• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    京尼平交聯(lián)乳清蛋白和殼聚糖膜的制備

    2017-12-10 18:57:32徐雨春薛海燕
    農(nóng)產(chǎn)品加工 2017年21期
    關(guān)鍵詞:乳清成膜交聯(lián)劑

    李 媛,呂 佳,徐雨春,薛海燕

    (陜西科技大學(xué),陜西西安 710021)

    京尼平交聯(lián)乳清蛋白和殼聚糖膜的制備

    李 媛,呂 佳,徐雨春,*薛海燕

    (陜西科技大學(xué),陜西西安 710021)

    以乳清蛋白和殼聚糖為原料制備復(fù)合膜,同時利用天然無毒的京尼平作為交聯(lián)劑,研究其制備工藝。通過單因素試驗研究成膜材料比例、熱處理溫度、塑形劑、交聯(lián)劑對乳清蛋白和殼聚糖復(fù)合膜性能的影響,并對復(fù)合膜進行表征和抑菌性研究。結(jié)果表明,京尼平可以作為交聯(lián)劑用來制備乳清蛋白和殼聚糖復(fù)合膜,并且可以較好地改善復(fù)合膜的拉伸性能和阻隔性能,膜制備的最佳工藝條件是乳清蛋白(WPC) 與殼聚糖(CS) 配比為6∶4,甘油添加量4%,熱處理溫度70℃,京尼平添加量0.4%,此時復(fù)合膜的拉伸強度(TS) 1.79 MPa,斷裂伸長強度(E)30.28,透光率(T) 37%,水蒸氣透過率(WVP) 1.25,溶解性(S) 34%。在此條件下制得的復(fù)合膜具有良好的阻隔性能、抗拉強度、致密性和抑菌性能,可用于食品保鮮和抗菌內(nèi)外包裝的使用。

    乳清蛋白;殼聚糖;京尼平;交聯(lián)劑;抗菌性;表征

    環(huán)境保護是21世紀(jì)人們普遍關(guān)注的熱點話題之一,采用生物可降解材料作為食品及其他產(chǎn)物的包裝是解決包裝材料的環(huán)境污染問題行之有效的方法。乳清蛋白是由干酪生產(chǎn)過程中所產(chǎn)生的副產(chǎn)品乳清,經(jīng)過一定工藝濃縮精制而成的高蛋白質(zhì),占乳蛋白質(zhì)的18%~20%,具有很高的營養(yǎng)價值、生產(chǎn)利用價值,也有許多優(yōu)良的功能特性,最為突出的是成膜性。乳清蛋白能夠形成柔軟、透明、不溶于水、富有彈性的薄膜,并且具有良好的成膜特點。例如,乳清蛋白在低濕度下對于氧氣、油脂和芳香物質(zhì)有良好的阻隔性。通過查閱大量文獻資料了解到,乳清蛋白可食用膜目前的應(yīng)用面還很窄,主要是用于涂膜保鮮。細(xì)究其難以被大量應(yīng)用在生產(chǎn)中的原因主要是乳清蛋白膜較脆、防潮阻濕性能較差、耐水性不好、抑菌防腐效果差、不具有保健功能等,難以適應(yīng)食品包裝多功能性的要求。

    殼聚糖是由幾丁質(zhì)經(jīng)過脫乙酰作用得到的一種物質(zhì)。其作為生物保鮮劑,無味、無毒、無害,是一種良好的成膜材料。殼聚糖經(jīng)化學(xué)、物理方法的修飾,可以做成可食用的保鮮膜。殼聚糖膜能夠降低蔬菜水果的呼吸作用,抑制微生物的生理生化變化,延長貨架期,可以看作一種天然食品抗菌劑。經(jīng)過試驗研究證明,這類薄膜能夠阻隔食物與空氣接觸,在食品保鮮、抑菌防腐等方面都明顯優(yōu)于傳統(tǒng)保鮮方法,現(xiàn)在已在一些蔬菜水果上進行了試驗和使用。

    試驗將乳清蛋白和殼聚糖這2種成膜材料共混復(fù)合,以期克服單一組分可食用膜在實際應(yīng)用中不可避免的問題,如阻隔能力不穩(wěn)定、機械強度低等,并加入京尼平作為交聯(lián)劑來優(yōu)化復(fù)合膜的最佳制備條件,從而獲得具有優(yōu)良成膜性能和理化性質(zhì)、高效抗菌性能的功能性復(fù)合膜。同時,對復(fù)合膜的結(jié)構(gòu)進行表征,揭示乳清蛋白和殼聚糖組分的相容性和京尼平的交聯(lián)性及復(fù)合膜的微觀結(jié)構(gòu)的變化規(guī)律,從而為京尼平對乳清蛋白和殼聚糖復(fù)合膜的實際應(yīng)用提供參考。

