• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    中國典型河湖水體鉛的水生生物安全基準(zhǔn)與生態(tài)風(fēng)險評價

    2017-10-13 04:01:27王菲廖靜茅丹俊孫成楊紹貴周俊麗劉紅玲高士祥李梅
    生態(tài)毒理學(xué)報 2017年3期
    關(guān)鍵詞:太湖流域水生基準(zhǔn)

    王菲,廖靜,3,茅丹俊,孫成,*,楊紹貴,周俊麗,劉紅玲,高士祥,李梅

    1. 南京大學(xué)環(huán)境學(xué)院,南京 2100232. 中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 1000123. 南京泓泰環(huán)境檢測有限公司,南京 210023

    中國典型河湖水體鉛的水生生物安全基準(zhǔn)與生態(tài)風(fēng)險評價

    王菲1,廖靜1,3,茅丹俊1,孫成1,*,楊紹貴1,周俊麗2,劉紅玲1,高士祥1,李梅1

    1. 南京大學(xué)環(huán)境學(xué)院,南京 2100232. 中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 1000123. 南京泓泰環(huán)境檢測有限公司,南京 210023

    采用物種敏感度排序法(SSR)對我國鉛的淡水水生生物安全基準(zhǔn)進(jìn)行推導(dǎo),并以太湖為例進(jìn)行了流域水生生物安全基準(zhǔn)推導(dǎo)。對于難以獲得的本土生物毒性數(shù)據(jù),開展了相應(yīng)的毒性試驗。獲得了我國國家與太湖流域鉛的水生生物安全基準(zhǔn)值,基準(zhǔn)最大濃度(CMC)分別為63.92、104.26 μg·L-1,基準(zhǔn)連續(xù)濃度(CCC)分別為1.21、4.06 μg·L-1。同時,對我國主要河流以及太湖流域進(jìn)行了鉛的生態(tài)風(fēng)險評價,聯(lián)合概率曲線法顯示影響5%水生生物種類的概率分別為66.22%和43.19%,熵值法則顯示中國主要河流存在較大的鉛暴露風(fēng)險,因此,我國鉛的潛在生態(tài)風(fēng)險較大,主要河流與太湖流域存在鉛污染問題。

    鉛;水質(zhì)基準(zhǔn);物種敏感度排序法;生態(tài)風(fēng)險評價;熵值法;概率風(fēng)險評價法

    Received20 January 2017accepted30 March 2017

    Abstract: The aquatic quality criteria of lead in China were derived by the methods of species sensitivity rank. Several toxicity tests were added for the local species due to the shortage of toxicity data. The criteria of lead in Taihu watershed were also derived based on the parameters and formulas of freshwater soluble metallic quality criteria made by US EPA. The results showed that the criteria maximum concentration (CMC) and the criteria continuous concentration (CCC) values of lead were 63.92 μg·L-1and 1.21 μg·L-1in China, and those were 104.26 μg·L-1and 4.06 μg·L-1in Taihu watershed, respectively. Also, ecological risk assessments of lead exposure to aquatic ecosystem were conducted by the quotient method and the probabilistic approach. Risk quotients (RQ) showed that the potential ecological risk of lead in main rivers of China was high. The joint probability curve approach showed that the probabilities at 5% of the affected aquatic organisms were 66.22% in China and 43.19% in Taihu watershed, respectively, which also showed a high potential ecological risk of lead.

    Keywords: lead; water quality criteria; species sensitivity rank (SSR); ecological risk assessment; quotient method; probability risk assessment

    鉛是一種有毒重金屬元素,在自然界中分布廣泛。隨著高強(qiáng)度的工業(yè)生產(chǎn)和頻繁的人類活動,大量含鉛廢水進(jìn)入水體或土壤,造成我國地表水體中鉛污染現(xiàn)象普遍。近年來,我國人體中鉛的水平呈上升趨勢,特別是我國兒童群體中血鉛濃度較高,部分調(diào)查顯示3~5歲幼兒血鉛超標(biāo)比例高達(dá)29.91%[1],所以開展鉛的生態(tài)風(fēng)險評價具有重要意義。同時,鉛及其化合物被列入中國水環(huán)境優(yōu)先污染物黑名單,其具有蓄積性、沿食物鏈轉(zhuǎn)移富集、污染后不易被發(fā)現(xiàn)并難以恢復(fù)等特點(diǎn),所以對鉛的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)與基準(zhǔn)開展研究尤為必要。

    美國、加拿大等國家[2-4]都進(jìn)行了重金屬水生生物水質(zhì)基準(zhǔn)的相關(guān)研究,而我國水質(zhì)基準(zhǔn)的制定相對落后,需要積極開展相應(yīng)的研究。近些年,關(guān)于我國鉛的水質(zhì)基準(zhǔn)已經(jīng)有一些初步討論,洪鳴等[5]對我國海水中金屬鉛的水質(zhì)基準(zhǔn)進(jìn)行了推導(dǎo),楊建軍等[6]以渭河陜西段為對象,研究了鉛的水質(zhì)基準(zhǔn),何麗等[7]對鉛水水生生物安全基準(zhǔn)及其初步應(yīng)用進(jìn)行了探討,趙芊淵等[8]應(yīng)用概率物種敏感度分布法研究太湖重金屬水生生物水質(zhì)基準(zhǔn)。以此為基礎(chǔ),本文旨在更新完善鉛的水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo),并選擇太湖作為我國流域的典型代表,對鉛在流域的水質(zhì)基準(zhǔn)進(jìn)行研究。

    近些年,我國已逐步開展主要流域重金屬的環(huán)境風(fēng)險評價工作,例如太湖水體典型重金屬鎘和鉻含量及其生態(tài)風(fēng)險[9],沉積物和土壤重金屬的生態(tài)風(fēng)險研究[10-11]。本文搜集了我國主要河流以及太湖流域的鉛濃度數(shù)據(jù),以期開展中國主要河流以及太湖流域鉛的生態(tài)風(fēng)險評價工作。

    研究參照美國雙值體系,對從大量文獻(xiàn)和本研究實驗中獲得的水生生物物種(包括中國本地種及引進(jìn)物種等)的鉛毒性數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計分析,采用美國國家環(huán)保局(US EPA)推薦的物種敏感度排序法(SSR)[3]推導(dǎo)了鉛的淡水水生生物基準(zhǔn),并與我國的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)和已有研究的基準(zhǔn)值進(jìn)行比較分析。采用風(fēng)險熵值法和概率曲線分布法對我國主要河流以及太湖流域的鉛暴露風(fēng)險進(jìn)行評價,并結(jié)合具體河流狀況進(jìn)行綜合分析,以期為我國以及太湖流域鉛的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)制定和水質(zhì)安全管理提供技術(shù)支持。

    1 材料與方法(Materials and methods)

