• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    基于統(tǒng)計方法的遼東灣沉積物中多環(huán)芳烴來源特征分析

    2017-10-13 03:07:46張玉鳳宋永剛劉傳濤楊萌田金于彩芬楊爽吳金浩
    生態(tài)毒理學(xué)報 2017年3期
    關(guān)鍵詞:中多環(huán)遼東灣站位

    張玉鳳,宋永剛,劉傳濤,楊萌,田金,于彩芬,楊爽,吳金浩,*

    1. 遼寧省海洋水產(chǎn)科學(xué)研究院,大連 1160232. 遼寧省海洋環(huán)境監(jiān)測總站,大連 1160233. 中國海洋大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院,青島 2661004. 大連海洋大學(xué) 水產(chǎn)與生命學(xué)院,大連 1160235. 大連市環(huán)境監(jiān)測中心,大連 116023

    基于統(tǒng)計方法的遼東灣沉積物中多環(huán)芳烴來源特征分析

    張玉鳳1,2,3,宋永剛1,2,劉傳濤4,楊萌5,田金1,2,于彩芬1,2,楊爽1,2,吳金浩1,2,*

    1. 遼寧省海洋水產(chǎn)科學(xué)研究院,大連 1160232. 遼寧省海洋環(huán)境監(jiān)測總站,大連 1160233. 中國海洋大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院,青島 2661004. 大連海洋大學(xué) 水產(chǎn)與生命學(xué)院,大連 1160235. 大連市環(huán)境監(jiān)測中心,大連 116023

    為研究遼東灣表層沉積物中多環(huán)芳烴(PAHs)的來源特征,2014年5月采集了20個遼東灣海域表層沉積物樣品,并利用氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀對優(yōu)先控制的16種PAHs進行測定,采用聚類分析、主成分分析-多元線性回歸分析、異構(gòu)體比值3種統(tǒng)計方法對遼東灣表層沉積物中PAHs來源特征進行了研究。結(jié)果表明,遼東灣表層沉積物中PAHs含量范圍88.5~199.3 ng·g-1,平均值為(126.3±35.3) ng·g-1,其中,萘、菲和熒蒽是PAHs優(yōu)勢組分。通過統(tǒng)計分析結(jié)果表明,遼東灣北部表層沉積物中PAHs含量低于西南部,沉積物中PAHs的來源包括石油燃燒來源、煤炭、木材等生物質(zhì)燃燒來源和石油來源,其中燃燒來源是主要來源,煤炭、木材等生物質(zhì)燃燒來源占49.9%,石油燃燒來源和石油來源占50.1%。

    多環(huán)芳烴;遼東灣;沉積物;統(tǒng)計分析

    Received14 January 2017accepted20 March 2017

    Abstract: The source apportionment of 16 polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in surface sediment in Liaodong Bay was investigated in May 2014. Cluster analysis, principal component analysis-multiple linear regression and diagnostic ratios were used to identify the sources of PAHs. The total concentrations of PAHs ranged from 88.5 ng·g-1to 199.3 ng·g-1, with the mean value of (126.3±35.3) ng·g-1. The individual PAHs with the highest concentrations were naphthalene, phenanthrene and fluoranthene. Statistical analysis results indicated that the concentration of PAHs in surface sediments from northern Liaodong Bay was lower than those in the southwest of the Bay. The combustion sources of petroleum products and coal & wood combustion and petroleum sources were the PAHs sources of surface sediment. The major was combustion source. The coal & wood combustion accounted for 49.9% of the total sources, and a mixture of the petroleum combustion and petroleum sources accounted for 50.1%.Keywords: polycyclic aromatic hydrocarbon (PAHs); Liaodong Bay; sediment; statistical analysis

    多環(huán)芳烴(PAHs)是一類廣泛存在于環(huán)境中的持久性有機污染物質(zhì),由于具有神經(jīng)毒性、致癌性、致突變性及生殖毒性而受到不同學(xué)者的廣泛關(guān)注[1-3]。目前,已有16種多環(huán)芳烴被美國環(huán)保署列為優(yōu)先控制有機污染物[4]。自然環(huán)境中多環(huán)芳烴主要來源于人為來源和天然來源[5],其中人為來源是多環(huán)芳烴的主要來源[6],主要包括石油的不完全燃燒、原油和石油制品泄露、工業(yè)生產(chǎn)和交通運輸?shù)娜加偷?。天然來源主要包括森林火?zāi)、火山噴發(fā)和生物合成活動等,天然來源對多環(huán)芳烴來源的貢獻較小[7-8]。在海洋環(huán)境中多環(huán)芳烴由于具有疏水性更容易在沉積物中長期累積,對海洋生物和海洋環(huán)境產(chǎn)生持久的影響,環(huán)境中多環(huán)芳烴污染很可能危及到人類的健康[9-10],因此,近年來有大量研究都聚焦在海洋環(huán)境中多環(huán)芳烴的分布、來源分配和生態(tài)風(fēng)險評價方面[11-14]。

    遼東灣位于渤海北部,是我國最北部的海灣,與黃海通過渤海海峽連接,是我國重要的魚蝦產(chǎn)卵場、索餌場和洄游通道,也是我國重要的海水養(yǎng)殖基地[13]。近年來,由于城市化進程的加快、陸源排污、海上開發(fā)活動、海上通行、捕撈作業(yè)以及溢油事故等均對遼東灣生態(tài)環(huán)境中多環(huán)芳烴的分布和來源產(chǎn)生影響。遼東灣海上石油資源豐富,灣內(nèi)石油開發(fā)規(guī)模日益擴大,遼河油田、旅大油田、綏中36-1油田等多個油田均分布在遼東灣海域,近年來,遼東灣相繼發(fā)生多起溢油突發(fā)性污染事件,如蓬萊19-3油田溢油事故、錦州9-3油田溢油事故等,由于石油組分的復(fù)雜性、毒性各異以及長期的危害性,致使海洋環(huán)境中石油污染生態(tài)損害的評價具有不確定性,而多環(huán)芳烴是石油毒性的主要來源。目前,異構(gòu)體比值法是用于多環(huán)芳烴來源評估最常用的方法,但這種方法的評估結(jié)果存在一定程度的誤差,因此,本文通過聚類分析、主成分分析、異構(gòu)體比值3種統(tǒng)計學(xué)方法對遼東灣海域沉積物中16種多環(huán)芳烴的來源特征進行了評估,力求能夠通過多種統(tǒng)計學(xué)方法的比較,對遼東灣沉積物中多環(huán)芳烴污染來源進行更加合理的分析,為海洋環(huán)境保護工作提供技術(shù)支持。

    1 材料與方法(Materials and methods)