    交聯(lián)劑對于膜的性能非常重要,常用的化學(xué)交聯(lián)劑有戊二醛、三聚磷酸鈉和甲醛等。然而,這些常用的化學(xué)交聯(lián)劑都有一定的毒性[1]。京尼平是一種是從天然梔子苷經(jīng)β-葡萄糖苷酶水解后的天然交聯(lián)劑,其本身具有優(yōu)良的藥理價值,如保肝利膽、抗炎、抗菌、抗腫瘤、治療胃炎、治療糖尿病等。這種天然的交聯(lián)劑比常用的交聯(lián)劑(如戊二醛)的毒性小10 000倍[2]。試驗使用京尼平作為交聯(lián)劑來優(yōu)化復(fù)合膜,考查乳清蛋白、殼聚糖二者復(fù)配比例,以及成膜影響因素(如增塑劑甘油比例、熱處理溫度、交聯(lián)劑比例)對成膜特性的影響。為今后乳清蛋白復(fù)合膜和京尼平的使用提供一定的理論和實踐基礎(chǔ)。

    1 試驗方法

    1.1 復(fù)合膜的制備方法

    1.1.1 乳清蛋白溶液熱改性

    稱取一定質(zhì)量的乳清蛋白,使其充分溶解于蒸餾水中,放置于90℃水浴中改性25 min,在加熱過程中要用玻璃棒一直攪拌并保持?jǐn)嚢璺较虿蛔儯男灾髮⑷榍宓鞍兹芤褐糜?5℃水浴中備用。

    1.1.2 殼聚糖溶液的制備

    將一定質(zhì)量的殼聚糖溶解于2%的乙酸溶液中,于45℃條件下置于磁力攪拌,使殼聚糖充分溶解。

    1.1.3 混合膜液的制備

    將改性后的乳清蛋白溶液冷卻至室溫(23℃),在高速旋轉(zhuǎn)攪拌器上,緩慢將乳清蛋白液注入充分溶解的殼聚糖溶液中并繼續(xù)攪拌。待膜液充分混合后,緩慢加入增塑劑甘油。

    1.1.4 調(diào)節(jié)pH值

    用乙酸緩沖液調(diào)節(jié)pH值3.5~5.5。

    1.1.5 真空脫氣

    將膜液真空抽氣處理10 min,以消除氣泡。

    1.1.6 鋪膜干燥

    取15 mL膜液,涂膜于10 cm×10 cm大小相同的有機玻璃板上,噴涂京尼平溶液。于室溫下干燥24 h。

    1.1.7 揭膜保存

    干燥冷卻后揭膜,置于相對濕度50%的箱內(nèi)平衡48 h備用。

    1.2 復(fù)合膜基礎(chǔ)性能的測定

    1.2.1 膜的厚度(FT)

    采用接觸法測定可食膜的厚度,用螺旋測微器在膜表面四角各取1點,中央取1點,共5個點測定膜厚,取平均值,單位為(mm),膜厚用于計算膜的其他性能。

    1.2.2 機械性能的測定(TS.E)

    用電子拉伸試驗機測定其抗拉強度,每個樣品大小為2.54 cm×10 cm。確定其拉抗強度(TS) 和斷裂伸長率(E)。

    1.2.3 透光率測定(T)

    將復(fù)合膜液置于比色皿中,在400 nm波長處用紫外分光光度計測量,以乙酸作為對照。每批3個平行樣,每個樣重復(fù)進行3次。

    1.2.4 溶解度(S) 的測定

    參照ASTM(D664-94,1994),取膜樣,稱質(zhì)量為m1,然后在105℃的條件下干燥至恒質(zhì)量,稱其質(zhì)量m2。根據(jù)干質(zhì)量和濕質(zhì)量之差計算含水量。

    1.2.5 水蒸氣透過率的測定(WVP)

    將復(fù)合膜裁剪成圓形放入水蒸氣透過率儀中[3],用TSY-T1L透濕性測試儀測定水蒸氣透過系數(shù),測定3組數(shù)據(jù),取平均值。

    1.3 復(fù)合膜的抑菌研究

    培養(yǎng)基配制按照國標(biāo)《食品衛(wèi)生微生物學(xué)檢驗染色法、培養(yǎng)基和試劑》;(GB/T 4789.28—2003)[4],將牛肉膏3.0 g,蛋白胨10.0 g,氯化鈉5.0 g,瓊脂粉12 g,加入1 000 mL蒸餾水中,加熱溶解后,用0.1 mol/L NaOH溶液調(diào)節(jié)pH值,使滅菌后pH值在7.2~7.4,分裝后置于壓力蒸汽滅菌器內(nèi),于0.1 MPa,121℃條件下高壓滅菌15 min。

    采用紙片擴散法測定復(fù)合膜的抗大腸桿菌性能。用微量移液管將0.1 mL菌濃度為105CFU/mL的大腸桿菌菌懸液導(dǎo)入營養(yǎng)瓊脂培養(yǎng)基,用無菌三角棒涂布均勻,通風(fēng)干燥15 min,將直徑約6 mm的無菌濾紙片置于平板培養(yǎng)基中央,分別滴入添加不同濃度殼聚糖的抗菌膜液,在37℃下培養(yǎng)24 h和48 h,觀察并測量抑菌直徑。每個樣品做3組平行試驗。以添加不含殼聚糖復(fù)合膜液為空白對照組[5]。

