內循環(huán)微型流化床流動特性

姚梅琴，岳君容，戰(zhàn)金輝，許光文，劉曉星

（中國科學院過程工程研究所多相復雜系統(tǒng)國家重點實驗室，北京 100190）

內循環(huán)微型流化床流動特性

姚梅琴，岳君容，戰(zhàn)金輝，許光文，劉曉星

（中國科學院過程工程研究所多相復雜系統(tǒng)國家重點實驗室，北京 100190）

針對開發(fā)適用于化學氣相沉積反應動力學研究的微型流化床反應分析儀的應用需求，研究了外徑為30 mm的內循環(huán)微型流化床中氣固流動特性，具體考察了中心射流管伸入高度、內導流管直徑和顆粒裝載量對實現固體物料內循環(huán)的最小操作氣速和導流管與環(huán)隙區(qū)間竄氣的影響。結果表明，隨著射流管伸入高度的增大，實現顆粒內循環(huán)流動的最小操作氣速變大；存在最優(yōu)的導流管直徑（20 mm），使得實現顆粒環(huán)流的最小操作氣速較小；增大顆粒裝載量有利于降低顆粒內循環(huán)的最小操作氣速。通過檢測示蹤氣體在環(huán)隙區(qū)內的質譜信號，發(fā)現在所考察的參數范圍內，反應器底部不存在導流管區(qū)向環(huán)隙區(qū)的竄氣；在反應器上部，由于顆粒對氣體的夾帶，環(huán)隙區(qū)上部總能檢測到示蹤氣體，且竄氣特性隨操作氣速的增大而增強。研究結果可為設計適用于化學氣相沉積反應的內循環(huán)微型流化床反應器提供參考。

微型流化床；內循環(huán)；流體力學；化學氣相沉積

Abstract:Considering the pressing needs of developing micro fluidized bed reaction analyzer (MFBRA) suitable for analyzing chemical vapor deposition reaction,this study conducted a preliminary research on the hydrodynamics of internally circulating micro fluidized bed.It investigated the influences of central jetting tube height,in-bed draft tube diameter and initial particle bed height on the start-up gas velocity of internal particle circulation and the gas bypass into the annulus.The results showed that raising the height of jetting tube increases the start-up gas velocity for particle internal circulation.There is an existed optimal draft tube diameter (20 mm)that minimizes such a start-up gas velocity.The start-up gas velocity becomes lower with the increase of initial particle bed height.The gas bypass into the annulus was evaluated according to the mass-spectrum intensities of the tracer gas.For the tested experimental conditions,the bypass of gas from draft tube to annulus was ignorable in the bottom section but discernable at the top of the annulus.

Key words:micro fluidized bed; internal circulation; hydrodynamics; chemical vapor deposition

引 言

氣固相化學反應在工業(yè)生產中占有很重要的地位，合適的反應動力學測量儀器是獲得基礎數據的必要條件。鑒于目前常用的反應動力學分析儀器在等溫快速反應分析方面的不足，中國科學院過程工程研究所創(chuàng)新研制了應用于反應動力學研究的微型流化床反應分析儀（micro fluidized bed reaction analyzer,MFBRA）[1-4]。該分析儀器利用流化床強化床料、反應樣品和氣體之間的傳質和傳熱，最大程度地降低反應溫度的不均勻性及外擴散對反應的影響，通過微量固體樣品瞬間脈沖進樣實現反應的微分化和等溫下樣品與床料的均勻混合。目前該儀器已成功應用于能源物質熱轉化反應[5-10]、不穩(wěn)定物質快速復雜反應[11]、催化劑再生反應[12]、鐵礦粉還原反應[13-14]及其他特殊氣氛下的氣固反應[2,15-17]等多種氣固相化學反應動力學參數及機理的分析和測試。

目前研制的MFBRA所適用的氣固相化學反應系統(tǒng)中，固相主要是反應物或者是固相反應物的產物。為了拓展微型流化床反應分析儀的應用領域，有必要研制適用于反應物為氣相而產物為固相，即化學氣相沉積反應的新型 MFBRA。對于化學氣相沉積反應系統(tǒng)，固相產物不僅會沉積在反應器內固體顆粒表面，也會沉積在反應器壁面。從儀器開發(fā)角度，為了延長儀器的使用壽命，后者顯然需要盡可能避免。一個可能的解決方案是在微型流化床中設置一簡易可替換的導流管，并確保氣相沉積反應僅發(fā)生在導流管區(qū)域。而實現此目標的基礎是確保中心管區(qū)和環(huán)隙區(qū)之間固體物料能穩(wěn)定循環(huán)流動而反應氣體不會發(fā)生竄氣行為。