    1.1 樣品采集和前處理

    遼東灣海域受到水動力等多種因素的影響,沉積速率也有所不同。遼東灣北部淺海區(qū)由于受到潮流頂托的作用自西向東、由潮灘向淺水區(qū)沉積速率逐漸減小(從2.9 cm·a-1到0.54 cm·a-1)[15-17];同時,由于受到沿岸泥沙流、海底坡度、海流場結(jié)構(gòu)等的影響,遼東灣灣頂向西南隨水深增加,沉積速率逐漸減小(從2.4 cm·a-1到0.22 cm·a-1)[18],遼東灣中部海域沉積速率(0.22~0.77 cm·a-1)略小于近岸海域(0.41~1.1 cm·a-1)[18],遼東灣海域采集0~5 cm的沉積物樣品大概能代表5~10年的沉積物中多環(huán)芳烴的分布特征,但遼東灣區(qū)域水深較淺,海水混合作用會對沉積物的垂直分布產(chǎn)生影響,5 cm內(nèi)的沉積物垂直分布特征并不明顯[16,19]。本研究于2014年5月對遼東灣海域20個站位表層沉積物樣品(0~5 cm)進行了采集(圖1),遼東灣采樣站位覆蓋整個遼東灣區(qū)域,海洋沉積物樣品利用抓斗式采泥器進行采集,樣品用提前處理的鋁箔包好(450 ℃高溫灼燒),置于雙層密封袋中,并于-20 ℃下冷凍保存。樣品在實驗室內(nèi)經(jīng)冷凍干燥、研磨、全量通過80目的樣品篩后,用于沉積物中16種多環(huán)芳烴含量分析。

    圖1 采樣站位圖Fig. 1 Location of sampling sites in Liaodong Bay

    1.2 樣品前處理及實驗方法

    采用海洋行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)《海洋監(jiān)測技術(shù)規(guī)程 第2部分:沉積物》(HY/T 147.2—2013)[20]對沉積物樣品中多環(huán)芳烴進行分析測定,采用快速溶劑萃取法對樣品進行前處理,準(zhǔn)確稱取沉積物干樣和硅藻土混勻,放入萃取池,加入替代標(biāo)準(zhǔn)使用溶液(D8-萘、D10-苊、D10-菲、D12-和D12-苝)(美國百靈威公司),萃取溶劑采用正己烷(色譜純、美國MREDA公司)和二氯甲烷(色譜純、美國MREDA公司),體積比為1:1,萃取溫度為100 ℃,靜態(tài)萃取時間為5 min,循環(huán)次數(shù)2次,萃取后,萃取液旋轉(zhuǎn)濃縮至約2 mL,加入1 g銅粉(優(yōu)級純、國藥集團化學(xué)試劑有限公司)后,用硅膠(100~200目,優(yōu)級純,美國百靈威公司)、中性氧化鋁(100~200目,優(yōu)級純,美國百靈威公司)和無水硫酸鈉(優(yōu)級純、天津科密歐化學(xué)試劑有限公司)層析柱進行凈化,凈化后的淋洗液旋蒸濃縮至約1 mL,溶劑為正己烷,加入內(nèi)標(biāo)物D14-三聯(lián)苯標(biāo)準(zhǔn)使用溶液(美國百靈威公司),混勻,用于儀器分析測定海洋沉積物中多環(huán)芳烴。

    分析儀器為氣相色譜/質(zhì)譜儀(美國安捷倫公司6890/5975B),16種多環(huán)芳烴分別為萘(Nap)、二氫苊(Ace)、苊(Acp)、芴(Fl)、菲(Phe)、蒽(An)、熒蒽(Flu)、芘(Pyr)、苯并(a)蒽(BaA)、(Chr)、苯并(b)熒蒽(BbF)、苯并(k)熒蒽(BkF)、苯并(a)芘(BaP)、茚并(1,2,3- cd)芘(InP)、二苯并(a,h)蒽(DbA)和苯并(g,h,i)苝(BgP)。儀器分析條件為:色譜柱為DB-5MS(30 m×0.25 mm×0.25 μm),載氣流速為1.0 mL·min-1,不分流進樣,升溫程序為:初始溫度為50 ℃,以20 ℃·min-1的速度由50 ℃升至220 ℃,保持3 min;以10 ℃·min-1的速度升至300 ℃,保持9 min,EI電離方式,離子源溫度250 ℃,電子能量為70 eV,進樣口溫度250 ℃。通過全掃描模式對16種PAHs進行定性分析,選擇離子掃描模式進行樣品數(shù)據(jù)采集,對沉積物樣品進行分析測定。

    樣品分析過程中所用玻璃器皿均經(jīng)過超聲清洗、高溫灼燒、有機試劑潤洗后才能進行實驗,實驗過程中添加空白樣品來監(jiān)控實驗室有機試劑和分析全過程引入的污染,通過添加空白樣品、平行樣品、內(nèi)標(biāo)物質(zhì)以及替代標(biāo)準(zhǔn)樣品來進行質(zhì)量控制,所有空白樣品均符合實驗分析要求;替代標(biāo)準(zhǔn)的回收率為40%~98%,方法的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為0.6%~4.0%。文中結(jié)果均進行了內(nèi)標(biāo)和回收率校正。

    1.3 統(tǒng)計分析方法

    采用Golden Software 9.0繪制沉積物采樣站位圖,采用Origin 9.0進行數(shù)據(jù)統(tǒng)計及異構(gòu)體比值圖和柱狀圖繪制,運用SPSS 22.0統(tǒng)計軟件進行統(tǒng)計分析,利用歐氏距離的層次聚類分析Q型和R型聚類分析對調(diào)查站位的相似程度和16種多環(huán)芳烴的相似程度進行分析,利用主成分分析-多元線性回歸方法及異構(gòu)體比值法對遼東灣表層沉積物中PAHs的來源進行比較分析。

    2 結(jié)果(Results)

    2.1 沉積物中多環(huán)芳烴含量和組成特征

    2014年遼東灣表層沉積物中ΣPAHs含量為88.5~199.3 ng·g-1,平均值為(126.3±35.3) ng·g-1。其中以萘和菲的含量最高,含量分別為14.2~62.4 ng·g-1和12.1~71.6 ng·g-1,平均值分別為(36.6±12.2) ng·g-1和(23.6±13.4) ng·g-1,其次為熒蒽和芘,含量分別為5.6~21.2 ng·g-1和6.2~15.2 ng·g-1,平均值分別為(11.9±4.8) ng·g-1和(10.3±3.2) ng·g-1(圖2);表層沉積物中2環(huán)、3環(huán)、4環(huán)、5環(huán)和6環(huán)多環(huán)芳烴所占百分比分別為30.3%、29.5%、25.9%、11.2%和3.2%,其中,低分子量多環(huán)芳烴(ΣLPAHs,2環(huán)和3環(huán)多環(huán)芳烴)含量略高于高分子量多環(huán)芳烴(ΣHPAHs,4環(huán)、5環(huán)和6環(huán)多環(huán)芳烴),沉積物中低分子量多環(huán)芳烴占主導(dǎo)優(yōu)勢。

