• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    成型壓力對CuFeO2陶瓷材料結(jié)構(gòu)和介電性能的影響

    2017-12-05 05:58:01謝新宇代海洋陳鎮(zhèn)平葉鳳嬌谷留停劉樹人
    電子元件與材料 2017年12期
    關(guān)鍵詞:電性能介電常數(shù)晶界

    謝新宇,代海洋,陳鎮(zhèn)平,葉鳳嬌,谷留停,劉樹人

    ?

    成型壓力對CuFeO2陶瓷材料結(jié)構(gòu)和介電性能的影響

    謝新宇,代海洋,陳鎮(zhèn)平,葉鳳嬌,谷留停,劉樹人

    (鄭州輕工業(yè)學(xué)院 物理與電子工程學(xué)院,河南 鄭州 450002)

    采用傳統(tǒng)固相反應(yīng)法在不同成型壓力下(10~800 MPa)制備系列CuFeO2陶瓷樣品,利用X-射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)和阻抗分析儀等技術(shù)手段對陶瓷樣品的晶體結(jié)構(gòu)、微觀形貌和介電性能進(jìn)行測試和表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,實(shí)驗(yàn)成型壓力范圍內(nèi)體系未發(fā)生結(jié)構(gòu)相變,但成型壓力對其微觀形貌有較明顯的影響。成型壓力為100 MPa時(shí),樣品的晶粒得到充分生長,晶粒尺寸最大,且晶界清晰。電性能測試結(jié)果表明,適當(dāng)?shù)脑黾映尚蛪毫商岣唧w系的介頻穩(wěn)定性;成型壓力為100 MPa時(shí),樣品具有較高的介電常數(shù)和較低的介電損耗,顯示出良好的介電性能。對CuFeO2陶瓷樣品的微觀結(jié)構(gòu)與介電性能的關(guān)聯(lián)規(guī)律進(jìn)行了初步解釋。

    CuFeO2陶瓷;成型壓力;晶體結(jié)構(gòu);微觀形貌;介電常數(shù);介電損耗

    事實(shí)上,制備工藝對陶瓷材料的晶體結(jié)構(gòu)、微觀形貌等微結(jié)構(gòu)有顯著影響,并將進(jìn)一步影響其物理性能。在陶瓷材料的制備過程中,成型壓力是一個重要的制備工藝參數(shù),可直接影響材料的微結(jié)構(gòu)及物性特征。在對CuFeO2體系的研究中,利用壓力作為參數(shù)探究其對材料微觀結(jié)構(gòu)及物性的影響機(jī)理已有諸多報(bào)道。Xu等[14]利用穆斯堡爾譜研究了壓力對CuFeO2體系磁相變溫度的影響,發(fā)現(xiàn)當(dāng)壓力達(dá)到27 GPa時(shí),體系的磁相變溫度增加至常壓下的兩倍。Terada等[15]利用中子衍射研究了壓力對CuFeO2磁有序的影響,發(fā)現(xiàn)體系發(fā)生磁相變是由于壓力的增加抑制了單斜晶系的晶格畸變,進(jìn)而影響體系自旋失措的釋放。Salke等[16]利用拉曼光譜研究了10–4~23 GPa壓力范圍內(nèi)CuFeO2結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,發(fā)現(xiàn)壓力對體系的離子鍵長有明顯影響,當(dāng)壓力達(dá)到18 GPa時(shí),其一拉曼活性模消失,樣品出現(xiàn)結(jié)構(gòu)相變。然而,上述實(shí)驗(yàn)均是在線加壓測試,難以保證卸壓后樣品結(jié)構(gòu)及物性的不可逆,且在線高壓下樣品的應(yīng)用亦有一定的困難。采用較高成型壓力制備的樣品可以有效觀察壓力對體系微結(jié)構(gòu)的影響,進(jìn)而研究結(jié)構(gòu)變化對材料物性的影響規(guī)律。

    本研究選取不同的成型壓力(10~800 MPa)制備系列CuFeO2陶瓷樣品,研究成型壓力對CuFeO2陶瓷樣品晶體結(jié)構(gòu)、微觀形貌及介電性能的影響,并利用內(nèi)部阻擋層模型(IBLC)初步解釋CuFeO2體系微觀形貌與介電性能的關(guān)聯(lián)規(guī)律。

    1 實(shí)驗(yàn)

    采用傳統(tǒng)固相反應(yīng)法制備系列CuFeO2陶瓷樣品。將高純原料Fe2O3(99.99%),CuO(99.99%),按CuFeO2化學(xué)計(jì)量式進(jìn)行稱量、混合,將混合后的粉末樣品在瑪瑙研缽中進(jìn)行充分研磨(>4 h),使其均勻混合。基于Cu+的不穩(wěn)定性,且易生成CuFe2O4,將混合后的粉末樣品在850 ℃氬氣氣氛中預(yù)燒10 h,其中氬氣的流速為330 mL/min,隨爐自然冷卻至室溫。將預(yù)燒后的粉末樣品再次進(jìn)行研磨,添加適量聚乙烯醇(PVA)作為粉料粘結(jié)劑,然后充分研磨(>1 h)使粘結(jié)劑與樣品混合均勻。將上述粉末樣品分別在10,100,300,500,700和800 MPa 的壓力下壓制成若干直徑約為15 mm、厚度約為1.3 mm的塊體樣品(分別記為CFO-10,CFO-100,CFO-300,CFO-500,CFO-700和CFO-800)。將得到的各組塊體樣品在1100 ℃氬氣氣氛中燒結(jié)12 h,其中氬氣的流速為330 mL/min,隨爐自然冷卻至室溫。選取燒結(jié)好的塊體樣品,用細(xì)砂紙對其表面進(jìn)行打磨以去除表面雜質(zhì)和氧化層,然后涂上銀漿,在140 ℃下烘干制成電極。

