朱銳之,李力力,朱留超,趙立飛,趙永剛
中國原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所,北京 102413
微陶材料對(duì)鈾的吸附特性
朱銳之,李力力,朱留超,趙立飛,趙永剛*
中國原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所,北京 102413
采用多種方法對(duì)微陶材料進(jìn)行了表征,分別采用靜態(tài)法和動(dòng)態(tài)法研究了溶液pH、吸附時(shí)間、鈾初始濃度、吸附劑用量、解吸流速、吸附劑粒度等因素對(duì)微陶材料吸附鈾的影響;探究了微陶材料對(duì)模擬放射性廢水的處理能力。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,掃描電鏡顯示微陶材料底部為層狀結(jié)構(gòu),能譜顯示其表面主要成分為鋁元素,還有少量(質(zhì)量分?jǐn)?shù)6.00%)的鐵元素;XRD結(jié)果顯示微陶材料表面無明顯Fe的衍射峰;紅外光譜顯示微陶材料對(duì)鈾進(jìn)行了吸附;當(dāng)pH=5、吸附時(shí)間為1 h、鈾初始質(zhì)量濃度為100 μg/L、微陶材料用量為50 mg時(shí),微陶材料對(duì)鈾的吸附率達(dá)到95%以上;動(dòng)態(tài)法中流速和粒度對(duì)吸附影響較??;微陶材料對(duì)鈾的吸附等溫線符合Freundlich吸附等溫模型;采用準(zhǔn)二級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型描述微陶材料對(duì)鈾的吸附,吸附過程主要為化學(xué)吸附;微陶材料對(duì)模擬放射性廢水中鈾的吸附率均在90%以上,對(duì)鍶、銫也有一定的吸附能力。
微陶材料;鈾;吸附性能;放射性廢水
隨著核能工業(yè)的快速發(fā)展,經(jīng)濟(jì)、高效的放射性廢物處理新技術(shù)越來越受到關(guān)注。自日本福島核事故以后,核安全以及核廢物處理的重要性凸顯。開展放射性廢物處理新技術(shù)以及相關(guān)的機(jī)理研究,對(duì)放射性廢物減量化、預(yù)防放射性污染、保障社會(huì)的核生態(tài)環(huán)境安全、促進(jìn)核事業(yè)的健康良性發(fā)展,具有重要的社會(huì)意義、經(jīng)濟(jì)意義和環(huán)境意義[1]。
吸附法[2]是常見的放射性廢物處理方法,具有操作簡(jiǎn)單、鈾去除率高且經(jīng)濟(jì)高效等優(yōu)點(diǎn)。其中,選擇合適的吸附劑是吸附法研究的關(guān)鍵?,F(xiàn)有的吸附劑存在吸附量低、吸附速率慢和選擇性吸附效果不強(qiáng)等缺點(diǎn),因此尋找新型功能化吸附劑具有非常重要的現(xiàn)實(shí)意義[3-4]。
目前納米技術(shù)的應(yīng)用一直是研究的熱點(diǎn)領(lǐng)域,但納米鐵易團(tuán)聚,影響其對(duì)金屬的去除效果。而以廣泛存在于土壤中的粘土礦物為支撐材料合成復(fù)合材料——粘土礦物納米零價(jià)鐵,具有大比表面積、微孔量高、耐熱性好、表面酸性強(qiáng)等特點(diǎn),能改善團(tuán)聚現(xiàn)象,增大表面積,大大提高吸附性能[5]。微陶材料就是依此合成的新型介孔復(fù)合材料,常以天然硅藻土和高嶺土為主要原料、將其高溫?zé)Y(jié)并進(jìn)行除硅處理后制得的陶瓷顆粒經(jīng)負(fù)載納米零價(jià)鐵得到,是一種價(jià)格較低而且吸收效率較好的材料[6]。
本工作擬采用材料表征、動(dòng)態(tài)法和靜態(tài)法相結(jié)合等方式,探究微陶材料吸附鈾的特性和機(jī)理,并通過微陶材料對(duì)模擬廢水樣品的吸附驗(yàn)證,為微陶材料應(yīng)用于含鈾廢水吸附以及鈾污染擴(kuò)散應(yīng)急預(yù)防等方面提供思路。
1.1主要試劑與儀器
微陶材料(60目,粒徑0.250 mm),蘇州微陶重金屬過濾科技有限公司;鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液,GBW(E)080173,核工業(yè)北京化工冶金研究院;六水氯化鍶(S110516)、氯化銫(無水級(jí)),上海阿拉丁生化科技股份有限公司;硝酸(BV-Ⅲ級(jí)),北京化學(xué)試劑研究所;硝酸鈉,分析純,西隴化工股份有限公司。