    (1)菌種貯藏。大腸桿菌菌種和金黃色葡萄球菌接種于營養(yǎng)瓊脂培養(yǎng)基斜面上,在37±1℃培養(yǎng)箱內(nèi)培養(yǎng)24 h后,置于4℃下貯藏,作為斜面貯藏菌。

    (2)菌種活化。將斜面貯藏菌轉(zhuǎn)接到營養(yǎng)瓊脂培養(yǎng)基上,在37±1℃培養(yǎng)箱內(nèi)培養(yǎng)24 h后再進行轉(zhuǎn)接,取連續(xù)轉(zhuǎn)接2次以上的新鮮細(xì)菌培養(yǎng)物備用。

    (3)菌懸液制備。取5.0 mL稀釋液加入到活化后的菌種培養(yǎng)基中,輕輕振蕩,使菌種分散,吸取3.0 mL稀釋液加入營養(yǎng)瓊脂培養(yǎng)基斜面試管內(nèi),反復(fù)操作,再將洗液移至另一支無菌試管中,輕輕振蕩數(shù)次,得到均勻懸浮的大腸桿菌菌懸液待用。

    2 結(jié)果分析

    2.1 材料復(fù)配比例對復(fù)合膜機械強度的影響

    成膜材料配比對復(fù)合膜拉伸強度的影響見圖1,成膜材料配比對復(fù)合膜斷裂伸長率的影響見圖2。

    圖1 成膜材料配比對復(fù)合膜拉伸強度的影響

    圖2 成膜材料配比對復(fù)合膜斷裂伸長率的影響

    隨著WPC-CS膜中殼聚糖配比的逐漸增大,可食膜的抗拉強度(TS)呈現(xiàn)先增加后減小再增加的趨勢。斷裂伸長率(E)見圖2呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢。當(dāng)復(fù)合膜中殼聚糖含量較多時,殼聚糖中的羥基與乳清蛋白中的氨基和羧基形成穩(wěn)定的化學(xué)鍵,使得復(fù)合膜拉伸強度較大,但隨著乳清蛋白含量逐漸增多,乳清蛋白分子間作用力增強,取代了乳清蛋白和殼聚糖之間的共價鍵及氫鍵,導(dǎo)致復(fù)合膜拉伸強度變小。WPC-CS膜的斷裂伸長率(E)隨著WPC和CS配比的增大而先增大后減小,這是因為WPC和CS分子間結(jié)合位點有限,當(dāng)二者充分結(jié)合即比例為6∶4時,此時的拉伸強度為1.72 MPa,分子間連接最緊密。

    2.2 材料復(fù)配比例對復(fù)合膜透光率的影響

    復(fù)合膜透光率可以反映物質(zhì)成分的相容性,若復(fù)合膜透光率很低,則說明其中的物質(zhì)相容性差。

    成膜材料配比對復(fù)合膜透光率的影響見圖3。

    圖3 成膜材料配比對復(fù)合膜透光率的影響

    由圖3可知,隨著成膜材料配比的增大,透光率(T)稍微減小,但是差異并不明顯,這是因為乳清蛋白與殼聚糖分子通過氫鍵結(jié)合時,連續(xù)相和分散相界面發(fā)生光反射和散射,導(dǎo)致透光率減小。

    2.3 材料復(fù)配比例對復(fù)合膜阻隔性能的影響

    成膜材料配比對復(fù)合膜水蒸氣透過率的影響見圖4。

    圖4 成膜材料配比對復(fù)合膜水蒸氣透過率的影響

    WPC-CS膜的水蒸氣透過系數(shù)(WVP) 隨著成膜材料配比的增大而先減小后增大。膜的WVP與成膜材料的極性基團密切相關(guān),在CS濃度較高時,WPC-CS膜的WVP較小,隨著WPC∶CS的增大,WPC分子與CS分子以氫鍵等相互作用在有限的結(jié)合位點充分結(jié)合,使復(fù)合膜結(jié)構(gòu)緊密,當(dāng)達到6∶4時,WVP最小為1.21。隨著CS加入量的增大,使阻水性變?nèi)?,使?fù)合膜的透水性增強。

    2.4 增塑劑添加量的影響

    試驗證明在未加入增塑劑時,可食用復(fù)合膜較脆、易斷裂,甚至不能完整地揭膜。在添加低濃度的增塑劑時,復(fù)合膜的性能都有很大提升。以甘油為增塑劑的可食用復(fù)合膜。隨著甘油濃度的增加,復(fù)合膜的拉伸強度(TS)顯著增加,在4%達到最大為1.72 MPa。

    增塑劑對復(fù)合膜拉伸強度的影響見圖5,增塑劑對復(fù)合膜斷裂伸長率的影響見圖6。

    復(fù)合膜斷裂伸長率(E)在不斷增加,這說明甘油的添加對復(fù)合膜的柔韌性有了較大提升。在甘油添加量為8%時復(fù)合膜的斷裂伸長率最大為41.13 MPa??墒窃诮夷み^程中,由于黏度過大而不易揭膜。為考慮揭膜成度和膜的拉伸效果,應(yīng)選取4%的甘油添加量為最佳。