    利用X射線粉末衍射儀(XRD,D8 Advance)對樣品的物相結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析(Cu-Kα,2=20°~80°)。利用掃描電子顯微鏡(SEM, Quanta 250 FEG)對樣品的微觀形貌進(jìn)行表征,放大倍數(shù)為10 000倍,工作電壓為20 kV。利用精密阻抗分析儀(Agilent 4294A)在室溫下對樣品的介電性能進(jìn)行測試,頻率范圍為40 Hz~10 MHz,測試電壓為500 mV。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 CuFeO2陶瓷樣品的XRD分析

    圖1為不同成型壓力(10~800 MPa)制備的CuFeO2陶瓷樣品的XRD譜。對照標(biāo)準(zhǔn)PDF卡(No.39-0246),發(fā)現(xiàn)所有實(shí)驗(yàn)樣品的主衍射峰均與標(biāo)準(zhǔn)譜的主衍射峰相吻合,表明本系列樣品均具有六方晶格結(jié)構(gòu)的銅鐵礦單一相??梢娫谒x取的成型壓力范圍內(nèi)制備的樣品具有較好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。圖1內(nèi)插圖為(012)峰的放大圖,從圖中可以看出(012)峰的強(qiáng)度隨成型壓力的增加有所變化,表明不同成型壓力影響樣品的結(jié)晶取向。

    圖1 CuFeO2陶瓷樣品的XRD譜

    2.2 CuFeO2陶瓷樣品的SEM分析

    圖2為CuFeO2陶瓷樣品的斷面SEM照片。對比圖2(a)~(f),發(fā)現(xiàn)成型壓力對CuFeO2陶瓷樣品的微觀形貌有較明顯的影響。圖2(a)是采用常規(guī)成型壓力(10 MPa)制備的CuFeO2陶瓷樣品的微觀形貌圖。由圖可見,該樣品的晶粒形狀不規(guī)則,且晶粒大小不均勻,晶界不清晰。對比發(fā)現(xiàn),較大壓力(100~800 MPa)制備的樣品晶粒尺寸明顯增大,其中CFO-100(圖2(b))樣品的晶粒尺寸最大、生長飽滿,且具有清晰的晶界。圖2(c)所示CFO-300樣品的晶粒出現(xiàn)碎化現(xiàn)象,小尺寸晶粒明顯增多,晶粒呈層狀堆積生長,部分晶界模糊,出現(xiàn)粘連現(xiàn)象;而圖2(d)所示CFO-500樣品的晶粒生長飽滿,小尺寸晶粒明顯減少;圖2(e)和(f)所示CFO-700和CFO-800樣品的晶粒排列密實(shí),但有少量氣孔出現(xiàn),可能是較大的成型壓力引起體系的致密度增加進(jìn)而影響樣品中氣體排出所致。

    (a) 10 MPa; (b) 100 MPa; (c) 300 MPa; (d) 500 MPa; (e) 700 MPa; (f) 800 MPa

    2.3 CuFeO2陶瓷樣品的介電性能

    圖3是CuFeO2陶瓷樣品的相對介電常數(shù)隨頻率的變化曲線。由圖3可知,CFO-10樣品在頻率低于6 MHz時(shí)相對介電常數(shù)高達(dá)2.0×104,表明CuFeO2陶瓷樣品具有巨介電性,且顯示出較好的介頻穩(wěn)定性;但高于該頻率后其介頻穩(wěn)定性變差,且相對介電常數(shù)隨頻率的增加而急劇下降,在=10 MHz時(shí),相對介電常數(shù)趨近于103,表明高頻時(shí)對極化有貢獻(xiàn)的偶極振動減弱。對比發(fā)現(xiàn),當(dāng)成型壓力≥100 MPa時(shí),所有CuFeO2樣品在頻率高于2 MHz時(shí)相對介電常數(shù)均有提高,顯示出良好的巨介電性能。其中,CFO-100樣品在低頻段(<3 MHz)的相對介電常數(shù)較CFO-10樣品有大幅提高,但其相對介電常數(shù)在該頻段隨頻率的增加而下降;繼續(xù)增加頻率,其相對介電常數(shù)趨于穩(wěn)定,其值約為3.1×104。而成型壓力為300~800 MPa的樣品,在整個測試頻段內(nèi)均展示出更好的介頻穩(wěn)定性和較高的相對介電常數(shù);在測試頻率為8 MHz時(shí),CFO-300、CFO-500、CFO-700和CFO-800樣品的相對介電常數(shù)分別為2.7×104,2.9×104,2.0×104和2.1×104。

