速逆流色譜法、分子印跡技術(shù)。通過多種提取分離方法的例舉闡述了煙草制品用煙草香味物質(zhì)的研究現(xiàn)狀,并對(duì)煙草香味物質(zhì)提取與分離純化技術(shù)的發(fā)展前景進(jìn)行了展望。

    關(guān)鍵詞:新型煙草制品;煙草香味物質(zhì);提取;分離純化

    中圖分類號(hào):S572文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)號(hào):A文章編號(hào):1001-4942(2017)11-0151-06

    Research Progress of Extraction, Separation and Purification Techniques

    about Tobacco Fragrance Compounds Used in New Tobacco Products

    Dan Junhao1, Qi Shaowu1,2, Li Juan1, Zhu Yi1, Jin Huiyong1, Liang Zhongzhe1

    (1. College of Agronomy,Hunan Agricultural University,Changsha 410128, China;

    2. Hunan Hybrid Rice Research Center,Changsha 410128, China)

    AbstractThe extraction, separation and purification techniques of tobacco fragrance compounds were reviewed. The extraction techniques included supercritical CO2 extraction, microwave extraction, aqueous two-phase extraction, supersonic extraction, enzyme extraction and so on. The separation and purification techniques included molecular distillation technique, membrane separation technique, large hole adsorption resin separation method, high-speed countercurrent chromatography and molecular imprinting technique. The research status of tobacco fragrance compounds used in new tobacco products were elaborated. The development prospects of extraction, separation and purification techniques about tobacco fragrance compounds were put forward.

    KeywordsNew tobacco products; Tobacco fragrance compound; Extraction; Separation and purification

    煙草中的致香成分,一般認(rèn)為精油、樹脂、蠟和類黑素等都包含。煙草的腺毛是煙草香味物質(zhì)的重要來(lái)源,并且可以用有機(jī)溶劑提取這些物質(zhì)。煙草香氣是衡量煙草內(nèi)在質(zhì)量的重要指標(biāo)。煙葉香氣成分復(fù)雜,按不同致香基團(tuán)分類,一般可分為酸類、醇類、酮類、醛類、酯類、內(nèi)酯類、酚類、氮雜環(huán)類、呋喃類、酰胺類、醚類及烴類[1]。煙葉香氣物質(zhì)除包括分子結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單的揮發(fā)性香氣成分外,還包括分子結(jié)構(gòu)較復(fù)雜的香氣前體物。煙草有機(jī)酸、酚類、類脂、甾醇類和萜類化合物,不僅本身對(duì)煙草香味有重要影響,而且它們的轉(zhuǎn)化、降解產(chǎn)物也多是致香物質(zhì),雜環(huán)類化合物大多是由相關(guān)物質(zhì)轉(zhuǎn)化而來(lái),是一類特殊致香物質(zhì)。由于煙草香味物質(zhì)種類繁多,則煙草的香味成分需要多級(jí)分離提純。一些分離技術(shù)如依靠平衡分離的蒸餾、萃取、層析、吸附、結(jié)晶、離子交換等;依靠速率分離的分子蒸餾、超濾、電滲析、反滲透等;這些作為常規(guī)的分離技術(shù)時(shí)間較長(zhǎng),應(yīng)用較廣,而現(xiàn)在發(fā)展起來(lái)的提取分離新技術(shù),如酶法提取技術(shù)、膜分離技術(shù)、分子印跡技術(shù)等,在特定選擇性、分離得率、降耗和環(huán)保方面具有明顯優(yōu)勢(shì),表現(xiàn)出極大的應(yīng)用前景。

    近年來(lái),傳統(tǒng)煙草制品由于一定程度影響人類健康,隨著世界控?zé)熈Χ鹊募訌?qiáng),以及一系列控?zé)熣叩某雠_(tái),煙草制品結(jié)構(gòu)將朝著多元化的方向發(fā)展。新型煙草制品主要分為電子煙、低溫卷煙、無(wú)煙氣煙草制品等[2]。電子煙,它是通過電子加熱手段向呼吸系統(tǒng)傳送尼古丁的電子裝置。相對(duì)于傳統(tǒng)卷煙,添加到電子煙中的尼古丁含量可控,可通過逐漸減少其添加量來(lái)使吸煙者擺脫對(duì)香煙的依賴達(dá)到戒煙的目的。低溫卷煙是利用特殊熱源對(duì)煙絲進(jìn)行加熱,在低于500℃的溫度下烘烤出煙草中的尼古丁和香味物質(zhì),不僅能滿足消費(fèi)者需求,又能降低煙氣中的有害成分。無(wú)煙氣煙草制品是指未經(jīng)過燃燒過程并通過口腔或鼻腔吸食消費(fèi)的煙草制品,可分為鼻煙、嚼煙、口含煙等。目前,我國(guó)新型煙草制品處于初級(jí)階段,且煙草香味物質(zhì)的提取分離技術(shù)還在摸索效仿階段,本文通過綜述這些提取分離新技術(shù),以期能對(duì)提高煙草質(zhì)量、發(fā)展新型煙草制品提供技術(shù)參考。這方面技術(shù)的突破將能使我國(guó)的“中式”新型煙草制品在國(guó)際市場(chǎng)具有較大的競(jìng)爭(zhēng)力。

