• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    新疆準東礦區(qū)土壤與降塵重金屬空間分布及關(guān)聯(lián)性分析

    2017-12-20 03:33:55阿爾祖娜阿布力米提王敬哲王宏衛(wèi)茹克亞薩吾提阿不都艾尼阿不里吾木提艾山江
    農(nóng)業(yè)工程學報 2017年23期
    關(guān)鍵詞:準東降塵表層

    阿爾祖娜·阿布力米提,王敬哲,王宏衛(wèi),茹克亞·薩吾提,阿不都艾尼·阿不里,吾木提·艾山江

    ?

    新疆準東礦區(qū)土壤與降塵重金屬空間分布及關(guān)聯(lián)性分析

    阿爾祖娜·阿布力米提,王敬哲,王宏衛(wèi)※,茹克亞·薩吾提,阿不都艾尼·阿不里,吾木提·艾山江

    (1. 新疆大學資源與環(huán)境科學學院,烏魯木齊 830046;2. 新疆大學綠洲生態(tài)教育部重點實驗室,烏魯木齊 830046)

    土壤重金屬與大氣降塵重金屬之間的關(guān)聯(lián)性可以反映重金屬污染的來源、土壤-大氣系統(tǒng)中重金屬的傳輸、遷移和擴散特征。為了研究礦區(qū)表層土壤的污染狀況及與降塵重金屬質(zhì)量分數(shù)間的關(guān)聯(lián)性,該研究以新疆維吾爾自治區(qū)準東礦區(qū)為研究靶區(qū),利用2014年采集的51個表層土壤和大氣降塵樣品的室內(nèi)實測重金屬質(zhì)量分數(shù)數(shù)據(jù),并基于此分析了樣品中6 種重金屬(As、Cu、Cr、Hg、Pb、Zn)的空間分布特征、地積累指數(shù)以及潛在生態(tài)風險;利用Pearson相關(guān)性分析矩陣和灰色關(guān)聯(lián)法對表層土壤與大氣降塵中重金屬濃度的相關(guān)性和關(guān)聯(lián)度進行探討。結(jié)果表明:1)準東礦區(qū)表層土壤重金屬的分布狀況存在著明顯的空間差異,其中Hg的污染程度最嚴重,處于強-極強度污染,其潛在生態(tài)危害指數(shù)達到了較高生態(tài)風險;Zn和Cu基本處于無污染狀態(tài),屬于輕微生態(tài)風險;2)大氣降塵重金屬空間分布存在著明顯差異,降塵中的Zn處于極強度污染,Hg處于無污染狀態(tài);3)Pearson相關(guān)分析與灰色關(guān)聯(lián)分析表明,準東地區(qū)表層土壤與大氣降塵中6種重金屬的相關(guān)系數(shù)大小順序與關(guān)聯(lián)度排序結(jié)果一致,其中Hg和As元素具有較強的一致性,且具有相同的來源,說明大氣降塵對表層土壤中重金屬的質(zhì)量分數(shù)有一定影響。但因不同重金屬元素沉降特性不同,導致各元素之間的關(guān)聯(lián)度有所差異。

    重金屬;土壤;沙塵;空間分布;地積累指數(shù);潛在生態(tài)風險指數(shù);關(guān)聯(lián)性分析

    0 引 言

    重金屬污染是指由重金屬或其化合物造成的環(huán)境污染,該污染具有范圍廣、持續(xù)久、難降解等特性[1]。當前,工業(yè)化快速發(fā)展,受人類工業(yè)活動及化石燃料等因素的影響,表層土壤與大氣降塵中的重金屬污染狀況越發(fā)嚴重[2]。礦區(qū)在開采過程中會不可避免的產(chǎn)生易散性降塵,重金屬元素又會以降塵顆粒為載體進行遷移,以干、濕沉降等形式進入表層土壤。重金屬在土壤中富集會破壞土壤的理化性質(zhì),對環(huán)境造成不可逆的污染進而威脅人類健康[3-6]。因此,明確大氣降塵對區(qū)域表層土壤的重金屬元素的富集、空間分布、污染評價等產(chǎn)生的影響已成為近年來環(huán)境科學領(lǐng)域研究的熱點問題。

    新疆準東礦區(qū)擁有預測資源量高達3 900億t的煤田,是迄今發(fā)現(xiàn)的特大整裝煤田。受極端自然條件及人類開采活動的影響,土壤重金屬污染問題十分突出,生態(tài)環(huán)境面臨嚴峻威脅[7-9]。姚峰[10-12]等對于準東礦區(qū)重金屬污染情況已經(jīng)開展了一定的研究。但是這些研究主要關(guān)注土壤或大氣降塵中重金屬的時空分布特征,并利用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法進行評價。而礦區(qū)方面此外還有少量對大氣降塵重金屬質(zhì)量分數(shù)的研究,以及重金屬在植物中的富集效應等[13-15]。但受人類開采活動的影響,開采區(qū)等區(qū)域表層土壤稀薄,極易受到大氣降塵的影響。針對表層土壤重金屬與大氣降塵重金屬之間關(guān)聯(lián)性的研究鮮有報道。基于此,本研究采用地積累指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法對表層土壤及降塵中的重金屬進行污染程度研究和潛在生態(tài)風險評價,并利用反距離插值法進行空間表征,結(jié)合Pearson相關(guān)分析法和灰色關(guān)聯(lián)分析法對準東礦區(qū)表層土壤及大氣降重金屬塵間的關(guān)聯(lián)性進行研究,以期為區(qū)域的重金屬污染與防治,生態(tài)功能修復等提供一定的科學參考與數(shù)據(jù)支撐。

    1 研究區(qū)域概況

    研究區(qū)位于新疆吉木薩爾縣城北,西起昌吉回族自治州阜康市,東到木壘縣老君廟,北至卡拉麥里山南麓,南接古爾班通古特沙漠,地理坐標為88°36¢~90°10¢E,44°10¢~45°10¢N,總面積約11 213 km2。地貌類型主要為戈壁灘平原地貌,地形平坦開闊,南部為山區(qū),中部是平原,北部延伸至古爾班通古特沙漠,總體地勢南高北低[16]。區(qū)域氣候為典型的極端干旱大陸氣候,氣候干旱、降水稀少,晝夜溫差大。年平均氣溫7.6 ℃,區(qū)域主導風向為西北風,區(qū)內(nèi)無常年水流,地表植被覆蓋度低。研究區(qū)的土壤類型以灰褐色及褐色的荒漠土、石膏灰棕漠土、荒漠堿土為主,土壤有機質(zhì)質(zhì)量分數(shù)不足2%,受強風作用的影響,區(qū)域表層土壤水分質(zhì)量分數(shù)極低,土壤平均粒徑較粗,主要由細砂組成[17]。

    2 材料與方法

    2.1 樣品采集與分析

    2.1.1 土壤樣品采集

    土壤樣品的采樣時間為2014年7月。針對礦區(qū)開采情況、研究區(qū)主要土壤類型、地形地貌、典型景觀特征及可達性等因素,選取五彩灣礦區(qū)為中心,向西北、東北、西南、東南4個方向共布設(shè)51個采樣單元(圖1)。采樣單元覆蓋了準東礦區(qū)的開采區(qū)域、煤電煤化工廠、排土場、煤矸石堆場等作業(yè)區(qū)域,具有一定代表性。由于研究區(qū)土壤層較薄,依據(jù)采樣單元的實際狀況劃分0~10 cm深度為表層土壤,并采用3點混合法進行樣品采集,共獲取51個土壤樣品。

    圖1 研究區(qū)示意圖及采樣點分布圖

    2.1.2 大氣降塵樣品采集

    依據(jù)土壤樣點的位置及研究區(qū)主導風向等,共設(shè)置51個大氣降塵收集器,使其與土壤采樣單元一一對應,并于2014年5月至12月,對大氣降塵進行連續(xù)性收集。降塵收集器放置在距離地面約 2.0 m處,每個降塵收集器放置3個降塵缸,每個降塵缸的規(guī)格為高20 cm,直徑18 cm。為了防止降塵量受到風沙的影響,上面放置不銹鋼漏斗,采樣期內(nèi)的干濕沉降樣品的采集采用干法收集,將降塵樣品用裝有超純水的氣壓噴壺沖洗到采樣瓶中,沖洗至降塵缸內(nèi)無明顯顆粒為止,并繼續(xù)用于后續(xù)降塵的收集。在實驗室內(nèi)將采樣瓶中所收集到的樣品倒入培養(yǎng)皿中,蒸干后得到大氣降塵樣品。為使數(shù)據(jù)更客觀且具有代表性,將3個降塵缸內(nèi)的降塵進行充分混合后,取平均值作為該采集點的降塵量,并進行重金屬質(zhì)量分數(shù)的測定。