    1.1 物種與數(shù)據(jù)的篩選

    二價的鉛有多種化合物,毒性數(shù)據(jù)查詢時選定的待查詢物質(zhì)包括以下幾種:醋酸鉛、碳酸鉛、氯化鉛以及硝酸鉛。

    毒性數(shù)據(jù)主要來自于US EPA的ECOTOX毒性數(shù)據(jù)庫(http://cfpub.epa.gov/ecotox/)和維普數(shù)據(jù)庫以及中國知網(wǎng),數(shù)據(jù)收集截止到2016年10月。

    由于是對我國鉛的水質(zhì)基準(zhǔn)進(jìn)行推導(dǎo),本土生物的毒性數(shù)據(jù)不可或缺,為此,對于部分難于獲得本土生物毒性數(shù)據(jù),本課題組開展了相應(yīng)急性毒性試驗。實驗室試驗物種主要有三角渦蟲、鯽魚、鰱魚、黃顙魚等,同時也開展了部分藻類毒性試驗,主要為銅綠微囊藻(Microcystis aeruginosa)、普通小球藻(Chlorella vulgaris)和梅尼小環(huán)藻(Cyclotella meneghiniana)。

    1.2 水生生物試驗方法

    參照“GB/T 13267—1991 水質(zhì)物質(zhì)對淡水魚(斑馬魚)急性毒性測試方法”[12]和“OECD化學(xué)品毒性測試技術(shù)指南”[13],對三角渦蟲、鯽魚、鰱魚、黃顙魚等進(jìn)行靜態(tài)急性毒性測試試驗。實驗用水為經(jīng)曝氣脫氯充氧24 h以上的自來水,pH 7.2~7.8,溶解氧8.4~8.8 mg·L-1,電導(dǎo)288 μS·cm-1,總硬度120 mg·L-1(以CaCO3計),試驗期間溶解氧保持在大于4 mg·L-1。實驗以硝酸鉛為受試化合物,按等對數(shù)間距至少設(shè)置5個濃度組,濃度間隔系數(shù)小于2.2。每個濃度設(shè)3個平行,每一系列設(shè)1個空白。試驗周期為96 h,于24 h、48 h、72 h和96 h觀察中毒癥狀并記錄受試生物死亡率,死亡個體及時移出,計算得出96 h-LC50值。

    對銅綠微囊藻、普通小球藻、梅尼小環(huán)藻進(jìn)行藻類實驗,經(jīng)光照強(qiáng)度2 000 lux,光暗比12 h∶12 h,溫度為25 ℃的光照培養(yǎng)箱馴化培養(yǎng)后,取對數(shù)生長期的藻分別于100 mL的錐形瓶中,再加入所需濃度的硝酸鉛,使各藻類的起始密度為6×105cells·mL-1左右,每組3個平行,另各設(shè)一個空白對照。將藻液放入培養(yǎng)箱中進(jìn)行培養(yǎng),實驗周期為96 h,每隔24 h取藻液采用分光光度法測定其650 nm處的吸收值,與空白對比,求得藻類的96 h-EC50值。

    1.3 水樣采集與鉛濃度測定方法

    分別于2009至2014年7次在太湖湖區(qū)的37個點(diǎn)位(GPS定位)進(jìn)行采樣。采集水樣500 mL于潔凈的聚乙烯瓶中,后加硝酸酸化,然后經(jīng)過0.45 μm濾膜過濾,低溫保存。水樣重金屬使用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS,Perkin-Elmer, NexION 300,美國)進(jìn)行測定,通過試劑空白及平行樣進(jìn)行分析質(zhì)量控制,用加標(biāo)回收率來控制樣品測定的準(zhǔn)確性,相對標(biāo)準(zhǔn)差均控制在20%以內(nèi),加標(biāo)回收率在90%~105%之間。

    1.4 水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)方法

    物種敏感度排序法是US EPA推薦的制定水質(zhì)基準(zhǔn)[3]的標(biāo)準(zhǔn)方法,其是將所得屬的毒性數(shù)據(jù)按從小到大排序,R則代表毒性數(shù)據(jù)在序列中所處的位置,N是毒性數(shù)據(jù)總量,序列百分?jǐn)?shù)P=R/(N+1)。P值靠近5%處的4個屬為4個最敏感屬,根據(jù)公式(1)~(4)可得出最終急性值(Final Acute Value, FAV),從而求得基準(zhǔn)最大濃度(CMC)為FAV/2。若慢性數(shù)據(jù)充足,最終慢性值(Final Chronic Value, FCV)使用與FAV相同的方法計算;當(dāng)數(shù)據(jù)不足時,采用最終急慢性比率(Final Acute Chronic Ratio, FACR),用公式FCV=FAV/FACR計算?;鶞?zhǔn)連續(xù)濃度(CCC)為最終慢性值、最終植物值(Final Plant Value, FPV)和最終殘留值(Final Residue Value, FRV)三值中的最小值。

    (1)

    (2)

    (3)

    FAV=eA

    (4)

    式中S、L、A為計算過程中的符號,無特殊的含義;GMAV為屬急性毒性平均值;P為屬毒性數(shù)據(jù)的排序百分?jǐn)?shù)。

    1.5 生態(tài)風(fēng)險評價

    熵值法是一種較為簡單的風(fēng)險評價方法[14-15],主要是根據(jù)風(fēng)險熵與1的相對大小來判斷。風(fēng)險熵(RQ)的計算公式如下,即實際測定濃度(measured environmental concentration, MEC)和預(yù)測無效應(yīng)濃度(predicted no effect concentration, PNEC)的比值。

    RQ=MEC/PNEC

    (5)

    采用物種敏感度分布法(Species Sensitivity Distributions, SSDs)擬合急性毒性或慢性毒性數(shù)據(jù)得到HC5(hazardous concentration for 5% of species),HC5除以相應(yīng)評估因子則得到PNEC值,通過公式(5)即可求得RQ。當(dāng)RQ大于1表明物質(zhì)存在潛在生態(tài)風(fēng)險,反之則代表生態(tài)風(fēng)險相對較小。

    為了更全面地進(jìn)行鉛的生態(tài)風(fēng)險評價,本研究同時采用了聯(lián)合概率曲線法,該方法是通過毒性數(shù)據(jù)曲線和暴露濃度曲線繪制出超過毒性值的百分?jǐn)?shù)與物種百分?jǐn)?shù)的一條聯(lián)合概率曲線,通過分析毒性數(shù)據(jù)和暴露濃度的概率分布來考察污染物對生物的毒害程度,從而判斷污染物的生態(tài)風(fēng)險大小,該曲線與坐標(biāo)軸的相對位置可對生態(tài)風(fēng)險大小進(jìn)行直觀地估計[15-16]。

    2 結(jié)果(Results)