    1提取新技術(shù)

    1.1超臨界CO2萃取技術(shù)

    超臨界萃取技術(shù)是以CO2為萃取劑對(duì)原料進(jìn)行萃取的一種提取分離技術(shù)。它的工作原理是利用超臨界流體獨(dú)特的溶解能力,將超臨界流體調(diào)節(jié)到臨界溫度和臨界壓力,當(dāng)恢復(fù)到常溫常壓條件時(shí),溶解在超臨界流體的目標(biāo)提取物從超臨界流體中分離出來(lái),達(dá)到有針對(duì)性地分離提取原料的目的。超臨界CO2萃取具有工藝簡(jiǎn)單、安全性高、有機(jī)溶劑無(wú)殘留、有效成分不易被破壞、選擇性好、萃取率高、萃取周期短等優(yōu)點(diǎn)。該技術(shù)在煙草方面的應(yīng)用主要是煙草脫煙堿、提取香味成分、煙草分析等方面。

    王宏發(fā)等[3]采用超臨界萃取煙草中的煙堿,結(jié)果表明在煙草樣品中加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)4.0%~4.5%的水,超臨界CO2中以質(zhì)量分?jǐn)?shù)5%~10%的甲醇作為夾帶劑,在60℃下加壓到350× 101.325 kPa,萃取30 min,能提取出85%~97%的煙堿量,并且分離簡(jiǎn)單、省時(shí)、省溶劑。有研究表明,利用超臨界CO2裝置能將煙草樣品中的尼古丁含量降到5%,并對(duì)煙草吃味無(wú)實(shí)質(zhì)性影響[4]。熊國(guó)璽等[5]采用超臨界CO2流體萃取技術(shù)提取煙草香味物質(zhì),以萃取出煙草中香味物質(zhì)香氣質(zhì)與得率為指標(biāo),探索出煙草中香味物質(zhì)超臨界CO2萃取的最佳工藝條件。高勇等[6]將超臨界CO2萃取技術(shù)應(yīng)用于煙草香味組分的提取,結(jié)果表明該技術(shù)不僅去除了煙草類植物中的樹脂和蠟等雜質(zhì),而且還避免了溶劑污染的影響,保證了煙草凈油的天然性和安全性。

    1.2微波萃取技術(shù)

    微波萃取技術(shù)是利用電磁波頻率300~3×105 MHz時(shí)所釋放的能量來(lái)萃取原料的一種選擇性較高的提取技術(shù)。由于在外加電場(chǎng)下介質(zhì)分子會(huì)發(fā)生極化,將其在電磁場(chǎng)中吸收的能量轉(zhuǎn)化為熱能[7]。不同結(jié)構(gòu)物質(zhì)對(duì)微波的吸收能力不同,所以介質(zhì)中不同組分吸收與釋放熱量的程度有別。微波萃取技術(shù)的原理是利用不同組分對(duì)微波能吸收的程度不同,對(duì)組分選擇性加熱,使目標(biāo)產(chǎn)物從體系中分離出來(lái),進(jìn)入到對(duì)微波吸收相對(duì)較差的萃取劑中,從而選擇性溶出。此方法的優(yōu)點(diǎn)是產(chǎn)率大、選擇性高、價(jià)格低廉、操作簡(jiǎn)單、對(duì)溶劑消耗較少、加熱效率高、對(duì)環(huán)境污染小等。王美蘭等[8]采用微波萃取技術(shù)提取廢次煙葉中的煙堿,在優(yōu)化后的工藝條件下,煙堿得率為90.8%。楊鈴[9]以藤茶中的二氫楊梅素為研究對(duì)象,以萃取物的得率為指標(biāo),通過正交試驗(yàn)探索出微波萃取二氫楊梅素的最佳工藝技術(shù),且在此工藝參數(shù)下藤茶中的二氫楊梅素的得率高達(dá)27.33%,萃取效率較傳統(tǒng)提取法提高50%。

