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    石墨烯低溫?zé)崤蛎浐吐曌映谠r(shí)間隨溫度的變化規(guī)律?

    2017-12-05 02:35:32任曉霞申鳳娟林歆悠鄭瑞倫
    物理學(xué)報(bào) 2017年22期
    關(guān)鍵詞:艾森聲子參量

    任曉霞 申鳳娟 林歆悠 鄭瑞倫

    1)(重慶文理學(xué)院電子電氣工程學(xué)院,重慶市高校新型儲(chǔ)能器件及應(yīng)用工程研究中心,重慶 402160)2)(福州大學(xué)機(jī)械工程及其自動(dòng)化學(xué)院,福州 350000)

    石墨烯低溫?zé)崤蛎浐吐曌映谠r(shí)間隨溫度的變化規(guī)律?

    任曉霞1)#申鳳娟1)#林歆悠2)鄭瑞倫1)?

    1)(重慶文理學(xué)院電子電氣工程學(xué)院,重慶市高校新型儲(chǔ)能器件及應(yīng)用工程研究中心,重慶 402160)2)(福州大學(xué)機(jī)械工程及其自動(dòng)化學(xué)院,福州 350000)

    (2017年4月20日收到;2017年8月20日收到修改稿)

    考慮到原子非簡(jiǎn)諧振動(dòng)和電子-聲子相互作用,用固體物理理論和方法研究了石墨烯格林艾森參量和低溫?zé)崤蛎浵禂?shù)以及聲子弛豫時(shí)間隨溫度的變化規(guī)律,探討了原子非簡(jiǎn)諧振動(dòng)項(xiàng)對(duì)它們的影響.結(jié)果表明:1)在低于室溫的溫度范圍內(nèi),石墨烯的熱膨脹系數(shù)為負(fù)值,隨著溫度的升高,其熱膨脹系數(shù)的絕對(duì)值單調(diào)增加,室溫?zé)崤蛎浵禂?shù)為?3.64×10?6K?1;2)簡(jiǎn)諧近似下的格林艾森參量為零.考慮到非簡(jiǎn)諧項(xiàng)后,格林艾森參量在1.40—1.42之間并隨溫度升高而緩慢增大,幾乎成線性關(guān)系,第二非簡(jiǎn)諧項(xiàng)對(duì)格林艾森參量的影響小于第一非簡(jiǎn)諧項(xiàng);3)石墨烯聲子弛豫時(shí)間隨著溫度的升高而減小,其中,溫度很低(T<10 K)時(shí)變化很快,此后變化很慢,當(dāng)溫度不太低(T>300 K)時(shí),聲子弛豫時(shí)間與溫度幾乎成反比關(guān)系.