    2.1 毒性數(shù)據(jù)

    數(shù)據(jù)篩選原則主要依據(jù)US EPA規(guī)定原則,結(jié)合我國流域物種分布情況,篩選后得到的鉛對27個屬35種淡水動物的急性毒性數(shù)據(jù)(表1)以及9個屬9種淡水動物的慢性毒性數(shù)據(jù)(表2),表3是鉛對淡水藻類和植物的毒性數(shù)據(jù)。具體的數(shù)據(jù)篩選要求如下[3,17]:1)根據(jù)物種拉丁名和英文名等檢索物種的中文名稱和區(qū)域分布情況,剔除非中國物種的數(shù)據(jù)(例如白鮭、美國旗魚等)以及只在實驗室養(yǎng)殖用于試驗的生物數(shù)據(jù)(例如黑頭軟口鰷、斑馬魚等)。2)在急性毒性試驗中,水蚤類、搖蚊類動物保留48 h-LC50或EC50急性毒性試驗指標(biāo);魚類及其他生物采用96 h-LC50或EC50數(shù)據(jù)。3)在慢性毒性試驗中,慢性毒性指標(biāo)保留數(shù)據(jù)為14 d以上EC50或LC50毒性測試終點(diǎn)值以及NOEC(無觀察效應(yīng)濃度,no observed effect concentration)或LOEC(最低觀察效應(yīng)濃度,lowest observed effect concentration)慢性毒性測試終點(diǎn)值。4)當(dāng)實驗物種為藻類時,采用急性毒性試驗,試驗結(jié)果應(yīng)以96 h-EC50來表示;當(dāng)實驗物種為水生維管束植物時,采用慢性毒性試驗,試驗結(jié)果應(yīng)用長期的EC50來表示。研究所選擇的水生生物涵蓋3個營養(yǎng)級:綠藻/初級生產(chǎn)者、小型甲殼類/初級消費(fèi)者、以及魚類/次級消費(fèi)者,數(shù)據(jù)包括了至少3門8科的生物分類單元,符合US EPA建立水質(zhì)基準(zhǔn)的要求。

    表1 鉛對淡水動物的急性毒性Table 1 Acute toxicity of lead to aquatic organisms

    注:SMAV(species mean acute value)為種急性毒性平均值;GMAV(genus mean acute value)為屬急性毒性平均值;- 代表數(shù)據(jù)來源于US EPA的ECOTOX毒性數(shù)據(jù)庫。

    Note: SMAV is species mean acute value; GMAV is genus mean acute value; - means data comes from ECOTOX database of US EPA.

    2.2 中國主要河流以及太湖流域鉛污染水平

    本研究收集了我國主要河流(表4)以及2009—2014年太湖流域水體中鉛的平均濃度(圖1)。太湖流域共設(shè)置39個采樣點(diǎn),劃分為8個區(qū)域(圖2),采樣時間分別為2009年6月,2010年7月,2011年7月,2012年8月,2013年3月和9月以及2014年2月。

    圖1 2009-2014年太湖不同流域水體中鉛的平均濃度Fig. 1 Lead exposure concentration in Taihu watershed from 2009 to 2014

    圖2 太湖流域39個采樣點(diǎn)位Fig. 2 39 sampling points in Taihu watershed

    表2 鉛對淡水動物的慢性毒性Table 2 Chronic toxicity of lead to aquatic organisms

    注:SMCV(species mean chronic value)為種慢性毒性平均值;GMCV(genus mean chronic value)為屬慢性毒性平均值;數(shù)據(jù)來源于US EPA的ECOTOX毒性數(shù)據(jù)庫。

    Note: SMCV is species mean chronic value; GMCV is genus mean chronic value; data comes from ECOTOX database of US EPA.

    表3 鉛對淡水藻類和植物的毒性Table 3 Toxicity of lead to freshwater algae and plants

    2.3 水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)

    2.3.1 鉛的國家水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)

    由表1中的數(shù)據(jù)計算得到鉛的FAV值為127.83 μg·L-1,所以得CMC的值為63.92 μg·L-1。由表2數(shù)據(jù)計算得到的FCV值是11.50 μg·L-1。表3可以看出,鉛對水生植物毒性范圍在60~63 800 μg·L-1之間,最敏感的毒性效應(yīng)值為60 μg·L-1,由此確定FPV為60 μg·L-1。根據(jù)中華人民共和國國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗檢疫局頒布的鉛在水產(chǎn)品中的標(biāo)準(zhǔn)限值[39],得到鉛在各類水產(chǎn)品中的最大允許組織濃度:魚類0.5 mg·kg-1、甲殼類0.5 mg·kg-1、貝類1.0 mg·kg-1、頭足類1.0 mg·kg-1。通過收集數(shù)據(jù)得到一系列水生生物對鉛的富集因子,其中最大的是魚類彩石鮒,生物富集因子為412[40]。因最大允許組織濃度為0.5 mg·kg-1,通過計算得出鉛的FRV為1.21 μg·L-1。綜上,基于US EPA規(guī)范方法得到的中國淡水水生生物鉛基準(zhǔn)最大濃度CMC值和基準(zhǔn)連續(xù)濃度CCC值分別為63.92和1.21 μg·L-1。

    2.3.2 鉛的太湖流域水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)

    流域水質(zhì)基準(zhǔn)與流域水質(zhì)狀況息息相關(guān),硬度對水質(zhì)基準(zhǔn)影響方面已有部分研究[6,41]。由于鉛是與硬度有關(guān)的淡水可溶性金屬,但我國還未制定出與硬度有關(guān)的可溶性金屬Pb基準(zhǔn)的計算參數(shù)與公式,所以本研究參照US EPA淡水可溶性金屬Pb的基準(zhǔn)計算公式(5)~(6)[2],對太湖流域Pb的水質(zhì)基準(zhǔn)值進(jìn)行推導(dǎo)。

    CMC= exp{mA[ln hardness]+bA}(CF)/1000

    (5)

    CCC= exp{mC[ln hardness]+bC}(CF)/1000

    (6)

    CMC與CCC中的CF(淡水轉(zhuǎn)換系數(shù))均可由公式1.46203-[(ln hardness)(0.145712)]進(jìn)行計算得出,式中mA、bA、mC和bC為待定參數(shù),US EPA將其確定為mA=1.273,bA=-1.460,mC=1.273,bC=-4.705。太湖流域的總硬度約為155.77 mg·L-1(118.05~210.00 mg·L-1)[42],所以求得CF=0.7264,根據(jù)公式計算得到CMC=104.26 μg·L-1,CCC=4.06 μg·L-1。由硬度求得的太湖流域CMC與CCC值都高于國家基準(zhǔn)。

    2.4 生態(tài)風(fēng)險評價

    2.4.1 熵值法

    由于物種敏感度分布法一般要求至少10個物種的毒性數(shù)據(jù)[43],所以采用急慢性比率對種急性

    表4 國內(nèi)主要河流Pb的濃度水平[34-38]Table 4 Statistical summary of lead exposure in main rivers of China [34-38]

    注:濃度為河流鉛濃度平均值。

    Note: Concentration is average concentration.