    1.3雙水相萃取技術(shù)

    雙水相萃取技術(shù)是利用組分在兩相間的分配系數(shù)不同對(duì)待分離物進(jìn)行提取分離的方法。該技術(shù)是一種新型液液分離技術(shù),由于物質(zhì)進(jìn)入雙水相體系后,在兩相中的濃度不同,從而達(dá)到分離的目的,適用于活性生物大分子的分離。它的優(yōu)勢(shì)在于操作條件溫和、分離時(shí)間短、無(wú)溶劑殘留、能耗低、易于放大和操作等,目前應(yīng)用于生物工程、發(fā)酵工程、藥物等領(lǐng)域[10]。

    有研究表明,以聚乙二醇/鹽為雙水相體系,萃取廢次煙葉中的煙堿,提取煙葉得率為99.87%[11]。齊清華等[12]將雙水相萃取技術(shù)應(yīng)用到分離螺旋藻粗提液中的藻藍(lán)蛋白和多糖中,以PEG 2000-硫酸鎂為雙水相體系,上相萃取出藻藍(lán)蛋白,萃取率為93.9%,下相萃取糖類,萃取率為59.58%。有研究表明,以乙醇/磷酸氫二鉀為雙水相萃取體系,利用雙水相技術(shù)萃取茶葉中茶多酚,其中茶多酚萃取率高達(dá)92.1%[13]。

    1.4超聲波提取技術(shù)

    超聲波提取技術(shù)是利用超聲波(頻率﹥20 kHz)具有的機(jī)械效應(yīng)、空化效應(yīng)及熱效應(yīng),通過增大介質(zhì)分子的運(yùn)動(dòng)速度和頻率,增加介質(zhì)的穿透力,從而提高藥物有效成分的溶出度。它的工作原理是超聲波使介質(zhì)質(zhì)點(diǎn)在傳播空間內(nèi)產(chǎn)生振動(dòng),從而強(qiáng)化溶質(zhì)擴(kuò)散與傳遞;超聲波使介質(zhì)內(nèi)部溶解的微氣泡增大,形成共振腔,然后瞬間閉合產(chǎn)生空化效應(yīng);介質(zhì)吸收超聲波聲能部分轉(zhuǎn)化為熱能,介質(zhì)內(nèi)部溫度升高,從而促使有效成分的溶解。超聲波提取技術(shù)會(huì)對(duì)植物細(xì)胞進(jìn)行破壞,使細(xì)胞中的有效成分溶于溶劑中。與傳統(tǒng)提取方法相比,它的優(yōu)勢(shì)在于提取效率高、用時(shí)短、提取溫度低、簡(jiǎn)單易行、藥液雜質(zhì)少、適用面廣。

    瞿永生等[14]在發(fā)明專利中利用超聲波破碎提取技術(shù),對(duì)一種煙草香味成分進(jìn)行提取,結(jié)果表明該技術(shù)對(duì)煙草香味物質(zhì)的提取效率高,能減少香味物質(zhì)的散失,并能定量提取煙草香味成分。梁柏林等[15]以乙醇為提取液,探索出低次煙葉超聲波提取煙堿的最佳工藝,在此工藝條件下煙堿提取量為23.1 mg/mL,且超聲波對(duì)煙堿的提取效率高于加酸蒸餾法。謝明杰等[16]以脫脂豆粕中的大豆異黃酮為研究對(duì)象,結(jié)果表明在提取時(shí)間為120 min時(shí),超聲波提取大豆異黃酮的提取率較加熱回流的提取技術(shù)高約46%。楊榮華等[17]采用正交試驗(yàn)研究銀杏葉中的總黃酮,結(jié)果顯示超聲波提取總黃酮的提取效率比傳統(tǒng)的溶劑提取法高約1.5倍,在超聲功率為100%、超聲時(shí)間45 min、溶劑濃度30%的工藝條件下提取2次,總黃酮的提取率達(dá)1.2%。

    1.5酶法提取技術(shù)