目前關于微型流化床流體力學特性的研究主要集中在探討壁面效應對起始流化速度、床層壓降、床層膨脹特性及氣體返混特性的影響[18-24]，對于顆粒內部環(huán)流反應器的冷態(tài)研究主要集中在大型環(huán)流反應器的尺寸、結構和操作條件的優(yōu)化，以更好指導工業(yè)生產[25-29]。而對于帶有中心導流管的內循環(huán)微型流化床的流體力學特性研究還未見文獻報道。針對開發(fā)適用于化學氣相沉積反應動力學參數測量的新型MFBRA的具體需求，本研究工作通過開展冷模實驗，研究了反應器結構及操作參數對氣固兩相在環(huán)隙區(qū)和中心管區(qū)之間的流動及分配影響，以期為新型MFBRA的設計與優(yōu)化提供基礎指導。

1 實 驗

1.1 實驗裝置及材料

圖1 內循環(huán)微型流化床冷態(tài)實驗裝置流程Fig.1 Schematic diagram of internally circulating micro fluidized bed test system 1—Ar；2—N2；3—pressure reducing valve；4—mass flowmeter；5—fluidized bed；6—monitoring position；7—pressure sensor；8—data acquisition system；9—computer；10—mass spectrum

圖2 內循環(huán)微型流化床反應器結構Fig.2 Schematic diagram of internally circulating micro fluidized bed

本工作所采用的內循環(huán)微型流化床實驗裝置流程如圖1所示，主要由內循環(huán)微型流化床反應器、流量計控制系統(tǒng)、壓力測試采集系統(tǒng)及氣體檢測系統(tǒng)構成。內循環(huán)微型流化床反應器由石英玻璃制成，反應器結構如圖2所示。主體部分的直徑為30 mm、高度為100 mm，頂部放大段的直徑為50 mm、高度為100 mm。床內導流管高為85 mm，底部距離分布板15 mm，實驗中將通過改變內導流管的直徑Dd（10、15、20 mm）來考察內導流管直徑對反應器內氣固流動特性的影響。在內導流管底部區(qū)域布置一內徑為6 mm、壁厚為1 mm的中心射流管，以控制內導流管區(qū)域反應氣體的流量。實驗中兩種中心射流管伸入高度Hi分別為30、45 mm（以分布板位置為基準）。表1列出了不同實驗所對應的反應器幾何結構信息。實驗中為保證氣體在反應器底部入口處的均勻分布，氣體分布板采用激光打孔方式制得，孔徑為0.6 mm，并按正三角形均勻排布，分布板上方粘有一層300目（48 μm）的篩網以防止漏料。

表1 內循環(huán)微型流化床幾何結構Table 1 Geometrical information of investigated internally circulating micro fluidized beds

為測量不同位置之間的床層壓降以及氣體組分信息，在分布板上方5 mm（P1）、20 mm (P2、P12)、40 mm (P3、P11)、60 mm（P4、P10）、80 mm（P5、P9）、100 mm（P6、P8）處設置測量點，其中 P2～P6測量點位于導流管內。壓力傳感器采用DMP335經濟型差壓變送器，其量程可在 0～500 Pa、0～1000 Pa、0～2000 Pa間切換，實驗過程中壓差采樣頻率為100 Hz，采樣時間為100 s。數據采集器為美國MCCPMD-1608FS USB數據采集器。氣體組分信息通過過程質譜LCD-200檢測。

實驗在常溫常壓下進行，采用的氣體為工業(yè)氮氣和高純氬氣(99.999%)。所用顆粒為石英砂顆粒，通過馬爾文激光粒度分析儀分析測得石英砂顆粒的平均粒徑為191 μm。

1.2 實驗方法

實驗中顆粒循環(huán)通量由 CCD高速攝像的方式測得。具體操作如下[30]：在通入氣體之前，于環(huán)隙區(qū)床層頂部加入高約為5 mm的示蹤顆粒(所用的石英砂顆粒經亞甲基藍染色后篩分，得同粒徑的示蹤顆粒)，本實驗讀取示蹤顆粒在剛開始下降 20 mm的時間來計算顆粒的循環(huán)量，計算式為