    2.2 重金屬質(zhì)量分數(shù)的測定

    2.2.1 土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)測定

    對之前處理好的土壤樣品進行重金屬質(zhì)量分數(shù)的測定,委托新疆大學理化測試中心進行檢測,共檢測6種重金屬元素:汞(Hg)、砷(As)、鉛(Pb)、銅(Cu)、鋅(Zn)、鉻(Cr)。檢測步驟如下:稱取樣品0.200 g,首先加入9 mL濃鹽酸后,再添加3 mL的濃硝酸,使用電熱板加熱至沸騰20 min后,再滴入5 mL氫氟酸進行加熱30 min后,加入3 mL的高氯酸加熱至全部溶解,最后滴入10 mL稀硝酸(10%)以微沸狀態(tài)加熱溶解15 min后,獲得澄清液并將其定容至20 mL。Pb、Cu、Zn、Cr采用火焰原子吸收光譜法進行檢測,Hg和As使用原子熒光光譜法檢測。取待測塵樣0.500 g,同樣使用上述方法測得降塵中Zn、Cu、Cr、Pb、Hg和As的質(zhì)量分數(shù)。為確保數(shù)據(jù)的準確性,每個樣品重復測3次。

    2.3 數(shù)據(jù)分析方法

    2.3.1 空間分析

    空間分析較為常用的插值方法有普通克里金插值法、指示克里金插值法和反距離插值法等[18]。本文利用ArcGis10.1軟件,選取反距離插值法對表層土壤重金屬和大氣降塵重金屬的空間分布特征進行研究分析。

    2.3.2 地積累指數(shù)法

    地積累指數(shù)法最早是由德國科學家Muller提出,地積累指數(shù)可以分級評價土壤中重金屬的污染程度[19]。該方法的優(yōu)點在于同時考慮到了人類活動對土壤產(chǎn)生的影響和自然成巖作用所引起的土壤背景值的變化[20]。地積累指數(shù)公式為

    式中,geo為地積累指數(shù);C為元素的實測質(zhì)量分數(shù),mg/kg;B為土壤元素的背景值,mg/kg。評價分級標準見表1。

    表1 基于土壤重金屬地積累指數(shù)的污染程度分級

    2.3.3 潛在生態(tài)危害指數(shù)法

    與一般運動相同,在輪滑運動中,初學者都會因為對輪滑知識掌握不夠,輪滑技巧不夠扎實,技術(shù)不夠熟練而引起一些身體的損傷。常見輪滑運動中的損傷大概有扭傷、摔傷、撞傷以及高難度輪滑技巧使用中經(jīng)常出現(xiàn)的肌肉拉傷等,運動損傷的部位通常都是手腕關(guān)節(jié)、肘關(guān)節(jié)、膝關(guān)節(jié)。在學生學習輪滑運動時,這些部位和關(guān)節(jié)的損傷較為明顯,有時甚至會傷到頭部,在失去平衡作用下,頭磕碰到地面造成輕微頭部撞傷現(xiàn)象,因此輪滑課程是一項非常容易受傷的運動課程。

    潛在生態(tài)危害指數(shù)法是根據(jù)瑞典科學家Hankason提出的潛在生態(tài)風險指數(shù)法來評價土壤中重金屬的生態(tài)風險的典型方法。該方法的優(yōu)點在于考慮到了重金屬區(qū)域背景值之間的差異,以及重金屬在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律[21]。以新疆土壤重金屬背景值為參考,對研究區(qū)內(nèi)各采樣點的潛在生態(tài)風險指數(shù)進行了計算,并進行了評價。單個重金屬的潛在生態(tài)風險指數(shù)為

    表2 重金屬生物毒性響應系數(shù)

    表3 潛在生態(tài)危害指數(shù)法定量分級標準

    2.3.4 灰色關(guān)聯(lián)分析法

    灰色系統(tǒng)理論認為變量之間的關(guān)聯(lián)度是非對稱性的,可以較為客觀的反映系統(tǒng)中變量間的灰色關(guān)系?;疑P(guān)聯(lián)分析的基本原理是對反映各因素變化特性的數(shù)據(jù)序列所進行幾何比較,幾何形狀越接近,則變化趨勢也越接近,其關(guān)聯(lián)度也越大,而關(guān)聯(lián)度用于描述因素間關(guān)系的強弱、大小和次序。該方法對所采集樣本的數(shù)量和分布規(guī)律無過多要求,相較于傳統(tǒng)的數(shù)理統(tǒng)計分析方法,灰色關(guān)聯(lián)分析考慮到了變量的方向性與非對稱性,可以更加科學、準確地反映各變量間的空間分布關(guān)系[22]。理想評價對象數(shù)列為

    被評價對象數(shù)列為

    灰色關(guān)聯(lián)系數(shù)計算公式為

    灰色關(guān)聯(lián)度計算公式為

    3 結(jié)果與分析

    3.1 表層土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)描述性統(tǒng)計

    對所有采樣點表層土壤中所含的6種重金屬進行統(tǒng)計分析,平均值顯示質(zhì)量分數(shù)最高的是Cr,平均值達到了87.63mg/kg,質(zhì)量分數(shù)最低的是Hg,平均值為0.07mg/kg。重金屬質(zhì)量分數(shù)的均值為Cr>Zn>As>Cu>Pb>Hg,由表4可知,Cr、Pb、As這3種元素的平均值超過了新疆昌吉州土壤背景值,統(tǒng)計顯示Hg和As的最大值超過了新疆昌吉州背景值的5倍。因此應將Hg和As作為該區(qū)域的重點治理對象。

    表4 研究區(qū)土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)描述性統(tǒng)計

    3.2 表層土壤重金屬空間分布特征分析

    利用測得的6種重金屬元素質(zhì)量分數(shù)結(jié)合通過反距離插值法對表層土壤的重金屬污染情況進行空間表征,結(jié)合研究區(qū)示意圖(圖1)可知Hg的高值區(qū)主要集中在煤礦開采區(qū)域,包括煤化工廠和周邊的排土場、煤矸石堆場等,在此基礎(chǔ)上根據(jù)前人研究成果可初步推斷出粉塵、矸石堆等可能是Hg的主要污染來源[23]。由圖2a可知,As污染的高值區(qū)主要在五彩灣和將軍廟礦區(qū)周圍,其濃度達到了89.72mg/kg;而低值區(qū)位于卡拉麥里山附近和研究區(qū)南部沙漠邊緣,因此可以認為As在準東的富集和分布是受到自然和人為因素的共同影響。Cr元素的富集區(qū)主要在道路兩側(cè)和將軍廟礦區(qū)及其以西的工業(yè)區(qū)等人為活動頻繁的地帶,說明Cr的產(chǎn)生與采礦活動和其他人類生活生產(chǎn)活動有關(guān)。由于采礦區(qū)地形呈半盆地狀,人類開采活動時向東、西和北3個方向擴散的煤塵受地形阻礙而沉降下來[24]。此外,由于重金屬Pb和Cr在煤塵中的質(zhì)量分數(shù)較大,導致該區(qū)域成為Pb和Cr的富集區(qū)。通過空間分析還發(fā)現(xiàn),表層土壤的Cu和Zn的空間分布趨勢基本一致,這可能是因為Cu和Zn質(zhì)量分數(shù)除了受到煤礦和其他能源生產(chǎn)活動的影響外,更多受到土壤母質(zhì)、地形、地貌、等非人為因素的影響,因此其分布范圍較廣[25]。此外,Hg和Cr在空間分布上有所相似,其高值區(qū)均位于道路兩側(cè),而As和Hg的空間分布也存在一些重合區(qū)域。

    圖2 研究區(qū)表層土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)空間分布圖

    3.3 表層土壤重金屬地累積指數(shù)法評價和潛在生態(tài)風險評估

    基于實測表層土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)及地累積指數(shù)計算公式,得到每個采樣點的污染水平,并計算出該點的污染水平在所有樣點污染等級中所占的比例,從而得出研究區(qū)土壤中各個重金屬元素的污染率(表5)。表中所示為表層土壤中不同重金屬污染等級及所占比例,由表可知,Zn、Cu、Pb 3種元素的污染程度最輕,為無污染級別;Cr元素最高污染等級為3級,屬于中度污染,其中無污染、輕-中度污染和中度污染的頻率為43%、43%、10%,可以看出Cr元素的污染程度比較分散。Hg元素最高污染等級為6,即強-極強度污染,在其余污染等級也有大量分布,同時Hg在無污染狀態(tài)下的比例也占了42%,可以看出Hg在很大程度上受到了人為因素的影響。由As元素的地積累指數(shù)表明As在輕-中度污染到中度污染范圍內(nèi)的比例占到了90%,其污染范圍較廣,污染程度較重。