    表5 中國主要河流以及太湖流域鉛的風(fēng)險熵(RQ)Table 5 Risk quotient (RQ) of lead in main rivers of China and Taihu watershed

    毒性數(shù)據(jù)進(jìn)行轉(zhuǎn)化,急慢性比率取默認(rèn)值10[2-3],后用SPSS 17.0對其對數(shù)值進(jìn)行Shapiro-Wilk正態(tài)分布檢驗,顯著性水平P為0.167,符合正態(tài)分布,滿足SSD方法的擬合要求。然后對轉(zhuǎn)化后的種毒性值由小到大進(jìn)行排序并編號,以編號除以數(shù)據(jù)總數(shù)加1(即累積概率,cumulative probability)為縱坐標(biāo),轉(zhuǎn)化后的種毒性值的對數(shù)值為橫坐標(biāo)作圖,用Origin 8.0擬合鉛的急性物種敏感度分布曲線,擬合較好的是Logistic函數(shù),可決系數(shù)R2為0.993,加權(quán)卡方檢驗系數(shù)為5.51×10-4,擬合公式為:

    y=A2+(A1-A2)/(1+(x/b)p)

    (7)

    y為累計概率,x為鉛濃度(μg·L-1)的對數(shù)值,A1、A2、b和p為曲線特征參數(shù),y=0.05時,x=0.991,計算可得HC5=9.79 μg·L-1。出于統(tǒng)計考慮和環(huán)境保護(hù)需求,本研究取評估因子為1,即將PNEC設(shè)為HC5[44],所以得到PNEC值為9.79 μg·L-1,RQ=MEC/PNEC求得中國主要河流以及太湖流域鉛的風(fēng)險熵(表5)。

    由表5可以看到太湖流域的竺山湖和南部沿岸區(qū)RQ值大于1,說明這2個區(qū)域鉛的生態(tài)風(fēng)險相對較大。中國主要河流中,除拉薩河、鴨綠江、松花江和長江外,其他河流的RQ值都大于1,一定程度上說明了我國大部分河流都存在一定的鉛暴露風(fēng)險?;春恿饔騌Q值最大,主要原因是其數(shù)據(jù)來源于淮河安徽段,監(jiān)測點(diǎn)附近有電廠等一些企業(yè),導(dǎo)致鉛濃度異常。黃河段鉛暴露風(fēng)險也處在較高水平,原因可能是黃河上游有較多金屬冶煉企業(yè),加上泥沙流量大水土沖刷劇烈,導(dǎo)致了鉛的釋放。

    2.4.2 概率風(fēng)險評價

    將鉛的水生生物急性毒性數(shù)據(jù)進(jìn)行急慢性比率轉(zhuǎn)化后與環(huán)境中鉛的暴露濃度進(jìn)行擬合,得到基于鉛暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)分布的聯(lián)合概率曲線。

    由結(jié)果可知,太湖流域鉛影響5%水生生物種類的概率為43.19%,影響5%水生生物種類對應(yīng)的暴露濃度為6.41 μg·L-1,竺山湖與南部沿岸區(qū)鉛平均暴露濃度都遠(yuǎn)大于該值,這2個地區(qū)鉛的生態(tài)風(fēng)險較大。相關(guān)研究表明,大量工業(yè)廢水排放,造成竺山湖地區(qū)重金屬污染嚴(yán)重[45]。全國主要河流則顯示了更大的鉛暴露風(fēng)險,影響5%水生生物種類的概率高達(dá)66.22%。由圖3可以直觀看到,二者聯(lián)合概率曲線都遠(yuǎn)離坐標(biāo)軸,太湖流域較我國主要河流的聯(lián)合概率曲線要稍接近坐標(biāo)軸,表明我國主要河流與太湖流域鉛的潛在生態(tài)風(fēng)險都較大,而且我國主要河流相對于太湖流域鉛污染更加嚴(yán)重。

    圖3 基于全國主要河流與太湖流域鉛暴露濃度和 毒性數(shù)據(jù)分布的聯(lián)合概率曲線Fig. 3 Joint probability distribution curve of SSD and cumulative distribution of exposure concentration in main rivers of China and Taihu watershed

    3 討論(Discussion)

    本研究獲得的鉛水生生物閾值與美國的水質(zhì)基準(zhǔn)以及相關(guān)水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)值列在表6中。美國EPA公布的水質(zhì)基準(zhǔn)認(rèn)為鉛的基準(zhǔn)值是受硬度影響的變化值,其公布的CMC值為65 μg·L-1,CCC值為2.5 μg·L-1??梢钥闯霰狙芯客茖?dǎo)的水生生物基準(zhǔn)的CMC與美國的非常一致,這可能是因為最敏感的物種毒性試驗數(shù)值相近;而本研究推導(dǎo)的CCC與美國EPA的數(shù)值相差一倍以上,但在一個數(shù)量級以內(nèi),還是屬于物種間的敏感度差異,抑或是由于我國規(guī)定的鉛在各類水產(chǎn)品中的最大允許組織濃度與美國的不同。這也基本說明本研究在基于我國水生生物的基礎(chǔ)上推導(dǎo)鉛基準(zhǔn)的方法是可行的,數(shù)據(jù)是可靠的。另外,從表中可見南非的水質(zhì)基準(zhǔn)推導(dǎo)值是以硬度為區(qū)間進(jìn)行劃分,區(qū)間對應(yīng)的基準(zhǔn)值還是有較大差異的,隨著硬度增大鉛的基準(zhǔn)值升高。考慮到我國地域遼闊,水質(zhì)差異大,硬度區(qū)間廣,水質(zhì)基準(zhǔn)研究中引入硬度的概念可作為后續(xù)工作的研究重點(diǎn),特別是對易受硬度影響的物質(zhì)。

