同位素示蹤法在大氣顆粒物重金屬污染溯源中的應(yīng)用進展*

曹人升 范明毅 黃先飛,2# 胡繼偉 秦樊鑫 張澤東

(1.貴州師范大學(xué)貴州省山地環(huán)境信息系統(tǒng)與生態(tài)環(huán)境保護重點實驗室, 貴州 貴陽 550001； 2.貴州大學(xué)林學(xué)院，貴州 貴陽 550025)

同位素示蹤法在大氣顆粒物重金屬污染溯源中的應(yīng)用進展*

曹人升1范明毅1黃先飛1,2#胡繼偉1秦樊鑫1張澤東1

(1.貴州師范大學(xué)貴州省山地環(huán)境信息系統(tǒng)與生態(tài)環(huán)境保護重點實驗室, 貴州 貴陽 550001； 2.貴州大學(xué)林學(xué)院，貴州 貴陽 550025)

近年來，大氣顆粒物污染問題備受關(guān)注。大氣中重金屬等污染物與顆粒物結(jié)合在一起，隨其進行遷移，危害生態(tài)系統(tǒng)和人類健康。對大氣顆粒物重金屬來源進行解析是治理的必要前提。概述了大氣顆粒物重金屬來源分析方法，重點綜述了當前同位素示蹤法在大氣顆粒物重金屬溯源中的應(yīng)用現(xiàn)狀，并對該領(lǐng)域的研究前景進行了展望。

同位素示蹤法 大氣顆粒物 重金屬 污染溯源

大氣顆粒物通常是指大氣中除氣體之外的各種固態(tài)和液態(tài)物質(zhì)的總稱，其粒徑范圍為0.01～200.00 μm[1]，研究較多的主要是懸浮顆粒物(TSP)和可吸入顆粒物(PM10、PM2.5)[2-3]。大氣顆粒物由于粒徑小、比表面積大，因此能夠吸附大量有機物、重金屬等污染物[4]。這些顆粒物可隨風(fēng)進行遠距離傳輸，通過自然沉降或降雨等途徑進入環(huán)境，對土壤、生物、水域造成污染，甚至危害人體健康，其中PM10可對人體呼吸系統(tǒng)、心臟、循環(huán)系統(tǒng)、生殖系統(tǒng)及內(nèi)分泌系統(tǒng)等造成損傷[5]，PM2.5的危害更大[6]。大多數(shù)重金屬如Cd、Pb、Hg、Cr等并非生物所必需元素，在生物體內(nèi)富集會具有顯著的生物毒性，從而對生物體造成傷害[7]。大氣顆粒物中的重金屬可通過呼吸作用、吞食作用和皮膚接觸等途徑進入生物體內(nèi)[8-10]。因此，查明大氣顆粒物重金屬的污染來源并進行有效控制顯得尤為重要。近年來，Pb同位素示蹤法已成為判別大氣顆粒物重金屬污染來源的重要手段。隨著檢測技術(shù)的發(fā)展，一些過渡金屬如Nd等的同位素示蹤法在重金屬污染溯源研究中也得到了應(yīng)用[11]。本研究在總結(jié)大氣顆粒物重金屬來源分析方法的基礎(chǔ)上，綜述了同位素示蹤法在大氣顆粒物重金屬污染溯源中的應(yīng)用進展，為大氣重金屬污染進行正確評價和來源分析提供有效手段。

1 大氣顆粒物重金屬來源分析方法

對污染物來源進行分析是對其進行控制的前提[12]2。有關(guān)大氣顆粒物重金屬來源分析的方法主要有顯微分析法、化學(xué)質(zhì)量平衡(CMB)法、聚類分析(HCA)法、富集因子(EF)法、因子分析(FA)法、多元線性回歸(MLR)法、主成分分析(PCA)法、同位素示蹤法等[13-14]。