    表5 表層土壤重金屬元素污染率

    表6為研究區(qū)表層土壤重金屬的單個因子潛在危害指數(shù)。其中,Hg元素在表層土壤中的潛在危害指數(shù)達到了133.2,處于較高生態(tài)風險;Zn、Cu、Cr、Pb、As這5種元素的潛在危害指數(shù)均低于40,為輕微潛在生態(tài)危害,表明在表層土壤中這5種元素的潛在生態(tài)危害處于較低水平且屬于低生態(tài)風險。

    表6 表層土壤重金屬污染程度及潛在危害指數(shù)分析

    3.4 大氣降塵中重金屬元素的分布特征

    表7為計算得到準東大氣降塵重金屬的geo。由表可知,大氣降塵重金屬平均geo指數(shù)為Zn>Cr>Cu>As>Pb> Hg,Zn為主要污染因子重金屬,且其地積累指數(shù)達到了5.67,屬于極強度污染狀態(tài)。Hg的污染級別為0,可視為無污染。Cu、Pb、As這3種重金屬均處于一級輕度-中度污染。得出的大氣降塵重金屬的geo與降塵重金屬濃度結(jié)果相一致。由表8可知研究區(qū)Zn元素平均值超出全國土壤背景值的80多倍,說明研究區(qū)Zn污染的狀況十分嚴重,應被重點關(guān)注并進行專項治理。

    表7 大氣降塵重金屬地積累指數(shù)

    表8 大氣降塵重金屬平均質(zhì)量分數(shù)與全國土壤背景值

    對6種大氣降塵重金屬的濃度進行插值,得到降塵重金屬污染的空間分布(圖3),Li等的研究指出,汽車尾氣排放等交通運輸活動是Cu、Zn和Pb等多種重金屬的重要來源可作為交通污染的指示元素[26]。結(jié)合研究區(qū)示意圖(圖1)可知,Zn、Cu、Cr這3種重金屬主要來自金屬冶煉等工業(yè)活動,其主要分布在研究區(qū)北部、西北部地區(qū)的礦區(qū)和大型金屬冶煉制造業(yè)地帶,且污染嚴重。As的主要人為來源是金屬冶煉和煤的燃燒[27],其分布的高值區(qū)主要位于將軍廟煤礦區(qū)附近。影響大氣降塵Pb空間分布的主要原因是煤的燃燒和車輛尾氣排放[28]。Pb、Hg、As的主要富集地帶共同位于將軍廟煤礦區(qū)和交通線路交匯處,且有小范圍高值區(qū)出現(xiàn)在北部五彩灣礦區(qū)及其周邊地區(qū)。

    圖3 研究區(qū)大氣降塵重金屬質(zhì)量分數(shù)空間分布圖

    3.5 表層土壤重金屬與大氣降塵的關(guān)聯(lián)性分析

    Pearson相關(guān)系數(shù)是衡量定距變量間的線性關(guān)系的常用方法,其取值范圍為-1~1[29]。表層土壤中重金屬質(zhì)量分數(shù)與大氣降塵的相關(guān)性見表9。由表可知,6種重金屬在表層土壤與降塵中的相關(guān)系數(shù)大小順序為As>Hg>Cr>Cu>Pb>Zn,As在降塵與表層土壤中的質(zhì)量分數(shù)具有較高的相關(guān)性,其相關(guān)系數(shù)達0.660,證明了表層土壤中的As是通過降塵進入表層土壤而非自然成土過程[30]。降塵中的As與表層土壤中的Hg具有很高的相關(guān)性,其相關(guān)系數(shù)為0.720,說明這2種元素具有較好的伴生關(guān)系,其來源可能一致。而表層土壤中Zn的質(zhì)量分數(shù)與大氣降塵中Zn的質(zhì)量分數(shù)相關(guān)性最低,且呈負相關(guān),這可能是受到降塵收集容器鍍鋅防銹層的影響,造成數(shù)據(jù)出現(xiàn)一定的偏差。

    灰色關(guān)聯(lián)分析法是依據(jù)2個變量變化的幾何形狀的相似程度,對數(shù)據(jù)序列所進行幾何比較進而判定兩者變化趨勢的關(guān)聯(lián)關(guān)系。與Pearson相關(guān)分析不同,該方法突破了傳統(tǒng)分析方法中變量兩兩對應的框架,而是將各種不同變量置于同一系統(tǒng)內(nèi)進行比較分析,強調(diào)若干個離散函數(shù)對一個離散函數(shù)遠近的相對程度,如關(guān)聯(lián)程度的強弱與次序等;而因素之間的關(guān)聯(lián)度數(shù)值無實際意義[22]。因此,為進一步深入探討6種大氣降塵重金屬元素在表層土壤與降塵中動態(tài)變化趨勢的絕對關(guān)聯(lián)度,依據(jù)公式(7),計算表層土壤與大氣降塵中各元素的關(guān)聯(lián)度并進行排序(表10),排序結(jié)果為As>Hg>Cr>Cu>Pb>Zn。其中,As的關(guān)聯(lián)度最高,Hg次之,說明這2種元素關(guān)聯(lián)較為緊密,其在表層土壤及大氣降塵中的變化趨勢十分接近。而Zn的關(guān)聯(lián)度最低,表明Zn元素在表層土壤與大氣降塵中變化趨勢差異最大。此外,各元素關(guān)聯(lián)度之間存在一定差異,證明大氣降塵對表層土壤中不同重金屬元素的積累作用有所差別,這可能是受到元素沉降特性不同的影響,也與風向、風速等自然環(huán)境因素有關(guān)[31]。2種方法的分析結(jié)果均表明準東地區(qū)表層土壤與大氣降塵中6種重金屬中,Hg和As元素具有較強的一致性,結(jié)合其空間分布情況可知,這2種元素在大氣與表層土壤中的變化趨勢高度相似(圖2、圖3)。

    表9 土壤與降塵中重金屬質(zhì)量分數(shù)Pearson相關(guān)系數(shù)

    表10 表層土壤與降塵重金屬質(zhì)量分數(shù)關(guān)聯(lián)度排序

    4 討 論

    土壤重金屬與大氣降塵重金屬之間的關(guān)聯(lián)性可以反映重金屬污染的來源、土壤-大氣系統(tǒng)中重金屬的傳輸、遷移和擴散特征。在以往的研究中,劉巍等[32]利用單因素方差分析等手段對降塵與表層土壤中重金屬質(zhì)量分數(shù)進行比較,指出Zn、Cu、Gr和Pb這4種重金屬質(zhì)量分數(shù)差異顯著,而Hg和As這2種重金屬質(zhì)量分數(shù)差異不顯著,認為表層土壤和降塵中的Hg和As質(zhì)量分數(shù)具有一致性,并基于此推斷出了表層土壤中Hg和As可能來源于礦區(qū)采礦活動。羅娜娜等[33]采用灰色關(guān)聯(lián)分析法對北京城區(qū)大氣顆粒物與地表土壤重金屬元素之間進行了關(guān)聯(lián)度分析,發(fā)現(xiàn)空氣降塵與表層土壤是高度關(guān)聯(lián)的,并指出土壤與大氣系統(tǒng)中重金屬關(guān)聯(lián)度受到主導風向及風速的影響。因此本研究結(jié)合了Pearson相關(guān)系數(shù)和灰色關(guān)聯(lián)分析法,證明了研究區(qū)表層土壤與大氣降塵中的6種重金屬中,Hg和As元素具有較強的一致性,這與劉巍等[32]的研究結(jié)果相一致。相較于羅娜娜等[33]開展于城市內(nèi)部的研究所得到的結(jié)論有所出入,其原因可能在于相較于城市建成區(qū),準東礦區(qū)重金屬的遷移擴散更容易受復雜地形地貌、景觀特征、風力風向和人為采礦活動的影響,尤其是礦區(qū)開采強度不一、多大風天氣會導致煤粉等污染物在大氣中的擴散有所差異,因此準東礦區(qū)大氣降塵對表層土壤的影響不均勻。結(jié)合研究區(qū)表層土壤與大氣中6種重金屬的空間分布狀況可知,就準東礦區(qū)而言,Pearson相關(guān)分析法與灰色關(guān)聯(lián)分析法均適用于分析本區(qū)表層土壤-大氣系統(tǒng)中重金屬的關(guān)聯(lián)性。