    2.2 聚類分析

    采用歐氏距離層次聚類Q型聚類分析對多環(huán)芳烴的各單體含量進行站位的相似性分析,如圖3和圖4所示,結(jié)果表明:2014年遼東灣表層沉積物調(diào)查站位可聚為2大類,其中第1類為包括12個站位,分別為1號~8號站位、10號、12號、13號和16號站位;第2類包括8個站位,分別為9號、11號、14號、15號、17號~20號站位,第1類站位主要分布在遼東灣的北部海域,第2類站位主要分布在遼東灣的西南部海域;第1類站位表層沉積物中ΣPAHs含量為88.5~116.5 ng·g-1,平均值為(102.1±10.9) ng·g-1,第2類站位表層沉積物ΣPAHs含量為132.7~199.3 ng·g-1,平均值為(162.7±26.0) ng·g-1,第1類和第2類站位中萘和菲含量最高,第2類站位ΣPAHs含量明顯高于第1類站位(顯著性檢驗P<0.05)。第1類站位沉積物中2環(huán)、3環(huán)、4環(huán)、5環(huán)和6環(huán)多環(huán)芳烴百分比分別為33.6%、30.4%、24.5%、9.5%和2.0%,第2類站位沉積物中2環(huán)、3環(huán)、4環(huán)、5環(huán)和6環(huán)多環(huán)芳烴百分比分別為25.3%、28.1%、28.0%、13.7%和4.9%,第1類站位遼東灣北部海域沉積物中低分子量多環(huán)芳烴的比例高于第2類站位遼東灣的西南部海域(見表1)。

    圖3 遼東灣不同站位表層沉積物PAHs聚類分析譜系Fig. 3 Hierarchical clustering of sample sites on 16 PAHs in surface sediments from Liaodong Bay

    圖4 聚類分析中遼東灣不同大類站位分布圖Fig. 4 Location of sampling sites in each cluster in Liaodong Bay

    表1 遼東灣表層沉積物中PAHs濃度(ng·g-1)Table 1 The concentrations of PAHs in surface sediments from Liaodong Bay (ng·g-1)

    采用歐氏距離的層次聚類R型聚類分析對多環(huán)芳烴的16種單體進行相似性分析,如圖5所示,結(jié)果表明:2014年遼東灣表層沉積物調(diào)查站位16種多環(huán)芳烴可聚為3大組,第1組主要為高分子量多環(huán)芳烴,主要包括InP、BaP、BbF、Ace、BkF、Acp、Flu、BaA、Pyr和BgP,是石油燃燒的主要成分,第1組主要來源可能是燃燒來源中由海上交通等引起的石油燃燒來源[21-22];第2組為3環(huán)和4環(huán)多環(huán)芳烴,主要包括Phe、Chr、An和Fl,是煤炭、木材燃燒的主要成分,因此第2組主要來源可能是燃燒來源中的煤炭、木材等生物質(zhì)燃燒來源[21,23-25];第3組為Nap和DbA,Nap為低分子量多環(huán)芳烴,主要來源于原油和石油制品泄漏等石油來源[8,22,26],DaA為4環(huán)多環(huán)芳烴主要來源于燃燒來源中石油燃燒來源[21-22],因此,第3組屬于為石油來源和石油燃燒來源的混合來源。通過聚類分析表明,遼東灣表層沉積物中多環(huán)芳烴來源為石油燃燒、煤炭、木材等生物質(zhì)燃燒和石油來源的混合來源。

    2.3 主成分分析-多元線性回歸分析

    采用因子分析的主成分分析,利用方差極大法對20個站位的16種多環(huán)芳烴進行主成分分析,如圖6所示,結(jié)果表明:2014年遼東灣表層沉積物調(diào)查的16種多環(huán)芳烴單體共篩選出3個主成分,3個主成分共解釋了83.0%的結(jié)果,其中第1主成分對總方差的貢獻率為61.1%,InP、BaP、BbF、DbA、Ace、BkF、Acp、Pyr、Nap和BgP在第1主成分上有較高的載荷,載荷的變化范圍為0.673~0.939,其中InP、BaP、BbF、BkF、Pyr和BgP均為高分子量多環(huán)芳烴,高分子量多環(huán)芳烴主要來源可能是燃燒來源中由海上交通引起的石油燃燒來源[21-22];而Nap、Ace、Acp為低分子量多環(huán)芳烴主要來源于原油和石油制品泄漏等石油來源[8,22,26],因此第1主成分為石油燃燒來源和石油來源的混合來源;第2主成分對總方差的貢獻率為21.9%,Phe、Chr、An、Fl、Flu和BaA在第2主成分上有較高載荷,第2主成分主要是3環(huán)和4環(huán)多環(huán)芳烴,其中Fl、An、Flu、Phe、BaA是煤炭、木材等生物質(zhì)燃燒的主要成分[21,23-25],因此第2組主要來源可能是燃燒來源中煤炭、木材等生物質(zhì)燃燒來源。

    圖5 遼東灣表層沉積物16種多環(huán)芳烴聚類分析譜系Fig. 5 Hierarchical dendrogram of 16 PAHs in surface sediments from Liaodong Bay

    圖6 遼東灣表層沉積物16種多環(huán)芳烴主成分載荷Fig. 6 Principal component analysis plots showing variable loading of 16 PAHs in surface sediments in Liaodong Bay

    根據(jù)主成分分析結(jié)果,遼東灣表層沉積物中多環(huán)芳烴來源為石油燃燒、煤炭、木材等生物質(zhì)燃燒和石油來源的混合來源,其中石油燃燒和煤炭、木材等生物質(zhì)燃燒均為燃燒來源,燃燒來源是主要來源。主成分分析-多元線性回歸分析是判別多環(huán)芳烴在大氣、沉積物和土壤中來源的一個有效方法,不同的多環(huán)芳烴來源與∑PAHs含量在95%置信范圍內(nèi)進行逐步篩選回歸,回歸方程為Z=0.690PC1+0.687PC2,回歸系數(shù)的P值均小于0.05,回歸分析的可決系數(shù)為R2=0.901,根據(jù)主成分分析-多元線性回歸分析,石油來源和石油燃燒來源的混合來源占多環(huán)芳烴來源的50.1%,煤炭、木材等生物質(zhì)燃燒來源占多環(huán)芳烴來源的49.9%。

    2.4 異構(gòu)體比值法

    異構(gòu)體比值法是用于辨別沉積物中PAHs來源最簡單常用的方法[8],BaA/(BaA+Chr)、Flu/(Flu+Pyr)、InP/(InP+BgP)均是常用的異構(gòu)體比值。2014年遼東灣表層沉積物中Flu/(Flu+Pyr)范圍為0.45~0.59,其中遼東灣北部站位(第1類)表層沉積物中PAHs主要為燃燒來源中石油燃燒來源和煤炭、木材等生物質(zhì)燃燒來源,遼東灣西南部站位(第2類)PAHs的主要來源為燃燒來源中煤炭、木材等生物質(zhì)燃燒來源;根據(jù)InP/(InP+BgP),2014年遼東灣表層沉積物中InP/(InP+BgP)范圍為0.21~0.69,遼東灣海域主要是石油燃燒來源和煤炭、木材等生物質(zhì)燃燒來源;2014年遼東灣表層沉積物中BaA/(BaA+Chr)范圍為0.21~0.69,其中,遼東灣北部站位(第1類)的10號和13號站位為石油來源,10號和13號站位主要位于遼東灣中部海域;遼東灣西南部站位(第2類)沉積物均為石油來源和燃燒來源的混合來源。異構(gòu)體比值來源分析結(jié)果與聚類分析和主成分分析相類似,遼東灣表層沉積物中PAHs來源主要來源于石油來源和燃燒來源的混合來源,燃燒來源是主要來源,包括石油燃燒來源和煤炭、木材等生物質(zhì)燃燒來源(圖7),其中遼東灣北部站位可能受到石油來源的影響。