JSM6360LV型掃描電鏡,JEOL(日本電子)公司;Sc7620型鍍金儀,英國Quorum Technologies公司;雙面碳導(dǎo)電膠帶,NISSIN EM.CO.LTD,日本Tokyo公司;D8 Advance型X射線粉末衍射儀,德國Bruker公司;Nicolet IS50型傅里葉變換紅外光譜儀,美國Thermo Fisher公司;XP205型電子天平,精度0.000 1 g,美國Mettler Toledo公司;SHA-C型水浴恒溫振蕩器,常州市華普達(dá)教學(xué)儀器有限公司;Nexion 300Q型四級(jí)桿質(zhì)譜儀,美國Perkin Elmer公司。
1.2材料表征實(shí)驗(yàn)
將微陶材料用導(dǎo)電雙面膠粘在鋁樁上,真空下濺射一層極薄的金膜,置入掃描電鏡進(jìn)行微觀形貌分析。
把微陶材料顆粒均勻?yàn)⑷霕悠芳苤?,使顆粒在窗孔內(nèi)攤勻堆好,采用壓片法制作試片。X射線衍射測(cè)試條件:Cu Kα射線(波長(zhǎng)為0.154 06 nm),掃描范圍10°~90°,掃描速率0.05°/s,以連續(xù)掃描方式收集數(shù)據(jù)。
使用KBr壓片法制樣,將制得的壓片置入紅外光譜儀進(jìn)行測(cè)量。
1.3靜態(tài)法實(shí)驗(yàn)
將100 mg/L的標(biāo)準(zhǔn)鈾溶液用去離子水稀釋1 000倍以配制初始質(zhì)量濃度為100 μg/L的鈾溶液,取500 mL置于錐形瓶中,使用硝酸和氫氧化鈉調(diào)節(jié)pH值,加入微陶材料,封蓋后放入恒溫水浴振蕩器中,在常溫下以200 r/min振蕩。反應(yīng)達(dá)到平衡后取樣,用微孔濾膜對(duì)溶液進(jìn)行過濾,取濾液測(cè)鈾濃度。按照相同步驟,保持pH值不變,分別改變吸附時(shí)間、鈾初始濃度、微陶材料用量,研究主要的影響因素。
計(jì)算得到平衡吸附量qeq、吸附率和吸附分配系數(shù)Kd。這三者可用來衡量吸附劑的吸附性能,三者的計(jì)算方法分別如式(1)、(2)、(3)所示。
qeq=(ρ0-ρeq)V/m
(1)
(2)
(3)
其中:ρ0為放射性核素的起始質(zhì)量濃度;ρeq為實(shí)驗(yàn)終態(tài)放射性核素的質(zhì)量濃度;V為靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)所用溶液的體積,mL;m為所用微陶材料的質(zhì)量,g;ρS為單位質(zhì)量微陶材料中鈾的質(zhì)量,mg/g。
吸附等溫線實(shí)驗(yàn):在一系列錐形瓶中分別加入50 mg微陶材料和500 mL pH=5的鈾初始濃度不同的含鈾水溶液,在恒溫水浴振蕩器中充分振蕩6 h至達(dá)到吸附平衡時(shí),測(cè)量鈾的平衡濃度,計(jì)算出平衡吸附量,并采用Langmuir和Freundlich吸附等溫線來擬合微陶材料吸附鈾的等溫吸附過程。
模擬放射性廢水實(shí)驗(yàn):根據(jù)文獻(xiàn)[7]模擬制備壓水堆乏燃料后處理過程中產(chǎn)生的放射性廢水,分別在微陶材料適量和過量以及廢水中是否含鹽等多種條件下進(jìn)行變量實(shí)驗(yàn),得到對(duì)應(yīng)條件下微陶材料對(duì)廢水中核素的吸附率和吸附分配系數(shù)。
1.4動(dòng)態(tài)法實(shí)驗(yàn)
稱取5.00 g微陶材料,去離子水浸泡后濕法裝柱,玻璃色層柱兩端用聚四氟乙烯絲填充。在一定流速下分別用不同pH值的鈾溶液淋洗,隔一定時(shí)間收集一定體積的流出液,用四級(jí)桿質(zhì)譜測(cè)其中的鈾濃度,將流出液和初始溶液中鈾的濃度對(duì)比計(jì)算即可得到對(duì)應(yīng)吸附率。同樣的步驟下保持濃度不變,通過分別調(diào)節(jié)溶液流速、改變材料粒度重復(fù)上述實(shí)驗(yàn)過程,進(jìn)行流速、pH值及材料粒度對(duì)吸附鈾的影響程度研究。
2.1材料表征
圖1 微陶材料的SEM圖Fig.1 SEM results of micro ceramic materials
2.1.1掃描電鏡表征 電子顯微鏡是研究介孔材料微觀結(jié)構(gòu)形貌最直接最常用的手段,借助掃描電鏡(SEM)可觀察介孔材料的宏觀形貌和規(guī)整性。通過掃描電鏡表征所得結(jié)果示于圖1。由圖1可看出,微陶材料在底部呈層狀結(jié)構(gòu),是較好的負(fù)載納米零價(jià)鐵的載體,在上部顆粒較大,比較雜亂,微觀形貌沒有明顯的規(guī)律性。能譜結(jié)果示于圖2。如圖2所示,由于進(jìn)行了除硅處理,在微陶材料表面沒有檢測(cè)到黏土礦物中常見的硅元素,主要成分是鋁元素,還有少量(質(zhì)量分?jǐn)?shù)6.00%、原子百分?jǐn)?shù)2.99%)的鐵元素。
圖2 微陶材料的能譜圖Fig.2 Energy spectrum of micro ceramic materials