式中，ρp為顆粒的密度，kg·m?3；Aa為環(huán)隙的截面積，m2；Δh為示蹤顆粒下降高度(本實驗為0.02 m)，m；Δt為示蹤顆粒降落20 mm所用的時間，s；Ad為內導流管截面積，m2。對于每種工況，實驗重復5次，顆粒循環(huán)通量取5次測量結果的平均值。

需要指出的是，由式(1)計算顆粒循環(huán)通量是基于以下假設：系統(tǒng)通入氣體后迅速進入穩(wěn)態(tài)，即環(huán)隙區(qū)顆粒流動狀態(tài)與時間無關；環(huán)隙區(qū)物料層以活塞流方式流動；環(huán)隙區(qū)物料層空隙率與操作條件無關。受實驗條件的限制，以上假設的合理性及其帶來的誤差目前還無法定量評估，因此本實驗中測得的顆粒循環(huán)通量只能作為定性評價指標。

實驗中通過檢測導流管區(qū)測量點 P2、P4、P6和環(huán)隙區(qū)測量點 P8、P10、P12處的氣體質譜響應信號，考察氣體在環(huán)隙區(qū)與導流管區(qū)之間的竄氣特性。具體操作如下：在導流管內通入高純氬氣作為示蹤氣體，在環(huán)隙區(qū)通入工業(yè)氮氣。在相應的檢測點伸入毛細管，通過過程質譜檢測監(jiān)測點氬氣和氮氣的響應信號。質譜在每個氣速下的采樣時間為40 s，采集頻率為10 Hz。

受實驗條件的限制，本文工作中無法直接測量環(huán)隙區(qū)和內導流管區(qū)的氣體流速。當中心射流管和反應器底部分布板均通入氣體時，假設底部分布板處氣體分布均勻，進而采用式（2）、式（3）進行環(huán)隙區(qū)和內導流管區(qū)氣速的計算。

2 結果與討論

2.1 中心射流管/內導流管對最小流化速度的影響

已有的實驗結果表明[18-23]，相比于常規(guī)流化床，微型流化床中強烈的壁面效應會使得物料最小流化速度(Umf)顯著增大，床料流化滯后。為定量評估添加中心射流管和內導流管對床料流化特性的影響，采用降速法，通過測量床層壓降測定了不同靜床高度（Hs）下的最小流化速度。

采用No.1反應器和No.2反應器，圖3（a）比較了中心射流管對床料最小流化速度的影響，實驗中流化床內中心射流管伸入高度為30 mm。反應器中設置中心射流管稍稍提高了床料的最小流化速度。這可能是因為中心射流管的加入增大了單位體積床料所受到的壁面摩擦作用，從而延遲了床料的流化。圖3（b）比較了內導流管對床料最小流化速度的影響。實驗中在空白管中垂直內置直徑為 15 mm的內導流管（No.3反應器），將反應器分為導流管區(qū)和環(huán)隙區(qū)。內導流管底部距離分布板15 mm。流化氣體經分布板后進入整個床層。由圖3（b）可以看出，添加內導流管后，導流管內床料的最小流化速度與空白管床料最小流化速度基本相當，而環(huán)隙區(qū)床料的最小流化速度略有提高。需要指出的是，本研究中沒有直接測量環(huán)隙區(qū)和導流管區(qū)的氣體流量，圖3中所有的操作氣速都是基于整個反應器直徑計算得到的整體表觀氣速。圖3也同時表明，提高床層的初始堆積高度也會導致最小流化速度稍稍增大，Liu等[19]及Guo等[20]也得到了相似的實驗結果。

圖3 不同顆粒靜床高度下射流管和導流管對最小流化速度的影響Fig.3 Influence of jetting tube and draft tube on minimum fluidization velocity at various initial particle bed heights

綜合圖3的結果可以看出，在本文考察的內循環(huán)微型流化床系統(tǒng)中，床料的起始流化速度與床結構、床料高度有關，但起始流化速度的變化幅度不大（＜10%）。為進一步比較床層結構和尺寸對床料起始流化速度的影響，對于所考察的氣體、固體物料屬性，采用流態(tài)化手冊中推薦的經驗公式計算了床料的起始流化速度[31]。