顯微分析法根據(jù)顆粒物粒子的大小、顏色、形狀等特征，結(jié)合污染源的標志性礦物組成及顆粒物形貌來判別其來源[15]，主要用到光學(xué)顯微鏡(OM)、掃描電子顯微鏡(SEM)、計算機控制SEM(CCSEM)等，比較適用于分析形態(tài)特征比較明顯的大氣顆粒物。鐘宇紅等[16]用SEM對吉林市采暖期和非采暖期的大氣顆粒物樣品以及污染源樣品進行定性和半定量分析發(fā)現(xiàn)，吉林市采暖期對TSP貢獻較大的是揚塵和土壤風(fēng)沙塵，非采暖期對TSP 貢獻較大的是土壤風(fēng)沙塵和建筑塵。GOMEZ等[17]用SEM分析了大氣顆粒物的組成，并鑒別了其來源。

CMB法是基于質(zhì)量守恒定律假設(shè)大氣中重金屬等污染物質(zhì)量從污染源傳輸?shù)轿廴臼荏w的過程中沒有損失，通過構(gòu)建線性方程，對污染物的不同來源貢獻進行解析。孫伶俐等[18]利用CMB法對武漢市TSP中Mg、Al、Mn、Fe、Ni、Pb、Zn進行分析，發(fā)現(xiàn)土壤源、交通源、煤煙源為主要污染源。

HCA法是一種多變量統(tǒng)計方法，該法首先根據(jù)所研究的樣品之間的親疏關(guān)系，找出一些能夠度量樣品之間相似程度的變量，以這些變量為分類依據(jù)，然后根據(jù)它們關(guān)系的密切程度進行分類。王琬等[19]3應(yīng)用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀測定Pb同位素豐度比，并結(jié)合多種元素的數(shù)據(jù)采用HCA法分析了北京市大氣中Pb 的來源。

EF法用EF表示重金屬元素在大氣顆粒物中被富集的程度，可以判別其是人為來源還是自然來源。通常，EF大于10被判定為人為來源。楊建軍等[20]對太原市大氣顆粒物中元素的富集特征進行研究表明，一些對人體危害較大的元素主要富集在直徑小于2.0 μm的細顆粒中，其中Pb、Cu、Zn、Se、As等主要來自人為來源，Al、Fe、Ca等主要來自自然來源。

FA法是從實測數(shù)據(jù)出發(fā)，把一些具有復(fù)雜關(guān)系的變量或樣品歸納、總結(jié)為數(shù)量較少的幾個綜合因子的方法。常見的有主因子分析(PFA)和目標轉(zhuǎn)移因子分析(TTFA)兩種[21]。朱奕[22]利用FA法對長沙市大氣顆粒物中重金屬的來源進行分析，得出燃煤、工業(yè)排放、機動車尾氣排放、揚塵及建筑塵是長沙市大氣顆粒物中重金屬的主要來源。

MLR法又稱示蹤元素法，是在污染源排放出的某些元素與其他元素含量差別很大的情況下，可將這些元素作為示蹤元素，測量污染受體中顆粒物濃度, 并對各示蹤元素的濃度進行MLR分析，得到顆粒物濃度與示蹤元素濃度的回歸式。張學(xué)敏[23]利用MLR法對廈門市大氣中可吸入顆粒物的主要來源進行分析發(fā)現(xiàn)，該研究區(qū)可吸入顆粒物主要來源依次為工業(yè)排放、汽車尾氣、土壤風(fēng)沙塵、海鹽粒子。

PCA法是把原來多個指標化為少數(shù)幾個互不相關(guān)的綜合指標的多元統(tǒng)計方法，也就是使用一個適當?shù)恼环纸夥椒ㄟM行“降維”，將原有多個變量線性變換后，轉(zhuǎn)化為數(shù)目較少的新變量(主成分)，且能最大程度地反映原數(shù)據(jù)提供的信息。該法被廣泛應(yīng)用于大氣污染物來源解析中。李劍東[24]運用PCA法對長沙市郊區(qū)PM2.5進行源解析，得出該地區(qū)PM2.5的主要來源為二次顆粒物、揚塵、工業(yè)排放、家用燃油、垃圾焚燒及交通排放。