2.1.2X射線衍射分析結(jié)果 微陶材料的X射線衍射分析結(jié)果示于圖3。從圖3可以看出,沒有明顯的Fe的衍射峰,推測(cè)納米零價(jià)鐵在載體表面分散較好,沒有形成達(dá)到XRD檢測(cè)限的大顆粒,分散度好,有助于微陶材料對(duì)鈾的吸附。
圖3 微陶材料的XRD衍射圖Fig.3 XRD results of micro ceramic materials
2.1.3紅外光譜分析結(jié)果 微陶材料吸附鈾前后的紅外光譜圖示于圖4。其中,曲線1是吸附前的曲線,曲線2是吸附后的曲線。紅外光譜區(qū)分為兩個(gè)區(qū)域,波數(shù)1 300~4 000 cm-1之間為基團(tuán)頻率區(qū),在該區(qū)基團(tuán)與頻率的對(duì)應(yīng)關(guān)系比較明確;波數(shù)400~1 300 cm-1為指紋區(qū),在該區(qū)譜帶的特征歸屬不完全符合規(guī)律。從圖4可以看出,在3 400~3 500 cm-1(吸附前為3 471 cm-1,吸附后為3 451 cm-1)處為羥基的伸縮振動(dòng)峰,在1 640 cm-1處為H-O-H的彎曲振動(dòng)峰[8],在1 385 cm-1處為微陶材料中Al-O-H的彎曲振動(dòng)峰,吸附前曲線在559 cm-1處有Fe-O的伸縮振動(dòng)峰[9],在吸附后發(fā)生了偏移,右移至525 cm-1處,峰形變尖,推測(cè)是吸附后H與O作用使Fe-O鍵長(zhǎng)增加,導(dǎo)致伸縮振動(dòng)減弱,從而引起波數(shù)減小。值得注意的是,吸附后曲線在426 cm-1處出現(xiàn)了新的峰,因?yàn)槭窃谖解櫤笮纬傻?,?00~700 cm-1之間是Fe-O、U4+-O的特征振動(dòng)范圍[10],推測(cè)有兩種可能:一是零價(jià)鐵與鈾發(fā)生化學(xué)反應(yīng)被氧化,形成Fe-O-H的彎曲振動(dòng)峰或者U4+-O的伸縮振動(dòng)峰,兩者峰有重疊;二是零價(jià)鐵表面的高度羥基化鐵氧化膜有利于與鈾形成Fe-O-U鍵,從而出現(xiàn)對(duì)應(yīng)的Fe-O-U彎曲振動(dòng)峰。從紅外譜圖上可以看出,微陶材料對(duì)鈾進(jìn)行了吸附,主要是由于材料表面負(fù)載的納米鐵的作用引起的。
1——吸附前,2——吸附后圖4 微陶材料的紅外光譜圖Fig.4 FTIR results of micro ceramic materials
2.2靜態(tài)法實(shí)驗(yàn)
圖5 溶液pH對(duì)微陶材料吸附鈾效果的影響 Fig.5 Effect of pH on adsorption of micro ceramic materials
2.2.2吸附時(shí)間的影響 微陶材料用量50 mg、溶液pH=5、鈾初始質(zhì)量濃度為100 μg/L、溶液體積為500 mL時(shí),吸附時(shí)間對(duì)鈾吸附效果的影響示于圖6。由圖6可看出,微陶材料對(duì)鈾的吸附率在1 h內(nèi)隨時(shí)間的增加而增大,在1 h時(shí)吸附率達(dá)到95%以上,吸附量達(dá)到平衡吸附量的95.2%。在1 h以后隨著時(shí)間的增加吸附率緩慢增加,均穩(wěn)定保持在95%以上。
圖6 吸附時(shí)間對(duì)微陶材料吸附鈾效果的影響Fig.6 Effect of time on adsorption of micro ceramic materials
2.2.4微陶材料用量的影響 鈾初始質(zhì)量濃度為100 μg/L、溶液體積為500 mL、溶液pH=5、吸附時(shí)間為1 h時(shí),微陶材料用量對(duì)鈾吸附效果的影響示于圖8。由圖8可看出,當(dāng)微陶材料用量達(dá)到50 mg時(shí),對(duì)鈾的吸附率達(dá)到95%以上,Kd>190 L/g,此時(shí)微陶材料對(duì)鈾具有較好的吸附能力。隨著微陶材料用量的不斷增加,固相中鈾的量逐漸增加,而固相和液相中鈾的總量不變,因此其對(duì)鈾的吸附率逐漸升高,理論推導(dǎo)與圖8中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果十分吻合。與此同時(shí),從實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出平衡吸附量隨著微陶材料的用量增加而減少。
圖7 鈾初始質(zhì)量濃度對(duì)微陶材料吸附鈾效果的影響Fig.7 Effect of original concentration of uranium on adsorption of micro ceramic materials
圖8 微陶材料用量對(duì)其吸附鈾效果的影響Fig.8 Effect of dosage of micro ceramic materials on adsorption