    石墨烯,低溫?zé)崤蛎浵禂?shù),格林艾森參量,弛豫時(shí)間

    1 引 言

    自2004年發(fā)現(xiàn)石墨烯以來(lái),因其具有優(yōu)異電學(xué)、力學(xué)、熱學(xué)等性質(zhì)和獨(dú)特的二維結(jié)構(gòu),石墨烯以及復(fù)合材料已成為當(dāng)今國(guó)際上研究的前沿并具有廣泛的應(yīng)用前景[1?3].對(duì)單層石墨烯的研究較多[4,5],但相對(duì)電學(xué)性質(zhì)的研究,熱力學(xué)性質(zhì)的研究較少.對(duì)具有明顯非簡(jiǎn)諧特征的熱膨脹現(xiàn)象,Mounet等[6?9]在準(zhǔn)簡(jiǎn)諧近似下分別利用密度泛函理論、蒙特-卡羅方法、非平衡格林函數(shù)法、基于第一性原理的分子動(dòng)力學(xué)方法,對(duì)非低溫情況下石墨烯的熱膨脹系數(shù)進(jìn)行研究,揭示了石墨烯在溫度不太高(低于1000 K)時(shí)有負(fù)熱膨脹現(xiàn)象,在對(duì)室溫附近的熱膨脹系數(shù)的計(jì)算理論結(jié)果與Bao等[10]的實(shí)驗(yàn)值?7.0×10?6K?1接近,但有不同程度的誤差.2011年,Yu[11]采用哈里森鍵聯(lián)軌道法,在只計(jì)及第一非簡(jiǎn)諧項(xiàng)和忽略短程原子互作用的情況下對(duì)石墨烯熱膨脹系數(shù)進(jìn)行計(jì)算,其結(jié)果不僅誤差較大,而且計(jì)算結(jié)果總為負(fù)值.估計(jì)其原因是未考慮短程原子互作用和原子振動(dòng)第二非諧項(xiàng)這兩個(gè)影響鍵長(zhǎng)溫度變化關(guān)系的重要因素.2016年,文獻(xiàn)[12,13]考慮到短程原子互作用和原子振動(dòng)的非簡(jiǎn)諧項(xiàng),研究了非低溫條件下石墨烯熱膨脹系數(shù)等隨溫度的變化規(guī)律,對(duì)文獻(xiàn)[11]的結(jié)果有所改進(jìn).對(duì)較低溫度情況熱膨脹系數(shù)的變化規(guī)律,Yoon等[14]用拉曼光譜對(duì)石墨烯在200—400 K的溫度范圍內(nèi)的熱膨脹系數(shù)進(jìn)行測(cè)量,表明在此溫度范圍為負(fù)值,室溫時(shí)可達(dá)(?8.0±0.7)×10?6K?1.Zha等[15]用第一性原理研究了點(diǎn)缺陷對(duì)單層石墨烯負(fù)熱膨脹的影響,Ge等[16]采用密度泛函理論基于第一性原理,在準(zhǔn)諧波近似下,對(duì)單原子二維蜂窩晶格的低溫?zé)崤蛎涍M(jìn)行研究,這些文獻(xiàn)揭示了石墨烯低溫?zé)崤蛎浀男再|(zhì),但未給出熱膨脹系數(shù)隨溫度變化的解析式.

    在石墨烯熱性質(zhì)中,格林艾森參量和聲子的性質(zhì)起著重要作用.對(duì)它們的研究,可深刻揭示材料的儲(chǔ)熱導(dǎo)熱機(jī)制,指導(dǎo)人們?cè)O(shè)計(jì)具有特定儲(chǔ)熱和熱導(dǎo)率的結(jié)構(gòu).在聲子的各種性質(zhì)中,弛豫時(shí)間尤為重要,導(dǎo)熱、熱容等性質(zhì)都要通過(guò)它來(lái)直接或間接計(jì)算,而石墨烯材料制作的各類超薄型散熱片和散熱涂層、超薄型高蓄熱等材料、器件以及可調(diào)節(jié)熱管理系統(tǒng)等的應(yīng)用都涉及到石墨烯高導(dǎo)熱、高熱容等性能及其變化規(guī)律.從理論上探討石墨烯聲子弛豫時(shí)間隨溫度的變化,不僅對(duì)揭示石墨烯導(dǎo)熱機(jī)制有理論意義,而且對(duì)石墨烯材料的應(yīng)用也有重要的價(jià)值,但目前研究石墨烯聲子弛豫時(shí)間的文獻(xiàn)較少.Kang等[17?19]基于拉曼散射原理,對(duì)石墨烯聲子弛豫時(shí)間進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究,葉振強(qiáng)等[20]采用簡(jiǎn)正模式分解法,通過(guò)動(dòng)力學(xué)模擬,研究了石墨烯的弛豫時(shí)間隨波矢、頻率和溫度的關(guān)系,但未給出隨溫度變化的解析式.鑒于石墨烯低溫?zé)崤蛎浵禂?shù)和聲子弛豫時(shí)間等在理論和應(yīng)用上的重要性,本文應(yīng)用固體物理理論和方法,研究它們隨溫度的變化規(guī)律,探討原子非簡(jiǎn)諧振動(dòng)項(xiàng)對(duì)它們的影響.

    2 物理模型和簡(jiǎn)諧系數(shù)以及非簡(jiǎn)諧系數(shù)

    石墨烯是由碳原子構(gòu)成的二維六角格子平面系統(tǒng)(如圖1),原子位于頂點(diǎn),設(shè)總原子數(shù)為N,最近鄰原子間距離(鍵長(zhǎng))為d.文獻(xiàn)[11]在未考慮短程相互作用而考慮到原子第一非簡(jiǎn)諧振動(dòng)情況下,研究了石墨烯的熱膨脹等性質(zhì),Yu[21]在研究石墨烯的性質(zhì)時(shí),考慮到原子短程相互作用,將相互作用能寫(xiě)為

    式中的V2為兩原子的sp2軌道σ鍵的共價(jià)能,它與原子間距離d的平方成反比:這里m為自由電子的質(zhì)量;V1為金屬化能,V1=(εs?εp)/4,εs和εp分別是s和p態(tài)電子的能量;,a0為玻爾半徑;β2是與維數(shù)有關(guān)的參量,對(duì)石墨烯,β=2/3.