    土壤是是典型的開放系統(tǒng),其不僅與大氣存在物質(zhì)交流,也與水、巖石等非生物因素和土壤微生物等要素之間也存在物質(zhì)交換,污染物不僅隨著大氣傳輸而遷移擴散,也會隨地表水的流動和農(nóng)田灌溉等途徑在土壤中積累[34]。本研究初步探討了表層土壤與大氣系統(tǒng)間重金屬質(zhì)量分數(shù)間的相互作用與影響,但相關(guān)研究指出,區(qū)域的降塵量與人類生產(chǎn)活動以及當?shù)氐氖⑿酗L向、降水量等氣候因子緊密相關(guān)[35]。此外,研究區(qū)表層土壤與降塵中的重金屬質(zhì)量分數(shù)高值區(qū)均集中在煤礦開采區(qū)、煤電煤化工廠、排土場等區(qū)域。礦區(qū)粉塵的來源十分復雜,包括開采過程中產(chǎn)生的煤粉,由于不完全燃燒所產(chǎn)生的煙塵以及煤化產(chǎn)業(yè)排放的有害生產(chǎn)性粉塵等[23]。受人類工業(yè)活動等因素的影響,這些區(qū)域原本稀薄的土壤層基本不復存在,土壤性狀、重金屬質(zhì)量分數(shù)等理化性質(zhì)極易受到大氣粉塵的影響,這些因素可能會造成研究結(jié)果產(chǎn)生一定誤差。因此,在今后的研究中將進一步擴大樣本數(shù)量,結(jié)合粉塵量這一重要因素對地累積指數(shù)和潛在生態(tài)風險指數(shù)進行分析,探討粉塵量對其造成的影響;并在此基礎(chǔ)上,將開采區(qū),排土場等與其他常規(guī)區(qū)域土壤做出劃分,進行更為細致的理化測試分析,區(qū)分表層土壤與大氣粉塵,更為深入的探討大氣與土壤重金屬之間的關(guān)聯(lián)性,該研究可以為區(qū)域的重金屬污染與防治提供一定的科學依據(jù)。

    5 結(jié) 論

    以新疆準東礦區(qū)為研究靶區(qū),利用51 個表層土壤及大氣降塵采樣點的重金屬質(zhì)量分數(shù)數(shù)據(jù),研究了區(qū)域表層土壤及大氣降塵重金屬污染程度、生態(tài)風險、空間分布狀況以及污染來源,并結(jié)合Pearson相關(guān)分析法與灰色關(guān)聯(lián)分析法探討了準東礦區(qū)表層土壤重金屬與大氣降重金屬塵間的關(guān)聯(lián)性,得到以下結(jié)論:

    1)表層土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)的空間分布狀況表明,重金屬的高值區(qū)主要出現(xiàn)在公路附近、采礦區(qū)周圍以及五彩灣煤電化工工業(yè)帶附近,高值聚集區(qū)范圍比較廣;重金屬質(zhì)量分數(shù)的低值區(qū)主要分布在離煤礦較遠的荒漠地帶。煤礦開采活動和其他工業(yè)生產(chǎn)對高值區(qū)的分布產(chǎn)生的影響最大,在整個研究區(qū)域中部,工業(yè)區(qū)和采礦區(qū)附近重金屬質(zhì)量分數(shù)最高。

    2)土壤重金屬地積累指數(shù)和潛在生態(tài)風險指數(shù)評價結(jié)果表明,Hg和As質(zhì)量分數(shù)分別達到中度和重度污染, Hg元素的污染在很大程度上受到了人為因素影響,其富集區(qū)域比較集中;As污染面積較廣,污染程度也較重。潛在生態(tài)風險和危害指數(shù)表明,在表層土壤中這5種元素的潛在生態(tài)危害處于較低水平且屬于低生態(tài)風險;Hg元素在表層土壤中的潛在危害指數(shù)較高,達到了133.2,處于較高生態(tài)風險。

    3)大氣降塵研究表明,大氣中Zn和Cr的污染最為嚴重,其中質(zhì)量分數(shù)最高的Zn元素超出全國土壤背景值的80多倍,其地積累指數(shù)達到了5.67,處于極強度污染狀態(tài)。Zn和Cr的高值區(qū)主要集中在研究區(qū)北部、西北部地區(qū)的五彩灣煤電煤化工產(chǎn)業(yè)帶等工業(yè)園區(qū),其來源可判斷為生產(chǎn)過程中的金屬冶煉。

    4)Pearson相關(guān)分析與灰色關(guān)聯(lián)分析的結(jié)果表明,準東地區(qū)表層土壤與大氣降塵中6種重金屬的線性相關(guān)關(guān)系與幾何形狀的絕對關(guān)聯(lián)度排序結(jié)果一致,即As>Hg>Cr>Cu>Pb>Zn。準東地區(qū)表層土壤與大氣降塵中的6種重金屬中,Hg和As元素具有一致性,且具有相同的來源,說明大氣降塵對表層土壤中重金屬的質(zhì)量分數(shù)有一定影響。

    [1] Franco-Uría A, López-Mateo C, Roca E, et al. Source identification of heavy metals in pastureland by multivariate analysis in NW Spain[J]. Journal of hazardous materials, 2009, 165(1): 1008-1015.

    [2] Ravankhah N, Mirzaei R, Masoum S. Spatial eco-risk assessment of heavy metals in the surface soils of industrial city of Aran-o-Bidgol, Iran[J]. Bulletin of environmental contamination and toxicology, 2016, 96(4): 516-523.

    [3] Reza S K, Baruah U, Singh S K, et al. Geostatistical and multivariate analysis of soil heavy metal contamination near coal mining area, Northeastern India[J]. Environmental Earth Sciences, 2015, 73(9): 5425-5433.

    [4] Wang J, Tiyip T, Ding J, et al. Desert soil clay content estimation using reflectance spectroscopy preprocessed by fractional derivative[J]. PloS one, 2017, 12(9): e0184836.

    [5] 姜菲菲,孫丹峰,李紅,等. 北京市農(nóng)業(yè)土壤重金屬污染環(huán)境風險等級評價[J]. 農(nóng)業(yè)工程學報,2011,27(8):330-337. Jiang Feifei, Sun Danfeng, Li Hong, et al. Risk grade assessment for farmland pollution of heavy metals in Beijing[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2011, 27(8): 330-337. (in Chinese with English abstract)

    [6] 孫春媛,趙文吉,鄭曉霞,等. 北京城區(qū)土壤重金屬空間分布及與降塵的關(guān)聯(lián)性分析[J]. 中國科技論文,2016,11(9):1035-1040. Sun Chunyuan, Zhao Wenji, Zheng Xiaoxia, et al. Analysis on the spatial distribution of heavy metal in surface soil and the relationships to atmospheric dust in Beijing urban area[J]. China Sciencepaper, 2016, 11(9): 1035-1040. (in Chinese with English abstract)

    [7] 吳文勇,尹世洋,劉洪祿,等. 污灌區(qū)土壤重金屬空間結(jié)構(gòu)與分布特征[J]. 農(nóng)業(yè)工程學報,2013,29(4):165-173. Wu Wenyong, Yin Shiyang, Liu Honglu, et al. Spatial structure and distribution characteristics of soil heavy metals in wastewater irrigation district[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2013, 29(4): 165-173. (in Chinese with English abstract)

    [8] Dai Jinxing, Wu Xiaoqi, Ni Yuanyuan, et al. Geochemical characteristics of natural gas from mud volcanoes in the southern Junggar Basin[J]. Science China Earth Sciences, 2012, 55(3): 355-367.