基于式（4）計算得到的最小流化速度Umf為0.033 m·s?1，小于實驗測量值，這說明本文所考察的流化床系統(tǒng)存在一定的壁面效應。在后文實驗結果討論中，為便于比較不同操作條件的實驗結果，操作氣速統(tǒng)一用量綱1化表觀氣速（U/Umf）表示?？紤]到式（4）計算得到的最小流化速度與實驗測量值偏差不大(＜30%)，因此為統(tǒng)一起見，后文中所提到的最小流化速度Umf均取為式（4）的計算結果，即 0.033 m·s?1。

2.2 中心射流管伸入高度的影響

為了考察中心射流管伸入高度對內循環(huán)微型流化床流化特性的影響，對于導流管直徑Dd=15 mm的條件，實驗考察了兩種不同的中心射流管伸入高度Hi為30 mm (No.4反應器)、45 mm(No.5反應器)。由文獻[29]可知，內循環(huán)環(huán)流反應器內顆粒實現流動的推動力來自導流管區(qū)和環(huán)隙區(qū)底部的壓力差，當這一壓力差大于顆粒環(huán)流流動產生的阻力時，就可以實現顆粒的環(huán)流流動，將此時的操作氣速稱為內循環(huán)流化床的顆粒內循環(huán)啟動氣速。固定環(huán)隙區(qū)的操作氣速，調節(jié)內導流管區(qū)的操作氣速，在實驗中可觀察到顆粒在導流管區(qū)向上流動，而在環(huán)隙區(qū)向下流動，這種內循環(huán)流動行為稱為中心氣升式環(huán)流。表2列出了初始床層高度Hs=65 mm時，不同環(huán)隙區(qū)操作氣速所對應的導流管區(qū)的內循環(huán)環(huán)流啟動氣速。其中，Ua為環(huán)隙區(qū)的操作氣速，Ud為導流管區(qū)的啟動操作氣速。由表2可發(fā)現，環(huán)隙區(qū)操作氣速Ua≥1.77Umf時，相比于中心射流管伸入高度為45 mm條件，中心射流管伸入高度為30 mm條件下實現顆粒的循環(huán)流動的導流管區(qū)內循環(huán)環(huán)流啟動氣速明顯變小。這說明降低射流管升入高度有利于降低內循環(huán)微型流化床的顆粒內循環(huán)啟動時導流管區(qū)的操作氣速。

表2 導流管區(qū)和環(huán)隙區(qū)啟動氣速隨射流管伸入高度的變化Table 2 Start-up gas velocities of draft tube and annulus for different heights of jetting tube

圖4給出了Ua=2.22Umf時中心射流管伸入高度對固體物料循環(huán)量的影響。從圖中可以看出，對于給定的中心射流管伸入高度，固體顆粒物料循環(huán)量隨著導流管區(qū)操作氣速的增加而增大，而增加到一定值后，固體顆粒物料的循環(huán)量受導流管區(qū)操作氣速的影響變小。對于給定的導流管區(qū)表觀氣速，固體顆粒物料的循環(huán)量隨著射流管伸入高度的增加而減小。這主要是因為中心射流管伸入高度的增大，增強了內導流管和中心射流管間固體顆粒所受到的壁面摩擦作用，降低了固體顆粒的流動性，進而減小了顆粒循環(huán)通量。

圖4 射流管伸入高度對顆粒循環(huán)量的影響Fig.4 Influence of jetting tube height on solids circulation rate(Dd=15 mm,Hs=65 mm)

由于中心射流管伸入高度為 30 mm條件下操作氣速范圍、顆粒循環(huán)量都優(yōu)于伸入高度為45 mm的條件，因此在后續(xù)的研究中將固定中心射流管伸入高度為30 mm。

2.3 內導流管直徑的影響

表3 導流管和環(huán)隙操作氣速隨導流管直徑的變化Table 3 Minimum superficial gas velocities of draft tube and annulus for different draft tube diamters