以上方法大多需要進行廣泛取樣，工作量大，有的還需要對重金屬全量及不同化學(xué)形態(tài)進行測定、統(tǒng)計分析和質(zhì)量評價，因此在實際應(yīng)用中受到一定限制[12]2。近年來，基于污染受體中的重金屬同位素比例只與污染源相應(yīng)重金屬同位素天然組成有關(guān)，而與其遷移行為和軌跡無關(guān)的認識[25]，同位素示蹤法在判別大氣顆粒物重金屬污染來源方面體現(xiàn)出獨特的優(yōu)勢，得到廣大學(xué)者的青睞。下面重點綜述了同位素示蹤法在大氣顆粒物污染溯源中的應(yīng)用。

2 同位素示蹤法在大氣顆粒物重金屬污染溯源中的應(yīng)用

同位素示蹤法是利用放射性同位素或經(jīng)富集的稀有穩(wěn)定同位素作為示蹤劑來示蹤污染源中的元素遷移轉(zhuǎn)化過程，主要是基于自然界中組成每種元素的穩(wěn)定同位素和放射性同位素大體具有相同的物理性質(zhì)和化學(xué)性質(zhì)[26]。同位素示蹤法在工業(yè)、農(nóng)業(yè)、生物醫(yī)學(xué)等諸多領(lǐng)域中都有著重要的應(yīng)用價值。

同位素示蹤法在判別環(huán)境污染物來源方面有著獨特的作用，一些穩(wěn)定同位素如C、N、O、S等由于沒有放射性，不會造成二次污染，已被廣泛用于有機物的來源、遷移、轉(zhuǎn)化等諸多方面的研究[27]。同位素示蹤法在重金屬污染來源判別方面[28-30]，已有Pb、Sr、Nd的同位素被廣泛用于判別土壤、水體、沉積物中重金屬來源，在大氣顆粒物重金屬污染來源方面也有一些研究，并取得一些成果。Pb同位素示蹤法是目前研究最成熟的方法。

2.1 Pb同位素示蹤法原理

Pb同位素示蹤法被廣泛用于環(huán)境污染研究中。Pb在自然界中主要以204Pb、206Pb、207Pb、208Pb 4種同位素存在，其中204Pb的半衰期為1.4×1017a，遠超過地球形成的年齡，被認為是穩(wěn)定同位素，而206Pb、207Pb、208Pb分別是238U、235U、232Th衰變的最終產(chǎn)物，其豐度會隨時間延長而不斷增加，屬于放射性成因同位素[31]。Pb同位素之間的比值主要受到初始源的Pb含量及U、Th衰變反應(yīng)的影響，不易受到巖石風(fēng)化、生物吸收等其他外界環(huán)境的影響，因此Pb的同位素組成特征能區(qū)分Pb的不同來源，進而解析環(huán)境中Pb及相關(guān)重金屬的污染來源[32]。

污染源相對貢獻率的計算有二元模型和三元模型兩種形式，二元模型即樣品中的Pb可以看作來自2個主要污染源A和B，其中某個污染源對樣品中Pb的相對貢獻率可根據(jù)式(1)進行計算[33]。

(1)

式中：X為某個污染源對樣品中Pb的相對貢獻率，%；RS為樣品中206Pb/207Pb的豐度比；R為某個污染源中206Pb/207Pb的豐度比；R’為另一污染源中206Pb/207Pb的豐度比。

對于3個主要污染源的情況，需建立三元模型(見式(2))[34]。

(2)