    [9] 阿不都艾尼·阿不里,塔西甫拉提·特依拜,買買提·沙吾提,等. 準東露天煤礦土壤重金屬的污染及空間分布特征分析[J]. 中國礦業(yè),2016,25(3):58-64. Abduhini Abliz, Tashpolat Tiyip, Mamat Sawut, et al, Analysis of the spatial distribution of soil heavy metal pollution in Zhundong open pit coal mine[J]. China Mining Magazine, 2016, 25(3): 58-64. (in Chinese with English abstract)

    [10] 姚峰,包安明,古麗·加帕爾,等. 新疆準東煤田土壤重金屬來源與污染評價[J]. 中國環(huán)境科學,2013,33(10): 1821-1828. Yao Feng, Bao Anming, Guli Jiapaer, et al. Soil heavy metal sources and pollution assessment in the coalfield of East Junggar Basin in Xinjiang[J]. China Environmental Science, 2013, 33(10): 1821-1828. (in Chinese with English abstract)

    [11] 楊春,塔西甫拉提·特依拜,侯艷軍,等. 新疆準東煤田降塵重金屬污染及健康風險評價[J]. 環(huán)境科學,2016,37(7):2453-2461. Yang Chun, Tashpolat Tiyip, Hou Yanjun, et al. Assessment of heavy metals pollution and its health risk of atmospheric dust fall from east part of Junggar Basin in Xinjiang[J]. Environmental Science, 2016, 37(7): 2453-2461. (in Chinese with English abstract)

    [12] 夏楠,塔西甫拉提·特依拜,依力亞斯江·努爾麥麥提,等. 卡拉麥里南部工業(yè)區(qū)梭梭和琵琶柴重金屬空間分布及污染評價[J]. 生態(tài)學報,2017,37(11):3912-3918. Xia Nan, Tashpolat Tiyip, Ilyas Nurmemet, et al. Heavy metal spatial distribution and contamination assessment of hadoxylon and reaummuria soongorica in an industrial area south of Kalamali[J]. Acta Ecological Sinica, 2017, 37(11): 3912-3918. (in Chinese with English abstract)

    [13] 郭偉,趙仁鑫,張君,等. 內(nèi)蒙古包頭鐵礦區(qū)土壤重金屬污染特征及其評價[J]. 環(huán)境科學,2011,32(10):3099-3105. Guo Wei, Zhao Renxin, Zhang Jun, et al. Distribution characteristic and assessment of soil heavy metal pollution in the iron mining of Baotou in Inner Mongolia[J]. Environmental Science, 2011, 32(10): 3099-3105. (in Chinese with English abstract)

    [14] 董霽紅,于敏,程偉,等. 礦區(qū)復墾土壤種植小麥的重金屬安全性[J]. 農(nóng)業(yè)工程學報,2010,26(12):280-286. Dong Jihong, Yu Min, Cheng Wei, et al. Safety of heavy metals pollution for wheat planted in reclaimed mining soil[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2010, 26(12): 280-286. (in Chinese with English abstract)

    [15] 王心義,楊建,郭慧霞. 礦區(qū)煤矸石堆放引起土壤重金屬污染研究[J]. 煤炭學報,2006,31(6):808-812. Wang Xinyi, Yang Jian, Guo Huixia. Study on heavy metals in soil contaminated by coal waste rock pile[J]. Journal of China Coal Society, 2006, 31(6): 808-812. (in Chinese with English abstract)

    [16] 吳學麗,楊永亮,湯奇峰,等. 沈陽河水、地下水及沉積物中重金屬的生態(tài)風險評價及來源辨析[J]. 生態(tài)學雜志,2011,30(3):438-447. Wu Xueli, Yang Yongliang, Tang Qifeng, et al. Ecological risk assessment and source analysis of heavy metals in river water, groundwater along river banks and river sediments in Shenyang[J]. Chinese Journal of Ecology, 2011, 30(3): 438-447. (in Chinese with English abstract)

    [17] 王敬哲,塔西甫拉提·特依拜,張東. 基于分數(shù)階微分的荒漠土壤鉻含量高光譜檢測[J]. 農(nóng)業(yè)機械學報,2017,48(5):152-158. Wang Jingzhe, Tashpolat Tiyip, Zhang Dong. Spectral detection of chromium content in desert soil based on fractional differential[J].Transactions of the Chinese Society for Agricultural Machinery, 2017, 48(5): 152-158. (in Chinese with English abstract)

    [18] 湯國安. ArcGIS地理信息系統(tǒng)空間分析實驗教程[M]. 北京:科學出版社,2012. Tang Guoan. Sptial Ananlysis Operating Direction on ArcGIS[M]. Beijing: Science Press, 2012. (in Chinese with English abstract)

    [19] Muller G. Index of geoaccumulation in sediments of the Rhine River[J]. 1969, 2(108): 108-118.

    [20] 高宇瀟,塔西甫拉提·特依拜,夏楠,等. 新疆準東五彩灣煤田區(qū)不同深度土壤重金屬污染評價、來源分析與空間分布特征[J]. 中國礦業(yè),2016,25(9):74-81. Gao Yuxiao, Tashpolat Tiyip, Xia Nan, et al. Spatial distribution and pollution source assessment of different depth of soil heavy metals in the wucaiwan coal field in Xinjiang East Junggar Basin[J]. China Mining Magazine, 2016, 25(9): 74-81. (in Chinese with English abstract)

    [21] Hakanson L. An ecological risk index for aquatic pollution control. A sedimentological approach[J]. Water research, 1980, 14(8): 975-1001.

    [22] 鄧聚龍. 灰色系統(tǒng)基本方法[M]. 武漢:華中理工大學出版社,1987. Deng Julong. Basic Method of Grey System[M]. Wuhan: Press of Huazhong University of Science and Technology, 1987. (in Chinese with English abstract)

    [23] 夏軍. 準東煤田土壤重金屬污染高光譜遙感監(jiān)測研究[D]. 烏魯木齊:新疆大學,2014. Xia Jun. Study on the Monitoring of Soil Heavy Metal Pollution with Hyperspectral Remote Sensing in the Eastern Junggar coalfield[D]. Urumqi: Xinjiang University, 2014. (in Chinese with English abstract)

    [24] Jiang T, Liu Z, Wang T. Analysis on fracture-control factors for structural deformation of Jurassic coal-bearing strata in eastern section of mountain front, north Junggar Basin[J]. Procedia Earth and Planetary Science, 2011, 3: 154-160.

    [25] Abuduwaili J, Zhang Z, Jiang F. Assessment of the distribution, sources and potential ecological risk of heavy metals in the dry surface sediment of Aibi Lake in Northwest China[J]. PloS one, 2015, 10(3): e0120001.

    [26] Li X, Lee S, Wong S, et al. The study of metal contamination in urban soils of Hong Kong using a GIS-based approach[J]. Environmental Pollution, 2004, 129(1): 113-124.

    [27] 江華亮,王宗爽,武雪芳,等. 我國大氣PM 2.5中砷的污染特征,來源及控制[J]. 環(huán)境工程技術(shù)學報,2015,5(6):464-470. Jiang Hualinag, Wang Zongshuang, Wu Xuefang, et al. Pollution characteristics, sources and control of arsenic in PM 2.5 in China[J]. Journal of Environmental Engineering Technology, 2015, 5(6): 464-470. (in Chinese with English abstract)

    [28] 黃順生,華明,金洋,等. 南京市大氣降塵重金屬含量特征及來源研究[J]. 地學前緣,2008,15(5):161-166. Huang Shunsheng, Hua Ming, Jin Yang, et al. Concentrations and sources of heavy metal in atmospheric dustfall in the Nanjing city, East China[J]. Earth Science Frontiers, 2008, 15(5): 161-166. (in Chinese with English abstract)

    [29] Kraft J, Kraft A. On the relationship between energy and GNP[J]. The Journal of Energy and Development, 1978, 3(2): 401-403.

    [30] 黃春雷,宋金秋,潘衛(wèi)豐. 浙東沿海某地區(qū)大氣干濕沉降對土壤重金屬元素含量的影響[J]. 地質(zhì)通報,2011,31(9):1434-1441. Huang Chunlei, Song Jinqiu, Pan Weifeng. Impact of dry and wet atmospheric deposition on content of heavy metals in soils along coastal areas of eastern Zhejiang Province[J]. Geological Bulletin of China, 2011, 30(9): 1434-1441. (in Chinese with English abstract)

    [31] Facchinelli A, Sacchi E, Mallen L. Multivariate statistical and GIS-based approach to identify heavy metal sources in soils[J]. Environmental pollution, 2001, 114(3): 313-324.