    通過將本研究推導(dǎo)值與何麗等[7]研究值進(jìn)行比較,可以發(fā)現(xiàn)本研究CMC值約是其一半,這主要是數(shù)據(jù)經(jīng)篩選后得到的敏感物種不同,后者得到的4種最敏感物種分別為鯉屬、茴魚屬、鉤蝦屬和網(wǎng)紋蚤屬。本研究更廣泛地搜集了中國本地物種與引進(jìn)物種的毒性數(shù)據(jù),并開展了部分本地物種的毒性實驗。另外,趙芊淵等[8]也研究的太湖水質(zhì)基準(zhǔn)值,其Pb的CMC約是本研究的6倍多而CCC值則相差更大,可能的原因是該研究運(yùn)用了概率物種敏感度分布法,而本研究主要是基于太湖水質(zhì)總硬度情況進(jìn)行推導(dǎo),基于我國的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)以及美國等國外的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)與基準(zhǔn),應(yīng)該說本研究更切合環(huán)境需求,即水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)處于CMC與CCC之間。我國渭河段水質(zhì)基準(zhǔn)研究[6]以渭河陜西段各斷面的硬度為基礎(chǔ),得到鉛的水質(zhì)基準(zhǔn)推薦值,該研究特別考慮了硬度對水質(zhì)基準(zhǔn)的影響,其單一基準(zhǔn)值接近于我國的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(II類),具有一定的可行性,因此,硬度是鉛的水質(zhì)基準(zhǔn)研究應(yīng)該考慮的環(huán)境因子之一。同時,流域水質(zhì)基準(zhǔn)的研究更應(yīng)與流域水質(zhì)情況相關(guān)聯(lián),石小榮等[47]在以太湖流域為例探討我國淡水生物氨氮基準(zhǔn)時考慮了pH和溫度對水質(zhì)基準(zhǔn)的影響,主要由于氨氮毒性與溫度、pH密切相關(guān)。在重金屬研究方面,目前多數(shù)研究尚未考慮溫度與pH等的影響,這主要是因多數(shù)重金屬在常規(guī)水體中的溶解態(tài)幾乎不受pH影響,溫度也影響極小。但在有條件時考慮pH、溫度、腐殖酸等綜合影響,可使特定流域水體的重金屬基準(zhǔn)更趨于符合實際水體的水生生物保護(hù)目標(biāo),可為更加有效保護(hù)區(qū)域水環(huán)境提供支持。

    另一方面可以看到,我國II類的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)為10 μg·L-1,與歐盟和日本的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)一致,高于澳大利亞水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn),低于美國水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)。水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)值都落在CCC與CMC之間,而我國的III與IV類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)的鉛濃度為50 μg·L-1,也低于CMC。由此可見,這2種基準(zhǔn)值能基本滿足水體短期應(yīng)急和長期生物效應(yīng)的保護(hù)需求,期望可為我國水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)的制定提供參考。

    表6 鉛基準(zhǔn)值與水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)的比較Table 6 Comparison between criteria and standards for lead

    注:CMC為基準(zhǔn)最大濃度;CCC為基準(zhǔn)連續(xù)濃度;SSR為物種敏感度排序法;SSD為物種敏感度分布法;PSSD為概率物種敏感度分布法。

    Note: CMC is criteria maximum concentration; CCC is criteria continuous concentration; SSR is species sensitivity rank; SSD is species sensitivity distribution; PSSD is probabilistic species sensitivity distribution.

    本研究分別采用熵值法和概率風(fēng)險評價法對我國主要河流以及太湖流域進(jìn)行了鉛的生態(tài)風(fēng)險評價,2種方法都顯示了我國水環(huán)境具有較高的鉛暴露風(fēng)險。有些流域鉛濃度異常高,例如淮河,這和監(jiān)測點(diǎn)位的選擇直接相關(guān)。由于本研究搜集的我國主要河流鉛暴露濃度來源于不同學(xué)者的研究成果,而且部分是對污染河段的研究。不排除一些點(diǎn)位的鉛暴露濃度值偏高的可能。因此,若要更加全面準(zhǔn)確地對我國主要河流的鉛污染進(jìn)行風(fēng)險評價,還需要進(jìn)行統(tǒng)一的更廣范圍更長時間跨度的鉛暴露水平監(jiān)測。

    鉛的各類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)值除澳大利亞外其余都大于PNEC值(9.79 μg·L-1),但總的相差不大,表明該標(biāo)準(zhǔn)值下可能存在一定的生態(tài)風(fēng)險。我國地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)II類標(biāo)準(zhǔn)值在SSD曲線中對應(yīng)概率為5.15%,所以可知約5.15%的水生生物受到影響。表6中所有雙值體系得到的CCC值都小于PNEC值,在SSD曲線中對應(yīng)概率接近為0,說明該濃度下鉛對水生生物影響微小,能達(dá)到完全保護(hù)水生生物的要求。而本研究得到的我國CMC值由SSD曲線可知大約影響22.87%的水生生物,具有一定的生態(tài)風(fēng)險效應(yīng),但總體基本滿足水體短期應(yīng)急的需求。

    綜上所述,本文的主要結(jié)論包括:

    1)基于我國淡水水生生物物種應(yīng)用物種敏感度排序法研究了鉛的急性毒性水質(zhì)基準(zhǔn)(CMC)與慢性毒性水質(zhì)基準(zhǔn)(CCC)。所獲得的CMC與CCC分別為63.92 μg·L-1和1.21 μg·L-1,同美國EPA的鉛的CMC(65 μg·L-1)與CCC(2.5 μg·L-1)相當(dāng)接近,基本說明鉛對我國的水生生物與美國的水生生物影響相近,無很大區(qū)別。

    2)我國的鉛水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)為10 μg·L-1(I、II類)與50 μg·L-1(III、IV類),落在CMC與CCC之間,說明采用雙值體系的水質(zhì)基準(zhǔn)比單值科學(xué),能基本滿足對環(huán)境水體中短期應(yīng)急和長期生物效應(yīng)保護(hù)的需求。

    3)太湖流域水生生物安全基準(zhǔn)推導(dǎo),獲得CMC與CCC分別為104.26 μg·L-1和4.06 μg·L-1。其生態(tài)風(fēng)險評價顯示,竺山湖和南部沿岸區(qū)存在較大的鉛暴露風(fēng)險。整體來看,鉛影響太湖流域5%水生生物種類的概率為43.19%,可見太湖流域鉛的潛在生態(tài)風(fēng)險較大。

    4)我國主要河流除拉薩河、鴨綠江和長江外,其他河流RQ值都大于1。概率風(fēng)險評價法得到鉛影響我國主要河流5%水生生物種類的概率高達(dá)66.22%。2種方法都在一定程度上說明了我國主要河流存在一定的鉛暴露風(fēng)險,鉛污染應(yīng)當(dāng)引起足夠的重視。

    [1] 戚其平, 楊艷偉, 姚孝元, 等. 中國城市兒童血鉛水平調(diào)查[J]. 中華流行病學(xué)雜志, 2002, 23(3): 162-166

    Qi Q P, Yang Y W, Yao X Y, et al. Blood lead level of children in the urban areas in China [J]. Chinese Journal of Epidemiology, 2002, 23(3): 162-166 (in Chinese)

    [2] United States Environmental Protection Agency (US EPA). National Recommended Water Quality Criteria [R]. Washington DC: Office of Water, Office of Science and Technology, 2009