    圖3 CuFeO2陶瓷樣品的相對介電常數(shù)隨頻率的變化曲線

    圖4是CuFeO2陶瓷樣品的介電損耗隨頻率的變化曲線。由圖4可知,在100 Hz~8 MHz范圍內(nèi),CFO-10樣品具有較小的介電損耗(0.1~1),然而隨頻率增加,其介電損耗呈急劇增加,展示出較差的頻率穩(wěn)定性。成型壓力≥100 MPa制備的樣品,其介電損耗在100 Hz~8 MHz頻段內(nèi)的頻率穩(wěn)定性均得到提高,且保持較低值(<1),尤其是CFO-100樣品的介電損耗值僅為0.4;對比發(fā)現(xiàn),CFO-300和CFO-500樣品介電損耗數(shù)值接近,約為0.5;CFO-800樣品的介電損耗達(dá)最大值,約為0.8。隨頻率的增加,成型壓力≥100 MPa樣品的介電損耗值出現(xiàn)波動,且在9.2 MHz處發(fā)生介電弛豫現(xiàn)象。綜合上述介頻曲線分析發(fā)現(xiàn),適當(dāng)提高成型壓力有利于改善CuFeO2陶瓷材料的介頻穩(wěn)定性;其中CFO-100樣品具有較高的相對介電常數(shù)和較低的介電損耗,且具有較好的頻率穩(wěn)定性,顯示出良好的介電性能。

    圖4 CuFeO2陶瓷樣品的介電損耗隨頻率的變化曲線

    綜合上述研究結(jié)果,發(fā)現(xiàn)成型壓力未改變CuFeO2系列陶瓷樣品的六方晶格結(jié)構(gòu),各樣品均具有銅鐵礦單一相。然而,成型壓力對其微觀形貌和介電性能影響較大,且兩者表現(xiàn)出一定的關(guān)聯(lián)特征。迄今為止,鮮有對CuFeO2體系介電性能進(jìn)行系統(tǒng)的研究工作,特別是針對其巨介電機(jī)理的研究更未見報(bào)道。就材料巨介電機(jī)理而言,研究者提出了IBLC模型解釋一些諸如CaCu3Ti4O12等材料巨介電性能的起因,并取得一定的研究成果[17]。該模型認(rèn)為該類巨介電材料是由半導(dǎo)化的晶粒和絕緣化的晶界組成,位于兩個半導(dǎo)化晶粒之間的絕緣化晶界在有電荷通過時(shí)起到靜電勢壘的作用,使晶界兩邊聚集大量電荷,形成由晶粒(電極)-晶界(介質(zhì))-晶粒(電極)所組成的電容器模型結(jié)構(gòu)。根據(jù)IBLC模型,可得出巨介電材料的有效介電常數(shù)eff與其微觀形貌有如下關(guān)系[18]:

    他做過泥水匠,做過記者,最終成為商人;他種過蘑菇,養(yǎng)過鱉,賣過水;他有創(chuàng)意,懂策劃,更會營銷。他是農(nóng)夫山泉、養(yǎng)生堂背后低調(diào)孤傲的浙江商人,他是中國企業(yè)家中最會“玩廣告”的賣水大鱷。

    式中:gb表示晶界相對介電常數(shù);表示晶粒尺寸;表示晶界層厚度。研究發(fā)現(xiàn)樣品的晶界層厚度無明顯改變,可忽略不計(jì)。結(jié)合式(1)可知,樣品的相對介電常數(shù)與晶粒尺寸密切相關(guān)。為進(jìn)一步探究CuFeO2系列陶瓷樣品晶粒尺寸與相對介電常數(shù)的關(guān)聯(lián),結(jié)合XRD數(shù)據(jù),通過謝樂公式計(jì)算出各樣品的晶粒尺寸,見表1。

    表1 CuFeO2陶瓷樣品的晶粒尺寸

    Tab.1 The grain sizes of CuFeO2 ceramic samples

    由圖3可知,CFO-10樣品具有較低的相對介電常數(shù)值,結(jié)合表1,發(fā)現(xiàn)其具有較小的晶粒尺寸;而對于高成型壓力下(≥100 MPa)制備的陶瓷樣品,相對介電常數(shù)值較CFO-10樣品均有明顯提高,尤其是CFO-100樣品,具有較高的相對介電常數(shù)和較低的介電損耗,展示出較好的介頻穩(wěn)定性,且其具有最大的晶粒尺寸。實(shí)驗(yàn)表明,IBLC模型可用來解釋不同成型壓力下CuFeO2陶瓷樣品的微觀形貌對體系巨介電性能的影響規(guī)律,發(fā)現(xiàn)CuFeO2體系微觀形貌是影響其巨介電性能的重要原因。