    [32] 劉巍,楊建軍,汪君,等. 準東煤田露天礦區(qū)土壤重金屬污染現(xiàn)狀評價及來源分析[J]. 環(huán)境科學,2016,37(5):1938-1945. Liu Wei, Yang Jianjun, Wang Jun, et al. Contamination assessment and sources analysis of soil heavy metals in opencast mine of East Junggar Basin in Xinjiang[J], Environmental Science, 2016, 37(5): 1938-1945. (in Chinese with English abstract)

    [33] 羅娜娜,趙文吉,晏星,等. 北京城區(qū)大氣顆粒物與地表土壤金屬元素空間關(guān)聯(lián)分析[J].生態(tài)環(huán)境學報,2013,22(6):1025-1031. Luo Nana, Zhao Wenji, Yan Xing, et al. The spatial coupling relationship between atmospheric particulates and heavy metal of surface soil in Beijing urban area[J]. Ecology and Environmental Sciences, 2013, 22(6): 1025-1031. (in Chinese with English abstract)

    [34] 趙珂. 大氣降塵對土壤重金屬累積量估算方法探討——以重慶市綦江縣永新冶煉廠為例[J]. 環(huán)境科學與管理, 2007,32(11):55-58. Zhao Ke. Discussions on the method of estimating accumulated- quantity of heavy metal in soil caused by dustfall as yongxin smelt factory an example in Qijiang county of Chongqing[J].Environmental Science and Management, 2007, 32(11): 55-58. (in Chinese with English abstract)

    [35] 高貴生,宋理明,馬宗泰. 青海省降塵量時空分布及其影響因素分析[J]. 中國沙漠,2013,33(4):1124-1130. Gao Guisheng, Song Liming, Ma Zongtai. Temporal-spatial distribution and impact factors of dustfall in Qinghai Province of China[J]. Journal of Desert Research, 2013, 33(4): 1124-1130. (in Chinese with English abstract)

    阿爾祖娜·阿布力米提,王敬哲,王宏衛(wèi),茹克亞·薩吾提,阿不都艾尼·阿不里,吾木提·艾山江.新疆準東礦區(qū)土壤與降塵重金屬空間分布及關(guān)聯(lián)性分析[J]. 農(nóng)業(yè)工程學報,2017,33(23):259-266. doi:10.11975/j.issn.1002-6819.2017.23.034 http://www.tcsae.org

    Aerzuna Abulimiti, Wang Jingzhe, Wang Hongwei, Rukeye Sawut, Abdugheni Abliz, Umut Hasan. Spatial distribution analysis of heavy metals in soil and atmospheric dust fall and their relationships in Xinjiang Eastern Junggar mining area[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2017, 33(23): 259-266. (in Chinese with English abstract) doi:10.11975/j.issn.1002-6819.2017.23.034 http://www.tcsae.org com

    Spatial distribution analysis of heavy metals in soil and atmospheric dust fall and their relationships in Xinjiang Eastern Junggar mining area

    Aerzuna Abulimiti, Wang Jingzhe, Wang Hongwei※, Rukeye Sawut, Abdugheni Abliz, Umut Hasan

    (1.830046,; 2.830046,)

    Heavy metal pollution is the representative environmental pollution which is caused by heavy metals or their compounds. It has wide range, long duration, non-degradability, and some other features. The accumulation of heavy metals in soil will destroy the physical and chemical properties of soil, cause irreversible pollution of environment, and further threaten human health. For mining area, influenced by human exploitation, the top soil is thin and is easily affected by atmospheric dust fall. The relationship between soil heavy metals and atmospheric dust fall could reflect the sources of heavy metals pollution. Furthermore, the transport, migration and diffusion characteristics of heavy metals in the soil-atmosphere system could be revealed through the analysis of it. Existing work has mostly focused on only top soil, which might ignore the influence of dust reduction.Therefore, this study aimed to investigate the pollution status of heavy metals in the surface soil and their relevance with atmospheric dust fall. With 51 surface soil samples and 51 atmospheric dust fall samples collected from Eastern Junggar coal mining area in Xinjiang Uygur Autonomous Region, China, the contents of 6 kinds of heavy metals (As, Cu, Cr, Hg, Pb, and Zn) in the samples were measured in the laboratory. The geo-accumulation could be used to evaluate the pollution degree of heavy metals in soil. The potential ecological risk index takes into account the difference of the background values of heavy metals and the migration and transformation of heavy metals in the environment. The descriptive statistics of heavy metals in surface soil were carried out. Secondly, the spatial distribution, geo-accumulation, and potential ecological risk index of heavy metal from surface soil and atmospheric dust fall were analyzed. The outcomes of the analysis of them were described by ArcGIS 10.1 spatial analysis with inverse distance weighted (IDW) interpolation method. Subsequently, the correlation between surface soil and atmospheric dust fall was analyzed by Pearson correlation analysis and grey correlation analysis. Pearson correlation coefficient has been widely used to measure the linear relationship between fixed distance variables, and the value range is from -1 to 1; the greater the absolute value, the stronger the correlation. For the grey relational analysis, if the correlation degree was greater than 0.6, the 2 factors could be regard as being correlated significantly. The results showed that: 1) There were significant spatial distinctions between 6 kinds of heavy metal elements (As, Cu, Cr, Hg, Pb, and Zn) in surface soil. The pollution level of Hg was the most serious, which could be regard as the strong polar pollution, and its potential ecological risk index reached a high ecological risk. The Zn and Cu were basically in a state of no pollution, and they were at a slight ecological risk. 2) There were obvious differences in the spatial distribution of heavy metals in atmospheric dust fall. The Zn in atmospheric dust fall was in pollution with extreme intensity, while Hg was in no pollution state. 3) Pearson correlation coefficients showed that Hg and As in the atmospheric dust fall were significantly related to the As in soil, and the correlation coefficients reached 0.72 and 0.66, separately. The results of grey correlation degree showed that the relevance between heavy metal in surface soil and atmospheric dust was notable, but varied among 6 kinds of heavy metal elements. The amount of local dust was related to human production activities and local climatic factors closely, i.e., prevailing winds and precipitation. Therefore, in further research, the size of samples will be expanded, and this important factor will be used to analyze the spatial distribution, geo-accumulation, and potential ecological risk index of heavy metals, and explore the impact of dust on it.

    heavy metals; soil; dust; spatial distribution; Geo-accumulation; potential ecological risk index; correlation analysis

    10.11975/j.issn.1002-6819.2017.23.034

    X51;X53

    A

    1002-6819(2017)-23-0259-08

    2017-07-07

    2017- 10-26

    國家自然科學基金(U1603241、51704259、41705032、41761077);新疆維吾爾自治區(qū)自然科學基金(2016D01C053)

    阿爾祖娜·阿布力米提,主要從事干旱區(qū)生態(tài)環(huán)境方向研究。Email:aerzuna@163.com

    王宏衛(wèi),教授,主要從事干旱區(qū)綠洲生態(tài)環(huán)境與人文影響研究。Email:wanghw_777@163.