    遼東灣表層沉積物樣品中BaA/(BaA+Chr)、Flu/(Flu+Pyr)、InP/(InP+BgP)之間具有較弱的相關(guān)性,相關(guān)性分析結(jié)果表明異構(gòu)體比值判斷主要來源具有不確定性,不同的異構(gòu)體比值具有不同的來源分析結(jié)果。因此,異構(gòu)體比值法不能準(zhǔn)確地判斷污染源。參數(shù)PP可以用來區(qū)分判定燃燒來源和石油來源[27]。

    PPi=(異構(gòu)體比值-M)/M

    (1)

    PP=∑PPi

    (2)

    其中,M是標(biāo)準(zhǔn)值,M(BaA/(BaA+Chr))=0.2,M(Flu/(Flu+Pyr))=0.4,M(InP/(InP+BgP))=0.2,本研究中PP計算方法為:

    PP=[BaA/(BaA+Chr)-0.2]/0.2+[InP/(InP+BgP)-0.2]/0.2+[Flu/(Flu+Pyr)-0.4]/0.4

    當(dāng)PP>0,PAHs主要來源是燃燒來源;當(dāng)PP<0,PAHs主要來源是石油來源。遼東灣表層沉積物中PAHs的PP值范圍為0.38~2.96,平均值為2.03,PP值均大于0,表明遼東灣表層沉積物中PAHs主要來源為燃燒來源。

    圖7 多環(huán)芳烴異構(gòu)體比值分布圖Fig. 7 PAH cross-correlations for the ratios of each cluster sample sites

    3 討論(Discussion)

    3.1 遼東灣表層沉積物多環(huán)芳烴污染水平

    與國內(nèi)外不同研究區(qū)域的沉積物中ΣPAHs含量相比(表2),遼東灣表層沉積物中ΣPAHs含量遠低于韓國西海岸[28]、埃及地中海[29]和美國舊金山灣[30],與國內(nèi)的萊州灣[31]、雷州灣[32]水平相當(dāng),略低于遼東灣歷史[33]的研究結(jié)果。根據(jù)Baumard等[34]將ΣPAHs污染水平分為4類:低度污染為0~100 ng·g-1,中度污染為100~1 000 ng·g-1,高度污染為1 000~5 000 ng·g-1,極高污染為> 5 000 ng·g-1。2014年遼東灣表層沉積物中ΣPAHs含量范圍均屬于低度~中度污染水平,其中聚類分析第1類遼東灣北部站位表層沉積物中ΣPAHs含量范圍為(88.5~116.5) ng·g-1,屬于低度~中度污染水平,第2類遼東灣西南部站位表層沉積物中ΣPAHs含量范圍為132.7~199.3 ng·g-1,屬于中度污染水平,遼東灣西南部海域PAHs污染水平略高于遼東灣北部海域。

    遼東灣西南部海域PAHs含量和污染水平較高可能與該區(qū)域的海上開發(fā)活動有關(guān),西南部海域是海上石油平臺的密集區(qū),該區(qū)域有綏中36-1、旅大油田、錦州25-1等多個石油平臺分布[35],同時遼東灣是我國重要的魚蝦產(chǎn)卵場、索餌場和洄游通道,高強度的海上捕撈作業(yè)和海上運輸船只產(chǎn)生的大量燃油廢氣排放也會對該海域PAHs產(chǎn)生影響,而遼東灣西南部位于渤海的中心區(qū)域,受到海上運輸和海上捕撈的影響相對較大,這些原因均可能是遼東灣西南部海域PAHs高值區(qū)的主要原因。遼東灣北部沉積物中低分子量多環(huán)芳烴的比例高于遼東灣西南部海域,遼東灣北部海域同時受到了海上開發(fā)活動、河流徑流和陸源排污的影響,遼東灣北部海域匯入了大遼河、遼河、大凌河、小凌河等多條入海河流,同時遼河油田等石油開發(fā)工程也在其附近分布,可能會對沉積物中多環(huán)芳烴組成產(chǎn)生影響,低分子量多環(huán)芳烴主要是受到石油來源和河流徑流的影響較大[8,13,33],因此,除了海上石油開發(fā)以外,河流徑流和陸源排污可能是引起遼東灣北部沉積物中低分子量多環(huán)芳烴比例略高的原因。

    3.2 基于不同統(tǒng)計方法的多環(huán)芳烴來源探討

    聚類分析、主成分分析和異構(gòu)體比值3種統(tǒng)計方法均對遼東灣表層沉積物中PAHs來源進行了評估,3種統(tǒng)計方法均從不同角度分析了沉積物中PAHs來源,并且得出相似的結(jié)論,分析結(jié)果表明:遼東灣沉積物中PAHs來源有石油燃燒、煤炭、木材等生物質(zhì)燃燒和石油來源,其中燃燒來源(石油燃燒和煤炭、木材等生物質(zhì)燃燒)是主要來源,對PAHs貢獻比例最大,從3種統(tǒng)計方法中均發(fā)現(xiàn)遼東灣沉積物中PAHs來源存在石油來源,石油來源主要源于原油和石油制品泄漏等,由于遼東灣石油開發(fā)開采活動頻繁,海域分布了眾多的石油平臺,很可能引入石油來源,而且近些年來遼東灣也發(fā)生多起海上溢油事故,大量的原油進入遼東灣海域,可能對遼東灣海洋沉積物中PAHs產(chǎn)生影響,因此,遼東灣海域具有存在石油來源的可能性。

    表2 不同地區(qū)沉積物中PAHs含量比較(ng·g-1)Table 2 Comparison of PAHs concentrations in sediments at different locations (ng·g-1)

    致謝:感謝國家海洋環(huán)境監(jiān)測中心馬新東研究員在樣品分析測試過程中提供的幫助,感謝兩位審稿專家對文章給出的寶貴意見。

    [1] Douben P E T. Chapter 2. The Sources, Transport, and Fate of PAHs in the Marine Environment [M]. John Wiley & Sons, Ltd, 2003: 7-33

    [2] 劉憲斌, 楊文曉, 田勝艷, 等. 曹妃甸和黃驊港近岸海域表層水體中PAHs的分布、來源及風(fēng)險評價[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報, 2016, 11(2): 742-748

    Liu X B, Yang W X, Tian S Y, et al. Distribution, source and ecological risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface water from the Caofeidian and Huanghuagang, China [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2016, 11(2): 742-748 (in Chinese)

    [3] 黃亮, 張經(jīng), 吳瑩. 長江流域表層沉積物中多環(huán)芳烴分布特征及來源解析[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報, 2016, 11(2): 566-572

    Huang L, Zhang J, Wu Y. Distribution and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface sediments from the Yangtze River [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2016, 11(2): 566-572 (in Chinese)

    [4] Keith L, Telliard W. ES&T Special Report: Priority pollutants: I-a perspective view [J]. Environmental Science & Technology, 1979, 13(4): 416-423