為考察內導流管對顆粒內循環(huán)環(huán)流啟動氣速和顆粒循環(huán)量影響，實驗中固定中心射流管伸入高度(30 mm)和床層初始高度(65 mm)，針對內導流管直徑Dd=10，15，20 mm（分別為反應器No.6、No.4和No.7）3種情況開展了相關實驗。表3列出了不同內導流管直徑下實現固體物料內循環(huán)流動的導流管區(qū)啟動操作氣速。實驗結果表明，在環(huán)隙區(qū)操作氣速Ua≥2.22Umf條件下，隨著內導流管直徑的增大，實現床料內循環(huán)的導流管區(qū)啟動氣速逐步減小。需要指出的是，本研究工作中并沒有直接測量內導流管氣體流量，內導流管操作氣速和環(huán)隙區(qū)的操作氣速是通過式（2）和式（3）計算得到。由于反應器分布板上開孔是均勻分布的，隨著內導流管直徑的增大，由氣體分布板進入內導流管的松動風流量逐漸增大，使得導流管內總氣體流量增大，因此基于中心射流管氣體流量計算得到的導流管“最小表觀氣速”逐步減小。由表3可以看到，當內導流管直徑為20 mm時，實現內循環(huán)環(huán)流流動時導流管區(qū)的啟動操作氣速最小。

圖5比較了內導流管直徑對顆粒循環(huán)量的影響（導流管直徑為10 mm的顆粒循環(huán)量非常少，在圖中不進行對比）。內導流管直徑的增大會使得在相同操作氣速下顆粒的循環(huán)量增加。這主要是因為增大內導流管直徑會提高松動風進入內導流管的比率，進而提高內導流管底部顆粒物料的流動性。在給定內導流管直徑的條件下，提高環(huán)隙區(qū)表觀氣速Ua有利于增大床料的循環(huán)通量。這主要是因為環(huán)隙區(qū)表觀氣速的增大，增強了環(huán)隙區(qū)、內導流管與中心射流管間固體密相區(qū)物料的流動性。

圖5 導流管直徑對顆粒循環(huán)量的影響Fig.5 Influence of draft tube diameter on solids circulation rate (Hi=30 mm,Hs=65 mm)

綜合顆粒內循環(huán)環(huán)流流動的內導流管區(qū)啟動氣速和顆粒循環(huán)量，優(yōu)選的內導流管直徑為20 mm。

2.4 顆粒裝載量的影響

基于對中心射流管伸入高度和內導流管直徑的實驗結果，本部分實驗中固定中心射流管高度為30 mm、內導流管直徑為15 mm（No.4反應器），考察物料裝載量對啟動氣速和竄氣特性的影響。

表4給出了不同顆粒裝載量和環(huán)隙區(qū)操作氣速情況下，實現穩(wěn)定連續(xù)內循環(huán)流動的導流管啟動氣速。由于實驗中很難直接測量環(huán)隙區(qū)和導流管區(qū)的氣體流量，因此表4中環(huán)隙區(qū)和內導流管區(qū)表觀氣速（Ua、Ud）分別是通過式（2）和式（3）計算得到。實驗結果表明，在給定顆粒裝載量條件下，形成穩(wěn)定內循環(huán)流動的導流管啟動氣速與環(huán)隙區(qū)表觀氣速密切相關。當Ua=1.33Umf時，在顆粒裝載量Hs＜75 mm條件下，反應器中無法形成顆粒循環(huán)流動。當增大環(huán)隙區(qū)表觀氣速至 1.77Umf時，除去顆粒裝載量Hs=40 mm，其他條件下系統(tǒng)內都形成了穩(wěn)定的顆粒循環(huán)流動。進一步提高環(huán)隙區(qū)表觀氣速會使得內導流管啟動氣速降低。對于給定的環(huán)隙區(qū)操作氣速，隨著顆粒裝載量的增大，實現穩(wěn)定顆粒循環(huán)流動的內導流管啟動氣速逐步減小。這主要是因為顆粒裝載量的增大減小了床料和內導流管上端間的距離，在同樣床層膨脹率條件下，高顆粒裝載量使得床料更易于溢出導流管，進而在環(huán)隙區(qū)和導流管區(qū)形成循環(huán)流動。由于顆粒裝載量Hs=40 mm時，實現內循環(huán)流動時導流管區(qū)的啟動氣速太大，不利于實驗操作；而顆粒裝載量Hs＞ 70 mm時，環(huán)隙區(qū)的顆粒物料容易堆積至放大段，不利于化學氣相沉積反應，因此優(yōu)選的床料初始堆積高度為45～70 mm。