式中：X1、X2、X3分別為3個污染源對樣品中Pb的相對貢獻率，%；R1、R2、R3分別為3個主要污染源中206Pb/207Pb的豐度比；NS為樣品中208Pb/206Pb或208Pb/207Pb的豐度比；N1、N2、N3分別為3個主要污染源中208Pb/206Pb或208Pb/207Pb的豐度比。

2.2 Pb同位素示蹤法在大氣顆粒物重金屬污染溯源中的應(yīng)用

國內(nèi)外學(xué)者在大氣顆粒物重金屬污染來源解析中已取得一些成果。王琬等[19]2對北京市冬季大氣顆粒物中Pb同位素組成和來源進行分析表明，北京市大氣顆粒物中Pb污染主要來自于燃煤飛灰、工業(yè)排放和含Pb汽油等，Pb同位素組成會受季節(jié)變化及一些氣象因素如風(fēng)向、風(fēng)速等的影響而發(fā)生一定變化。當大氣顆粒物的206Pb/207Pb的豐度比下降時，含Pb汽油的貢獻率增大；206Pb/207Pb上升則可認為燃煤飛灰和揚塵的貢獻率增大。ZHU等[35]利用Pb同位素比值分析廈門市大氣顆粒物中的Pb來源，發(fā)現(xiàn)Pb濃度有顯著的季節(jié)性變化，但Pb同位素比值卻保持相對穩(wěn)定，進一步研究表明，煤燃燒是廈門市大氣顆粒物中Pb的主要來源。CONG等[36]用Pb同位素組成分析拉薩市大氣顆粒物中的痕量重金屬來源，發(fā)現(xiàn)重金屬主要是自然背景來源。XU等[37]用Pb同位素對西安市PM2.5樣品進行分析發(fā)現(xiàn)，冬季大氣顆粒物中207Pb/206Pb的豐度比與煤燃燒樣品類似，表明冬季煤的燃燒是最重要的Pb來源；夏季大氣顆粒物中207Pb/206Pb和208Pb/206Pb的豐度比與汽車尾氣樣品相似，表明夏季汽車尾氣排放是最重要的Pb來源。

2.3 其他重金屬同位素示蹤法在大氣顆粒物污染溯源中的應(yīng)用

自然界中存在的Sr同位素有84Sr、86Sr、87Sr、88Sr 4種，其中87Sr由87Rb經(jīng)β衰變而來，因此它的含量隨著時間延長而增加[38-39]。由于87Sr 是放射性成因同位素，86Sr為穩(wěn)定同位素，故研究中常采用87Sr/86Sr的豐度比與Sr含量的關(guān)系進行示蹤研究[40-45]。Nd有142Nd、143Nd、144Nd、145Nd、148Nd、149Nd、150Nd 7種同位素，其中143Nd由147Sm經(jīng)過一次α衰變而來。