    本文考慮到原子間短程相互作用,又認(rèn)為原子是在平面內(nèi)做非簡(jiǎn)諧振動(dòng),而且,按照文獻(xiàn)[22],對(duì)石墨烯,本文還考慮到與溫度有關(guān)的ZA和ZO模式即 flexure mode振動(dòng)對(duì)熱學(xué)性能的影響.平面內(nèi)原子相互作用能由(1)式表示,將φ(d)在平衡位置d0附近展開(kāi),偏離δ=d?d0很小時(shí),

    其中,ε0,ε1,ε2分別是簡(jiǎn)諧系數(shù)和第一、第二非簡(jiǎn)諧系數(shù),可由(1)式求得,其表達(dá)式見(jiàn)文獻(xiàn)[13].

    圖1 石墨烯的結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1.The structure diagram of graphene.

    3 格林艾森參量和低溫?zé)崤蛎浵禂?shù)隨溫度的變化

    格林艾森參量是反映晶體非簡(jiǎn)諧特征的重要參量,它描述了原子振動(dòng)頻率與體積的關(guān)系,許多熱力學(xué)量(如熱膨脹、熱容量、熱傳導(dǎo)等)都與它有關(guān).對(duì)三維晶體,它的值在1—3之間.對(duì)石墨烯,文獻(xiàn)[11,16]計(jì)算的值分別為2.10和1.4,但未給出它與溫度的關(guān)系.文獻(xiàn)[12,13]研究表明:石墨烯原子在平面內(nèi)既有沿鍵長(zhǎng)方向的縱振動(dòng),又有沿垂直鍵長(zhǎng)方向的橫振動(dòng),橫振動(dòng)的非簡(jiǎn)諧效應(yīng)遠(yuǎn)小于縱振動(dòng),而且橫向格林艾森參量隨溫度的變化很小,可近似取為常數(shù),即γτ=γT0,而縱聲子格林艾森參量γl為[12]

    設(shè)石墨烯平衡時(shí)鍵長(zhǎng)為d0,線膨脹系數(shù)為αl,則溫度為T(mén)時(shí)的鍵長(zhǎng)d為

    文獻(xiàn)[6—12]研究了非低溫線膨脹系數(shù),現(xiàn)研究低溫(室溫以下)線膨脹系數(shù)隨溫度的變化.文獻(xiàn)[20]采用簡(jiǎn)正模式分解法,求出石墨烯的聲子譜除縱聲子(LA)、橫聲學(xué)支(TA)外,還有橫光學(xué)支(TO)、縱光學(xué)支(LO)、垂直平面方向的光學(xué)支(ZO)、聲學(xué)支(ZA),共有6支,頻率ω由0→ωi,其中的LA,TA,TO,LO,ZO支的聲子譜為ω=viq,聲速為vi,這里i分別代表LA,TA,TO,LO,ZO,對(duì)面積為A(原胞面積?)的二維晶格,它的第i支的晶格振動(dòng)模式密度為

    式中的ωi為該支的最大頻率.對(duì)ZA支,已有的研究表明[6],它的聲子譜為ω=cq2,系數(shù)為c,對(duì)面積為A的二維晶格,其晶格振動(dòng)模式密度為

    由(5),(6)式并令x=?ω/kBT,可求得各支振動(dòng)總數(shù)對(duì)自由能的貢獻(xiàn)Fi,其中,對(duì)LA,TA,TO,LO,ZO模,為

    對(duì)ZA模,為

    總的自由能F為內(nèi)能U、零點(diǎn)振動(dòng)能E0和晶格熱激發(fā)態(tài)振動(dòng)自由能之和,即F=U(A)+E0+Fi.利用定壓膨脹系數(shù)αp與等溫壓縮系數(shù)kT的關(guān)系和熱力學(xué)公式,可得到