    [6] Li Y H, Li P, Ma W D, et al. Spatial and temporal distribution and risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface seawater from the Haikou Bay, China [J]. Marine Pollution Bulletin, 2015, 92(1-2): 244-251

    [7] Lima A L C, Farrington J W, Reddy C M. Combustion-derived polycyclic aromatic hydrocarbons in the environment-A Review [J]. Environmental Forensics, 2005, 6(2): 109-131

    [8] Yunker M B, Macdonald R W, Vingarzan R, et al. PAHs in the Fraser River basin: A critical appraisal of PAH ratios as indicators of PAH source and composition [J]. Organic Geochemistry, 2002, 33(4): 489-515

    [9] Fernandes M B, Sicre M A, Boireau A, et al. Polyaromatic hydrocarbon (PAH) distributions in the Seine River and its estuary [J]. Marine Pollution Bulletin, 1997, 34(11): 857-867

    [10] Liu L Y, Wang J Z, Wei G L, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in continental shelf sediment of China: Implications for anthropogenic influences on coastal marine environment [J]. Environmental Pollution, 2012, 167: 155-162

    [11] Hu N J, Huang P, Liu J H, et al. Characterization and source apportionment of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in sediments in the Yellow River Estuary, China [J]. Environmental Earth Sciences, 2014, 71(2): 873-883

    [12] Qian X, Liang B, Fu W, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in surface sediments from the intertidal zone of Bohai Bay, Northeast China: Spatial distribution, composition, sources and ecological risk assessment [J]. Marine Pollution Bulletin, 2016, 112(1-2): 349-358

    [13] Zhang A G, Zhao S L, Wang L L, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in seawater and sediments from the northern Liaodong Bay, China [J]. Marine Pollution Bulletin, 2016, 113: 592-599

    [14] Zhang D L, Liu J Q, Jiang X J, et al. Distribution, sources and ecological risk assessment of PAHs in surface sediments from the Luan River Estuary, China [J]. Marine Pollution Bulletin, 2015, 102(1): 223-229

    [15] 何寶林, 劉國賢. 遼東灣北部淺海區(qū)現(xiàn)代沉積特征[J]. 海洋地質(zhì)與第四紀(jì)地質(zhì), 1991, 11(2): 7-15

    He B L, Liu G X. Modern sedimentation features of north shallow region of the Liaodong Bay [J]. Marine Geology & Quaternary Geology, 1991, 11(2): 7-15 (in Chinese)

    [16] 徐東浩. 遼東灣海域現(xiàn)代沉積特征及物源分析[D]. 長春: 吉林大學(xué), 2012: 2-10

    Xu D H. The modern sedimentary characteristics and provenance analysis of the Liaodong Bay [D]. Changchun: Jinlin University, 2012: 2-10 (in Chinese)

    [17] 宋云香, 戰(zhàn)秀文, 王玉廣. 遼東灣北部河口區(qū)現(xiàn)代沉積特征[J]. 海洋學(xué)報, 1997, 19(5): 145-149

    [18] 楊松林, 劉國賢, 杜瑞芝, 等. 用210Pb年代學(xué)方法對遼東灣現(xiàn)代沉積速率的研究[J]. 沉積學(xué)報, 1993, 11(1): 128-135

    Yang S L, Liu G X, Du R Z, et al. Study on the modern sedimentation rate through210Pb age dating, Liaodong Bay [J]. Acta Sedimentologica Sinica, 1993, 11(1): 128-135 (in Chinese)

    [19] 張子鵬. 遼東灣北部現(xiàn)代沉積作用研究[D]. 青島: 中國海洋大學(xué), 2013: 103-117

    Zhang Z P. Study on northern Liaodong Bay modern deposition [D]. Qingdao: Ocean University of China, 2013: 103-117 (in Chinese)

    [20] 國家海洋局. HY/T 147.2—2013 海洋監(jiān)測技術(shù)規(guī)程. 第2部分 沉積物 [S]. 北京: 中國標(biāo)準(zhǔn)出版社, 2013

    [21] Harrison R M, Smith D J T, Luhana L. Source apportionment of atmospheric polycyclic aromatic hydrocarbons collected from an urban location in Birmingham, U.K [J]. Environmental Science Technology, 1996, 30(3): 825-832

    [22] Larsen R K, Baker J E. Source apportionment of polycyclic aromatic hydrocarbons in the urban atmosphere: A comparison of three methods [J]. Environmental Science & Technology, 2003, 37(9): 1873-1881

    [23] Guo H, Lee S C, Ho K F, et al. Particle-associated polycyclic aromatic hydrocarbons in urban air of Hong Kong [J]. Atmospheric Environment, 2003, 37(38): 5307-5317

    [24] Duval M M, Friedlander S K. Source resolution of polycyclic aromatic hydrocarbons in the Los Angeles atmosphere: Application of a chemical species balance method with first order chemical decay. Final report Jan-Dec 80[R]. Los Angeles: California University, 1981

    [25] Zuo Q, Duan Y H, Yang Y, et al. Source apportionment of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface soil in Tianjin, China [J]. Environmental Pollution, 2007, 147(2): 303-310

    [26] Dobbins R A, Fletcher R A, Benner B A, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons in flames, in diesel fuels, and in diesel emissions [J]. Combustion & Flame, 2006, 144(4): 773-781

    [27] Zhu L Z, Cai X F, Wang J. PAHs in aquatic sediment in Hangzhou, China: Analytical methods, pollution pattern, risk assessment and sources [J]. Journal of Environmental Science, 2005, 17(5): 748-755

    [28] Cho J Y, Son J G, Park B J, et al. Distribution and pollution sources of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in reclaimed tidelands and tidelands of the western sea coast of South Korea [J]. Environmental Monitoring & Assessment, 2009, 149(1-4): 385-393

    [29] Barakat A O, Mostafa A, Wade T L, et al. Distribution and characteristics of PAHs in sediments from the Mediterranean coastal environment of Egypt [J]. Marine Pollution Bulletin, 2011, 62(9): 1969-1978

    [30] Nilsen E B, Rosenbauer R J, Fuller C C, et al. Sedimentary organic biomarkers suggest detrimental effects of PAHs on estuarine microbial biomass during the 20th century in San Francisco Bay, CA, USA [J]. Chemosphere, 2015, 119: 961-970

    [31] Hu N J, Shi X F, Huang P, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons in surface sediments of Laizhou Bay, Bohai Sea, China [J]. Environmental Earth Sciences, 2011, 63(1): 121-133

    [32] Huang W X, Wang Z Y, Yan W. Distribution and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in sediments from Zhanjiang Bay and Leizhou Bay, South China [J]. Marine Pollution Bulletin, 2012, 64(9): 1962-1969

    [33] Hu N J, Shi X F, Huang P, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in surface sediments of Liaodong Bay, Bohai Sea, China [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2011, 18(2): 163-172

    [34] Baumard P, Hélène B, Philippe G. Polycyclic aromatic hydrocarbons in sediments and mussels of the western Mediterranean sea [J]. Environmental Toxicology and Chemistry, 1998, 17(5): 765-776