表4 實現顆粒內循環(huán)流動的最小導流管表觀氣速Table 4 Minimum superficial gas velocity of draft tube for realizing internal circulating flow of solids(No.4 bed)

2.5 氣體竄氣特性

為研究導流管區(qū)和環(huán)隙區(qū)之間的竄氣行為，實驗中在內導流管區(qū)通入高純氬氣作為反應示蹤氣體，在環(huán)隙區(qū)通入氮氣作為惰性流化氣體。通過考察每個內導流管區(qū)操作氣速下選定測量點處氬氣及氮氣的質譜信號強度，定性檢測系統(tǒng)內的竄氣特性?；陬w粒物料循環(huán)流動特性的實驗研究結果，本部分實驗中導流管直徑為15 mm，射流管伸入高度為30 mm。

圖6 P8(a、b)、P10(c)和P12(d)測得的氬氣和氮氣信號強度Fig.6 MS intensities of N2and Ar at P8(a,b),P10 (c) and P12 (d)(Hs=65mm,Ua=2.22Umf,Dd=15 mm,Hi=30 mm)

圖6給出了典型的測量結果（Hs=65 mm），其他初始床高下床層環(huán)隙區(qū)床料表面和床料內部的測量結果與圖6基本類似。圖中縱坐標均為質譜檢測得到的氣體信號強度值，橫坐標為整個操作過程的時間。需要指出的是，在整個操作過程中，導流管區(qū)的操作氣速隨時間以階躍的方式逐步增大[圖6(a)]。圖6(b)表明，當反應器內固體物料實現持續(xù)內循環(huán)環(huán)流后，環(huán)隙區(qū)上部(P8測量點)總能監(jiān)測到氬氣；而從圖6(c)和圖6(d)中可以看出，環(huán)隙區(qū)物料層內部(P10測量點)和環(huán)隙區(qū)物料層底部(P12測量點)氬氣的含量基本可忽略，這說明P8測量點處監(jiān)測到的氬氣是由導流管上部進入到環(huán)隙區(qū)。由于導流管內的顆粒由環(huán)隙區(qū)上部進入環(huán)隙區(qū)時，會夾帶部分氬氣，因此圖6的結果表明，氣體由導流管到環(huán)隙區(qū)的竄氣行為主要是由于固體夾帶所導致。由圖6可以看出，在一定氣速范圍內，增大導流管氣速會加劇導流管區(qū)向環(huán)隙區(qū)的竄氣。這主要是因為增大內導流管氣速會提高物料循環(huán)量，從而增強了氣體夾帶效果。

3 結 論

（1）在微型流化床反應器內添設中心射流管和內導流管使得床料的最小流化速度稍稍增大，流化滯后。

（2）在給定的環(huán)隙區(qū)操作氣速條件下，增大中心射流管伸入高度使得實現顆粒內循環(huán)流動的導流管區(qū)最小操作氣速增大；對于所考察的反應器直徑和導流管直徑，存在一最優(yōu)的導流管直徑（20 mm），此時導流管區(qū)的實現顆粒內循環(huán)環(huán)流的最小操作氣速較低，并且產生較大的顆粒循環(huán)量。

（3）物料裝載量的增大有利于降低實現床內顆粒內循環(huán)流動的導流管區(qū)的最小操作氣速，但裝載量過大會導致環(huán)隙區(qū)內床料上端面達到內部導流管的上端。

（4）質譜檢測信號顯示，對于本實驗中考察的所有條件，在反應器底部不存在導流管區(qū)向環(huán)隙區(qū)的竄氣；但由于固體對氣體的夾帶，環(huán)隙區(qū)的上端面存在少量的竄氣。