圖9 微陶材料對(duì)鈾的Langmuir吸附等溫線Fig.9 Langmuir adsorption isotherm of micro ceramic materials on uranium
圖10 微陶材料對(duì)鈾的Freundlich吸附等溫線Fig.10 Freundlich adsorption isotherm of micro ceramic materials of uranium
2.2.5微陶材料對(duì)鈾的吸附等溫線 溶液pH=5、吸附時(shí)間為6 h、溶液體積為100 mL、微陶材料用量為50 mg時(shí),改變鈾初始濃度,探究平衡吸附量與平衡濃度之間的關(guān)系。采用Langmuir和Freundlich吸附等溫線來擬合微陶材料吸附鈾的等溫吸附過程,結(jié)果示于圖9和圖10。由圖9、圖10可知,微陶材料對(duì)鈾的吸附與Lang-muir吸附等溫模型擬合的相關(guān)系數(shù)為0.884 9,而與Freundlich吸附等溫模型擬合的相關(guān)系數(shù)為0.977 4,因此,微陶材料對(duì)鈾的吸附較好地符合Freundlich吸附等溫模型。Freundlich方程是一個(gè)經(jīng)驗(yàn)方程,沒有Langmuir方程中單分子層吸附、所有吸附位點(diǎn)均相同、被吸附的粒子完全獨(dú)立等假設(shè)條件,其方程形式線性化后如下所示:
2.2.6微陶材料對(duì)鈾的吸附動(dòng)力學(xué) 固體吸附劑對(duì)溶液中溶質(zhì)的吸附動(dòng)力學(xué)過程可用準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型和準(zhǔn)二級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型來進(jìn)行描述。本研究采用準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型和準(zhǔn)二級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型對(duì)微陶材料對(duì)鈾的吸附過程進(jìn)行擬合,結(jié)果示于圖11和圖12。由圖11、12可以看出,準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型對(duì)吸附過程進(jìn)行擬合所得的相關(guān)系數(shù)為0.947 9,而準(zhǔn)二級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型對(duì)吸附過程進(jìn)行擬合所得的相關(guān)系數(shù)為0.991 5,準(zhǔn)二級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型對(duì)微陶材料吸附鈾過程的擬合結(jié)果明顯好于準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,因此微陶材料吸附鈾的過程可采用準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型描述,可以推測(cè)吸附過程中,盡管外擴(kuò)散和內(nèi)擴(kuò)散過程影響了吸附,但是化學(xué)吸附速率更慢,是整個(gè)吸附過程的決速步。
圖11 吸附過程的準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型Fig.11 Pseudo-first-order model of adsorption
圖12 吸附過程的準(zhǔn)二級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型Fig.12 Pseudo-second-order model of adsorption
2.3模擬放射性廢水吸附實(shí)驗(yàn)
所配制的模擬放射性廢水中鈾、鍶、銫的初始質(zhì)量濃度分別為100、10、10 μg/L,溶液體積為100 mL,溶液pH=6.5,吸附時(shí)間為1 h,探究微陶材料對(duì)模擬廢水中鈾、鍶、銫的吸附性能,結(jié)果列于表1。由表1看出,當(dāng)微陶材料用量為靜態(tài)法實(shí)驗(yàn)中所得出的50 mg時(shí),用量為適量。在此條件下,微陶材料對(duì)鈾的吸附率均達(dá)到90%以上,而對(duì)鍶、銫的吸附率則很低,不到2%,顯然微陶材料對(duì)鈾的吸附性能更好。當(dāng)有大量鹽分存在時(shí),吸附率與無鹽分時(shí)的吸附率無明顯區(qū)別,可見離子強(qiáng)度對(duì)微陶材料的吸附影響較小,這些金屬離子也不會(huì)對(duì)吸附率造成影響。當(dāng)微陶材料用量為200 mg時(shí),用量為過量。在此條件下,微陶材料對(duì)鈾、鍶、銫的吸附率均在98%以上。因?yàn)樵谶^量條件下,吸附位點(diǎn)充足,能充分吸附鈾、鍶、銫。同樣,大量鹽分對(duì)吸附率的影響較小。