    [35] 張玉鳳, 吳金浩, 李楠, 等. 渤海北部表層沉積物中多環(huán)芳烴分布與來源分析[J]. 海洋環(huán)境科學(xué), 2016, 35(1): 88-94

    Zhang Y F, Wu J H, Li N, et al. Distribution and source identification of polycyclic aromatic hydrocarbon of surface sediments from the North Bohai Sea [J]. Marine Environmental Science, 2016, 35(1): 88-94 (in Chinese)

    SourceIdentificationofPolycyclicAromaticHydrocarbonofSurfaceSedimentsfromLiaodongBayBasedonStatisticalAnalysis

    Zhang Yufeng1,2,3, Song Yonggang1,2, Liu Chuantao4, Yang Meng5, Tian Jin1,2, Yu Caifen1,2, Yang Shuang1,2, Wu Jinhao1,2,*

    1. Liaoning Ocean and Fisheries Science Research Institute, Dalian 116023, China2. Liaoning Ocean Environment Monitoring Station, Dalian 116023, China3. College of Chemistry and Chemical Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China4. College of Fisheries and Life Science, Dalian Ocean University, Dalian 116023, China5. Dalian Environmental Monitoring Center, Dalian 116023, China

    10.7524/AJE.1673-5897.20170113005

    2017-01-13錄用日期2017-03-20

    1673-5897(2017)3-611-09

    X171.5

    A

    吳金浩(1982—),男,副研究員,主要研究方向為海洋環(huán)境化學(xué),發(fā)表學(xué)術(shù)論文20余篇。

    遼寧省自然科學(xué)基金項目(201602409);海洋公益性行業(yè)科研專項(201505019);遼寧省海洋與漁業(yè)科研項目(201416);遼寧省國家大型儀器設(shè)備共享服務(wù)能力建設(shè)補貼項目(2016)

    張玉鳳(1982-),女,助理研究員,博士在讀研究生,研究方向為海洋環(huán)境化學(xué)與生態(tài)學(xué),E-mail: yufeng-09@163.com;

    *通訊作者(Corresponding author), E-mail: jinhaow@126.com

    張玉鳳, 宋永剛, 劉傳濤, 等. 基于統(tǒng)計方法的遼東灣沉積物中多環(huán)芳烴來源特征分析[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報,2017, 12(3): 611-619

    Zhang Y F, Song Y G, Liu C T, et al. Source identification of polycyclic aromatic hydrocarbon of surface sediments from Liaodong Bay based on statistical analysis [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2017, 12(3): 611-619 (in Chinese)