    3 結(jié)論

    采用傳統(tǒng)固相反應(yīng)法,選取不同的成型壓力(10~800 MPa)制備了系列CuFeO2陶瓷樣品,研究了成型壓力對CuFeO2陶瓷材料的微觀結(jié)構(gòu)和介電性能的影響機(jī)理。XRD結(jié)果表明在實(shí)驗(yàn)選取的成型壓力范圍內(nèi),CuFeO2體系未發(fā)生結(jié)構(gòu)相變,均具有六方晶格結(jié)構(gòu)的銅鐵礦單一相,展示出較好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。SEM結(jié)果表明成型壓力對體系的微觀形貌有明顯影響,較大成型壓力下制備的樣品,其晶粒尺寸較CFO-10樣品均有增加,且具有清晰的晶界,尤其是CFO-100樣品,其晶粒得到充分的生長,晶粒尺寸最大,晶界清晰。介頻曲線結(jié)果表明,在整個測試頻率范圍內(nèi),CFO-100樣品具有較高的介電常數(shù)和較低的介電損耗,顯示出較好的頻率穩(wěn)定性。根據(jù)IBLC模型分析顯示,適當(dāng)增加成型壓力有利于促進(jìn)CuFeO2陶瓷材料的晶粒生長,大尺寸晶粒的出現(xiàn)提高了體系的介電常數(shù),改善了體系的介電性能和介頻穩(wěn)定性。

    [1] MUGNIER E, BARNABE A, TAILHADES P. Synthesis and characterization of CuFeO2+delafossite powders [J]. Solid State Ionics, 2006, 177: 607-612.

    [2] XIA N M, SHI L R, XIA Z C, et al.Dynamic behavior of magnetoelectric coupling of CuFeO2induced by a high magnetic field [J]. J Appl Phys, 2014, 115(11): 114107.

    [3] PAVUNNY S P, KUMAR A, KATIYAR R S. Raman spectroscopy and field emission characterization of delafossite CuFeO2[J]. J Appl Phys, 2010, 107(1): 013522.

    [4] GAEWDANG T, WONGCHAROEN N. Electrical conduction mechanisms in n-CdS/p-CuFeO2heterojunction diode [J]. Adv Mater Res, 2014, 931/932: 122-126.

    [6] PATZSCH J, BALOG I, KRAU? P, et al. Synthesis, characterization and p-n type gas sensing behaviour of CuFeO2delafossite type inorganic wires using Fe and Cu complexes as single source molecular precursors [J]. RSC Adv, 2014, 4: 15348-15355.

    [7] CHEONG S W, MOSTOVOY M. Multiferroics: a magnetic twist for ferroelectricity [J]. Nat Mater, 2007, 6(1): 13-20.

    [8] WANG K F, LIU J M, REN Z F. Multiferroicity: the coupling between magnetic and polarization orders [J].Adv Phys, 2009, 58(4): 321-448.

    [9] ZHONG C G, CAO H X, FANG J H, et al. Spin-lattice coupling and helical-spin driven ferroelectric polarization in multiferroic CuFeO2[J]. Appl Phys Lett, 2010, 97: 094103.

    [10] 劉志雄, 孫琳, 胡潔, 等. CuFeO2的制備、表征及對亞甲基藍(lán)的吸附性能[J]. 精細(xì)化工, 2017, 34(4): 444-450.

    [11] MIZUKI I, CHIHIRO I, TOMOAKI W. Direct fabrication of a CuFeO2/Fe photocathode for solar hydrogen production by hydrothermal method [J]. Chem Lett, 2017, 46(6): 814-816.

    [12] ZHAI J Z,WANG H C,SU W B,et al. The phase structure and electrical performance of the limited solid solution CuFeO2-CuAlO2thermoelectric ceramics [J]. J Mater Sci: Mater Electron, 2017, 28(6): 5053-5057.

    [13] ELKHOUN T, AMAMI M, HLIL E K, et al. Effect of spin dilution on the magnetic state of delafossite CuFeO2with an=52 antiferromagnetic triangular sublattice [J]. J Supercond Nov Magn, 2015, 28: 1439-1447.

    [14] XU W M, ROZENBERG G K, PASTERNAK M P, et al.Pressure-induced Fe?Cu cationic valence exchange and its structural consequences: high-pressure studies of delafossite CuFeO2[J]. Phys Rev B, 2010, 81(10): 104110.

    [15] TERADA N, KHALYAVIN D D, MANUEL P, et al.Pressure-induced polar phases in multiferroic delafossite CuFeO2[J]. Phys Rev B, 2014, 89(22): 220403.

    [16] SALKE N P, KAMALI K, RAVINDRAN T R, et al.Raman spectroscopic studies of CuFeO2at high pressures [J]. Vib Spectrosc, 2015, 81: 112-118.

    [17] ADAMS T B, SINCLAIR D C, WEST A R. Giant barrier layercapacitance effects in CaCu3Ti4O12ceramics [J]. Adv Mater, 2002, 14(18): 1321-1323.

    [18] FANG T T, LIU C P. Evidence of the Internal domains for inducing theanomalously high dielectric constant of CaCu3Ti4O12[J]. Chem Mater, 2005, 17(20): 5167-5171.

    (編輯:唐斌)

    Effect of forming pressure on structure and dielectric properties of CuFeO2ceramics

    XIE Xinyu, DAI Haiyang, CHEN Zhenping, YE Fengjiao, GU Liuting, LIU Shuren

    (Department of Physics and Electronic Engineering, Zhengzhou University of Light Industry, Zhengzhou 450002, China)

    CuFeO2ceramics were synthesized by the traditional solid-state reaction method with different forming pressures (10-800 MPa). The effects of forming pressure on the crystal structure, micromorphology and dielectric properties of CuFeO2ceramics were investigated by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM) and impedance analyzer. The experimental results indicate that no phase transition is observed for all samples, while the micromorphology is obviously influenced by the forming pressure. The largest grain size and the clear grain boundaries are observed in the sample formed at 100 MPa. The electric properties measurements suggest that the frequency stability of permittivity of the samples can be enhanced by properly increasing forming pressure. The higher dielectric constant and lower dielectric loss in the sample formed at 100 MPa show the improved dielectric properties. The relationship between microstructure and dielectric properties of CuFeO2samples was also discussed.