    [3] United States Environmental Protection Agency (US EPA). Guidelines for Deriving Numerical National Water Quality Criteria for the Protection of Aquatic Organisms and Their Uses (PB 85-227049). [R] Washington DC: US EPA, 1985

    [4] Canadian Council of Ministers of the Environment. Protocol for the derivation of water quality guidelines for the protection of aquatic life [R]. Winnipeg: Canadian Council of Ministers of the Environment, 1999

    [5] 洪鳴, 王菊英, 張志峰, 等. 海水中金屬鉛水質(zhì)基準(zhǔn)定值研究[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2016, 36(2): 626-633

    Hong M, Wang J Y, Zhang Z F, et al. Study on seawater quality criteria for lead [J]. China Environmental Science, 2016, 36(2): 626-633 (in Chinese)

    [6] 楊建軍, 關(guān)衛(wèi)省, 路屏. 缺水重污染河流可溶性金屬Pb水質(zhì)基準(zhǔn)研究[J]. 環(huán)境保護(hù)科學(xué), 2013, 39(4): 17-22

    Yang J J, Guan W X, Lu P. Study on water quality criteria of soluble metal Pb in the river with water shortage and heavy pollution [J]. Environmental Protection Science, 2013, 39(4): 17-22 (in Chinese)

    [7] 何麗, 蔡靳, 高富, 等. 鉛水生生物基準(zhǔn)研究與初步應(yīng)用[J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 2014, 37(4): 31-37

    He L, Cai J, Gao F, et al. Studies of freshwater aquatic life water ambient quality criteria for lead and their tentative application to risk assessment [J]. Environmental Science & Technology, 2014, 37(4): 31-37 (in Chinese)

    [8] 趙芊淵, 侯俊, 王超, 等. 應(yīng)用概率物種敏感度分布法研究太湖重金屬水生生物水質(zhì)基準(zhǔn)[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報, 2015, 10(6): 121-128

    Zhao Q Y, Hou J, Wang C, et al. Deriving aquatic water quality criteria for heavy metals in Taihu Lake by probabilistic species sensitivity distribution [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2015, 10(6): 121-128 (in Chinese)

    [9] 陳璐璐, 周北海, 徐冰冰, 等. 太湖水體典型重金屬鎘和鉻含量及其生態(tài)風(fēng)險[J]. 生態(tài)學(xué)雜志, 2011, 30(10): 2290-2296

    Chen L L, Zhou B H, Xu B B, et al. Cadmium and chromium concentrations and their ecological risks in the water body of Taihu Lake, East China [J]. Chinese Journal of Ecology, 2011, 30(10): 2290-2296 (in Chinese)

    [10] 鄭立保, 陳衛(wèi)平, 焦文濤, 等. 某鉛蓄電池廠土壤中鉛的含量分布特征及生態(tài)風(fēng)險[J]. 環(huán)境科學(xué), 2013, 34(9): 3669-3674

    Zheng L B, Chen W P, Jiao W T, et al. Distribution characteristics and ecological risk of Pb in soils at a lead battery plant [J]. Environmental Science, 2013, 34(9): 3669-3674 (in Chinese)

    [11] 張鳳英, 閻百興, 路永正, 等. 松花江沉積物中Pb, As, Cr的分布及生態(tài)風(fēng)險評價[J]. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2008, 27(2): 726-730

    Zhang F Y, Yan B X, Lu Y Z, et al. Distribution and potential ecological risk of Pb, As, Cr in Songhua River sediments [J]. Journal of Agro-Environment Science, 2008, 27(2): 726-730 (in Chinese)

    [12] 謝鳳君, 陳惠志, 趙幼一. GB/T 13267—1991 水質(zhì)/物質(zhì)對淡水魚(斑馬魚)急性毒性測定方法[S]. 北京: 國家環(huán)境保護(hù)局, 1992

    Xie F J, Chen H Z, Zhao Y Y. GB/T 13267-1991 Water quality-determination of the acute toxicity of substance to a freshwater fish ( Brachydanio rerio Hamilton-Buchanan) [S]. Beijing: Ministry of Environmental Protection of the People’s Republic of China, 1992 (in Chinese)

    [13] OECD. TG 203 OECD Guideline for Testing of Chemical. Fish, Acute Toxicity Test [S]. Paris: OECD, 1992

    [14] EC (European Commission). Technical guidance document on risk assessment. EUR 20418 EN/2 [S]. Brussel: EC, 2003

    [15] 邢立群, 鄭新梅, 劉紅玲, 等. 中國主要河流中硝基苯生態(tài)風(fēng)險研究[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2011, 31(2): 301-306

    Xing L Q, Zheng X M, Liu H L, et al. Ecological risk assessment of nitrobenzene in main rivers of China [J]. China Environmental Science, 2011, 31(2): 301-306 (in Chinese)

    [16] Solomon K, Giesy J, Jones P. Probabilistic risk assessment of agrochemicals in the environment [J]. Crop Protection, 2000, 19: 649-655

    [17] 吳豐昌, 孟偉, 曹雨靜, 等. 鎘的淡水水生生物水質(zhì)基準(zhǔn)研究[J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2011, 24(2): 172-184

    Wu F C, Meng W, Cao Y J, et al. Derivation of aquatic life water quality criteria for cadmium in freshwater in China [J]. Research of Environmental Sciences, 2011, 24(2): 172-184 (in Chinese)

    [18] 米靜潔, 袁慧, 王蘭. 銅,鎘,鉻,鉛對河南華溪蟹的急性毒性作用[J]. 安徽農(nóng)業(yè)科學(xué), 2008, 36(17): 7273-7274

    Mi J J, Yuan H, Wang L. Study on the acute toxic effects of Cu, Cd, Cr and Pb on Sinopotamon henanense [J]. Journal of Anhui Agricultural Science, 2008, 36(17): 7273-7274 (in Chinese)

    [19] 溫茹淑, 鄭清梅, 方展強(qiáng), 等. 汞, 鉛對草魚的急性毒性及安全濃度評價[J]. 安徽農(nóng)業(yè)科學(xué), 2007, 35(16): 4863-4864

    Wen R S, Zheng Q M, Fang Z Q, et al. Acute toxicity of mercury and lead to grass carps and safety assessment [J]. Journal of Anhui Agricultural Science, 2007, 35(16): 4863-4864 (in Chinese)

    [20] 吳本富, 胡好遠(yuǎn), 郝家勝. Pb2+,Cd2+對3種水生動物致毒效應(yīng)影響的比較研究[J]. 生命科學(xué)研究, 2007, 11(2): 183-188

    Wu B F, Hu H Y, Hao J S. The toxic effects of Pb2+and Cd2+pollutants on three kinds of aquatic organisms [J]. Life Science Research, 2007, 11(2): 183-188 (in Chinese)