    猜你喜歡
    中多環(huán)遼東灣站位
    提高政治站位 對標(biāo)國內(nèi)一流
    建黨百年說“站位”
    水上消防(2021年3期)2021-08-21 03:12:00
    南瓜器官中多環(huán)芳烴的分布與積累
    提升站位講政治 創(chuàng)新?lián)?dāng)爭出彩
    不同氧化劑活化過硫酸鈉對土壤中多環(huán)芳烴降解的影響
    負鈦銅基載氧體在煤化學(xué)鏈燃燒中多環(huán)芳烴的生成
    天然氣分輸站規(guī)劃選址可行性論證初探——以盤錦遼東灣新區(qū)榮興分輸站為例
    遼東灣西部海域表層沉積物重金屬的含量分布與污染評價
    遼東灣坳陷南部旅大10-2構(gòu)造區(qū)源蓋動態(tài)耦合關(guān)系定量評價
    SPE凈化-氣相色譜-三重四極桿質(zhì)譜對油脂中多環(huán)芳烴的測定
    成人午夜高清在线视频| 在线观看美女被高潮喷水网站| 国产免费一级a男人的天堂| 一进一出好大好爽视频| 少妇丰满av| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 精品午夜福利在线看| 国产国拍精品亚洲av在线观看| a级毛片a级免费在线| 精品免费久久久久久久清纯| 一本久久中文字幕| 高清在线国产一区| 色综合色国产| av福利片在线观看| 免费电影在线观看免费观看| 国产精品久久视频播放| 日韩欧美国产在线观看| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 男插女下体视频免费在线播放| 亚洲久久久久久中文字幕| 尾随美女入室| 午夜福利在线在线| 淫秽高清视频在线观看| 美女高潮的动态| 国产精品人妻久久久久久| 国产高清视频在线播放一区| 此物有八面人人有两片| 欧美一区二区亚洲| 国产精品伦人一区二区| 亚洲色图av天堂| 精品久久久久久久久亚洲 | 国产精品1区2区在线观看.| 日本色播在线视频| 日韩av在线大香蕉| 亚洲国产精品久久男人天堂| 99视频精品全部免费 在线| 草草在线视频免费看| 99国产精品一区二区蜜桃av| 在线播放国产精品三级| 成年女人看的毛片在线观看| 99在线人妻在线中文字幕| 男人和女人高潮做爰伦理| av在线老鸭窝| 国产高潮美女av| 床上黄色一级片| 好男人在线观看高清免费视频| 日本一本二区三区精品| 国产乱人视频| 免费大片18禁| 欧美高清性xxxxhd video| 少妇熟女aⅴ在线视频| 久久国产乱子免费精品| 毛片一级片免费看久久久久 | 欧美日本亚洲视频在线播放| 国产精品女同一区二区软件 | 99久久精品热视频| 免费观看的影片在线观看| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 亚洲专区国产一区二区| 国产精品一及| 午夜精品久久久久久毛片777| 欧美潮喷喷水| 欧美又色又爽又黄视频| 精品免费久久久久久久清纯| 婷婷丁香在线五月| 看免费成人av毛片| 国产精品免费一区二区三区在线| 99精品久久久久人妻精品| 99热精品在线国产| 此物有八面人人有两片| av视频在线观看入口| 欧美另类亚洲清纯唯美| av.在线天堂| 亚州av有码| 给我免费播放毛片高清在线观看| 真人做人爱边吃奶动态| 美女免费视频网站| 欧美zozozo另类| 亚洲男人的天堂狠狠| 国产乱人伦免费视频| 午夜福利欧美成人| 春色校园在线视频观看| 国产精品一区www在线观看 | 97人妻精品一区二区三区麻豆| 免费看a级黄色片| 精品午夜福利视频在线观看一区| 人人妻人人看人人澡| 国产伦一二天堂av在线观看| 欧美一区二区精品小视频在线| 人人妻人人澡欧美一区二区| 国产亚洲91精品色在线| 日本a在线网址| 成年免费大片在线观看| 国产精品久久久久久久久免| 久久久国产成人免费| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 又黄又爽又免费观看的视频| 成年版毛片免费区| 亚洲精品亚洲一区二区| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 天堂动漫精品| 嫁个100分男人电影在线观看| 99热这里只有精品一区| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 国产一级毛片七仙女欲春2| www.色视频.com| 国产一区二区三区av在线 | 欧美高清性xxxxhd video| 九色国产91popny在线| 精品一区二区三区av网在线观看| 国产精品亚洲美女久久久| 网址你懂的国产日韩在线| av.在线天堂| 村上凉子中文字幕在线| 九色成人免费人妻av| 欧美成人a在线观看| 亚洲成a人片在线一区二区| 国产成人a区在线观看| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 午夜福利在线在线| 国产精品人妻久久久影院| 毛片一级片免费看久久久久 | 欧美日韩瑟瑟在线播放| 久久欧美精品欧美久久欧美| 91在线精品国自产拍蜜月| 亚洲人成网站在线播| 亚洲成人免费电影在线观看| 舔av片在线| 特大巨黑吊av在线直播| 又紧又爽又黄一区二区| 国产成人福利小说| 一级av片app| 国产黄片美女视频| 色哟哟·www| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 可以在线观看的亚洲视频| 男人狂女人下面高潮的视频| 如何舔出高潮| 国产伦精品一区二区三区四那| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 欧美日韩黄片免| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 久久久精品欧美日韩精品| 嫩草影院入口| av黄色大香蕉| 成人国产一区最新在线观看| 男女之事视频高清在线观看| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 成人毛片a级毛片在线播放| 中文字幕熟女人妻在线| av黄色大香蕉| 亚洲美女黄片视频| 国产精品久久久久久av不卡| 国产在线男女| 草草在线视频免费看| 1024手机看黄色片| 日本熟妇午夜| 亚洲av成人av| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| av福利片在线观看| 日韩强制内射视频| 一本精品99久久精品77| 久久人人精品亚洲av| 色精品久久人妻99蜜桃| netflix在线观看网站| eeuss影院久久| 亚洲va在线va天堂va国产| 免费一级毛片在线播放高清视频| 国产高清激情床上av| 真人一进一出gif抽搐免费| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 一进一出抽搐gif免费好疼| 校园人妻丝袜中文字幕| 午夜精品一区二区三区免费看| 神马国产精品三级电影在线观看| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 国产av麻豆久久久久久久| 五月伊人婷婷丁香| 亚洲人与动物交配视频| 免费无遮挡裸体视频| 亚洲18禁久久av| 国产亚洲欧美98| 国产精品亚洲一级av第二区| 免费看美女性在线毛片视频| 精品一区二区三区av网在线观看| 午夜a级毛片| 久久久国产成人免费| 日韩国内少妇激情av| 亚洲自偷自拍三级| 性欧美人与动物交配| av福利片在线观看| 亚洲av一区综合| 久久人妻av系列| 神马国产精品三级电影在线观看| 亚洲最大成人手机在线| 看十八女毛片水多多多| or卡值多少钱| 欧美一级a爱片免费观看看| av天堂在线播放| 中亚洲国语对白在线视频| 国产欧美日韩精品一区二区| 99热网站在线观看| 国产单亲对白刺激| 国产乱人视频| 免费观看的影片在线观看| av在线亚洲专区| 日日撸夜夜添| 极品教师在线视频| 国产高清视频在线播放一区| 最后的刺客免费高清国语| 在线播放无遮挡| 国产亚洲91精品色在线| 女的被弄到高潮叫床怎么办 | 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 亚洲经典国产精华液单| 在线观看美女被高潮喷水网站| av在线老鸭窝| 亚洲美女视频黄频| 欧美丝袜亚洲另类 | 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 白带黄色成豆腐渣| 精品久久国产蜜桃| 国产高清三级在线| 热99在线观看视频| 性欧美人与动物交配| 不卡一级毛片| 欧美激情在线99| 可以在线观看毛片的网站| 色噜噜av男人的天堂激情| 最近在线观看免费完整版| 又黄又爽又免费观看的视频| 欧美一区二区亚洲| 波多野结衣巨乳人妻| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 又紧又爽又黄一区二区| 一级毛片久久久久久久久女| 中文字幕久久专区| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 国产熟女欧美一区二区| 亚洲av一区综合| 亚洲三级黄色毛片| 亚洲av.av天堂| 桃色一区二区三区在线观看| 老熟妇仑乱视频hdxx| 免费搜索国产男女视频| 伦精品一区二区三区| 欧美精品国产亚洲| 国产综合懂色| 久久久成人免费电影| 国产日本99.