    CuFeO2ceramics; forming pressures; crystal structure; micromorphology; dielectric constant; dielectric loss

    10.14106/j.cnki.1001-2028.2017.12.004

    TM271

    A

    1001-2028(2017)12-0016-05

    2017-09-30

    陳鎮(zhèn)平

    國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(No. 11675149)

    陳鎮(zhèn)平(1958-),女,安徽宿州人,教授,主要從事多鐵、介電材料研究,E-mail: czhping@zzuli.edu.cn;

    謝新宇(1993-),女,河南信陽人,研究生,主要從事多鐵材料研究,E-mail: xiexinyul@163.com。

    2017-11-30 14:11

    網(wǎng)絡(luò)出版地址: http://kns.cnki.net/kcms/detail/51.1241.TN.20171130.1411.004.html

    猜你喜歡
    電性能介電常數(shù)晶界
    晶界工程對316L不銹鋼晶界形貌影響的三維研究
    上海金屬(2022年4期)2022-08-03 09:52:00
    基于截?cái)嗲驙钅P偷腇e扭轉(zhuǎn)晶界的能量計(jì)算
    鐵/鎳基奧氏體多晶合金晶界彎曲研究進(jìn)展
    CoO/rGO復(fù)合催化劑的合成、表征和電性能研究
    無鉛Y5U103高介電常數(shù)瓷料研究
    電子制作(2017年20期)2017-04-26 06:57:40
    低介電常數(shù)聚酰亞胺基多孔復(fù)合材料的研究進(jìn)展
    Zr摻雜對CaCu3Ti4O12陶瓷介電性能的影響
    Inconel 600 合金的晶界工程工藝及晶界處碳化物的析出形貌
    上海金屬(2015年6期)2015-11-29 01:09:02
    低介電常數(shù)聚酰亞胺薄膜研究進(jìn)展
    中國塑料(2015年8期)2015-10-14 01:10:40
    Bi2O3摻雜對Ag(Nb0.8Ta0.2)O3陶瓷結(jié)構(gòu)和介電性能的影響
    国产男女内射视频| 99久久人妻综合| 免费av中文字幕在线| 各种免费的搞黄视频| 一本色道久久久久久精品综合| 日韩中字成人| 欧美日韩精品成人综合77777| 一个人看的www免费观看视频| 亚洲丝袜综合中文字幕| 男人爽女人下面视频在线观看| 久久综合国产亚洲精品| 天堂8中文在线网| av国产精品久久久久影院| 91精品国产国语对白视频| 亚洲国产欧美人成| 亚洲伊人久久精品综合| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 哪个播放器可以免费观看大片| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 晚上一个人看的免费电影| 久久国内精品自在自线图片| 精品一区二区三区视频在线| 国产精品99久久99久久久不卡 | 在线观看免费高清a一片| www.色视频.com| 久久99热6这里只有精品| 亚洲精品久久午夜乱码| av在线播放精品| 啦啦啦在线观看免费高清www| 高清av免费在线| 高清av免费在线| 我要看日韩黄色一级片| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 我要看黄色一级片免费的| 天堂俺去俺来也www色官网| 亚洲美女搞黄在线观看| 亚洲精品一二三| 欧美+日韩+精品| av专区在线播放| 精品亚洲成国产av| 美女中出高潮动态图| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 看免费成人av毛片| 成人亚洲精品一区在线观看 | 国产成人精品婷婷| 欧美另类一区| 亚洲精品国产色婷婷电影| 日本爱情动作片www.在线观看| 好男人视频免费观看在线| 性色avwww在线观看| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 97精品久久久久久久久久精品| 我要看黄色一级片免费的| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产乱人偷精品视频| 国产一区二区三区av在线| 国产精品无大码| 精品久久久久久久久亚洲| 一级片'在线观看视频| 国产精品一区二区在线不卡| 久久97久久精品| 青春草亚洲视频在线观看| 午夜激情久久久久久久| 日日撸夜夜添| 草草在线视频免费看| xxx大片免费视频| 激情 狠狠 欧美| 亚洲成人手机| 欧美xxxx性猛交bbbb| 国产在线一区二区三区精| 精品人妻熟女av久视频| 国产一区亚洲一区在线观看| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 国产视频内射| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 久久久久国产网址| 国产精品久久久久久久电影| 身体一侧抽搐| 国产精品无大码| 久久久成人免费电影| 亚洲真实伦在线观看| 街头女战士在线观看网站| 亚洲av欧美aⅴ国产| 少妇丰满av| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 在线观看三级黄色| 欧美激情国产日韩精品一区| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 中文在线观看免费www的网站| 国产精品国产av在线观看| 中国美白少妇内射xxxbb| 免费av不卡在线播放| 亚洲精品自拍成人| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产视频首页在线观看| 