    2.5 熱處理溫度對復(fù)合膜的影響

    熱處理溫度對復(fù)合膜拉伸強度的影響見圖7,熱處理溫度對復(fù)合膜阻隔性能的影響見圖8。

    圖5 增塑劑對復(fù)合膜拉伸強度的影響

    圖6 增塑劑對復(fù)合膜斷裂伸長率的影響

    圖7 熱處理溫度對復(fù)合膜拉伸強度的影響

    圖8 熱處理溫度對復(fù)合膜阻隔性能的影響

    由圖7可以看出,隨著熱處理溫度的升高,膜的整體拉伸強度(TS)先減小后增大。當(dāng)熱處理溫度為70℃時,復(fù)合膜的拉伸強度達到最大,為30.14 MPa。

    由圖8可以看出,復(fù)合膜的WVP隨著熱處理溫度的升高而下降,當(dāng)溫度到60,70℃時WVP沒有顯著的改變,這是由于乳清蛋白和殼聚糖分子在適當(dāng)?shù)募訜釡囟认履芨玫亟宦?lián),提高其阻隔水蒸氣的性能。

    2.6 交聯(lián)劑對膜改性的影響

    京尼平對復(fù)合膜拉伸強度的影響見圖9。

    圖9 京尼平對復(fù)合膜拉伸強度的影響

    由圖9可以看出,以京尼平作為交聯(lián)劑,對復(fù)合膜的拉伸強度(TS)有所增強??赡苁怯捎诖龠M乳清蛋白和殼聚糖的交聯(lián)作用,使復(fù)合膜分子結(jié)構(gòu)更加緊密,透光性和復(fù)合膜的光滑性有所增加。而對韌性影響不大,故伸長率變化不大。由于復(fù)合膜結(jié)構(gòu)更加緊致,透水性有所減弱。

    2.7 復(fù)合膜抑菌效力的測定

    不同配比殼聚糖的抑菌效果見表1,添加京尼平的抑菌效果效果見表2。

    表1 不同配比殼聚糖的抑菌效果

    表2 添加京尼平的抑菌效果效果

    由表1可以看出,乳清蛋白、殼聚糖復(fù)合凝膠對大腸桿菌和金黃色葡萄球菌有明顯的抑制作用。乳清蛋白和殼聚糖復(fù)合膜中對革蘭氏細(xì)菌有抑菌效力的主要成分是殼聚糖,隨著殼聚糖成分的增加,抑菌直徑變大,抑菌效果逐漸增大。證明此復(fù)合膜有一定的抑菌性,且對大腸桿菌的抑菌能力強于金黃色葡萄球菌。

    由表2可以看出,添加京尼平對復(fù)合膜的抑菌效果影響不大,增加添加量后抑菌直徑?jīng)]有明顯變化。故復(fù)合膜抑菌效果的強弱主要依靠殼聚糖的配比。殼聚糖配比越大,復(fù)合膜的抑菌性越強。

    3 結(jié)論

    將乳清蛋白和殼聚糖作為原料制備復(fù)合膜,同時探究以京尼平作為交聯(lián)劑制備復(fù)合膜時的最優(yōu)條件。利用抑菌試驗,檢驗復(fù)合膜對革蘭氏細(xì)菌的抑菌作用,生產(chǎn)出具有抑菌性的功能復(fù)合膜。最后對復(fù)合膜進行表征,更加形象地反映出復(fù)合膜的結(jié)構(gòu)特征。

    根據(jù)試驗數(shù)據(jù)分析,復(fù)合膜制備的最佳工藝條件為乳清蛋白與殼聚糖的配比6∶4,甘油添加量4%,熱處理溫度70℃,京尼平添加量0.4%。該復(fù)合膜可作為新型的生物材料,并對新型交聯(lián)劑的使用和發(fā)展提供了參考和理論依據(jù)。

    [1]Welsh E R, Schauer C L, Qadri S B, et al.Chitosan cross-linking with a water-soluble,blocked diisocyanate.1.Solid state[J].Biomacromolecules,2002,3 (6):1 370-1 374.

    [2]Jin J,Song M,Hourston D J.Novel chitosan-based films cross-linkedby genipin with improved physical properties[J].Biomacromolecules,2004,5 (1):162-168.

    [3]賈艷菊,馬同鎖,劉坤,等.不同殼聚糖抗菌膜對草魚保鮮效果的比較 [J].中國農(nóng)學(xué)通報,2010,26(5):337-340.

    [4]Atarés L,Bonilla J.Chiralt A.Characterization of sodium caseinate-based edible films incorporated with cinnamon or ginger essential oils[J].Journal of Food Engineering,2010 (18):1-10.

