利用SPAMS初探盤(pán)錦市冬季PM2.5污染特征及來(lái)源

邰姍姍，仇偉光，張青新，祖 彪，陳宗嬌，王德羿

遼寧省環(huán)境監(jiān)測(cè)實(shí)驗(yàn)中心，遼寧 沈陽(yáng) 110161

利用SPAMS初探盤(pán)錦市冬季PM2.5污染特征及來(lái)源

邰姍姍，仇偉光，張青新，祖 彪，陳宗嬌，王德羿

遼寧省環(huán)境監(jiān)測(cè)實(shí)驗(yàn)中心，遼寧 沈陽(yáng) 110161

利用SPAMS 0515于2015年1月在盤(pán)錦市興隆臺(tái)空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位采集PM2.5樣品，并分析其污染特征和來(lái)源。研究結(jié)果表明，盤(pán)錦市冬季PM2.5的顆粒類(lèi)型主要以O(shè)C顆粒、富鉀顆粒、EC顆粒組成。其中，OC顆粒占比最高，為52.5%；PM2.5污染的主要貢獻(xiàn)源為燃煤、生物質(zhì)燃燒、機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放，占比分別為33.2%、25.7%、17.5%，特別是在PM2.5質(zhì)量濃度較高時(shí)段，燃煤和機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放對(duì)污染的貢獻(xiàn)較大。

細(xì)顆粒物；SPAMS；污染特征；來(lái)源；盤(pán)錦市

Abstract:Characteristics and sources of fine particulate matters pollution were analyzed using a single particle aerosol mass spectrometer (SPAMS 0515) at Xinglongtai air quality monitoring site of Panjin City in January 2015. The results revealed that OC, K and EC were main types in the fine particles and OC achieved to 52.5% in study area. Coal, biomass burning and motor vehicle tail gas accounted to 33.2%,25.7% and 17.5% for the sources of fine particulate matter, especially during the higher PM2.5mass concentration period, coal burning and motor vehicle tail gas made great contribution to the air pollution.

Keywords:fine particulate matter;SPAMS;pollution characteristics;sources;Panjin

近年來(lái)，“灰霾”天氣頻發(fā)，給空氣質(zhì)量和人類(lèi)生活帶來(lái)困擾，影響人類(lèi)健康，因此受到社會(huì)各界的廣泛關(guān)注[1]。2012年，《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)修訂實(shí)施后，對(duì)PM2.5的監(jiān)測(cè)結(jié)果顯示，其對(duì)空氣質(zhì)量的影響較大，特別是灰霾發(fā)生時(shí)，PM2.5對(duì)空氣污染的貢獻(xiàn)尤為突出，多數(shù)時(shí)間會(huì)成為首要污染物；而PM2.5來(lái)源復(fù)雜，根據(jù)生成機(jī)理可劃分為一次顆粒物排放源和二次顆粒物排放源類(lèi)，其中一次顆粒物排放源又包括天然源和人為源，二次顆粒物排放源根據(jù)前體物類(lèi)型的不同而不同[2]。因此，只有弄清PM2.5的成分特征和來(lái)源，才能有的放矢地開(kāi)展大氣污染防治工作。

傳統(tǒng)顆粒物來(lái)源解析方法大多采用濾膜采樣與實(shí)驗(yàn)室化學(xué)分析相結(jié)合的手段，時(shí)間分辨率較低[3-4]，不能快速捕捉污染的動(dòng)態(tài)特征變化。氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜儀因其具備動(dòng)態(tài)分析能力而在國(guó)際上逐漸成為被廣泛采用的顆粒物研究手段。單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀(SPAMS)可實(shí)現(xiàn)對(duì)PM2.5單顆粒的檢測(cè)，從而動(dòng)態(tài)、實(shí)時(shí)、快速解析PM2.5的組分和來(lái)源，在我國(guó)的應(yīng)用也逐漸增多。例如，黃正旭等[5-6]對(duì)儀器基本原理、初步的實(shí)驗(yàn)結(jié)果和研究進(jìn)展進(jìn)行了詳細(xì)介紹；SPAMS也廣泛的應(yīng)用到大氣中礦塵[7]、柴油車(chē)排放的顆粒物[8]和大氣重金屬污染[9]的化學(xué)特征研究中；在PM2.5的來(lái)源解析中應(yīng)用也逐漸增多，且效果良好[10-11]。