好男人视频免费观看在线| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 亚洲图色成人| a级一级毛片免费在线观看| 男女边摸边吃奶| 精品一区在线观看国产| 欧美高清性xxxxhd video| 老司机影院毛片| 97超视频在线观看视频| 国产片特级美女逼逼视频| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 少妇被粗大猛烈的视频| 春色校园在线视频观看| 久久毛片免费看一区二区三区| 国产精品福利在线免费观看| 卡戴珊不雅视频在线播放| 久久久久久久久久久丰满| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 精品少妇黑人巨大在线播放| 久久久成人免费电影| 大香蕉97超碰在线| 欧美+日韩+精品| 最新中文字幕久久久久| 国模一区二区三区四区视频| 国产av一区二区精品久久 | 99久国产av精品国产电影| 成人综合一区亚洲| 国产黄频视频在线观看| 国产免费一区二区三区四区乱码| 日韩电影二区| 欧美bdsm另类| 毛片女人毛片| 欧美人与善性xxx| 26uuu在线亚洲综合色| 一区二区三区乱码不卡18| 国产成人a区在线观看| 亚洲精品aⅴ在线观看| 丰满乱子伦码专区| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 久久国产精品大桥未久av | 男人和女人高潮做爰伦理| 精品一品国产午夜福利视频| 五月伊人婷婷丁香| 亚洲国产精品成人久久小说| 欧美激情国产日韩精品一区| 亚洲伊人久久精品综合| 一本一本综合久久| 99re6热这里在线精品视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 春色校园在线视频观看| 蜜桃在线观看..| 欧美bdsm另类| 51国产日韩欧美| 日韩在线高清观看一区二区三区| 亚洲美女视频黄频| 狂野欧美激情性bbbbbb| 老司机影院毛片| 国产精品免费大片| 国产视频内射| 亚洲成人av在线免费| 麻豆国产97在线/欧美| 日本黄色片子视频| 插逼视频在线观看| 2018国产大陆天天弄谢| 日本黄色片子视频| 亚洲av日韩在线播放| 99九九线精品视频在线观看视频| 精品亚洲成a人片在线观看 | 国产深夜福利视频在线观看| 亚洲av日韩在线播放| 丰满迷人的少妇在线观看| 亚洲不卡免费看| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 高清av免费在线| 日本黄色片子视频| 两个人的视频大全免费| 色视频在线一区二区三区| 日日啪夜夜爽| 在线观看免费日韩欧美大片 | 久久影院123| 99热这里只有精品一区| 久久久亚洲精品成人影院| 久久99热这里只频精品6学生| av黄色大香蕉| 这个男人来自地球电影免费观看 | 18禁在线播放成人免费| 在线观看人妻少妇| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 久久韩国三级中文字幕| 妹子高潮喷水视频| av黄色大香蕉| 精品久久久久久久末码| 热re99久久精品国产66热6| 国产免费又黄又爽又色| 看十八女毛片水多多多| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 99九九线精品视频在线观看视频| 99热这里只有是精品在线观看| 国产探花极品一区二区| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 黑人猛操日本美女一级片| 久久久久性生活片| 午夜视频国产福利| 永久免费av网站大全| 亚洲精品乱久久久久久| 美女内射精品一级片tv| 精品视频人人做人人爽| av播播在线观看一区| 一级毛片电影观看| 99久久精品国产国产毛片| 成年免费大片在线观看| 欧美高清性xxxxhd video| 人妻一区二区av| av.在线天堂| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 看十八女毛片水多多多| 日本av免费视频播放| 一级a做视频免费观看| 最近的中文字幕免费完整| 精品一区二区三卡| 久久久久久久久久久免费av| 欧美日韩在线观看h| 亚洲,一卡二卡三卡| 成人二区视频| 黄色一级大片看看| av在线观看视频网站免费| 在线观看三级黄色| av不卡在线播放| 国产色爽女视频免费观看| 大陆偷拍与自拍| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 99九九线精品视频在线观看视频| 亚洲精品国产av蜜桃| 国产精品.久久久| 亚洲美女黄色视频免费看| 国产高清国产精品国产三级 | 午夜福利在线在线| 在线观看美女被高潮喷水网站| 国产乱人偷精品视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 精品少妇黑人巨大在线播放| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 人妻一区二区av| 国产精品不卡视频一区二区| 日韩电影二区| 99久久精品一区二区三区| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 欧美激情国产日韩精品一区| 亚洲电影在线观看av| 蜜臀久久99精品久久宅男| 久久99精品国语久久久| 一级毛片电影观看| 久久ye,这里只有精品| 欧美成人a在线观看| 欧美精品亚洲一区二区| 精品人妻一区二区三区麻豆| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 身体一侧抽搐| 亚洲伊人久久精品综合| 久久久国产一区二区| 亚洲精品成人av观看孕妇| 女人久久www免费人成看片| 搡女人真爽免费视频火全软件| 99久久精品国产国产毛片| 亚洲无线观看免费| 一级a做视频免费观看| 18禁在线无遮挡免费观看视频| av视频免费观看在线观看| 一区二区av电影网| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 