表1 微陶材料對(duì)模擬放射性廢水的吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 1 Experimental results of adsorption of simulated radioactive wastewater
2.4動(dòng)態(tài)法實(shí)驗(yàn)
2.4.1pH的影響 稱取5.00 g粒度為0.250 mm的微陶材料濕法裝柱,在一定流速下分別用不同pH的鈾溶液淋洗,隔一定時(shí)間收集一定體積的流出液,用四級(jí)桿質(zhì)譜法測(cè)鈾濃度,得到結(jié)果示于圖13。由圖13可看出,動(dòng)態(tài)法的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與靜態(tài)法吻合較好,溶液pH對(duì)微陶材料吸附鈾的效果影響也比較大。當(dāng)溶液pH=2時(shí),微陶材料對(duì)鈾的吸附率較低,穩(wěn)定在35%~45%之間;當(dāng)溶液pH=5時(shí),微陶材料對(duì)鈾的吸附率穩(wěn)定高效,吸附率接近100%,且吸附率隨pH變化不大,可以認(rèn)為微陶材料在此pH下吸附效果最好;當(dāng)溶液pH=8時(shí),微陶材料對(duì)鈾的吸附率也比較低,在45%~55%之間。具體的原因與靜態(tài)法類似。
◆——pH=5,■——pH=2,▲——pH=8圖13 溶液pH對(duì)微陶材料吸附鈾效果的影響Fig.13 Effect of pH on adsorption of micro ceramic materials
2.4.2溶液解吸流速的影響 稱取5.00 g粒度為0.250 mm的微陶材料濕法裝柱,在不同解吸流速下用pH=5的鈾溶液淋洗,隔一定時(shí)間收集一定體積的流出液,用四級(jí)桿質(zhì)譜法測(cè)其中的濃度,得到結(jié)果示于圖14。由圖14可以看出,解吸流速對(duì)微陶材料吸附鈾的影響比較小,在三種流速下吸附率均穩(wěn)定高效,在95%以上??梢娢⑻詹牧蠈?duì)鈾的吸附速率較快,圖14中曲線互有交叉的原因可能是由于鈾的量較小導(dǎo)致誤差較大引起的。
◆——5.0 mL/min,■——2.5 mL/min,▲——1.2 mL/min圖14 溶液解吸流速對(duì)微陶材料吸附鈾效果的影響Fig.14 Effect of flow velocity on adsorption of micro ceramic materials
2.4.3微陶材料粒度的影響 分別稱取5.00 g不同粒度的微陶材料濕法裝柱,在相同流速下用pH=5的鈾溶液淋洗,隔一定時(shí)間收集一定體積的流出液,用四級(jí)桿質(zhì)譜法測(cè)其中的濃度,得到結(jié)果示于圖15。由圖15可以看出,雖然粒徑0.250 mm的微陶材料與溶液接觸的表面積更大,但是由于微陶材料過量,因此粒徑0.420 mm和0.250 mm的微陶材料的吸附率并無較大差別,均有較高的吸附率。圖15中曲線互有交叉的原因可能是因?yàn)檫x取的材料粒徑是平均值導(dǎo)致的誤差較大。
◆——粒徑0.420 mm,■——粒徑0.250 mm圖15 吸附劑粒度對(duì)微陶材料吸附鈾效果的影響Fig.15 Effect of granularity on adsorption of micro ceramic materials
(1) 采用了多種表征手段,其中掃描電鏡結(jié)果表明微陶材料底部為層狀結(jié)構(gòu),能譜顯示其表面主要成分為鋁元素,還有少量(質(zhì)量分?jǐn)?shù)6.00%)的鐵元素;XRD結(jié)果顯示微陶材料表面無明顯Fe的衍射峰;紅外光譜顯示微陶材料對(duì)鈾進(jìn)行了吸附。
(2) 采用靜態(tài)法和動(dòng)態(tài)法相結(jié)合的手段研究了微陶材料對(duì)鈾的吸附性能。當(dāng)pH=5、吸附時(shí)間為1 h、鈾初始質(zhì)量濃度為100 μg/L、溶液體積為500 mL、微陶材料用量為50 mg時(shí),微陶材料吸附鈾的效率達(dá)到95%以上,解吸流速和粒度對(duì)吸附影響較??;微陶材料吸附鈾的吸附等溫線符合Freundlich吸附等溫模型;采用準(zhǔn)二級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型描述微陶材料對(duì)鈾的吸附,吸附過程主要為化學(xué)吸附。