盤(pán)錦市位于遼寧省西部沿海，著名的遼河油田位于盤(pán)錦境內(nèi)，因此由油田而衍生了諸多鏈條式的石油化工企業(yè)。境內(nèi)石油化工產(chǎn)業(yè)集聚，生產(chǎn)排放的顆粒物給盤(pán)錦市空氣質(zhì)量帶來(lái)較大影響，特別是冬季采暖燃煤排放和不利的氣象條件等因素，更加劇了空氣污染程度。根據(jù)國(guó)家空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)實(shí)時(shí)發(fā)布數(shù)據(jù)，PM2.5是盤(pán)錦市的主要污染物，而且季節(jié)差異較大，冬季濃度較高。為能實(shí)現(xiàn)快速、實(shí)時(shí)解析盤(pán)錦市PM2.5的特征、來(lái)源和變化趨勢(shì)，本文采用SPAMS對(duì)盤(pán)錦市冬季大氣顆粒物進(jìn)行在線監(jiān)測(cè)，分析化學(xué)組分和特征，以探索盤(pán)錦市冬季PM2.5的污染特征和成因，為盤(pán)錦市開(kāi)展環(huán)境空氣污染整治、降低細(xì)顆粒物濃度提供參考。

1 材料與方法

1.1樣品采集

為了能夠充分結(jié)合環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)結(jié)果，反映PM2.5的污染特征和成因，研究PM2.5采樣點(diǎn)設(shè)置在遼寧省盤(pán)錦市興隆臺(tái)監(jiān)測(cè)點(diǎn)(E 122°02′56″，N 41°05′18″)，該點(diǎn)位是國(guó)家城市環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)的國(guó)控點(diǎn)位。采樣高度距地面約10 m，附近主要為居民區(qū)，沒(méi)有明顯的工業(yè)源。

PM2.5質(zhì)量濃度采用5030β射線顆粒物監(jiān)測(cè)儀(美國(guó))測(cè)定，顆粒物信息采用SPAMS 0515進(jìn)行直接連續(xù)采集。SPAMS采集顆粒的粒徑范圍為0.2～2.0 μm，顆粒粒徑最大檢測(cè)速度為20個(gè)/s，質(zhì)譜測(cè)量范圍m/z最大為±250，氣體進(jìn)樣標(biāo)準(zhǔn)流量為75 mL/min[12]。樣品采集時(shí)間為2015年1月23—31日，采集到同時(shí)含有粒徑和正負(fù)離子信息的顆粒1 458 064個(gè)，平均打擊率43.3%。

1.2數(shù)據(jù)分析

SPAMS采集數(shù)據(jù)在matlab平臺(tái)上利用單顆粒質(zhì)譜數(shù)據(jù)的軟件包YAADA(Version 2.1版本，http：//www.yaada.org)進(jìn)行分析，顆粒物主要組分采用自適應(yīng)共振理論神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(ART-2a)進(jìn)行

提取，其中相似度為0.65，學(xué)習(xí)效率為0.05，迭代次數(shù)為20。

參考環(huán)境保護(hù)部發(fā)布的《大氣顆粒物來(lái)源解析技術(shù)指南》，研究中的顆粒物分為7種類(lèi)型：元素碳顆粒(EC)、有機(jī)碳顆粒(OC)、元素-有機(jī)混合碳顆粒(ECOC)、高分子有機(jī)碳顆粒(HOC)、礦物質(zhì)顆粒(DUST)、重金屬顆粒(HM)、富鉀顆粒(K)，他們之和占總顆粒數(shù)的95%；顆粒物來(lái)源結(jié)合盤(pán)錦市產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)和能源消耗組成劃分為7類(lèi)：燃煤、機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、工業(yè)、生物質(zhì)燃燒、揚(yáng)塵、二次無(wú)機(jī)源和其他。各來(lái)源依據(jù)采集到的顆粒經(jīng)SPAMS電離后所表現(xiàn)出的正離子和負(fù)離子的質(zhì)譜特征所建立的來(lái)源搜索程序進(jìn)行解析，該來(lái)源的搜索程序是通過(guò)利用SPAMS采集各種源樣品后得到的化學(xué)成分譜特征，并采用ART-2a法歸類(lèi)后提取而得。