高清日韩中文字幕在线| 乱系列少妇在线播放| 三级经典国产精品| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 欧美成人一区二区免费高清观看| 日本欧美视频一区| 国产精品av视频在线免费观看| 欧美xxxx性猛交bbbb| 国产av码专区亚洲av| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 国产日韩欧美亚洲二区| 精华霜和精华液先用哪个| 欧美精品亚洲一区二区| 国产免费福利视频在线观看| av卡一久久| 欧美高清成人免费视频www| 亚洲av.av天堂| 欧美丝袜亚洲另类| 全区人妻精品视频| 欧美zozozo另类| 国产在线男女| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 女性生殖器流出的白浆| 国产精品女同一区二区软件| 久热这里只有精品99| 精品国产三级普通话版| 少妇熟女欧美另类| 久久热精品热| 老司机影院成人| 久久久久久久久久久免费av| 最近中文字幕高清免费大全6| 日韩一区二区视频免费看| 亚洲伊人久久精品综合| 九九爱精品视频在线观看| 日日啪夜夜撸| 国内精品宾馆在线| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 99久久综合免费| 插逼视频在线观看| 观看美女的网站| 人妻 亚洲 视频| 99久久中文字幕三级久久日本| 免费看av在线观看网站| 成人毛片a级毛片在线播放| 久久午夜福利片| 欧美+日韩+精品| 一级a做视频免费观看| 老女人水多毛片| 少妇被粗大猛烈的视频| 亚洲成人一二三区av| 亚洲在久久综合| 久久久午夜欧美精品| 免费人妻精品一区二区三区视频| 亚洲成人一二三区av| 亚洲成人一二三区av| 国产精品伦人一区二区| 观看免费一级毛片| 女性生殖器流出的白浆| 亚洲美女视频黄频| 欧美少妇被猛烈插入视频| 99久久综合免费| 99热6这里只有精品| 亚洲人成网站在线观看播放| 精品酒店卫生间| 亚洲天堂av无毛| 91精品伊人久久大香线蕉| 欧美高清性xxxxhd video| 午夜免费男女啪啪视频观看| 午夜免费男女啪啪视频观看| 蜜臀久久99精品久久宅男| 99九九线精品视频在线观看视频| 亚洲精品第二区| 亚洲在久久综合| 国产精品一及| 美女cb高潮喷水在线观看| 日韩一区二区视频免费看| 亚洲av中文av极速乱| 日本爱情动作片www.在线观看| 成年av动漫网址| 大陆偷拍与自拍| 亚洲怡红院男人天堂| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 免费少妇av软件| 亚洲精品日韩av片在线观看| 日韩免费高清中文字幕av| 日韩在线高清观看一区二区三区| 亚洲av.av天堂| a级毛色黄片| 国产男女超爽视频在线观看| 麻豆国产97在线/欧美| 一级黄片播放器| 伊人久久精品亚洲午夜| 国产伦精品一区二区三区视频9| 久久久久精品性色| 伊人久久精品亚洲午夜| 精品久久久久久电影网| 日本一二三区视频观看| 麻豆成人午夜福利视频| 国产欧美日韩精品一区二区| 在线观看免费日韩欧美大片 | 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 高清av免费在线| av女优亚洲男人天堂| 亚洲无线观看免费| 国产成人91sexporn| 亚洲欧美一区二区三区国产| 黄色配什么色好看| 国产男人的电影天堂91| h视频一区二区三区| 有码 亚洲区| 青春草视频在线免费观看| 大码成人一级视频| 日韩视频在线欧美| 麻豆国产97在线/欧美| 国产伦精品一区二区三区四那| 亚洲欧洲日产国产| 国产午夜精品一二区理论片| 中国国产av一级| 人人妻人人看人人澡| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 99热这里只有是精品50| 国产黄频视频在线观看| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 日本与韩国留学比较| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 国产极品天堂在线| 天堂俺去俺来也www色官网| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 久久久久性生活片| 观看av在线不卡| 极品教师在线视频| 亚洲欧洲国产日韩| 新久久久久国产一级毛片| 一本色道久久久久久精品综合| 最近最新中文字幕大全电影3| 日韩中文字幕视频在线看片 | 成人漫画全彩无遮挡| 欧美日本视频| 日本av手机在线免费观看| 国产成人freesex在线| 99九九线精品视频在线观看视频| 九草在线视频观看| 好男人视频免费观看在线| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 美女cb高潮喷水在线观看| 我的老师免费观看完整版| 国产美女午夜福利| 日韩一本色道免费dvd| 韩国av在线不卡| 亚洲真实伦在线观看| 成年免费大片在线观看| 精品国产三级普通话版| 亚洲av成人精品一区久久| 国产男人的电影天堂91| 日韩在线高清观看一区二区三区| av在线播放精品| 网址你懂的国产日韩在线| 亚洲高清免费不卡视频| 欧美三级亚洲精品| 熟女人妻精品中文字幕| 深夜a级毛片| 国产v大片淫在线免费观看| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 乱码一卡2卡4卡精品| av播播在线观看一区| 亚洲欧美清纯卡通| 国产精品伦人一区二区| 九九爱精品视频在线观看| 2022亚洲国产成人精品| 精品久久久久久久末码| 蜜桃在线观看..| 国产黄频视频在线观看| av国产久精品久网站免费入址| 秋霞伦理黄片| 99久久精品热视频| 日韩 亚洲 欧美在线| 蜜桃在线观看..