免费观看| 亚洲国产高清在线一区二区三| 69人妻影院| 成人一区二区视频在线观看| 在线免费观看的www视频| 亚洲精品456在线播放app | 中出人妻视频一区二区| 亚洲精品一区av在线观看| 久久午夜亚洲精品久久| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 69av精品久久久久久| 久久久久久久久中文| 美女黄网站色视频| 99久久成人亚洲精品观看| 亚洲成人精品中文字幕电影| 国产成人av教育| 亚洲中文字幕日韩| 97热精品久久久久久| 不卡视频在线观看欧美| 黄色视频,在线免费观看| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 久久这里只有精品中国| 亚洲avbb在线观看| 精品久久久久久久久亚洲 | 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 久久99热6这里只有精品| 我的老师免费观看完整版| 日本 欧美在线| 搞女人的毛片| a级毛片免费高清观看在线播放| 日本一本二区三区精品| 国产精品免费一区二区三区在线| 99久久成人亚洲精品观看| 搡老岳熟女国产| x7x7x7水蜜桃| 久久热精品热| 国产精品一区www在线观看 | 国产69精品久久久久777片| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 久久久久久久精品吃奶| 久久国产精品人妻蜜桃| 久久精品91蜜桃| 久久精品国产自在天天线| 亚洲性夜色夜夜综合| 别揉我奶头 嗯啊视频| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区 | 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 午夜日韩欧美国产| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 日韩精品有码人妻一区| 亚洲男人的天堂狠狠| 亚洲国产精品sss在线观看| 无人区码免费观看不卡| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 亚洲欧美清纯卡通| 成人特级黄色片久久久久久久| 亚洲七黄色美女视频| 免费av观看视频| 亚洲熟妇熟女久久| 美女被艹到高潮喷水动态| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 老女人水多毛片| 草草在线视频免费看| 成人亚洲精品av一区二区| 免费看a级黄色片| 无人区码免费观看不卡| 久久欧美精品欧美久久欧美| 国产人妻一区二区三区在| 999久久久精品免费观看国产| 最近最新免费中文字幕在线| 国产黄片美女视频| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 亚洲国产精品合色在线| 欧美在线一区亚洲| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 亚洲av一区综合| 国产精品不卡视频一区二区| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 色综合婷婷激情| 久久久久久久午夜电影| 日韩欧美在线乱码| 18禁在线播放成人免费| 国产免费男女视频| 男女之事视频高清在线观看| 欧美激情久久久久久爽电影| av视频在线观看入口| 日韩国内少妇激情av| 欧美一区二区亚洲| 国产探花极品一区二区| 欧美zozozo另类| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 在线播放无遮挡| a级毛片a级免费在线| 赤兔流量卡办理| 99在线人妻在线中文字幕| 精品久久久噜噜| 丰满人妻一区二区三区视频av| 亚洲第一电影网av| www日本黄色视频网| 久久久国产成人精品二区| 日本五十路高清| 99热6这里只有精品| 日韩精品青青久久久久久| 国产人妻一区二区三区在| 两个人的视频大全免费| 欧美xxxx性猛交bbbb| 国产爱豆传媒在线观看| 亚洲人与动物交配视频| 亚洲真实伦在线观看| 在线看三级毛片| 亚洲真实伦在线观看| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 很黄的视频免费| 国产三级中文精品| 国产日本99.免费观看| av天堂在线播放| 在线看三级毛片| 国产男靠女视频免费网站| 99热这里只有是精品在线观看| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 美女高潮的动态| 深夜a级毛片| 男人狂女人下面高潮的视频| 午夜a级毛片| 亚洲不卡免费看| 一区福利在线观看| 级片在线观看| 婷婷六月久久综合丁香| 最新在线观看一区二区三区| 搡老熟女国产l中国老女人| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 亚洲,欧美,日韩| 亚洲av免费在线观看| 国产久久久一区二区三区| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 午夜激情欧美在线| 1000部很黄的大片| 国产精品久久视频播放| 日本熟妇午夜| 午夜亚洲福利在线播放| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 最近视频中文字幕2019在线8| 十八禁国产超污无遮挡网站| 精品一区二区免费观看| 中出人妻视频一区二区| av.在线天堂| 成人无遮挡网站| 色5月婷婷丁香| 久久久久久大精品| 高清在线国产一区| av天堂在线播放| 亚洲欧美日韩高清专用| 日韩国内少妇激情av| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 精品午夜福利视频在线观看一区| 老熟妇仑乱视频hdxx| 色精品久久人妻99蜜桃| 久久久久免费精品人妻一区二区| 精品乱码久久久久久99久播| 又爽又黄无遮挡网站| 又粗又爽又猛毛片免费看| 免费观看的影片在线观看| 免费无遮挡裸体视频| 我要搜黄色片| 中文字幕高清在线视频| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 中文字幕免费在线视频6| 欧美又色又爽又黄视频| 男人和女人高潮做爰伦理| 精品福利观看| 极品教师在线免费播放| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 国产男人的电影天堂91| 日韩在线高清观看一区二区三区 | 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 亚洲精华国产精华精| 欧美三级亚洲精品| 亚洲人与动物交配视频| 亚洲成人中文字幕在线播放| 免费黄网站久久成人精品| 色吧在线观看| 成人精品一区二区免费| 天美传媒精品一区二区| 欧美区成人在线视频| 精品一区二区三区视频在线| 国产三级在线视频| 日本在线视频免费播放| 亚洲内射少妇av| av在线亚洲专区| 伦理电影大哥的女人| 日本黄色片子视频| 亚洲专区中文字幕在线| 性色avwww在线观看| 国产毛片a区久久久久| av在线天堂中文字幕| 午夜福利在线观看吧| 91麻豆av在线| 91久久精品电影网| 久久6这里有精品| 国产激情偷乱视频一区二区| 日韩欧美三级三区| 精品久久久久久久久久久久久| 午夜福利欧美成人| 免费看av在线观看网站| 婷婷精品国产亚洲av在线| 麻豆国产av国片精品| av.在线天堂| www.www免费av| 国产乱人伦免费视频| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 内射极品少妇av片p| 我要搜黄色片| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片 | 亚洲不卡免费看| 男女下面进入的视频免费午夜| 国产精品久久久久久久久免| 久久国产乱子免费精品| 乱码一卡2卡4卡精品| 色综合站精品国产| 亚洲av五月六月丁香网| 国产欧美日韩一区二区精品| 久久人人精品亚洲av| 亚洲图色成人| 色哟哟·www| 不卡视频在线观看欧美| 免费观看的影片在线观看| 久久久午夜欧美精品| 免费黄网站久久成人精品| 波多野结衣高清作品| 91狼人影院| 国产精品久久视频播放| 又粗又爽又猛毛片免费看| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 亚洲国产精品成人综合色| 免费观看在线日韩| 麻豆精品久久久久久蜜桃| avwww免费| 日韩大尺度精品在线看网址| 观看美女的网站| 婷婷亚洲欧美| 99精品久久久久人妻精品| 少妇人妻一区二区三区视频| 国产成人a区在线观看| 国产精品精品国产色婷婷| 在线观看66精品国产| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 3wmmmm亚洲av在线观看| 联通29元200g的流量卡| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 国产高潮美女av| 女的被弄到高潮叫床怎么办 | 内射极品少妇av片p| 桃红色精品国产亚洲av| 国产精品福利在线免费观看| 十八禁国产超污无遮挡网站| 日韩欧美免费精品| 国产熟女欧美一区二区| 美女高潮的动态| 久久中文看片网| 亚洲午夜理论影院| 99riav亚洲国产免费| 日本五十路高清| 久久久久精品国产欧美久久久| 九九热线精品视视频播放| 国产精品98久久久久久宅男小说| 可以在线观看的亚洲视频| 日韩精品有码人妻一区| a级一级毛片免费在线观看| 色播亚洲综合网| 日本免费一区二区三区高清不卡| 校园春色视频在线观看| 国产精品日韩av在线免费观看| 看十八女毛片水多多多| 午夜激情欧美在线| 丰满的人妻完整版| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 日韩高清综合在线| 亚洲乱码一区二区免费版| 久久人妻av系列| 亚洲av一区综合| 999久久久精品免费观看国产| 亚洲精品456在线播放app | 久久精品国产亚洲av涩爱 | 99riav亚洲国产免费| 免费看a级黄色片| 久久人妻av系列| 午夜亚洲福利在线播放| 两个人的视频大全免费| 欧美另类亚洲清纯唯美| 丰满乱子伦码专区| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 无人区码免费观看不卡| 午夜激情欧美在线| 久久99热这里只有精品18| 在线播放无遮挡| 日韩欧美精品免费久久| 国产精品福利在线免费观看| 精品久久久噜噜| 69av精品久久久久久| 日韩一本色道免费dvd| 黄色丝袜av网址大全| 俄罗斯特黄特色一大片| 久久精品91蜜桃| 中出人妻视频一区二区| 麻豆国产97在线/欧美| 国产精品国产高清国产av| 51国产日韩欧美| 久久久成人免费电影| 搡老熟女国产l中国老女人| 亚洲四区av| 欧美bdsm另类| 国产激情偷乱视频一区二区| 成人无遮挡网站| 亚洲欧美日韩无卡精品| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 亚洲黑人精品在线| 日日啪夜夜撸| 99热这里只有是精品50| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产乱人视频| 国产综合懂色| 欧美成人性av电影在线观看| 亚洲 国产 在线| 一本精品99久久精品77| 亚洲av第一区精品v没综合| 日韩欧美 国产精品| 精品日产1卡2卡| 91久久精品国产一区二区三区| 国产精品久久久久久久电影| 精品日产1卡2卡| 国产精品爽爽va在线观看网站| 欧美三级亚洲精品| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 淫秽高清视频在线观看| 国产午夜福利久久久久久| 人妻久久中文字幕网| 欧美一区二区国产精品久久精品| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 国产精品久久久久久久久免| 欧美性猛交黑人性爽| 动漫黄色视频在线观看| 99热这里只有精品一区| 黄色视频,在线免费观看| 我的老师免费观看完整版| 高清在线国产一区| 精品免费久久久久久久清纯| 亚洲 国产 在线| 亚洲av成人精品一区久久| 成人午夜高清在线视频| av中文乱码字幕在线| 免费在线观看日本一区| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 亚洲国产精品sss在线观看|