研究中數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析和作圖采用Origin 8和Excel完成。

2 結(jié)果與討論

2.1PM2.5質(zhì)量濃度與數(shù)濃度相關(guān)性分析

SPAMS采集顆粒物以小時(shí)為單位進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，研究期間各小時(shí)采集到的具有正負(fù)譜圖信息的顆粒物數(shù)量濃度與PM2.5質(zhì)量濃度之間的變化趨勢(shì)見(jiàn)圖1。

圖1 顆粒數(shù)濃度與PM2.5質(zhì)量濃度小時(shí)變化Fig.1 Hourly variation of particles quantities and concentration

從圖1可以看出，研究期間PM2.5的小時(shí)質(zhì)量濃度為14～208 μg/m3，顆粒物數(shù)濃度為597～13 976個(gè)/h。顆粒物數(shù)濃度與質(zhì)量濃度的變化趨勢(shì)基本一致，質(zhì)量濃度較高的時(shí)段，采集到的顆粒數(shù)濃度也較大。但由于研究中所采用的顆粒物數(shù)濃度為SPAMS監(jiān)測(cè)得到具有正負(fù)譜圖信息的顆粒，是采集到儀器中的顆粒經(jīng)過(guò)儀器激光電離得到的用于進(jìn)一步分析顆粒物化學(xué)特征的顆粒，因此數(shù)濃度受儀器的電離水平的影響。SPAMS的電離激光最大頻率為20 Hz，時(shí)序卡控制的最大觸發(fā)(即粒徑的最大檢測(cè)速度)為20個(gè)/s。因此，當(dāng)顆粒物濃度過(guò)高時(shí)，受觸發(fā)頻率飽和的影響顆粒數(shù)濃度可能不再增長(zhǎng)。這一問(wèn)題也有研究得到相似的結(jié)果，在灰霾天時(shí)盡管顆粒物數(shù)濃度隨著質(zhì)量濃度的升高而增加，但也存在達(dá)到一定高度后趨于平緩的情況[11]。本研究中同樣發(fā)現(xiàn)，隨著PM2.5質(zhì)量濃度持續(xù)升高，顆粒物數(shù)濃度盡管也表現(xiàn)出攀升的趨勢(shì)，但存在不穩(wěn)定現(xiàn)象，部分小時(shí)會(huì)突然回落，導(dǎo)致部分時(shí)段得到的顆粒數(shù)濃度反而較低。

2.2PM2.5成分譜特征分析

根據(jù)研究期間采集到的顆粒的質(zhì)譜特征，將PM2.5共劃分為7種類(lèi)型，各種類(lèi)型的平均質(zhì)譜圖和各種類(lèi)型顆粒數(shù)百分比組成隨時(shí)間變化，詳見(jiàn)圖2。

圖2 盤(pán)錦市冬季7種類(lèi)型PM2.5的平均質(zhì)譜圖Fig.2 Mass spectrum of PM2.5 in the winter of Panjin City

元素碳顆粒(EC)正負(fù)譜圖中可以看到明顯的碳峰(m/z為12的倍數(shù))，碳的特征峰明顯，而其他成分不明顯。一般認(rèn)為EC顆粒是由化石燃料或生物質(zhì)等不完全燃燒產(chǎn)生，存在于污染源排放的一次顆粒物中[14]。

有機(jī)碳顆粒(OC)的正負(fù)譜圖中含有明顯的有機(jī)峰，例如C2H3+(m/z=27)、C3H+(m/z=37)和C5H3+(m/z=63)等。此外，正譜圖中質(zhì)荷比為39的峰最強(qiáng)，它可能是K元素，也可能是有機(jī)成分C3H3+；而且OC顆粒譜圖中峰易成簇出現(xiàn)，說(shuō)明具有明顯的有機(jī)碎片。