符 號 說 明

Adis——分布板的截面積，m2

Ai——中心射流管的截面積，m2

Dd——內導流管的直徑，mm

dp——顆粒平均粒徑，μm

Gs——顆粒循環(huán)通量，kg·(m2?s)?1

g——重力加速度，m?s?2

Hi——中心射流管伸入高度，mm

Hs——靜床高度，mm

Qd——進入導流管區(qū)的氣體流量，m3?s?1

Qdis——進入底部分布板的氣體流量，m3?s?1

Qi——進入中心射流管的氣體流量，m3?s?1

Ua——環(huán)隙區(qū)氣速，m?s?1

Ud——導流管區(qū)操作氣速，m?s?1

Umf——顆粒最小流化速度，m?s?1

μ——氣體黏度，μPa?s

ρg——氣體密度，kg·m?3

[1]余劍,朱劍虹,岳君容,等.微型流化床反應動力學分析儀的研制與應用[J].化工學報,2009,60(10): 2669-2674.YU J,ZHU J H,YUE J R,et al.Development and application of micro kinetic analyzer for fluidized bed gas-solid reactions[J].CIESC Journal,2009,60(10): 2669-2674.

[2]YU J,YUE J R,LIU Z E,et al.Kinetics and mechanism of solid reactions in a micro fluidized bed reactor[J].AIChE Journal,2010,56(11): 2905-2912.

[3]余劍,岳君容,劉文釗,等.非催化氣固反應動力學熱分析方法與儀器[J].分析化學,2011,39(10): 1549-1554.YU J,YUE J R,LIU W Z,et al.Thermal analysis approach and instrument for non-catalytic gas-solid reactions[J].Chinese Journal of Analytical Chemistry,2011,39(10): 1549-1554.

[4]余劍,李強,段正康,等.微型流化床中的等溫微分反應特性[J].中國科學: 化學,2011,41(1): 152-160.YU J,LI Q,DUAN Z K,et al.Isothermal differential characteristics of the reaction in micro fluidized bed[J].Scientia Sinica Chimica,2011,41(1): 152-160.

[5]YU J,YAO C B,ZENG X,et al.Biomass pyrolysis in a micro-fluidized bed reactor: characterization and kinetics[J].Chemical Engineering Journal,2011,168: 839-847.

[6]蔡連國,劉文釗,余劍,等.煤程序升溫與等溫熱解特性及動力學比較研究[J].煤炭轉化,2012,35(3): 6-14.CAI L G,LIU W Z,YU J,et al.Comparative study on coal pyrolysisviaprogrammed and isothermal heating[J].Coal Conversion,2012,35(3): 6-14.

[7]ZENG X,WANG F,WANG Y G,et al.Characterization of char gasification in a micro fluidized bed reaction analyzer[J].Energy Fuels,2014,28: 1838-1845.

[8]王芳,曾璽,王永剛,等.微型流化床與熱重測定煤焦非等溫氣化反應動力學對比[J].化工學報,2015,66(5): 1716-1722.WANG F,ZENG X,WANG Y G,et al.Comparison of non-isothermal coal char gasification in micro fluidized bed and thermogravimetric analyzer[J].CIESC Journal,2015,66(5):1716-1722.

[9]MAO Y B,DONG L,DONG Y P,et al.Fast co-pyrolysis of biomass and lignite in a micro fluidized bed reactor analyzer[J].Bioresource Technology,2015,181: 155-162.

[10]GAI C,DONG Y P,LV Z C,et al.Pyrolysis behaviou and kinetic study of phenol as tar model compound in micro fluidized bed reactor[J].International Journal of Hydrogen Energy,2015,40:7956-7964.

[11]YU J,ZENG X,ZHANG G Y,et al.Kinetics and mechanism of direct reaction between CO2and Ca(OH)2in micro fluidized bed[J].Environmental Science & Technology,2013,47: 7514-7520.

[12]ZHANG Y M,YAO M Q,SUN G G,et al.Characteristics and kinetics of coked catalyst regenerationviasteam gasification in a micro fluidized bed[J].Ind.Eng.Chem.Res.,2014,53: 6316-6324.

[13]LIN Y H,GUO Z C,TANG H Q,et al.Kinetics of reduction reaction in micro-fluidized bed[J].Journal of Iron and Steel Research,International,2012,19(6): 6-8.

[14]LIN Y H,GUO Z C,TANG H Q.Reduction behavior with CO under micro-fluidized bed conditions[J].Journal of Iron and Steel Research,International,2013,20(2): 9-13.

[15]SONG Y,WANG Y,YANG W,et al.Reduction of NO over biomass tar in micro-fluidized bed[J].Fuel Processing Technology,2014,118:270-277.

[16]ZHENG Y M,YAO M Q,GAO S Q,et al.Reactivity and kinetics for steam gasification of petroleum coke blended with black liquor in a micro fluidized bed[J].Applied Energy,2015,160: 820-828.