    [5]石磊,王世平,顧介明.不同濃度殼聚糖膜對葡萄保鮮效果的研究 [J].山東農(nóng)業(yè)科學(xué),2009(8):99-101.◇

    The Preparation of Whey Protein and Chitosan Composite Films Crosslinking by Genipin

    LI Yuan,LV Jia,XU Yuchun,*XEU Haiyan
    (Shaanxi University of Science and Technology,Xi'an,Shaanxi 710021,China)

    In this paper,whey protein and chitosan composite membrane preparation process were studied with taking advantage of natural non-toxic genipin as a crosslinking agent.The proportion of two film-forming materials,influence of thermal denaturation temperature,and shaping and crosslinking agent of whey protein/chitosan composite membrane performance were explored through the single factor experimental study.And we do bacteriostatic study of the composite film.The results showed that geniposidic whey protein could be used as a crosslinking agent and chitosan composite membrane preparation used.And could better improve the tensile properties and the barrier properties of films.The optimum conditions for preparation of the film was derived from whey protein ratio(WPC) ∶chitosan (CS) 6∶4,glycerol concentration 4%,heat treatment temperature 70℃,geniposidic concentration 0.4%,the tensile strength of the composite film(TS) was 1.79 MPa,elongation at break strength(E) was 30.28,the light transmittance(T) was 37%, the water vapor transmission rate(WVP) was 1.25 and solubility(S) 34%.Under these conditions,the resulting composite film had good barrier properties,tensile strength,density and antibacterial properties.It could be used for food preservation and antimicrobial outside packaging.

    whey protein;chitosan;genipin;cross-linking agent;antibacterial;characterization

    O636.1

    A

    10.16693/j.cnki.1671-9646(X).2017.11.002

    1671-9646(2017) 11a-0006-04

    2017-07-17

    陜西省教育廳專項項目(16JK1101);陜西科技大學(xué)大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計劃項目(008)。