    注意到kT與彈性模量B的關(guān)系為kT=1/B,文獻(xiàn)[13]的研究表明,彈性模量隨溫度變化甚微(由0—600 K的溫度范圍內(nèi),彈性模量只減小百分之0.45),因此(9)式中的kT≈1/B0,這里B0是T=0 K時(shí)的彈性模量.將(7)和(8)式代入(9)式,求導(dǎo)數(shù)并注意到ωi與面積A有關(guān)和格林艾森參量的定義式γ=??lnω/?lnA,令xi= ?ωi/kBT,考慮到溫度較低時(shí),x和xi都較大,由(7)和(8)式,通過(guò)不太復(fù)雜的計(jì)算,得到低溫下各振動(dòng)模的聲子對(duì)膨脹系數(shù)的貢獻(xiàn).其中,對(duì)LA,TA,TO,LO,ZO模,聲子對(duì)膨脹系數(shù)的貢獻(xiàn)為

    對(duì)ZA模,令xc= ?ωc/kBT,ωc為ZA模的最大頻率,聲子對(duì)膨脹系數(shù)的貢獻(xiàn)為

    (10)和(11)式中,LA支的格林艾森參量γl由(3)式表示,而對(duì)TA,TO,LO,ZO模和ZA模,因第2非諧項(xiàng)貢獻(xiàn)小而將它們的格林艾森參量γi和γc視為常數(shù).

    石墨烯的膨脹系數(shù)為各振動(dòng)模的聲子對(duì)膨脹系數(shù)貢獻(xiàn)之和,即

    其中對(duì)i求和,表示對(duì)LA,TA,TO,LO,ZO各模的αpi求和,由(10)式表示,而αpc由(11)式表示.(10)—(12)式表明:當(dāng)溫度很低時(shí),定壓膨脹系數(shù)會(huì)為負(fù)值.將(12)式代入(4)式,得到低溫度下的鍵長(zhǎng)d隨溫度的變化式.

    4 聲子的弛豫時(shí)間隨溫度的變化

    石墨烯熱傳導(dǎo)靠晶格振動(dòng)實(shí)現(xiàn),它的導(dǎo)熱過(guò)程是通過(guò)聲子相互作用來(lái)描述.文獻(xiàn)[20]采用簡(jiǎn)正模式分解法分析了石墨烯聲子性質(zhì),得到聲子弛豫時(shí)間τ與頻率和溫度的關(guān)系,現(xiàn)采用固體物理理論和方法研究.

    考慮到晶格振動(dòng)后,晶體中有大量的電子和聲子,而且電子和聲子之間有相互作用,要研究聲子弛豫時(shí)間是困難的.但注意到平衡狀態(tài)下電子和聲子盡管有不同的分布和不同的自旋,但在無(wú)磁場(chǎng)作用的非平衡態(tài)下,把它們都作為準(zhǔn)粒子處理時(shí),粒子的的分布函數(shù)f應(yīng)遵從非平衡統(tǒng)計(jì)滿足的方程,并采用類似方法步驟處理,至于結(jié)果的正確性,可通過(guò)與其他方法的比較來(lái)說(shuō)明.非平衡情況下,電子的分布函數(shù)f滿足玻爾茲曼方程:

    等式右邊各項(xiàng)的意義見(jiàn)文獻(xiàn)[23].采用類似于文獻(xiàn)[23]的程序,考慮到電子-聲子相互作用后,求解玻爾茲曼方程,可求得聲子的弛豫時(shí)間τ.

    對(duì)二維晶格,設(shè)電子能量ε與波矢關(guān)系為拋物型,即ε=?2k2/2m?,這里m?為電子有效質(zhì)量,可求得無(wú)磁場(chǎng)、溫度梯度很小情況下的碰撞項(xiàng),進(jìn)而得到

    式中?是原胞面積,n(q)是聲子分布函數(shù),M為原子質(zhì)量,γ=?2/2m?,k為電子波矢,ωq是聲子譜,它與聲子波矢q的關(guān)系為ωq=vsq.

    低溫情況下,有

    電子在費(fèi)米面附近起主要作用,利用?ωq?εF的條件,以及二維德拜模型,有kBθD=?vs(4π/?)1/2. 令C= ?2εF/3,這里εF為石墨烯電子費(fèi)米能,由(14)式可得

    非低溫情況下,n(q)≈kBT/?ωq,由(14)式,得到

    這里,θD為德拜溫度.簡(jiǎn)諧近似下的德拜溫度θD0與簡(jiǎn)諧系數(shù)ε0的關(guān)系為[24]:θD0=??1(8ε0/3M)1/2.非簡(jiǎn)諧情況為[25]

    (15)和(16)式中的kF=(12π/?)1/2是石墨烯電子費(fèi)米波矢,qm=(4π/?)1/2是聲子的最大波矢.