    酶是指具有生物催化功能的高分子物質(zhì)。植物的有效成分被包裹在細(xì)胞壁中,而天然植物的細(xì)胞壁由纖維素構(gòu)成,酶法就是利用纖維素酶、果膠酶、胰蛋白酶、復(fù)合酶等破壞植物的細(xì)胞壁,使植物內(nèi)的有效成分轉(zhuǎn)移到溶媒中的一種提取技術(shù)。在天然產(chǎn)物有效成分提取中,酶提取法的優(yōu)勢(shì)在于提取率相對(duì)于傳統(tǒng)的提取方法較高,操作簡(jiǎn)單,價(jià)格低廉。凌軍等[18]以紅大碎片為原料,以還原糖得率和氨基酸得率為指標(biāo),在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上采用L9(34)正交試驗(yàn)法對(duì)酶法提取制備煙草浸膏工藝進(jìn)行優(yōu)化。結(jié)果表明,酶法提取制備煙草浸膏較優(yōu)工藝為:同時(shí)添加原料質(zhì)量0.2%的Viscozyme L復(fù)合水解酶、淀粉酶和風(fēng)味蛋白酶,在40℃下水浴酶解4.0 h后,微沸提取0.5 h。采用該工藝制備得到的紅大煙葉浸膏得率較常規(guī)提取增加11.84個(gè)百分點(diǎn),還原糖含量增加36.46%,氨基酸含量增加8.08%,致香成分總量增加8.08%,其中含量增加較明顯的美拉德反應(yīng)產(chǎn)物是2-糠醛縮二乙醇、糠醛、5-甲基糠醛和吡咯,分別增加204.07%、108.21%、92.28%和42.67%。

    2分離提純技術(shù)

    2.1分子蒸餾技術(shù)

    分子蒸餾技術(shù)是一種在高真空度(絕壓0.133 Pa)下特殊的液—液分離技術(shù)。它在連續(xù)蒸餾過程中蒸餾系統(tǒng)處于極高真空條件下,能使待分離混合物在遠(yuǎn)低于其沸點(diǎn)溫度下將其分離,此技術(shù)適用于高沸點(diǎn)、易氧化物系、黏度大、熱敏性的分離[19]。由于輕分子的平均自由程大于重分子的平均自由程,分子蒸餾就利用不同種類分子逸出液面后平均自由程不同這一性質(zhì)對(duì)混合物進(jìn)行分離,它具有受熱時(shí)間短、工作真空度高、分離程度高、成本低廉等優(yōu)點(diǎn),目前分子蒸餾技術(shù)廣泛應(yīng)用于化工、食品、醫(yī)藥、香料等領(lǐng)域。

    唐自文等[20]將分子蒸餾技術(shù)應(yīng)用于煙草提取液溶劑選擇性的萃取試驗(yàn)研究,他們通過正交試驗(yàn),確定了較優(yōu)的萃取條件,以石油醚為萃取溶劑,其煙草提取液的提取率達(dá)4.09%。高旭等[21]用分子蒸餾技術(shù)提取煙葉碎片萃取物的致香物質(zhì),結(jié)果表明,在壓力0.1 Pa、提取溫度60℃、進(jìn)料流速70 mL/h、轉(zhuǎn)速250 r/min工藝條件下,該技術(shù)對(duì)煙葉碎片萃取物致香物質(zhì)的提取率為2.874%。前人研究表明,以云煙凈油為研究對(duì)象,利用分子蒸餾技術(shù)以60℃蒸餾云煙凈油時(shí)香氣質(zhì)較好[22]。高英等[23]以超臨界萃取的香附油為研究對(duì)象,采用分子蒸餾技術(shù)對(duì)其進(jìn)行精制,得率為2.8%。

    2.2膜分離技術(shù)

    膜分離技術(shù)是利用超濾膜的選擇透過性,以膜兩側(cè)的能量差或壓力差為推動(dòng)力,根據(jù)不同組分的分子大小不同,透過超濾膜的遷移率不同這一特性,對(duì)不同組分的混合物進(jìn)行分離的高效分離技術(shù)。超濾膜可以通過溶劑和分子較小的組分,而分子較大的組分則被截留,通過對(duì)混合物的選擇滲透性對(duì)原料進(jìn)行分離。膜分離技術(shù)的優(yōu)勢(shì)在于操作簡(jiǎn)單、分離效率高、對(duì)環(huán)境污染小、對(duì)熱敏性物質(zhì)無(wú)破壞等。杜銳等[24]在研究膜技術(shù)對(duì)提高造紙法再造煙葉的感官品質(zhì)的結(jié)果顯示,M50微濾膜與GU超濾膜1(標(biāo)稱截留分子量50 000 Da)組合對(duì)煙梗、煙末萃取液進(jìn)行過濾,在其濾液中加入再造煙葉的感觀品質(zhì)較好。周仲實(shí)[25]用膜分離技術(shù)提取果膠的研究結(jié)果表明,超濾膜的超濾效率與濾膜透過分子量的大小成正比,與透過液的濃縮倍數(shù)成反比,顯示在透過分子量為50 000的膜、透過液濃縮倍數(shù)為1時(shí)進(jìn)行超濾,設(shè)備效率較高,果膠損失較小。