[17]WANG F,ZENG X,WANG Y G,et al.Characterization of coal char gasification with steam in a micro fluidized bed reaction analyzer[J].Fuel Processing Technology,2016,141: 2-8.

[18]POTIC B,KERSTEN S R A,YE M,et al.Fluidization with hot compressed water in micro-reactors[J].Chemical Engineering Science,2005,(60): 5982-5990.

[19]LIU X H,XU G W,GAO S Q.Micro fluidized beds: wall effect and operability[J].Chemical Engineering Journal,2008,137: 302-307.

[20]GUO Q J,XU Y Q,YUE X H.Fluidization characteristics in micro-fluidized beds of various inner diameters[J].Chemical Engineering Technology,2009,32(12): 1992-1999.

[21]WANG F,FAN L S.Gas-solid fluidization in mini- and micro-channels[J].Ind.Eng.Chem.Res.,2011,50: 4741-4751.

[22]WANG J W,TAN L H,HOEF M A,et al.From bubbling to turbulent fluidization: advanced onset of regime transition in micro-fluidized beds[J].Chemical Engineering Science,2011,66: 2001-2007.

[23]LIU X X,ZHU C Q,GENG S J,et al.Two-fluid modeling of Geldart A particles in gas-solid micro-fluidized beds[J].Particuology,2015,21: 118-127.

[24]耿爽,余劍,張聚偉,等.微型流化床內氣體返混[J].化工學報,2013,64(3): 867-876.GENG S,YU J,ZHANG J W,et al.Gas back-mixing in micro fluidized beds[J].CIESC Journal,2013,64(3): 867-876.

[25]LIU M X,LU C X,ZHU X M,et al.Bed density and circulation mass flowrate in a novel annulus-lifted gas-solid air loop reactor[J].Chemical Engineering Science,2010,65(22): 5830-5840.

[26]JEON H J,KIM S D,KIM S J,et al.Solid circulation and gas bypassing characteristics in a squire internally circulating fluidized bed with draft tube[J].Chemical Engineering and Processing,2008,47: 2351-2360.

[27]BYUNG H S,YOUNG T K,SANG D K.Circulation of solid and gas bypassing in an internally circulating fluidized bed with a draft tube[J].Chemical Engineering Journal,1997,68: 118-122.

[28]CHANDEL M K,ALAPPAT B J.Pressure drop and gas bypassing in recirculating fluidized beds[J].Chemical Engineering Science,2006,61: 1489-1499.

[29]劉夢溪,盧春喜,時銘顯.氣固環(huán)流反應器的研究進展[J].化工學報,2013,64(1): 116-123.LIU M X,LU C X,SHI M X.Advances in gas-solid airlift loop reactor[J].CIESC Journal,2013,64(1): 116-123.

[30]XUE H F,XIAO H,WU Z P.Study of the bed density and pressure balance within a circulating fluidized bed[J].Chemical Reaction Engineering and Technology,1997,13(1): 38-44.

[31]郭慕孫,李洪鐘.流態(tài)化手冊[M].北京: 化學工業(yè)出版社,2008:405-633.GUO M S,LI H Z.Handbook of Fluidization[M].Beijing: Chemical Industry Press,2008: 405-633.

Hydrodynamics of internally circulating micro fluidized bed

YAO Meiqin,YUE Junrong,ZHAN Jinhui,XU Guangwen,LIU Xiaoxing
(State Key Laboratory of Multi-phase Complex Systems,Institute of Process Engineering,Chinese Academy of Sciences,Beijing100190,China)

TQ 052.5

A

0438—1157（2017）10—3717—08

10.11949/j.issn.0438-1157.20170495

2017-04-27收到初稿，2017-05-08收到修改稿。

聯系人：劉曉星。

姚梅琴(1988—)，女，碩士。

國家重點研發(fā)計劃項目 (2016YFF0102600)；中國科學院“百人計劃”項目(Y224051398)。

Received date:2017-04-27.

Corresponding author:Prof.LIU Xiaoxing,xxliu@ipe.ac.cn

Foundation item:supported by the National Key Research and Development Program of China (2016YFF0102600) and the Hundred Talents Program of Chinese Academy of Sciences(Y224051398).