    李 媛(1996— ),女,在讀本科,研究方向為食品科學(xué)。

    *通訊作者:薛海燕(1979— ),女,博士,副教授,研究方向為乳品質(zhì)量安全與控制。

    猜你喜歡
    乳清成膜交聯(lián)劑
    凹凸棒土對種衣劑成膜性能的影響
    壓水堆二回路凝汽器母管內(nèi)壁的成膜胺保養(yǎng)工藝研究
    交聯(lián)劑對醇型有機硅密封膠的影響
    粘接(2021年2期)2021-06-10 01:08:11
    新型鉆井液用成膜封堵劑CMF的研制及應(yīng)用
    交聯(lián)聚合物及其制備方法和應(yīng)用
    石油化工(2015年9期)2015-08-15 00:43:05
    助交聯(lián)劑在彩色高硬度EPDM膠料中的應(yīng)用
    透析乳清對雞生長和小腸對養(yǎng)分吸收的影響
    飼料博覽(2014年7期)2014-04-05 15:18:33
    不同副溶血性弧菌菌株成膜能力及成膜影響因子的研究
    乳清低聚肽的制備及其抗氧化活性
    乳清生物技術(shù)處理研究進展
    亚洲一区高清亚洲精品| 久久久a久久爽久久v久久| 久久人人爽人人爽人人片va| 国产精品综合久久久久久久免费| 久久久欧美国产精品| 熟女人妻精品中文字幕| 国产高清视频在线观看网站| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 成年免费大片在线观看| 成人特级av手机在线观看| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 直男gayav资源| 免费搜索国产男女视频| 丰满人妻一区二区三区视频av| 欧美一区二区精品小视频在线| 国产av麻豆久久久久久久| 校园春色视频在线观看| 一边摸一边抽搐一进一小说| 舔av片在线| 在线免费观看的www视频| 久久久久久九九精品二区国产| 99热精品在线国产| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| a级毛片免费高清观看在线播放| 一级a爱片免费观看的视频| 身体一侧抽搐| 中文在线观看免费www的网站| 国产成人aa在线观看| 一个人观看的视频www高清免费观看| 国产精品一区二区三区四区久久| 精品久久久久久久久亚洲| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 色综合亚洲欧美另类图片| 成人永久免费在线观看视频| 免费大片18禁| 国产一级毛片七仙女欲春2| 亚洲人成网站高清观看| 99热这里只有精品一区| 国产淫片久久久久久久久| videossex国产| 日韩三级伦理在线观看| 欧美日韩精品成人综合77777| 国产高清视频在线播放一区| 中文资源天堂在线| 免费观看精品视频网站| 欧美极品一区二区三区四区| 麻豆成人午夜福利视频| 国产成人a∨麻豆精品| 嫩草影院新地址| АⅤ资源中文在线天堂| 午夜影院日韩av| 亚洲成av人片在线播放无| 欧美高清性xxxxhd video| 精品人妻熟女av久视频| 九九热线精品视视频播放| 国产精品一及| 色噜噜av男人的天堂激情| 亚洲成人久久性| 免费无遮挡裸体视频| 在线播放无遮挡| av专区在线播放| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 麻豆乱淫一区二区| 国产麻豆成人av免费视频| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 毛片一级片免费看久久久久| 亚洲性夜色夜夜综合| 变态另类丝袜制服| 日韩三级伦理在线观看| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 国语自产精品视频在线第100页| 3wmmmm亚洲av在线观看| 俺也久久电影网| 老女人水多毛片| 高清午夜精品一区二区三区 | 国产黄色小视频在线观看| 亚洲成人久久爱视频| 99热精品在线国产| 亚洲成人精品中文字幕电影| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 黄色日韩在线| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 国产日本99.免费观看| 国产亚洲精品av在线| 亚洲真实伦在线观看| 欧美一区二区亚洲| 直男gayav资源| 你懂的网址亚洲精品在线观看 | 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 最近中文字幕高清免费大全6| 免费看日本二区| 欧美激情国产日韩精品一区| 亚洲精品成人久久久久久| 免费搜索国产男女视频| 成人一区二区视频在线观看| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区 | 可以在线观看的亚洲视频| 可以在线观看毛片的网站| 在线观看美女被高潮喷水网站| 日本黄色片子视频| 国产成人一区二区在线| 一级a爱片免费观看的视频| 久久韩国三级中文字幕| 亚洲在线观看片| 老熟妇仑乱视频hdxx| a级毛片免费高清观看在线播放| 99热这里只有是精品在线观看| 伊人久久精品亚洲午夜| 久久亚洲精品不卡| 在线观看午夜福利视频| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 免费在线观看影片大全网站| 欧美日韩乱码在线| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 免费无遮挡裸体视频| 美女黄网站色视频| 亚洲国产色片| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 亚洲人与动物交配视频| av专区在线播放| 欧美又色又爽又黄视频| а√天堂www在线а√下载| 欧美高清性xxxxhd video| 国产精品久久久久久久电影| 国产精品爽爽va在线观看网站| 夜夜夜夜夜久久久久| 又黄又爽又免费观看的视频| 波多野结衣高清作品| 亚洲人与动物交配视频| 国产午夜精品论理片| av国产免费在线观看| 欧美成人一区二区免费高清观看| 精品一区二区三区av网在线观看| 亚洲自拍偷在线| 久久韩国三级中文字幕| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 1000部很黄的大片| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 国产乱人偷精品视频| 亚洲欧美精品自产自拍| 色综合站精品国产| 极品教师在线视频| 99视频精品全部免费 在线| 变态另类丝袜制服| 成年免费大片在线观看| 网址你懂的国产日韩在线| 久久中文看片网| 亚洲成人久久爱视频| 国产探花极品一区二区| 久久这里只有精品中国| 国产亚洲av嫩草精品影院| 国产欧美日韩精品一区二区| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 中国美女看黄片| 99热精品在线国产| 国产三级在线视频| 免费搜索国产男女视频| 精品久久久久久久久久免费视频| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 最近中文字幕高清免费大全6| 一本精品99久久精品77| av在线蜜桃| 欧美性感艳星| 99热这里只有是精品50| 久久欧美精品欧美久久欧美| 久久久久国内视频| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| av国产免费在线观看| 最近手机中文字幕大全| 午夜日韩欧美国产| 精品久久久久久久久亚洲| 国内精品宾馆在线| av在线亚洲专区| 国产高清激情床上av| av女优亚洲男人天堂| 亚洲无线观看免费| 国产高清激情床上av| 国产淫片久久久久久久久| 内射极品少妇av片p| av免费在线看不卡| 