    2.3大孔吸附樹脂分離法

    大孔吸附樹脂是一種具有多孔立體結(jié)構(gòu)和較高比表面積的有機(jī)高分子聚合物,它可以對(duì)原料提取液進(jìn)行吸附和篩選,從而達(dá)到分離目標(biāo)物的目的。大孔樹脂柱色譜是以大孔吸附樹脂為固定相,將原料提取液傾倒入大孔樹脂柱中,樹脂通過物理吸附從原料提取液中選擇性吸附有效成分,再用適當(dāng)?shù)娜軇?duì)柱子進(jìn)行洗脫,從而收集到含有效成分的溶液[26]。大孔吸附樹脂分離法的優(yōu)點(diǎn)是選擇性好、解析容易、可反復(fù)使用等優(yōu)點(diǎn),目前廣泛應(yīng)用于食品、醫(yī)藥、環(huán)保等方面。有研究表明,XDA-1樹脂對(duì)煙草綠原酸的分離富集能力較強(qiáng),采用該技術(shù)分離出煙草綠原酸含量為39.2%[27]。張海悅等[28]以狹葉蕁麻提取液為研究對(duì)象,利用AB-8大孔吸附樹脂分離狹葉蕁麻提取液中的生物堿,以40%乙醇為洗脫劑,研究結(jié)果表明此時(shí)大孔的吸附率高達(dá)70.1%,樣品液與洗脫液的比例為1∶2時(shí)分離效果最好。采用大孔吸附樹脂純化野菊花多糖的工藝,結(jié)果顯示在工藝參數(shù)達(dá)到最佳工藝時(shí),野菊花多糖中色素的脫色率為80.90%,多糖中所含蛋白質(zhì)去除率為52.84%,多糖保留率達(dá)82.59%[29]。

    2.4高速逆流色譜法

    高速逆流色譜利用了互不相溶的兩相溶劑具有單向性流體動(dòng)力的一種特殊流體動(dòng)力學(xué),使兩相溶劑在旋轉(zhuǎn)螺旋管內(nèi)單向分布。其中一相液體為固定相,固定相保留在色譜柱中,利用樣品具有不同的分配系數(shù)而在兩相溶劑中進(jìn)行分離[30]。高速逆流色譜固定相與樣品不會(huì)相互污染、不可逆吸附,該技術(shù)不需要升溫加熱、操作簡(jiǎn)便,適用于分離極性物質(zhì)的制備性分離。曹曉瑩[31]以廢次煙草茄尼醇粗品中的茄尼醇為研究對(duì)象,以氯仿∶正己烷∶乙腈=3∶10∶7為溶劑分離體系,利用高速逆流色譜法純化所得茄尼醇純度達(dá)96%。李忠琴等[32]以正己烷∶乙酸乙酯∶甲醇∶水=1∶5∶1∶5為溶劑體系,利用高速逆流色譜對(duì)中藥訶子醇提物中的沒食子酸進(jìn)行分離,結(jié)果分離出的沒食子酸純度高達(dá)96.40%。程悅等[33]采用正己烷∶二氯甲烷∶甲醇∶水=1∶5∶4∶2為兩相溶劑系統(tǒng),從苦茶總生物堿提取物中分離得到了可可堿、苦茶堿、咖啡堿,且純度均在99%以上。

    2.5分子印跡技術(shù)

    分子印跡技術(shù)是制備具有高度特異性分子識(shí)別功能的高分子聚合物材料的技術(shù),所制備的聚合物材料具有大孔、網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),被稱為分子印跡聚合物。分子印跡聚合物作為固定相,在一定條件下去除印跡分子,從而達(dá)到對(duì)待分離分子進(jìn)行分離、純化的目的[34]。由于分子印跡聚合物具有選擇性、識(shí)別性和實(shí)用性,該技術(shù)廣泛應(yīng)用于食品、醫(yī)藥、天然植物有效成分的分離提取等方面,具有廣闊的應(yīng)用前景。陳潛等[35]以煙堿為模板分子,甲基丙烯酸為功能單體,二甲基丙烯酸乙二醇酯為交聯(lián)劑,制備出煙堿分子印跡聚合物,并將其作為卷煙添加劑加入濾嘴棒中,結(jié)果表明,該分子印跡聚合物能選擇性降低煙氣中煙堿含量,證明該技術(shù)應(yīng)用于卷煙的選擇性降焦減害的可行性。前人以兒茶素活性成分為研究對(duì)象,通過采用分子合成技術(shù)將分子印跡聚合物進(jìn)行固相萃取茶多酚,分離得到其中的兒茶素活性成分單體表沒食子兒茶素沒食子酸酯,并獲得了理想的效果[36]。