    猜你喜歡
    準東降塵表層
    半潛式平臺表層卡套管處理與認識
    海洋石油(2021年3期)2021-11-05 07:43:10
    水體表層沉積物對磷的吸收及釋放研究進展
    連云港市大氣降塵時空分布特征
    新疆首個煤炭資源主題能源館開館
    中國煤炭(2019年8期)2019-01-17 10:16:53
    大型工業(yè)園需水預測方法探討——以新疆準東經(jīng)濟技術(shù)開發(fā)區(qū)為例
    南京市大氣降塵固碳微生物群落多樣性研究
    新疆準東煤田西部八道灣組層序地層及聚煤規(guī)律分析
    準東地區(qū)電網(wǎng)短路電流面臨的形勢及對策
    氬弧熔覆原位合成Ti(C,N)-WC增強鎳基表層復合材料的研究
    焊接(2015年6期)2015-07-18 11:02:25
    蓋州市大氣降塵特征分析
    科技視界(2015年1期)2015-03-20 07:18:08
    99re6热这里在线精品视频| 国产一区二区在线观看av| www.精华液| 亚洲精品av麻豆狂野| 曰老女人黄片| 国产精品久久久av美女十八| 欧美最新免费一区二区三区| 国产麻豆69| 人人澡人人妻人| 一二三四在线观看免费中文在| 欧美精品高潮呻吟av久久| 国产免费现黄频在线看| 精品免费久久久久久久清纯 | 美女扒开内裤让男人捅视频| 亚洲欧美清纯卡通| 51午夜福利影视在线观看| 亚洲国产av影院在线观看| 久久97久久精品| 国产 精品1| 欧美在线黄色| 亚洲精品aⅴ在线观看| 操美女的视频在线观看| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 18禁动态无遮挡网站| 亚洲,欧美精品.| 视频在线观看一区二区三区| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 伦理电影免费视频| 嫩草影院入口| 另类精品久久| 人妻 亚洲 视频| 国产成人精品在线电影| 这个男人来自地球电影免费观看 | 色播在线永久视频| 免费高清在线观看日韩| 波野结衣二区三区在线| 亚洲成人av在线免费| 国产成人精品久久二区二区91 | 日日撸夜夜添| 大码成人一级视频| 亚洲国产精品一区三区| 大片电影免费在线观看免费| 精品国产国语对白av| 在线观看www视频免费| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 涩涩av久久男人的天堂| 人人妻,人人澡人人爽秒播 | 免费黄网站久久成人精品| 精品国产一区二区三区四区第35| 人妻 亚洲 视频| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 亚洲七黄色美女视频| 国产高清不卡午夜福利| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 一区在线观看完整版| 国产精品三级大全| 国产成人啪精品午夜网站| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 亚洲精品国产区一区二| 在线观看免费视频网站a站| 国产男女超爽视频在线观看| 午夜福利网站1000一区二区三区| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 国产一区二区在线观看av| 丰满迷人的少妇在线观看| 最近手机中文字幕大全| 性色av一级| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 三上悠亚av全集在线观看| 亚洲图色成人| 国产又色又爽无遮挡免| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 亚洲伊人久久精品综合| 久久久国产一区二区| 中文字幕av电影在线播放| 亚洲四区av| 久久人人爽人人片av| 老熟女久久久| 深夜精品福利| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 免费高清在线观看视频在线观看| 日韩大片免费观看网站| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 亚洲精品日本国产第一区| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 考比视频在线观看| 在线天堂最新版资源| 99香蕉大伊视频| 国产精品欧美亚洲77777| 精品少妇内射三级| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 老司机影院毛片| 国产精品无大码| av在线播放精品| 18禁观看日本| 国产成人精品久久久久久| 色综合欧美亚洲国产小说| 无限看片的www在线观看| 日本欧美视频一区| 亚洲av欧美aⅴ国产| 国产亚洲欧美精品永久| 婷婷成人精品国产| 99国产综合亚洲精品| 国产一区亚洲一区在线观看| 韩国av在线不卡| 欧美激情 高清一区二区三区| 亚洲欧美精品自产自拍| 亚洲美女视频黄频| 亚洲色图综合在线观看| 一级a爱视频在线免费观看| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| kizo精华| 亚洲欧美精品自产自拍| 日韩精品有码人妻一区| 精品一区二区三区av网在线观看 | 国产 精品1| 涩涩av久久男人的天堂| 不卡视频在线观看欧美| 色精品久久人妻99蜜桃| 可以免费在线观看a视频的电影网站 | 亚洲国产欧美网| 97人妻天天添夜夜摸| 人人妻,人人澡人人爽秒播 | 美女中出高潮动态图| 国产熟女欧美一区二区| 亚洲熟女精品中文字幕| 伦理电影免费视频| 97人妻天天添夜夜摸| 国产xxxxx性猛交| 99国产综合亚洲精品| 女人精品久久久久毛片| 丁香六月欧美| 性色av一级| 午夜影院在线不卡| 午夜日韩欧美国产| 99九九在线精品视频| 免费看av在线观看网站| 日韩精品免费视频一区二区三区| 亚洲欧美精品自产自拍| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 午夜免费鲁丝| 97人妻天天添夜夜摸| 亚洲精品国产av蜜桃| 老司机影院成人| 亚洲图色成人| 黄色视频不卡| 国产午夜精品一二区理论片| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 久久99精品国语久久久| 日韩伦理黄色片| 久久久久人妻精品一区果冻| 日本欧美国产在线视频| 纯流量卡能插随身wifi吗| 久久天堂一区二区三区四区| 亚洲,欧美精品.| 国产成人精品久久久久久| av又黄又爽大尺度在线免费看| av国产精品久久久久影院| 韩国av在线不卡| 99国产精品免费福利视频| 最黄视频免费看| 国产成人av激情在线播放| 人妻人人澡人人爽人人| 在线 av 中文字幕| 丝袜脚勾引网站| 亚洲伊人色综图| 黄色一级大片看看| 国产黄频视频在线观看| 国产精品 欧美亚洲| 亚洲精品国产av成人精品| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 久久这里只有精品19| 国产成人欧美在线观看 | 亚洲国产成人一精品久久久| 18禁观看日本| 亚洲国产日韩一区二区| 精品一区二区三区av网在线观看 | 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 卡戴珊不雅视频在线播放| 国产精品国产三级国产专区5o| 午夜福利乱码中文字幕| 亚洲人成电影观看| 伦理电影免费视频| 亚洲精品av麻豆狂野| 在线观看免费日韩欧美大片| 免费在线观看黄色视频的| 国产精品 欧美亚洲| 欧美人与性动交α欧美软件| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 99re6热这里在线精品视频| 大香蕉久久成人网| 伦理电影免费视频| 国产日韩欧美视频二区| 国产午夜精品一二区理论片| 午夜日本视频在线| 国产精品 欧美亚洲| 欧美精品亚洲一区二区| 精品视频人人做人人爽| 高清黄色对白视频在线免费看| 中文字幕色久视频| 欧美国产精品va在线观看不卡| 久久久国产欧美日韩av| 成人免费观看视频高清| 男人操女人黄网站| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 飞空精品影院首页| 国产毛片在线视频| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 最近的中文字幕免费完整| 男人添女人高潮全过程视频| 日韩av不卡免费在线播放| 卡戴珊不雅视频在线播放| 久久久久久久大尺度免费视频| 伦理电影大哥的女人| √禁漫天堂资源中文www| 亚洲国产成人一精品久久久| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 好男人视频免费观看在线| 久久久精品免费免费高清| 波多野结衣一区麻豆| 成年人午夜在线观看视频| 久久久久精品人妻al黑| 国产成人啪精品午夜网站| 成年av动漫网址| 日韩av不卡免费在线播放| av国产久精品久网站免费入址| kizo精华| 男女边吃奶边做爰视频| 搡老岳熟女国产| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 亚洲熟女毛片儿| 中文字幕人妻丝袜制服| 国产免费视频播放在线视频| 久久天堂一区二区三区四区| 国产男女内射视频| 在线观看一区二区三区激情| 亚洲国产av新网站| 国产精品99久久99久久久不卡 | 日韩电影二区| 亚洲国产av影院在线观看| 麻豆乱淫一区二区| 黄色一级大片看看| 日本vs欧美在线观看视频| 亚洲综合精品二区| 亚洲欧美色中文字幕在线| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| av又黄又爽大尺度在线免费看| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 老熟女久久久| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 久久久久国产一级毛片高清牌| 国产 精品1| 国产精品久久久人人做人人爽| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 日本爱情动作片www.在线观看| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 男女之事视频高清在线观看 | 免费在线观看黄色视频的| 9191精品国产免费久久| 欧美精品高潮呻吟av久久| 日韩人妻精品一区2区三区| 搡老乐熟女国产| 老汉色∧v一级毛片| 五月开心婷婷网| 久久久久视频综合| 国产精品免费视频内射| 欧美黑人欧美精品刺激| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 老司机亚洲免费影院| 亚洲,欧美精品.