    [21] 王銀秋, 張迎梅, 趙東芹. 重金屬鎘,鉛,鋅對鯽魚和泥鰍的毒性[J]. 甘肅科學(xué)學(xué)報, 2003, 15(1): 35-38

    Wang Y Q, Zhang Y M, Zhao D Q. Effects of heavy metals cadmium, lead and zinc on the survival of Carassius auratus and Misgurnus anguillicaudatus [J]. Journal of Gansu Science, 2003, 15(1): 35-38 (in Chinese)

    [22] 于豐軍. 鉛和鎘兩種重金屬對中華絨螯蟹的毒性效應(yīng)研究[D]. 上海: 華東師范大學(xué), 2005: 10-12

    Yu F J. Study of cadmium and lead toxicity on the Chinese mitten-handed crab, Erioeheir Snienssi [D]. Shanghai: East China Normal University, 2005: 10-12 (in Chinese)

    [23] 陳萬光, 屈菊平, 鄧平平, 等. Cu2+,Pb2+對高體鳑鲏幼魚的急性毒性研究[J]. 江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué), 2010(4): 243-244

    Chen W G, Qu J P, Deng P P, et al. Studies on the acute toxicity of Cu2+, Pb2+to deep-bodied bitterling fish [J]. Jiangsu Agricultural Science, 2010(4): 243-244 (in Chinese)

    [24] 葉素蘭, 余治平. Cu2+, Pb2+, Cd2+, Cr6+對鳙胚胎和仔魚的急性致毒效應(yīng)[J]. 水產(chǎn)科學(xué), 2009, 28(5): 263-267

    Ye S L, Yu Z P. Acute toxicity of Cu2+, Pb2+, Cd2+and Cr6+to embryos and larvae of bighead carp Aristichthys nobilis [J]. Fisheries Science, 2009, 28(5): 263-267 (in Chinese)

    [25] 趙華斌, 胡好遠(yuǎn), 王瑩, 等. Pb2+和 Cd2+對水螅毒性作用的初步研究[J]. 安徽師范大學(xué)學(xué)報: 自然科學(xué)版, 2006, 28(4): 447-450

    Zhao H B, Hu H Y, Wang Y, et al. Studies on the toxicity of Pb2+and Cd2to Hydra pseudoligactis [J]. Journal of Anhui Normal University: Natural Science, 2006, 28(4): 447-450 (in Chinese)

    [26] 王瑩, 郝家勝, 陳娜, 等. 鉛,鎘和鋅3種重金屬離子對水螅的聯(lián)合毒性研究[J]. 生命科學(xué)研究, 2006, 10(1): 91-94

    Wang Y, Hao J S, Chen N, et al. Joint toxicity test of heavy meatal ions lead, cadmium and zinc to Hydra sp. [J]. Life Science Research, 2006, 10(1): 91-94 (in Chinese)

    [27] 王健鑫, 王日昕. Pb2+對中國林蛙蝌蚪生長發(fā)育的毒性效應(yīng)[J]. 浙江農(nóng)業(yè)學(xué)報, 2008, 20(3): 203-207

    Wang J X, Wang R X. Toxic effects of Pb2+on growth and development of Rana chensinensis tadpole [J]. Acta Agriculturae Zhejiangensis, 2008, 20(3): 203-207 (in Chinese)

    [28] 趙含英. 金屬離子,農(nóng)藥對萼花臂尾輪蟲毒性影響的研究[D]. 南京: 南京師范大學(xué), 2003: 22-24

    Zhao H Y. Studies on the toxic effect of metal ions and pesticides on rotifer Brachtonus calyciflorus [D]. Nanjing: Nanjing Normal University, 2003: 22-24 (in Chinese)

    [29] Cooper N L, Bidwell J R, Kumar A. Toxicity of copper, lead, and zinc mixtures to Ceriodaphnia dubia and Daphnia carinata [J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2009, 72(5): 1523-1528

    [30] 徐善良, 王丹麗, 葉靜娜, 等. 4種重金屬離子對多刺裸腹溞的聯(lián)合毒性效應(yīng)[J]. 生物學(xué)雜志, 2011, 28(3): 21-25

    Xu S L, Wang D L, Ye J N, et al. Joint toxicity effect of four heavy metal on Moina macrocopa [J]. Journal of Biology, 2011, 28(3): 21-25 (in Chinese)

    [31] Rachlin J W, Jensen T E, Warkentine B. Growth response of the green alga (Chlorella saccharophila) to selected concentrations of the heavy metals Cd, Cu, Pb, and Zn [C]. Trace Substances in Environmental Health: Proceedings of University of Missouri's Annual Conference, 1982

    [32] Chao M R, Chen C Y. No-observed-effect concentrations in batch and continuous algal toxicity tests [J]. Environmental Toxicology and Chemistry, 2000, 19(6): 1589-1596

    [33] Gaur J P, Noraho N, Chauhan Y S. Relationship between heavy metal accumulation and toxicity in Spirodela polyrhiza (L.) Schleid. and Azolla pinnata R. Br [J]. Aquatic Botany, 1994, 49(2): 183-192

    [34] Müller B, Berg M, Yao Z P, et al. How polluted is the Yangtze River? Water quality downstream from the Three Gorges Dam [J]. Science of the Total Environment, 2008, 402(2-3): 232-247

    [35] 葉飛, 周其文, 劉書田, 等. 天津市主要河流水質(zhì)調(diào)查與評價[J]. 環(huán)境衛(wèi)生工程, 2009, 17(6): 9-11

    Ye F, Zhou Q W, Liu S T, et al. Investigation and evaluation of water quality for main rivers in Tianjin[J]. Environmental Sanitation Engineering, 2009, 17(6): 9-11 (in Chinese)

    [36] 李春暉, 楊志峰, 鄭小康, 等. 黃河干流主要重金屬污染特征及其與流量關(guān)系[J]. 水資源與水工程學(xué)報, 2007, 18(6): 1-3

    Li C H, Yang Z F, Zhen X K, et al. Pollution characters by heavy metals and its relationship with flows in the Yellow River [J]. Journal of Water Resources & Water Engineering, 2007, 18(6): 1-3 (in Chinese)

    [37] 劉耀馳, 高栗, 李志光, 等. 湘江重金屬污染現(xiàn)狀、污染原因分析與對策探討[J]. 環(huán)境保護(hù)科學(xué), 2010, 36(4): 26-29

    Liu Y C, Gao L, Li Z G, et al. Analysis on heavy metals pollution status and reasons in Xiangjiang River and discussion on its countermeasures [J]. Environmental Protection Science, 2010, 36(4): 26-29 (in Chinese)

    [38] 嚴(yán)睿文, 李玉成. 淮河安徽段水及沉積物中重金屬的研究[J]. 生物學(xué)雜志, 2010, 27(2): 74-79

    Yan R W, Li Y C. Study on heavy metals of water and sediments of Huaihe River in Anhui section [J]. Journal of Biology, 2010, 27(2): 74-79 (in Chinese)