    5 非簡(jiǎn)諧振動(dòng)對(duì)石墨烯格林艾森參量和弛豫時(shí)間的影響

    文獻(xiàn)[11]給出了平衡時(shí)鍵長(zhǎng)d0=1.42×10?10m,V2=12.32 eV,V1=2.08 eV,R=10.08 eV.(10?10m)12.碳原子質(zhì)量M=1.995017×10?26kg,求得原胞面積?=1.746254×10?20m2.由這些數(shù)據(jù)求得ε0=3.5388×102J.m?2,ε1=?3.49725×1012J.m?3,ε2=3.20140×1022J.m?4.將數(shù)據(jù)代入(3)式,求得石墨烯的縱聲子格林艾森參量γl隨溫度T的變化見(jiàn)表1.為了比較,表中還給出了文獻(xiàn)[16]采用密度泛函方法得到的值和文獻(xiàn)[11]考慮第一非簡(jiǎn)諧項(xiàng),但未考慮原子短程相互作用的結(jié)果.

    圖2 石墨烯的格林艾森參量隨溫度的變化Fig.2.The variation of graphene’s Grüneisen parameter with the temperature.

    表1 縱聲子格林艾森參量γ隨溫度的變化Table 1.The variation of longitudinal phonon’s Grüneisen parameter with the temperature.

    由(3)式得到格林艾森參量隨溫度的變化曲線如圖2所示.其中,線1(虛線)是只考慮到第一非簡(jiǎn)諧項(xiàng),線2(實(shí)線)是同時(shí)考慮到第一和第二非簡(jiǎn)諧項(xiàng)的結(jié)果.由圖2可以看出:1)若不考慮非簡(jiǎn)諧項(xiàng),格林艾森參量為零,考慮到非簡(jiǎn)諧項(xiàng)后,格林艾森參量不再為零并隨溫度的升高而緩慢增大,在1.40—1.47之間變化,而其他文獻(xiàn)只給出一個(gè)值;2)同時(shí)考慮第一、二非簡(jiǎn)諧項(xiàng)后的值與只考慮第一非簡(jiǎn)諧項(xiàng)的值相差很小,即第二非簡(jiǎn)諧項(xiàng)對(duì)格林艾森參量的影響很小,幾乎可以忽略.格林艾森參量隨溫度升高而緩慢增大這一結(jié)果說(shuō)明:原子振動(dòng)頻率隨體積增大而減小的變化程度隨溫度升高而增大,但變化很小,即受溫度的影響很小.

    文獻(xiàn)[20,13,16]給出各振動(dòng)模的頻率ωi、波速vi以及γi的數(shù)值見(jiàn)表2.

    文獻(xiàn)[13]給出了B0=408.64 N.m?1. 另外由文獻(xiàn)[20]給出的聲子譜,可求出c=4.8678×10?8m2.s?1. 將這些數(shù)據(jù)和玻爾茲曼常數(shù)kB、普朗克常數(shù)?代入(10)和(11)式,得到低溫下石墨烯的各振動(dòng)模貢獻(xiàn)的熱膨脹系數(shù)αpi隨溫度的變化見(jiàn)表3.表3中αLA(1)為計(jì)算到第一非簡(jiǎn)諧項(xiàng);αLA(1,2)為同時(shí)計(jì)算到第一、第二非簡(jiǎn)諧項(xiàng)的結(jié)果.

    由(12)式得到低溫下石墨稀熱膨脹系數(shù)αp隨溫度的變化見(jiàn)表4,表中αp(1)為計(jì)算到第一非簡(jiǎn)諧項(xiàng);αp(1,2)為同時(shí)計(jì)算到第一、第二非簡(jiǎn)諧項(xiàng).為了比較,表中還列出了文獻(xiàn)[16]采用密度泛函理論基于第一性原理計(jì)算結(jié)果、文獻(xiàn)[22]采用非平衡格林函數(shù)方法(NEGF)計(jì)算結(jié)果、文獻(xiàn)[26]采用價(jià)力場(chǎng)方法的計(jì)算結(jié)果.

    表2 各振動(dòng)模的頻率ωi、波速vi和格林艾森參量γiTable 2.The vibration modes’frequency ωi,wave velocity viand Grüneisen parameter γi.