    3結(jié)語(yǔ)

    就上述新提取技術(shù)而言,超臨界CO2萃取技術(shù)的主要發(fā)展方向是找到合適的夾帶劑,因?yàn)閵A帶劑可增加被分離組分在流體相中的溶解度和選擇性,有利于針對(duì)性地萃取煙草有效成分。微波萃取技術(shù)由于存在溶劑水和細(xì)胞內(nèi)水分需同時(shí)吸收微波及微波輔助設(shè)備工業(yè)放大的問題,需采用一定工藝解決,其萃取機(jī)理也需進(jìn)一步研究,國(guó)內(nèi)利用微波萃取技術(shù)提取煙草香味物質(zhì)的研究報(bào)道較少,有較大的發(fā)展空間。雙水相萃取技術(shù)需要完善液液平衡理論,并建立和完善雙水相萃取機(jī)理的理論,使雙水相萃取能成為一種優(yōu)良的提取技術(shù)。超聲波提取技術(shù)對(duì)煙葉進(jìn)行破碎提取,技術(shù)突破點(diǎn)主要在于減少煙草香味物質(zhì)損失,降低煙葉有效成分的危害性。酶法提取技術(shù)是在傳統(tǒng)天然產(chǎn)物成分提取的基礎(chǔ)上進(jìn)行,多用于植物有效成分的提取,在煙草上的應(yīng)用較少,鑒于其操作簡(jiǎn)便、成本低廉這一優(yōu)點(diǎn),該技術(shù)用于煙草香味物質(zhì)提取的前景較好。

    除以上提取方法外,半仿生提取法也可作為提取煙草香味物質(zhì)的一種可行性提取技術(shù),半仿生法是從生物藥劑學(xué)的角度,模仿口服給藥在胃腸道的運(yùn)轉(zhuǎn)過程,將原料經(jīng)一定pH的酸水提取,繼以一定pH的堿水提取,以提取出“活性混合體”。半仿生提取法得到的是粗提物,目前該技術(shù)在中藥制藥方面的研究較多,但在煙草上的研究較少,它的優(yōu)點(diǎn)是生產(chǎn)周期短、有效成分損失少、經(jīng)濟(jì)適用等?;舻と旱萚37]研究半仿生提取葛根黃酮,結(jié)果表明,以乙醇溶液為浸取劑進(jìn)行半仿生提取,對(duì)葛根黃酮的提取率達(dá)5.54%。馬濤等[38]以五味子多糖為研究對(duì)象,以多糖得率為指標(biāo),探索出微波輔助-半仿生法提取五味子多糖的最佳工藝,且此條件下五味子的得率為14.70%。

    關(guān)于分離提純技術(shù),如分子蒸餾技術(shù),影響分子蒸餾過程的因素較多,建立的數(shù)學(xué)模型也相對(duì)比較復(fù)雜,所以需要加強(qiáng)其基礎(chǔ)理論研究,建立相應(yīng)的數(shù)學(xué)模型,才能更好地應(yīng)用于新型煙草制品用香味物質(zhì)的精制。膜分離技術(shù)面臨著膜污染、膜通量衰減、費(fèi)用較高等問題,應(yīng)加大高分子膜和無(wú)機(jī)膜等新型材料的開發(fā),此技術(shù)在煙草香味成分提取應(yīng)用上有較大前景。大孔吸附樹脂分離法的缺點(diǎn)在于對(duì)糖類的吸附量較小,用此法提取煙草糖類會(huì)有一定難度,其次,樹脂對(duì)茄尼醇的比吸附量較小,想采用此法對(duì)茄尼醇進(jìn)行純化不可取,但可應(yīng)用于茄尼醇中雜質(zhì)的去除。高速逆流色譜法的不足之處是溶劑使用量較大、檢測(cè)限較低等,但其對(duì)粗制樣品的分離能力不可否認(rèn),應(yīng)用前景十分廣闊。分子印跡技術(shù)突破點(diǎn)在于需要合成高吸附容量的聚合物,滿足實(shí)際要求,需要對(duì)分子印跡機(jī)理進(jìn)一步研究。