高分子有機(jī)碳(HOC)顆粒中除了具有OC的質(zhì)譜特征外，在質(zhì)荷比較高(m/z一般大于150)的大分子有機(jī)峰處譜圖明顯，如C12H8+(m/z=152)、C15H9+(m/z=189)和C16H10+(m/z=202)等，一般多為多環(huán)芳烴類(lèi)。

元素-有機(jī)混合碳顆粒(ECOC)的譜圖同時(shí)具有EC和OC顆粒的譜圖特征，屬于OC成分在EC顆粒上冷凝聚合而形成。

重金屬顆粒(HM)的正負(fù)譜圖中除了K元素外，其他金屬離子的譜圖特征明顯，特別是Pb+離子(m/z=208)的信號(hào)較高。

礦物質(zhì)顆粒(DUST)的正譜圖顯示具有明顯的Na+(m/z=23)、Ca+(m/z=40)和Fe+(m/z=56)，負(fù)譜圖中則具有明顯的礦物質(zhì)元素峰，如AlO-(m/z=-43)和SiO3-(m/z=-80)。

研究期間，各種顆粒數(shù)濃度組成百分比和顆粒數(shù)濃度隨時(shí)間變化結(jié)果見(jiàn)圖3。

圖3 盤(pán)錦市冬季PM2.5成分組成及時(shí)間變化Fig.3 Formation and variation trend of PM2.5 in the winter of Panjin City

從圖3可以看出，盤(pán)錦市冬季大氣中PM2.5主要以O(shè)C顆粒和富鉀顆粒為主，顆粒數(shù)占比分別為52.5%、27.6%，且隨著PM2.5質(zhì)量濃度的增加，OC顆粒和富鉀顆粒數(shù)濃度也明顯增加。OC一般來(lái)源于燃煤和工業(yè)排放，OC顆粒占比較高也證明在冬季，采暖燃煤對(duì)空氣中PM2.5的濃度貢獻(xiàn)較大。此外，EC顆粒和ECOC顆粒的占比也較高，均超過(guò)10%，EC顆粒數(shù)濃度在2次PM2.5濃度升高時(shí)段均有所增加，而ECOC顆粒在第一次濃度上升期間有所增加，第二次增加不明顯。ECOC是OC和EC顆粒在空氣中二次混合反應(yīng)形成，第一次PM2.5濃度上升持續(xù)時(shí)間較長(zhǎng)，說(shuō)明顆粒經(jīng)歷了較為強(qiáng)烈的二次反應(yīng)，第二次PM2.5濃度上升和回落變化較為迅速，所以濃度升高期間顆粒的二次反應(yīng)并不顯著。

2.3PM2.5污染來(lái)源分析

根據(jù)研究期間顆粒物的質(zhì)譜信息，對(duì)盤(pán)錦市冬季PM2.5來(lái)源及隨時(shí)間變化進(jìn)行解析，見(jiàn)圖4。

圖4 盤(pán)錦市冬季PM2.5來(lái)源組成及時(shí)間變化Fig.4 Sources formation and variation trend of PM2.5 in the winter of Panjin Ciyt

在盤(pán)錦市冬季PM2.5的7種來(lái)源中，來(lái)自于燃煤源的顆粒數(shù)占比最高，達(dá)到33.2%，說(shuō)明研究期間處于盤(pán)錦市采暖季，由供暖燃煤導(dǎo)致的大氣污染排放量大，燃煤對(duì)冬季PM2.5濃度的貢獻(xiàn)較為突出。特別是在PM2.5質(zhì)量濃度較高時(shí)期，來(lái)源燃煤的顆粒數(shù)濃度明顯增加，由PM2.5低濃度時(shí)期的224個(gè)/h增加至高濃度時(shí)的8 564個(gè)/h；其次，生物質(zhì)燃燒和汽車(chē)尾氣對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)也較大，顆粒數(shù)占比分別為25.7%、17.5%，其他4種來(lái)源占比均不足10%，揚(yáng)塵源占比最低，僅為3.0%。