    表3 低溫下石墨稀各振動(dòng)模熱膨脹系數(shù)α(10?6K?1)隨溫度的變化Table 3.The temperature-dependent variation of thermal expansion coefficient α(10?6K?1)of graphene’s vibration modes at low temperature.

    表4 低溫下石墨稀熱膨脹系數(shù)α(10?6K?1)隨溫度的變化(T<300 K)Table 4.The temperature-dependent variation of graphene’s thermal expansion coefficientα(10?6K?1)at low temperature(T<300 K).

    由(12)式得到低溫下石墨烯的熱膨脹系數(shù)αp隨溫度的變化見(jiàn)圖3(a),圖中線0,1,2分別是簡(jiǎn)諧近似、只考慮到第一非簡(jiǎn)諧項(xiàng)和同時(shí)考慮到第一、第二非簡(jiǎn)諧項(xiàng)的結(jié)果.

    圖3 低溫下石墨稀熱膨脹系數(shù)(a)和鍵長(zhǎng)(b)隨溫度的變化(T<300 K)Fig.3. The temperature-dependent variation of graphene’s thermal expansion coefficient(a)and bond length(b)at low temperature(T<300 K).

    將(12)式代入(4)式,得到低溫下石墨烯的鍵長(zhǎng)d隨溫度的變化曲線見(jiàn)圖3(b),圖中,線0,1,2的意義同圖3(a). 結(jié)果表明:溫度由0 K上升到300 K時(shí),簡(jiǎn)諧近似時(shí)鍵長(zhǎng)為常數(shù)d=1.42×10?10m;考慮到第一非諧項(xiàng)時(shí),鍵長(zhǎng)由d=1.42×10?10m減小到d=1.419252×10?10m;同時(shí)計(jì)算到第一、第二非諧項(xiàng),其值與考慮到第一非諧項(xiàng)時(shí)的值幾乎相同;溫度愈高,非簡(jiǎn)諧的值與簡(jiǎn)諧近似的值的差愈大,即溫度愈高,非簡(jiǎn)諧效應(yīng)愈顯著.

    由表4和圖3可以看出:1)絕對(duì)零度時(shí),熱膨脹系數(shù)為零,這與熱力學(xué)第三定律相符合;而溫度很低時(shí),熱膨脹系數(shù)為負(fù)值;2)若不考慮非簡(jiǎn)諧效應(yīng),則熱膨脹系數(shù)為0,鍵長(zhǎng)為常量.考慮到非簡(jiǎn)項(xiàng)后,熱膨脹系數(shù)為負(fù)值,并隨著溫度的升高其絕對(duì)值單調(diào)增大,鍵長(zhǎng)隨溫度升高而減小,但變化很緩慢.出現(xiàn)負(fù)熱膨脹現(xiàn)象的原因在于:石墨稀為準(zhǔn)二維結(jié)構(gòu),在溫度較低的某些溫度范圍內(nèi)升高溫度時(shí),平面外橫向聲學(xué)模式起重要作用,垂直平面層方向的原子間距離因橫向聲振動(dòng)導(dǎo)致平均距離減小,出現(xiàn)膜效應(yīng),結(jié)果熱膨脹系數(shù)為負(fù)值;3)石墨稀各振動(dòng)模對(duì)熱膨脹系數(shù)的貢獻(xiàn)不同,在幾種振動(dòng)模中,以ZA和ZO振動(dòng)模對(duì)熱膨脹系數(shù)的貢獻(xiàn)較大;4)在低溫范圍,本文的結(jié)果與文獻(xiàn)[16,22,26]的結(jié)果相近.

    需要指出的是,(12)式適用于低溫,若把它往非低溫情況外推,其結(jié)果與其他文獻(xiàn)的結(jié)果雖有一定差距,但數(shù)量級(jí)仍較接近.例如:T=300 K時(shí),本文的結(jié)果為?3.64×10?6K?1,而文獻(xiàn)[7]用蒙特卡羅方法計(jì)算的結(jié)果為?4.8×10?6K?1,文獻(xiàn)[10]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果為?7.0×10?6K?1,文獻(xiàn)[11]的計(jì)算結(jié)果為?5.41×10?6K?1,文獻(xiàn)[14]用拉曼光譜的測(cè)量結(jié)果為(?8.0±0.7)×10?6K?1.