Sr、Nd同位素與Pb同位素類似，可用于環(huán)境污染來源方面的研究。XU等[46]用Sr同位素示蹤法分析北京市雨水中的大氣污染物，結(jié)果表明，所有樣品中Sr的同位素比值在海水和土壤塵這兩個污染源之間。多種同位素的聯(lián)合使用能夠更準確地判斷大氣顆粒物中的重金屬污染來源，這也將成為未來研究的趨勢。目前，國內(nèi)外已有學(xué)者將Sr和Nd同位素與Pb同位素聯(lián)用[47-49]進行重金屬污染示蹤研究，并取得了很好的效果。ANTONIO等[50]通過研究北美東北部大氣顆粒物中206Pb/207Pb和87Sr/86Sr的豐度比，發(fā)現(xiàn)北美的大氣污染主要來自美國和加拿大的人為排放源。GUéGUEN等[51]為了說明工業(yè)排放和其他人為排放對法國城市大氣環(huán)境的影響，利用Pb、Sr、Nd同位素比值對大氣污染物進行了分析研究。GEAGEA等[52]利用Pb、Sr、Nd同位素比值對斯特拉斯堡凱爾城市中心的大氣氣溶膠樣品進行分析，更明確地區(qū)分了不同工業(yè)排放源和交通排放源。WIDORY等[53]將Pb和Sr同位素聯(lián)用對北京市大氣氣溶膠中Pb和Sr的來源進行分析，結(jié)果表明，金屬冶煉廠是其主要的污染來源，其次是火力發(fā)電站及煤燃燒過程。KUMAR等[54]利用放射性同位素Sr、Nd、Pb對大氣顆粒物的來源和遷移進行研究，對采自大西洋兩岸3個不同地點(馬里、多巴哥和維爾京群島)的樣品進行同位素組成分析發(fā)現(xiàn)，大氣顆粒物的遷移途徑主要是從非洲到加勒比海，其中人為Pb成分主要來源于北非南部和中部。THI等[55]為了判別煤礦周邊的大氣顆粒物來源，利用Pb、Sr、Nd同位素比值及微量元素分布模式對采來的樣品進行分析發(fā)現(xiàn)，該地區(qū)大氣顆粒物主要有4個來源：(1)露天采礦的煤塵和燃煤電廠的粉煤灰顆粒；(2)柴油機的煙塵排放；(3)交通方面輪胎和路面磨損產(chǎn)生的煙塵；(4)石灰石產(chǎn)生的灰塵。

3 研究展望

大氣顆粒物中的重金屬污染往往受到多種污染源的影響，對污染來源的有效識別是個比較困難的過程，同位素示蹤法在判別多種污染源方面具有獨特的優(yōu)勢，使得同位素示蹤法在重金屬污染溯源研究中得到了廣泛的應(yīng)用。在我國利用同位素示蹤法來判別大氣顆粒物重金屬污染來源方面的研究起步較晚，但有很好的應(yīng)用前景，針對目前在這方面研究的不足，有必要對大氣顆粒物中重金屬污染源解析問題展開全面、系統(tǒng)的研究，尤其在以下幾方面應(yīng)得到重視：

(1) 重金屬在環(huán)境中的遷移錯綜復(fù)雜，如何更好地利用不同重金屬同位素在環(huán)境中的特性來研究其遷移轉(zhuǎn)化機制將是今后的研究方向之一；

(2) 近年來，過渡金屬同位素的精確測定已成為可能，過渡金屬同位素在環(huán)境科學(xué)方面將有廣泛的應(yīng)用前景，多種重金屬同位素聯(lián)用用于判別大氣顆粒物中的重金屬污染來源將會更加有效。

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Applicationprogressofisotopetracertechniqueforclarifyingtheoriginsofheavymetalsinatmosphericparticulatematter

CAORensheng1,FANMingyi1,HUANGXianfei1,2,HUJiwei1,QINFanxin1，ZHANGZedong1.

(1.GuizhouProvincialKeyLaboratoryofInformationSystemofMountainouAreasandProtectionofEcologicalEnvironment,GuizhouNormalUniversity,GuiyangGuizhou550001;2.CollegeofForestry,GuizhouUniversity,GuiyangGuizhou550025)

Pollution of atmospheric particulate matter has caused great attention recently. Heavy metals and other pollutants in air may be bonded with atmospheric particulate matter. These pollutants migrate with atmospheric particulate matter,causing side effects to ecosystem anf human health. Source analysis of the heavy metals in particulate matter is an effective way to deal with the pollution. This study summarized the methods of source analysis for heavy metals of atmospheric particulate matter. Emphasis of this study focused on the present application status of isotope tracer technique for clarifying the origins of heavy metals in atmospheric particulate matter. Research prospects were also proposed.

isotope tracer technique; atmospheric particulate matter; heavy metal; pollution origins

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.02.020

2016-04-09)

曹人升，男，1991年生，碩士研究生，研究方向為環(huán)境分析技術(shù)。#

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*國家自然科學(xué)基金資助項目(No.21407031)。