| 亚洲怡红院男人天堂| 久久久久精品性色| 久久女婷五月综合色啪小说| 夫妻午夜视频| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 国产黄色免费在线视频| 欧美成人一区二区免费高清观看| 欧美+日韩+精品| 久久国产乱子免费精品| 免费黄色在线免费观看| 大陆偷拍与自拍| 亚洲,一卡二卡三卡| 天堂俺去俺来也www色官网| 亚洲欧美日韩无卡精品| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 最黄视频免费看| 国产在线一区二区三区精| 亚州av有码| 人人妻人人看人人澡| 国产av国产精品国产| 国产男女超爽视频在线观看| 国产人妻一区二区三区在| 国产极品天堂在线| 国产久久久一区二区三区| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 免费人成在线观看视频色| 一级毛片久久久久久久久女| 欧美日韩综合久久久久久| 丝袜脚勾引网站| 午夜福利在线在线| 蜜桃久久精品国产亚洲av| xxx大片免费视频| 国产精品不卡视频一区二区| 六月丁香七月| 永久网站在线| 国产精品国产三级国产专区5o| 又大又黄又爽视频免费| 国产成人a区在线观看| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 99久久人妻综合| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 国产黄色视频一区二区在线观看| 丝瓜视频免费看黄片| 99国产精品免费福利视频| av一本久久久久| 日韩一区二区视频免费看| 亚洲精品国产成人久久av| 欧美高清成人免费视频www| 欧美精品一区二区免费开放| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 国内揄拍国产精品人妻在线| 男人狂女人下面高潮的视频| 日韩中字成人| 美女高潮的动态| 国产精品偷伦视频观看了| 最近的中文字幕免费完整| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 国产成人精品福利久久| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 精品视频人人做人人爽| 日韩中文字幕视频在线看片 | 美女主播在线视频| 热re99久久精品国产66热6| 国产黄色免费在线视频| 少妇人妻精品综合一区二区| av网站免费在线观看视频| 色婷婷久久久亚洲欧美| 久久女婷五月综合色啪小说| 99久久综合免费| 欧美最新免费一区二区三区| 国产免费视频播放在线视频| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 国产精品伦人一区二区| 久久国产乱子免费精品| 香蕉精品网在线| 亚洲熟女精品中文字幕| 晚上一个人看的免费电影| 观看av在线不卡| 成年av动漫网址| 亚洲国产精品专区欧美| av线在线观看网站| 日日撸夜夜添| 在线播放无遮挡| 最后的刺客免费高清国语| 午夜福利在线在线| 涩涩av久久男人的天堂| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 老司机影院毛片| 国产精品99久久99久久久不卡 | 婷婷色综合大香蕉| 国产淫语在线视频| 国产精品一区二区在线不卡| 久久久久国产网址| 久久久久精品性色| 日韩伦理黄色片| 国产伦精品一区二区三区四那| 国产免费视频播放在线视频| 精品人妻偷拍中文字幕| 99热这里只有精品一区| 亚洲国产欧美人成| av天堂中文字幕网| 亚洲精品成人av观看孕妇| 色婷婷av一区二区三区视频| 午夜免费男女啪啪视频观看| 丰满少妇做爰视频| 街头女战士在线观看网站| 精品亚洲成国产av| 日韩成人av中文字幕在线观看| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 国产成人精品福利久久| 日韩 亚洲 欧美在线| 99久久精品热视频| 久久亚洲国产成人精品v| 91精品伊人久久大香线蕉| 亚洲一区二区三区欧美精品| 中文在线观看免费www的网站| 一级毛片久久久久久久久女| 国产成人精品久久久久久| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 91在线精品国自产拍蜜月| 国产高潮美女av| 丝瓜视频免费看黄片| 搡老乐熟女国产| 最近中文字幕2019免费版| 啦啦啦啦在线视频资源| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 中国美白少妇内射xxxbb| 99久国产av精品国产电影| 深夜a级毛片| 成年女人在线观看亚洲视频| 好男人视频免费观看在线| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 免费黄频网站在线观看国产| 久久青草综合色| 交换朋友夫妻互换小说| 内地一区二区视频在线| 久久影院123| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 国产v大片淫在线免费观看| 亚洲欧洲日产国产| 人体艺术视频欧美日本| 久久精品夜色国产| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 91狼人影院| 亚洲精品日本国产第一区| 亚洲美女视频黄频| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 91aial.com中文字幕在线观看| 男女无遮挡免费网站观看| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 蜜臀久久99精品久久宅男| 精品久久久噜噜| 久久 成人 亚洲| 亚洲一区二区三区欧美精品| 丝袜喷水一区| 国产黄片视频在线免费观看| 91久久精品电影网| 久久精品国产亚洲av天美| 搡老乐熟女国产| 插逼视频在线观看| 18禁动态无遮挡网站| 国产高清国产精品国产三级 | 啦啦啦啦在线视频资源| 国产精品免费大片| 国产熟女欧美一区二区| 久热久热在线精品观看| 91久久精品国产一区二区三区| 在线天堂最新版资源|