久久精品国产亚洲网站| 婷婷亚洲欧美| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 国产色爽女视频免费观看| 久久欧美精品欧美久久欧美| 春色校园在线视频观看| 日韩在线高清观看一区二区三区| 国产一区亚洲一区在线观看| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 日本a在线网址| 国产综合懂色| 2021天堂中文幕一二区在线观| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 搡老岳熟女国产| 亚洲四区av| av在线亚洲专区| 国产精品,欧美在线| 在线免费观看不下载黄p国产| 国内精品一区二区在线观看| 亚洲精品国产成人久久av| 99热这里只有精品一区| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| av视频在线观看入口| 日韩大尺度精品在线看网址| 99热精品在线国产| 午夜福利18| 毛片女人毛片| 波野结衣二区三区在线| 久久久精品94久久精品| 内地一区二区视频在线| 久久热精品热| 亚洲精品影视一区二区三区av| 国产在线男女| 国产一区亚洲一区在线观看| 欧美国产日韩亚洲一区| 日韩精品青青久久久久久| 久久韩国三级中文字幕| 国产在线男女| 国产亚洲91精品色在线| 亚洲av电影不卡..在线观看| 欧美日本亚洲视频在线播放| 国产精华一区二区三区| 搞女人的毛片| 精品久久久久久久久av| 校园春色视频在线观看| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 成人午夜高清在线视频| av黄色大香蕉| 精品人妻视频免费看| 99久国产av精品国产电影| 伊人久久精品亚洲午夜| 国产黄a三级三级三级人| 亚洲国产精品久久男人天堂| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 男插女下体视频免费在线播放| 国产成人一区二区在线| 波多野结衣高清作品| 亚洲av不卡在线观看| 日韩欧美 国产精品| 99国产精品一区二区蜜桃av| 色5月婷婷丁香| 精品午夜福利在线看| 亚洲av电影不卡..在线观看| 免费看a级黄色片| 亚洲四区av| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 免费观看人在逋| 亚洲三级黄色毛片| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| a级毛色黄片| 亚洲中文字幕日韩| 观看美女的网站| 亚洲丝袜综合中文字幕| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 极品教师在线视频| 日韩精品青青久久久久久| 男插女下体视频免费在线播放| 不卡视频在线观看欧美| 亚洲精品粉嫩美女一区| 日本三级黄在线观看| 久久久午夜欧美精品| 一本久久中文字幕| 国产精品乱码一区二三区的特点| 免费看美女性在线毛片视频| 欧美日本视频| or卡值多少钱| 国产在线男女| 97在线视频观看| 国产大屁股一区二区在线视频| 少妇人妻一区二区三区视频| 少妇熟女欧美另类| 国产一级毛片七仙女欲春2| 男女视频在线观看网站免费| 日本熟妇午夜| 欧美日韩乱码在线| 成人精品一区二区免费| 亚洲av美国av| 欧美另类亚洲清纯唯美| 欧美日本亚洲视频在线播放| 欧美色欧美亚洲另类二区| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 99久久无色码亚洲精品果冻| 少妇高潮的动态图| 最近视频中文字幕2019在线8| 亚洲在线观看片| 精品一区二区免费观看| 精品午夜福利视频在线观看一区| 亚洲美女黄片视频| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 欧美区成人在线视频| av在线播放精品| 日韩成人伦理影院| 有码 亚洲区| 久久久a久久爽久久v久久| 一区福利在线观看| 成人鲁丝片一二三区免费| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 1024手机看黄色片| 亚洲专区国产一区二区| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 免费高清视频大片| 国产乱人偷精品视频| 国产不卡一卡二| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 国产极品精品免费视频能看的| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| av在线天堂中文字幕| 国产av麻豆久久久久久久| 国产一区亚洲一区在线观看| 国产成人a区在线观看| 草草在线视频免费看| 一级av片app| 人人妻人人澡欧美一区二区| 国产视频内射| 日韩一本色道免费dvd| 久久九九热精品免费| av福利片在线观看| 69av精品久久久久久| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 亚洲自偷自拍三级| 国产大屁股一区二区在线视频| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 精品午夜福利视频在线观看一区| 久久精品国产自在天天线| 麻豆av噜噜一区二区三区| 在线观看av片永久免费下载| 乱系列少妇在线播放| 国产精品一区二区性色av| 性色avwww在线观看| 欧美最新免费一区二区三区| 一区二区三区免费毛片| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 69人妻影院| 亚洲欧美成人精品一区二区| 俄罗斯特黄特色一大片| 亚洲人成网站在线观看播放| 丰满乱子伦码专区| 免费人成在线观看视频色| 波多野结衣高清作品| 国产精品一区二区免费欧美| 国产一区亚洲一区在线观看| 中文字幕久久专区| 国产亚洲91精品色在线| 欧美一级a爱片免费观看看| 亚洲av美国av| 精品国内亚洲2022精品成人| 国产成人福利小说| 国产色婷婷99| 变态另类丝袜制服| 国产精品电影一区二区三区| 有码 亚洲区| 美女被艹到高潮喷水动态| 久久人人爽人人爽人人片va| 成人一区二区视频在线观看| 丰满乱子伦码专区| 在线国产一区二区在线| 色综合站精品国产| 中文字幕av在线有码专区| 成人特级av手机在线观看| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 成人漫画全彩无遮挡| 搡老熟女国产l中国老女人| 国产精品精品国产色婷婷| 日韩在线高清观看一区二区三区| 日韩欧美免费精品| 欧美激情国产日韩精品一区| 69av精品久久久久久| 国产精品国产高清国产av| 亚洲av熟女| 99久久九九国产精品国产免费| 亚洲av第一区精品v没综合| 国产精品乱码一区二三区的特点| 国产成人a∨麻豆精品| 婷婷精品国产亚洲av| 夜夜爽天天搞| 你懂的网址亚洲精品在线观看 | 国产成人a∨麻豆精品| 三级经典国产精品| 午夜福利在线观看吧| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 中文字幕av在线有码专区| 夜夜爽天天搞| 亚洲av二区三区四区| videossex国产| 99视频精品全部免费 在线| 亚洲精品国产av成人精品 | 麻豆乱淫一区二区| 99国产极品粉嫩在线观看| 夜夜夜夜夜久久久久| 成人三级黄色视频| 特大巨黑吊av在线直播| 精品国产三级普通话版| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 国产高清视频在线观看网站| 少妇的逼水好多| av在线天堂中文字幕| 国产免费男女视频| 日韩av在线大香蕉| 亚洲av二区三区四区| 在线观看午夜福利视频| 成年女人看的毛片在线观看| 