    由上述數(shù)據(jù)求得qm=2.68199×1010m?1,kF=1.89638×1010m?1.取電子的有效質(zhì)量m=m0,求得石墨烯電子費(fèi)米能10?17J,簡(jiǎn)諧近似的德拜溫度θD0=1662.687 K.將這些數(shù)據(jù)代入(15)式,得到低溫下的弛豫時(shí)間隨溫度的變化如表5所列,表5(a),(b)和(c)分別表示簡(jiǎn)諧近似、計(jì)算到第一非簡(jiǎn)諧項(xiàng)、同時(shí)計(jì)算到第一、第二非簡(jiǎn)諧項(xiàng)的結(jié)果.為了比較,表5中還給出了文獻(xiàn)[20]采用簡(jiǎn)正模式分解法得到的結(jié)果.

    表5 低溫下石墨烯的聲子弛豫時(shí)間τ(10?13s)隨溫度的變化Table 5.The temperature-dependent variation of graphene’s phonon relaxation time τ(10?13s)at low temperature.

    由表5的數(shù)據(jù)得到低溫下石墨烯的聲子弛豫時(shí)間隨溫度的變化曲線如圖4(a)所示,曲線0,1,2分別為簡(jiǎn)諧近似、考慮第一非簡(jiǎn)諧項(xiàng)、同時(shí)考慮到第一、第二非簡(jiǎn)諧項(xiàng)的結(jié)果.

    圖4 (網(wǎng)刊彩色)低溫(a)和非低溫(b)情況下石墨烯聲子弛豫時(shí)間隨溫度的變化Fig.4.(color online)The temperature-dependent variation of graphene’s phonon relaxation time τ(10?13s)at low temperature and anti-low temperature.

    由表5和圖4(a)可以看出:低溫下石墨烯的聲子弛豫時(shí)間隨溫度的變化總趨勢(shì)是隨著溫度升高而減小,其中溫度極低時(shí)(T<10 K)變化很快;而溫度稍微升高(10—200 K范圍內(nèi))則變化較慢.表5表明:溫度較低時(shí)(T<100 K),本文計(jì)算值與文獻(xiàn)[20]的值相差較大,原因是極低溫度下非簡(jiǎn)諧效應(yīng)很小,對(duì)聲子弛豫時(shí)間要采用不同的計(jì)算公式.

    將這些數(shù)據(jù)代入(16)式,得到非低溫(室溫以上)的弛豫時(shí)間隨溫度的變化,見(jiàn)表6,表6(a),(b),(c)分別為簡(jiǎn)諧近似、考慮到第一非簡(jiǎn)諧項(xiàng)和同時(shí)計(jì)算到第一、第二非簡(jiǎn)諧項(xiàng)的結(jié)果.為了比較,表6也給出文獻(xiàn)[20]采用簡(jiǎn)正模式分解法得到的結(jié)果.由(16)式得到相應(yīng)的變化曲線見(jiàn)圖4(b),圖中的的曲線0,1,2分別為簡(jiǎn)諧近似、考慮第一非簡(jiǎn)諧項(xiàng)、同時(shí)考慮到第一、第二非簡(jiǎn)諧項(xiàng)的結(jié)果.

    表6 非低溫下石墨烯聲子的弛豫時(shí)間τ(10?13s)隨溫度的變化Table 6. The temperature-dependent variation of graphene’s phonon relaxation time τ(10?13s)at antilow temperature.

    由表6和圖4(b)可以看出:非低溫情況下石墨烯聲子弛豫時(shí)間隨溫度的變化總趨勢(shì)也是隨著溫度升高而減小,近似為反比關(guān)系.聲子弛豫時(shí)間的數(shù)量級(jí)在10?13s—10?12s之間,與文獻(xiàn)[20]采用簡(jiǎn)正模式分解法、通過(guò)動(dòng)力學(xué)模擬得到的聲子弛豫時(shí)間數(shù)量級(jí)相同.溫度T=1000 K時(shí),求得τ=2.7254×10?12s,與文獻(xiàn)[20]的結(jié)果τ=4.85×10?12s接近.如果將(16)式寫(xiě)為τ?1=νmTn的形式,考慮到對(duì)石墨烯光學(xué)支(TO支),ν=νTO=2.435735×1013s?1,可求得m≈1,n≈1,與文獻(xiàn)[20]給出TO支的值m=1.36,n=1.56所描述的變化趨勢(shì)相近.