研究期間，PM2.5的來(lái)源組成也充分驗(yàn)證了采樣點(diǎn)位周?chē)沫h(huán)境條件。本研究采樣點(diǎn)位主要位于居民區(qū)，周?chē)? km范圍內(nèi)無(wú)明顯工業(yè)污染源，周?chē)?00 m范圍內(nèi)有交通干線。PM2.5的來(lái)源組成也說(shuō)明冬季供暖燃煤是對(duì)顆粒物污染的主要貢獻(xiàn)源，而工業(yè)源的影響則不顯著；生物質(zhì)燃燒來(lái)源占比較高，一方面，受冬季生物質(zhì)用量增加影響。另一方面，由于生物質(zhì)燃燒來(lái)源的譜圖程序與K元素直接相關(guān)，而SPAMS儀器對(duì)于K元素的信號(hào)反應(yīng)較為靈敏，因此可能使得出的生物質(zhì)燃燒占比偏高。同時(shí)，因燃煤過(guò)程也可能產(chǎn)生表征生物質(zhì)燃燒的左旋葡聚糖(LEV，m/z=113、115、-26等)特征峰，所以研究中對(duì)于SPAMS分析得出的生物質(zhì)燃燒占比仍需對(duì)其特征譜圖的程序進(jìn)行驗(yàn)證，研究中的這一結(jié)果仍可進(jìn)行探討。

利用SPAMS對(duì)PM2.5的來(lái)源進(jìn)行解析，可以得到表征其污染特征和來(lái)源特征的結(jié)果，特別是來(lái)源隨時(shí)間的動(dòng)態(tài)變化對(duì)于說(shuō)清導(dǎo)致污染加重，特別是產(chǎn)生霧霾的主要原因具有一定的科學(xué)性和指導(dǎo)性。此外，研究屬于單點(diǎn)位采樣結(jié)果，若在不同的環(huán)境功能區(qū)內(nèi)進(jìn)行同時(shí)采樣所得到的結(jié)果可能對(duì)于城市的PM2.5污染特征和來(lái)源更具有代表性。因此，多點(diǎn)位的綜合分析仍可進(jìn)行深入分析。

3 結(jié)論

1)研究中SPAMS采集的顆粒物數(shù)量濃度與實(shí)時(shí)自動(dòng)監(jiān)測(cè)的顆粒物質(zhì)量濃度的時(shí)間變化趨勢(shì)相關(guān)性較好，說(shuō)明采用SPAMS對(duì)盤(pán)錦市冬季顆粒物污染特征和來(lái)源進(jìn)行解析的方法可行，但在質(zhì)量濃度較高時(shí)，SPAMS捕獲環(huán)境中顆粒物的穩(wěn)定性受到影響。

2)在盤(pán)錦市冬季大氣中分析出的7種顆粒物中主要以O(shè)C顆粒和富鉀顆粒為主，隨著PM2.5質(zhì)量濃度的升高，兩者的數(shù)量濃度也存在明顯上升趨勢(shì)。

3)在盤(pán)錦市冬季大氣顆粒物的7種明顯貢獻(xiàn)源中，燃煤源貢獻(xiàn)最大，其次為生物質(zhì)燃燒和機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣，特別是在PM2.5質(zhì)量濃度升高時(shí)段，來(lái)自于機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣和燃煤的顆粒物數(shù)量濃度明顯升高，是導(dǎo)致霧霾的主要因素。因此，應(yīng)加強(qiáng)對(duì)燃煤和機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣的重點(diǎn)治理。

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CharacteristicsandSourcesofPM2.5PollutionintheWinterofPanjinCityUsingSingleParticleAerosolMassSpectrometer(SPAMS)

TAI Shanshan, QIU Weiguang, ZHANG Qingxin, ZU Biao, CHEN Zongjiao, WANG Deyi

Liaoning Environmental Monitoring Centre, Shenyang 110161, China

X830.2

A

1002-6002(2017)03- 0147- 07

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.03.22

2016-02-18;

2016-08-03

邰姍姍(1984-)，女，遼寧阜新人，博士，高級(jí)工程師。