| 国产成人91sexporn| 久久久久网色| 欧美黄色片欧美黄色片| 精品一区二区免费观看| 在现免费观看毛片| 宅男免费午夜| 制服诱惑二区| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 免费看不卡的av| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲情色 制服丝袜| 成年人免费黄色播放视频| 中国三级夫妇交换| 亚洲欧美激情在线| 看免费成人av毛片| 七月丁香在线播放| 一二三四在线观看免费中文在| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产精品欧美亚洲77777| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 久久精品人人爽人人爽视色| 国产国语露脸激情在线看| 亚洲精品av麻豆狂野| 人人妻,人人澡人人爽秒播 | 99热全是精品| 五月开心婷婷网| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 亚洲 欧美一区二区三区| 国产色婷婷99| 又大又黄又爽视频免费| 男人爽女人下面视频在线观看| 午夜免费观看性视频| 少妇人妻 视频| 9热在线视频观看99| 看免费成人av毛片| 亚洲精品国产一区二区精华液| 久久久精品区二区三区| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 欧美精品av麻豆av| 飞空精品影院首页| 麻豆乱淫一区二区| 999精品在线视频| 亚洲av日韩精品久久久久久密 | 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 亚洲三区欧美一区| 欧美变态另类bdsm刘玥| 美女主播在线视频| 一级片'在线观看视频| 中文字幕精品免费在线观看视频| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 国产一区二区三区综合在线观看| 欧美黑人精品巨大| 婷婷色麻豆天堂久久| 综合色丁香网| 亚洲精品国产av蜜桃| 中文天堂在线官网| 啦啦啦在线免费观看视频4| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 男男h啪啪无遮挡| 新久久久久国产一级毛片| 一级片免费观看大全| 毛片一级片免费看久久久久| 在线观看免费视频网站a站| 又大又黄又爽视频免费| 欧美精品亚洲一区二区| 女性生殖器流出的白浆| 国产男女内射视频| 免费黄网站久久成人精品| 母亲3免费完整高清在线观看| 亚洲精品av麻豆狂野| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 亚洲欧洲国产日韩| 最近2019中文字幕mv第一页| 色94色欧美一区二区| 多毛熟女@视频| 欧美日韩亚洲高清精品| 亚洲七黄色美女视频| 国产av国产精品国产| 午夜福利乱码中文字幕| 激情五月婷婷亚洲| a级片在线免费高清观看视频| 国产精品 欧美亚洲| 欧美黑人精品巨大| av天堂久久9| 蜜桃在线观看..| 久久久精品94久久精品| 1024香蕉在线观看| 国产一区二区 视频在线| 亚洲第一青青草原| 日本av手机在线免费观看| 在线精品无人区一区二区三| 午夜免费鲁丝| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 久久 成人 亚洲| 看免费成人av毛片| 国产成人免费无遮挡视频| 欧美精品高潮呻吟av久久| 国产一区亚洲一区在线观看| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 哪个播放器可以免费观看大片| 曰老女人黄片| 成年美女黄网站色视频大全免费| 美女福利国产在线| 亚洲国产精品999| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 91成人精品电影| 久久99精品国语久久久| 夜夜骑夜夜射夜夜干| kizo精华| 色吧在线观看| 水蜜桃什么品种好| 人妻一区二区av| 久久这里只有精品19| 少妇 在线观看| 色网站视频免费| 一级毛片电影观看| 亚洲国产精品国产精品| 亚洲精品,欧美精品| www日本在线高清视频| 啦啦啦 在线观看视频| av一本久久久久| 久久久国产欧美日韩av| 婷婷色综合大香蕉| a级毛片黄视频| 欧美日韩综合久久久久久| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 国产精品久久久人人做人人爽| 成人国语在线视频| 久久久久久久大尺度免费视频| 日韩av不卡免费在线播放| 最近手机中文字幕大全| 五月开心婷婷网| 欧美久久黑人一区二区| 久久婷婷青草| 成人国语在线视频| 亚洲专区中文字幕在线 | 丝袜美足系列| 国产精品二区激情视频| 精品一区在线观看国产| 国产一区有黄有色的免费视频| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 亚洲精品第二区| 永久免费av网站大全| 日韩免费高清中文字幕av| www.av在线官网国产| 久久热在线av| 日韩一区二区视频免费看| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 男人舔女人的私密视频| 亚洲精品,欧美精品| 午夜激情av网站| 久久精品国产亚洲av高清一级| 午夜91福利影院| 亚洲精品美女久久av网站| 国产亚洲最大av| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 极品人妻少妇av视频| 欧美 日韩 精品 国产| 亚洲av中文av极速乱| 无限看片的www在线观看| 色94色欧美一区二区| 高清不卡的av网站| 久久鲁丝午夜福利片| 午夜免费鲁丝| 18禁国产床啪视频网站| 夫妻午夜视频| 国产成人系列免费观看| 十分钟在线观看高清视频www| 亚洲精品国产av蜜桃| 黄片无遮挡物在线观看| 一边摸一边做爽爽视频免费| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 99九九在线精品视频| 伦理电影大哥的女人| 久久99热这里只频精品6学生| 欧美黄色片欧美黄色片| av天堂久久9| 久久久精品免费免费高清| 国产亚洲欧美精品永久| tube8黄色片| 色吧在线观看| 新久久久久国产一级毛片| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 欧美日韩亚洲高清精品| 亚洲美女黄色视频免费看| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 国产成人精品久久二区二区91 | 欧美日韩精品网址| 男女免费视频国产| 无限看片的www在线观看| 大陆偷拍与自拍| 色播在线永久视频| 久久精品人人爽人人爽视色| 在线观看免费高清a一片| 岛国毛片在线播放| 最近中文字幕高清免费大全6| 亚洲在久久综合| 在线观看国产h片| 美女午夜性视频免费| 亚洲成国产人片在线观看| 涩涩av久久男人的天堂| 成人国产av品久久久| 精品酒店卫生间| 成人三级做爰电影| 欧美精品高潮呻吟av久久| 日韩大片免费观看网站| 极品少妇高潮喷水抽搐| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 午夜91福利影院| 亚洲av日韩精品久久久久久密 | 99精国产麻豆久久婷婷| 91精品国产国语对白视频| 赤兔流量卡办理| 国产高清国产精品国产三级| 国产色婷婷99| 精品久久蜜臀av无| 波多野结衣av一区二区av| 一级毛片 在线播放| videos熟女内射| 十分钟在线观看高清视频www| 在线观看人妻少妇| 一区二区av电影网| 男人舔女人的私密视频| 免费在线观看黄色视频的| 91aial.com中文字幕在线观看| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 最近中文字幕2019免费版| 天美传媒精品一区二区| 成年动漫av网址| 亚洲成国产人片在线观看| 午夜福利视频在线观看免费| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 久久精品国产a三级三级三级| 亚洲av成人精品一二三区| 晚上一个人看的免费电影| 亚洲熟女精品中文字幕| 老司机靠b影院| 婷婷色综合大香蕉| 男人舔女人的私密视频| 亚洲美女视频黄频| av在线app专区| 少妇的丰满在线观看| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 十分钟在线观看高清视频www| 波多野结衣av一区二区av| 久久久久国产一级毛片高清牌| 男人添女人高潮全过程视频| 黑人猛操日本美女一级片| 午夜免费男女啪啪视频观看| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 国产精品二区激情视频| 一区二区三区四区激情视频| 伦理电影大哥的女人| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 国产精品嫩草影院av在线观看| 国产 精品1| 婷婷色麻豆天堂久久| 天堂俺去俺来也www色官网| 亚洲美女黄色视频免费看| 欧美成人精品欧美一级黄| 午夜老司机福利片| 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲精品乱久久久久久| 精品视频人人做人人爽| 久久久久精品国产欧美久久久 | 久久这里只有精品19| 日本91视频免费播放| 一边亲一边摸免费视频| 国产成人午夜福利电影在线观看| 天堂8中文在线网| 国产欧美亚洲国产| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 亚洲欧美一区二区三区黑人| av女优亚洲男人天堂| 老鸭窝网址在线观看| 国产亚洲av高清不卡| avwww免费| av片东京热男人的天堂| 国产免费又黄又爽又色| 男女边吃奶边做爰视频| 中文字幕人妻丝袜一区二区 | 久久婷婷青草| 黑人猛操日本美女一级片| 老汉色av国产亚洲站长工具| 午夜日韩欧美国产| 啦啦啦 在线观看视频| 午夜91福利影院| 国产成人精品久久二区二区91 | 欧美另类一区| 乱人伦中国视频| 国产亚洲欧美精品永久| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 国产成人a∨麻豆精品| 十八禁网站网址无遮挡| 国产免费一区二区三区四区乱码| 久久人妻熟女aⅴ| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 91精品伊人久久大香线蕉| 久久久久久久久久久免费av| 午夜福利影视在线免费观看| 久久99一区二区三区| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 熟妇人妻不卡中文字幕| 亚洲国产欧美在线一区| 宅男免费午夜| 在线观看免费高清a一片| 男女下面插进去视频免费观看| 日韩中文字幕欧美一区二区 | 亚洲美女黄色视频免费看| 乱人伦中国视频| 欧美少妇被猛烈插入视频| 十八禁网站网址无遮挡| 国产精品久久久久成人av| 亚洲精品aⅴ在线观看| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 日韩制服骚丝袜av| 日韩视频在线欧美| xxxhd国产人妻xxx| 亚洲av日韩在线播放| 黄色 视频免费看| 桃花免费在线播放| 秋霞伦理黄片| 久久久久久久久免费视频了| 香蕉丝袜av| 久久久精品区二区三区| 七月丁香在线播放| 亚洲国产精品999| 日日爽夜夜爽网站| 精品国产露脸久久av麻豆| 一二三四在线观看免费中文在| 少妇人妻 视频| 日韩精品免费视频一区二区三区| 精品一区二区三区av网在线观看 | 母亲3免费完整高清在线观看| 国产一级毛片在线| 中文字幕色久视频| 中文字幕人妻丝袜一区二区 |