    上述煙草香味物質(zhì)的提取分離純化技術(shù),各有其優(yōu)勢(shì)與特點(diǎn),想要從煙草中提取出有效成分應(yīng)用到新型煙草中,應(yīng)根據(jù)煙草中不同香味成分選擇適宜的技術(shù),不可簡(jiǎn)單地將上述技術(shù)做優(yōu)劣比較,才能達(dá)到較為滿意的分離效果。上文所闡述的新技術(shù)在某些提取分離過程中不一定優(yōu)于傳統(tǒng)方法,所以在科研、生產(chǎn)應(yīng)用中需要綜合考慮,選定出最優(yōu)的提取分離技術(shù)和工藝條件。隨著科學(xué)的發(fā)展,傳統(tǒng)的提取分離方法和上述提取分離新技術(shù)將迅速發(fā)展,兩者相互交叉、融合,預(yù)示著未來(lái)煙草香味物質(zhì)提取分離技術(shù)必將朝著安全高效、節(jié)能易控、成本低廉的方向發(fā)展,并更加系統(tǒng)與完善,可為新型煙草制品的發(fā)展提供強(qiáng)大的推動(dòng)力。

    參考文獻(xiàn):

    [1]竇玉青,沈軼,楊舉田,等. 新型煙草制品發(fā)展現(xiàn)狀及展望[J]. 中國(guó)煙草科學(xué),2016,37(5):92-97.

    [2]李翔,謝復(fù)煒,劉惠民. 新型煙草制品毒理學(xué)評(píng)價(jià)研究進(jìn)展[J]. 煙草科技, 2016, 47(1):84-89.

    [3]王宏發(fā),曾曉鷹,王超. 超臨界流體萃取在煙草中的應(yīng)用及前景展望[J]. 煙草科技,1998(5):20-22.

    [4]Reverchon E,Donsi G,Barca L. Tobacco smoke:new technique to control biological impact[J]. Rass Chim.,1989,41(6):265-270.

    [5]熊國(guó)璽,朱巍,喻世濤,等. 超臨界CO2萃取與分子蒸餾聯(lián)用技術(shù)在煙草香味成分提取中的應(yīng)用[J]. 湖北農(nóng)業(yè)科學(xué),2010,49(7):1690-1693.

    [6]高勇,朱友民,吳慶之. 煙草凈油的超臨界流體技術(shù)提取[J]. 煙草科技,1995(5):28-30.

    [7]杜方嶺.植物提取物有效成分提取新技術(shù)的研究進(jìn)展[J]. 農(nóng)產(chǎn)品加工·學(xué)刊, 2008(11):33-34.

    [8]王美蘭,曹棟,王帥. 微波輔助提取工藝在廢次煙草煙堿提取中的應(yīng)用[J]. 江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué),2007(1):172-174.

    [9]楊鈴. 微波輔助萃取藤茶中二氫楊梅素的研究及機(jī)理探討[D]. 廣州:華南理工大學(xué),2005.

    [10]徐長(zhǎng)波,王巍杰. 雙水相萃取技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 化工技術(shù)與開發(fā),2009,38(5):14-18.

    [11]邢健敏,李芬芳,趙紅霞,等. 雙水相體系/溶劑反萃取法制備高純天然煙堿[J]. 天然產(chǎn)物研究與開發(fā),2009,21(3):489-491.

    [12]齊清華,陳宇熹,葉舟. 雙水相法分離螺旋藻藻藍(lán)蛋白與多糖[J]. 武夷科學(xué),2015, 31(1):154-160.

    [13]孫晨,劉廣宇,王永亮. 雙水相萃取茶葉中茶多酚[J]. 食品研究與開發(fā),2012,33(8):69-71.

    [14]瞿永生,梁國(guó)海,劉百戰(zhàn),等. 一種煙草香味成分的提取方法及其應(yīng)用:CN104138028A[P]. 2014.

    [15]梁柏林,張娜. 低次煙葉超聲波提取煙堿工藝及數(shù)學(xué)模擬[J]. 安徽農(nóng)業(yè)科學(xué),2007, 35(21):6457-6458.

    [16]謝明杰,宋明,鄒翠霞,等. 超聲波提取大豆異黃酮[J]. 大豆科學(xué),2004,23(1):75-76.

    [17]楊榮華,任京東,屈云霞. 超聲波提取銀杏葉中黃酮類化合物的研究[J]. 中國(guó)醫(yī)藥導(dǎo)報(bào),2010,7(20):25-27.

    [18]凌軍,楊艷梅,王紹坤,等. 酶法提取制備煙草浸膏工藝優(yōu)化[J] . 河南農(nóng)業(yè)科學(xué),2015,44(1):154-159.

    [19]馮武文,楊村,于宏奇. 分子蒸餾技術(shù)及其應(yīng)用[J]. 化工進(jìn)展,1998,17(6):26-29.

    [20]唐自文,孔寧川,劉欣宇. 分子蒸餾分離煙草提取物溶劑選擇性萃取試驗(yàn)研究[J]. 云南化工,2003,30(2):46-47.