久久久国产成人免费| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 99热全是精品| 美女免费视频网站| 精品久久久久久成人av| 99久久精品热视频| 亚洲人成网站高清观看| 精品久久久久久久久av| 在线播放无遮挡| 国产黄色小视频在线观看| 大香蕉久久网| 性色avwww在线观看| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 亚洲国产精品成人久久小说 | 成人特级av手机在线观看| 中国美白少妇内射xxxbb| 综合色丁香网| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 国语自产精品视频在线第100页| 日韩欧美精品免费久久| 亚洲欧美精品自产自拍| 一进一出抽搐动态| 日本五十路高清| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 免费av毛片视频| 国产在线精品亚洲第一网站| a级毛片免费高清观看在线播放| 色5月婷婷丁香| 成人午夜高清在线视频| 欧美日韩综合久久久久久| 一边摸一边抽搐一进一小说| 91久久精品电影网| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区 | 日韩国内少妇激情av| 国产成人a∨麻豆精品| 全区人妻精品视频| 一进一出抽搐动态| 国产 一区精品| 日韩精品中文字幕看吧| 欧美激情在线99| 在线观看免费视频日本深夜| 可以在线观看的亚洲视频| 国产精品福利在线免费观看| 免费黄网站久久成人精品| av免费在线看不卡| 成人精品一区二区免费| 岛国在线免费视频观看| 熟女电影av网| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 亚洲欧美精品综合久久99| 少妇丰满av| 十八禁国产超污无遮挡网站| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 免费看光身美女| 亚洲精品久久国产高清桃花| 日韩一本色道免费dvd| 亚洲精品456在线播放app| 久久久成人免费电影| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 中国国产av一级| 一个人看视频在线观看www免费| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 两个人的视频大全免费| 欧美丝袜亚洲另类| 久久这里只有精品中国| 可以在线观看毛片的网站| 亚洲av一区综合| 国产高清不卡午夜福利| 亚洲人与动物交配视频| 精华霜和精华液先用哪个| 精品久久久久久久久久久久久| 精品久久久久久久久av| 亚洲欧美日韩东京热| 俺也久久电影网| 国产三级中文精品| 特大巨黑吊av在线直播| 国产高清视频在线观看网站| 国产伦在线观看视频一区| 毛片一级片免费看久久久久| 国产高清视频在线播放一区| 极品教师在线视频| 国产精品人妻久久久影院| 亚洲欧美成人精品一区二区| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 一进一出抽搐gif免费好疼| aaaaa片日本免费| 婷婷六月久久综合丁香| 看片在线看免费视频| 久久6这里有精品| 精品一区二区三区人妻视频| 国产精品伦人一区二区| 国产精品人妻久久久影院| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 精品久久久久久久末码| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 亚洲国产精品国产精品| 精品久久国产蜜桃| 欧美不卡视频在线免费观看| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 3wmmmm亚洲av在线观看| 啦啦啦韩国在线观看视频| 超碰av人人做人人爽久久| 99视频精品全部免费 在线| 99热6这里只有精品| 久久这里只有精品中国| 国产av麻豆久久久久久久| 两个人视频免费观看高清| 国产成人精品久久久久久| 在线看三级毛片| 精品一区二区免费观看| 欧美高清成人免费视频www| 嫩草影院入口| 国产乱人视频| 久久精品国产亚洲av天美| 久久精品影院6| 国产探花极品一区二区| 精品欧美国产一区二区三| 国产三级在线视频| 男女那种视频在线观看| 久久久久久国产a免费观看| 伦理电影大哥的女人| 国产精品嫩草影院av在线观看| 欧美日本亚洲视频在线播放| 男女那种视频在线观看| 国产黄色小视频在线观看| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 免费看日本二区| 日本精品一区二区三区蜜桃| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 99热这里只有是精品50| 一个人免费在线观看电影| 插逼视频在线观看| 欧美3d第一页| 亚洲av美国av| 日韩国内少妇激情av| 国产欧美日韩一区二区精品| 看非洲黑人一级黄片| 中文字幕久久专区| 91久久精品国产一区二区成人| ponron亚洲| 欧美高清性xxxxhd video| 九九热线精品视视频播放| 白带黄色成豆腐渣| 51国产日韩欧美| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 18+在线观看网站| 久久午夜福利片| 日日啪夜夜撸| 中文在线观看免费www的网站| 亚洲性夜色夜夜综合| 亚洲电影在线观看av| 久久草成人影院| 哪里可以看免费的av片| 欧美激情久久久久久爽电影| 可以在线观看的亚洲视频| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 免费av观看视频| 亚洲高清免费不卡视频| 亚洲真实伦在线观看| 99热这里只有是精品50| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 日韩人妻高清精品专区| 欧美国产日韩亚洲一区| 深爱激情五月婷婷| av在线蜜桃| 高清毛片免费看| 最近视频中文字幕2019在线8| 亚洲电影在线观看av| 欧美成人精品欧美一级黄| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 亚洲色图av天堂| 国产日本99.免费观看| 黑人高潮一二区| 国产精品国产高清国产av| 少妇人妻精品综合一区二区 | 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 午夜福利高清视频| 直男gayav资源| 99九九线精品视频在线观看视频| 成年女人看的毛片在线观看| 国产精品久久久久久久久免| 亚洲精品粉嫩美女一区| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 国产中年淑女户外野战色| www.色视频.com| 国产亚洲精品av在线| 给我免费播放毛片高清在线观看| 婷婷色综合大香蕉| 成人一区二区视频在线观看| 天天躁日日操中文字幕| 亚洲精品一区av在线观看| 亚洲av成人精品一区久久| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 日韩av不卡免费在线播放| 99热这里只有精品一区| 嫩草影院精品99| 不卡一级毛片| 亚洲久久久久久中文字幕| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 日本黄大片高清| 欧美国产日韩亚洲一区| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 91久久精品电影网| 午夜久久久久精精品| 两个人视频免费观看高清| 日日啪夜夜撸| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口|