    6 結(jié) 論

    本文研究了石墨烯的格林艾森參量、弛豫時(shí)間等隨溫度變化的規(guī)律.結(jié)果表明:1)簡(jiǎn)諧近似下,格林艾森參量為零,考慮到非簡(jiǎn)諧項(xiàng)后,格林艾森參量不再為零,而在1.40—1.42之間隨溫度升高而緩慢增大,幾乎成線性關(guān)系,第二非諧項(xiàng)對(duì)格林艾森參量的影響小于第一非諧項(xiàng);2)石墨烯在低于室溫(T<300 K)的溫度范圍內(nèi),熱膨脹系數(shù)為負(fù)值.隨著溫度的升高,其熱膨脹系數(shù)的絕對(duì)值單調(diào)增加,室溫時(shí)熱膨脹系數(shù)為?3.64×10?6K?1,熱膨脹系數(shù)隨溫度的變化可由(12)式表示,相應(yīng)地,低溫下石墨烯的鍵長(zhǎng)也隨溫度升高而減小,但變化很緩慢;石墨烯各振動(dòng)模對(duì)熱膨脹系數(shù)的貢獻(xiàn)不同;3)石墨烯聲子弛豫時(shí)間隨溫度變化的總趨勢(shì)是隨著溫度升高而減小,其中溫度很低(T<10 K)時(shí),隨著溫度升高而急劇減小,此后變化逐漸變慢;當(dāng)溫度較高(T>300 K)時(shí),聲子弛豫時(shí)間隨溫度的變化幾乎成反比關(guān)系,與文獻(xiàn)給出的值m=1.36,n=1.56所描述的聲子弛豫時(shí)間隨溫度變化的趨勢(shì)相近.

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    PACS:47.11.Mn,63.20.–e,63.22.Rc,65.80.CkDOI:10.7498/aps.66.224701

    *Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.51505086),The Scienti fic and Technological Research Program of Chongqing Municipal Education Commission,China(Grant Nos.KJ1601118,KJ1601111),and the Natural Science Foundation Project of Chongqing(CSTC),China(Grant No.Cstc2015jcyjA40054).

    #These authors contributed equally.

    ?Corresponding author.E-mail:zhengrui@swu.edu.cn

    Variation of thermal expansion at low temperature and phonon relaxation time in graphene with temperature?

    Ren Xiao-Xia1)#Shen Feng-Juan1)#Lin Xin-You2)Zheng Rui-Lun1)?

    1)(College of Electronic and Electrical Engineering,Electronic Engineering Research Center of New Energy Storage Devices and

    Applications,Chongqing University of Arts and Sciences,Chongqing 402160,China)2)(School of Mechanical Engineering and Automation,Fuzhou University,Fuzhou 350000,China)

    20 April 2017;revised manuscript

    20 August 2017)

    Considering the anharmonic vibrations and the interactions between electron and phonon of atoms,in this article we study the temperature dependence of Grüneisen parameter,thermal expansion coefficient at low temperature and phonon relaxation time by using the theory and method of solid state physics.The in fluences of the anharmonic vibration of the atom on the above parameters are further discussed.The obtained results are as follows.1)The thermal expansion coefficient of graphene is a negative value when the temperature drops below room temperature.The absolute value of the thermal expansion coefficient of graphene increases monotonically with the increase of temperature.The thermal expansion coefficient of graphene is?3.64×10?6K?1at room temperature.2)The value of Grüneisen parameter is zero in the harmonic approximation.If the anharmonic vibration is considered,the Grüneisen parameter will increase slowly with the increase of temperature.Its value is between 1.40 and1.42 and the change is almost linear.And we find that the in fluence of the second anharmonic term is less than that of the first anharmonic term on Grüneisen parameter.3)The phonon relaxation time decreases with the increase of temperature.The rate changes rapidly at low temperature(T<10 K),then it changes very slowly.The phonon relaxation time is almost inversely proportional to temperature when the temperature is higher than 300 K.

    graphene,thermal expansion coefficient at low temperature,Grüneisen parameter,relaxation time

    10.7498/aps.66.224701

    ?國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):51505086)、重慶市教委科技項(xiàng)目(批準(zhǔn)號(hào):KJ1601118,KJ1601111)和重慶市基礎(chǔ)與前沿研究項(xiàng)目(批準(zhǔn)號(hào):cstc2015jcyjA40054)資助的課題.

    #共同第一作者

    ?通信作者.E-mail:zhengrui@swu.edu.cn

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