    [21]高旭,陳鵬,洪林軍,等. 分子蒸餾技術(shù)在煙用香料提取分離中的應(yīng)用[J]. 化學(xué)工程師, 2009(10):54-56.

    [22]毛多斌,許志杰,楊靖,等. 分子蒸餾分離云煙凈油香味物質(zhì)及其GC-MS分析[J]. 鄭州輕工業(yè)學(xué)院學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2007,22(2):37-42.

    [23]高英,李衛(wèi)民,馮毅凡,等. 分子蒸餾技術(shù)在富集香附油有效成分中的應(yīng)用[J]. 中國(guó)民族醫(yī)藥雜志,2005,11(6):41-42.

    [24]杜銳,李猷,袁潤(rùn)蕾,等. 膜技術(shù)提高造紙法再造煙葉的感官品質(zhì)[J]. 煙草科技,2008(2):40-42.

    [25]周仲實(shí). 膜分離技術(shù)在果膠提取中的應(yīng)用[J]. 食品工業(yè)科技,2003(2):51-52.

    [26]楊蘇寧. 大孔吸附樹脂在生物堿分離中的應(yīng)用[J]. 企業(yè)技術(shù)開發(fā),2011,30(7):58.

    [27]艾心靈,王洪新,朱松. 大孔樹脂吸附分離煙草綠原酸的研究[J]. 天然產(chǎn)物研究與開發(fā),2008,20(1):161-164.

    [28]張海悅,李茜. 大孔樹脂吸附和分離狹葉蕁麻中生物堿的研究[J]. 中國(guó)釀造,2012, 31(1):84-87.

    [29]李厚兵,任愛農(nóng),鄒義芳. 大孔吸附樹脂純化野菊花多糖工藝[J]. 中國(guó)實(shí)驗(yàn)方劑學(xué)雜志,2012,18(2):49-53.

    [30]戴德舜,王義明,羅國(guó)安. 高速逆流色譜研究進(jìn)展[J]. 分析化學(xué),2001,29(5):586-591.

    [31]曹曉瑩. 高速逆流色譜法對(duì)玉米須及廢次煙草有效成分的分離純化[D]. 北京:北京化工大學(xué),2008.

    [32]李忠琴,李秋云,江興龍,等. 高速逆流色譜法分離制備中藥訶子中的沒食子酸[J]. 色譜,2014(12):1404-1408.

    [33]程悅,嚴(yán)志勇,盧嘉麗,等. 高速逆流色譜分離制備苦茶中的苦茶堿[J]. 中山大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2010,49(3):65-69.

    [34]曹振恒,王亞明,郭會(huì)仙. 天然植物有效成分提取分離技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 煤炭與化工, 2007,30(3):7-10.

    [35]陳潛,銀董紅,金勇,等. 分子印跡材料用于選擇性降低卷煙煙氣中煙堿的研究[J]. 湖南煙草,2008(3):31-32.

    [36]雷啟福,鐘世安,向海艷,等. 兒茶素活性成分分子印跡聚合物的分子識(shí)別特性及固相萃取研究[J]. 分析化學(xué),2005,33(6):857-860.

    [37]霍丹群,劉佳,張偉,等. 正交實(shí)驗(yàn)優(yōu)選葛根復(fù)方的半仿生提取工藝[J]. 中成藥,2004, 26(2):96-99.

    [38]馬濤,毛紅燕,石太淵,等. 五味子多糖的微波輔助-半仿生法提取工藝優(yōu)化[J]. 中國(guó)食品學(xué)報(bào),2011,11(1):98-105.山 東 農(nóng) 業(yè) 科 學(xué)2017,49(11):157~161Shandong Agricultural Sciences山 東 農(nóng) 業(yè) 科 學(xué)第49卷第11期張?zhí)N暉,等:小微企業(yè)融資渠道選擇及其影響因素實(shí)證分析DOI:10.14083/j.issn.1001-4942.2017.11.032

    收稿日期:2017-09-22

    基金項(xiàng)目:山東省自然科學(xué)基金青年基金項(xiàng)目“農(nóng)地確權(quán)對(duì)農(nóng)地流向家庭農(nóng)場(chǎng)的影響研究:基于供求意愿視角”(ZR2016GQ10)

    作者簡(jiǎn)介:張?zhí)N暉(1991—),男,在讀碩士研究生,研究方向:小微企業(yè)融資。E-mail:sdauzhangyunhui@163.com

    通訊作者:董繼剛(1962—),男,教授。E-mail:jgd@sdau.edu.cn

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