(3) 微陶材料對(duì)模擬放射性廢水中鈾的吸附效率高達(dá)90%以上,當(dāng)吸附劑過量時(shí)對(duì)廢水中的鍶、銫也有很好的吸附效果。
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AdsorptionofUranium(Ⅵ)onMicroCeramicMaterials
ZHU Rui-zhi, LI Li-li, ZHU Liu-chao, ZHAO Li-fei, ZHAO Yong-gang*
China Institute of Atomic Energy, P. O. Box 275(8), Beijing 102413, China
Multiple material symbolization methods were used to symbolize micro ceramic materials. Static and dynamic methods were used to study how different factors such as pH value, adsorption time, original uranyl concentration, dosage of adsorbent, flow velocity and particle size of adsorbent affect the adsorbability of micro ceramic materials. The processing capacity for simulative radioactive wastewater was also explored. Experimental results show that bottom of micro ceramic materials is stratified under SEM; micro-energy spectrum reveals that main components of the surface are Al and a small amount of Fe (percentage of quality is 6.00%); XRD result shows there is no detectable diffraction peak of Fe on the surface; FTIR shows ceramic materials does adsorb uranium. When pH is 5, adsorption time is 1 h, original mass concentration of uranium is 100 μg/L, and dosage of micro ceramic materials is 50 mg, the adsorption efficiency for uranium can reach 95% or even higher. In dynamic methods, flow velocity and particle size are proved to be less influential. The adsorption isotherm keeps good agreement with Freundlich isothermal adsorption model. Pseudo-second-order model was used to describe the process of adsorption, which is mainly chemical adsorption. Micro ceramic materials has an adsorption rate of more than 90% on uranium in simulated radioactive wastewater, it also adsorbs strontium and cesium.
micro ceramic materials; uranium; adsorbability; radioactive wastewater
TL941.1
A
0253-9950(2017)05-0377-08
2016-05-10;
2016-06-01
朱銳之(1990—),男,江蘇揚(yáng)州人,碩士研究生,分析化學(xué)專業(yè),E-mail: 646487996@qq.com
*通信聯(lián)系人:趙永剛(1966—),男,河南開封人,博士,研究員,核燃料循環(huán)與材料專業(yè),E-mail: zhaoyg@ciae.ac.cn
10.7538/hhx.2017.YX.2016051