    [39] 國家環(huán)境保護(hù)總局. GB18406—2001農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全:無公害水產(chǎn)品安全要求[S]. 北京: 中國標(biāo)準(zhǔn)出版社, 2001

    [40] 褚武英. 幾種重金屬在淡水動物體內(nèi)的富集及其毒理研究[D]. 上海: 上海師范大學(xué), 2003: 27-31

    Chu W Y. Bioaccumulation of heavy metals in the fresh water animals and the toxic effect of them on the hepatopancreas of Macrobrachium rosenberggi [D]. Shanghai: Shanghai Normal University, 2003: 27-31 (in Chinese)

    [41] 馬燕, 吳豐昌, 譚偉強(qiáng), 等. 影響銀淡水生物水質(zhì)基準(zhǔn)的環(huán)境因素分析[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報, 2015, 10(1): 235-244

    Ma Y, Wu F C, Tan W Q, et al. Investigation on environment factors affecting the freshwater of quality criteria for silver to protect aquatic life in China [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2015, 10(1): 235-244 (in Chinese)

    [42] 代丹, 張遠(yuǎn), 韓雪嬌, 等. 太湖流域污水排放對湖水天然水化學(xué)的影響[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2015, 35(10): 3121-3130

    Dai D, Zhang Y, Han X J, et al. Impact of sewage discharge on the water chemistry of Lake Taihu [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2015, 35(10): 3121-3130 (in Chinese)

    [43] Wheeler J R, Grist E P M, Leung K M Y, et al. Species sensitivity distributions: Data and model choice [J]. Marine Pollution Bulletin, 2002, 45(1-12): 192-202

    [44] 雷炳莉, 黃圣彪, 王子健. 生態(tài)風(fēng)險評價理論和方法[J]. 化學(xué)進(jìn)展, 2009, 21(2/3): 350-358

    Lei B L, Huang S B, Wang Z J. Theories and methods of ecological risk assessment [J]. Progress in Chemistry, 2009, 21(2/3): 350-358 (in Chinese)

    [45] 袁和忠, 沈吉, 劉恩峰. 太湖重金屬和營養(yǎng)鹽污染特征分析[J]. 環(huán)境科學(xué), 2011, 32(3): 649-657

    Yuan H Z, Shen J, Liu E F. Assessment and characterization of heavy metals and nutrients in sediments from Taihu Lake [J]. Environmental Science, 2011, 32(3): 649-657 (in Chinese)

    [46] Roux D J, Jooste S H J, MacKay H M. Substance-specific water quality criteria for the protection of South African freshwater ecosystem: Methods for derivation and initial results for some inorganic toxic substances [J]. South African Journal of Science, 1996, 92: 198-206

    [47] 石小榮, 李梅, 崔益斌, 等. 以太湖流域為例探討我國淡水生物氨氮基準(zhǔn)[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2012, 32(6): 1406-1414

    Shi X R, Li M, Cui Y B, et al. Development of aquatic water quality criteria for ammonia in freshwater ecosystem of China based on Lake Tai basin [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2012, 32(6): 1406-1414 (in Chinese)

    AquaticQualityCriteriaandEcologicalRiskAssessmentforLeadinTypicalWatersofChina

    Wang Fei1, Liao Jing1,3, Mao Danjun1, Sun Cheng1,*, Yang Shaogui1, Zhou Junli2, Liu Hongling1, Gao Shixiang1, Li Mei1

    1. School of the Environment, Nanjing University, Nanjing 210023, China2. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China3. Hongtai Environmental Testing Co. Ltd, Nanjing 210023, China

    10.7524/AJE.1673-5897.20170120004

    2017-01-20錄用日期2017-03-30

    1673-5897(2017)3-434-12

    X171.5

    A

    孫成(1955—),男,教授,博士生導(dǎo)師,主要從事微量與痕量有機(jī)污染物的分析、污染物的環(huán)境行為以及水體中有毒有機(jī)物去除技術(shù)與機(jī)理研究,發(fā)表科學(xué)論文200多篇。

    國家水體污染控制與治理科技重大專項資助(2017ZX07301-002)

    王菲(1992-),女,碩士,研究方向為水質(zhì)基準(zhǔn)研究和土壤有機(jī)污染物修復(fù),E-mail: feiiris@126.com;

    *通訊作者(Corresponding author), E-mail: envidean@nju.edu.cn

    王菲, 廖靜, 茅丹俊, 等. 中國典型河湖水體鉛的水生生物安全基準(zhǔn)與生態(tài)風(fēng)險評價[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報,2017, 12(3): 434-445

    Wang F, Liao J, Mao D J, et al. Aquatic quality criteria and ecological risk assessment for lead in typical waters of China [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2017, 12(3): 434-445 (in Chinese)

    猜你喜歡
    太湖流域水生基準(zhǔn)
    太湖流域低污染水處理技術(shù)研究
    三氯生對4種水生生物的急性毒性研究
    明基準(zhǔn)講方法??待R
    滑落還是攀爬
    太湖流域:統(tǒng)籌兼顧 多管齊下 積極推進(jìn)節(jié)水型社會建設(shè)
    中國水利(2015年7期)2015-02-28 15:12:54
    依托科技創(chuàng)新 打造現(xiàn)代水生蔬菜產(chǎn)業(yè)
    長江蔬菜(2014年1期)2014-03-11 15:09:48
    巧用基準(zhǔn)變換實現(xiàn)裝配檢測
    河南科技(2014年15期)2014-02-27 14:12:35
    Imagination率先展示全新Futuremark 3DMark OpenGL ES3.0基準(zhǔn)測試
    太湖流域LUCC對水文過程的影響
    中國擬再投千億治理太湖流域水污染
    俺也久久电影网| 亚洲黑人精品在线| 禁无遮挡网站| 内地一区二区视频在线| 欧美高清成人免费视频www| 亚洲电影在线观看av| 日韩精品有码人妻一区| 18禁在线播放成人免费| 午夜激情欧美在线| 韩国av一区二区三区四区| 国产精品久久久久久久电影| 少妇被粗大猛烈的视频| 免费大片18禁| 无人区码免费观看不卡| 国产欧美日韩精品一区二区| 色哟哟哟哟哟哟| 国产私拍福利视频在线观看| 欧美成人性av电影在线观看| 中出人妻视频一区二区| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 欧美xxxx性猛交bbbb| 九色国产91popny在线| 欧美激情国产日韩精品一区| 亚洲av中文av极速乱 | 国产激情偷乱视频一区二区| 色综合婷婷激情| 国产精品久久电影中文字幕| 在线播放国产精品三级| 国产 一区 欧美 日韩| 天堂影院成人在线观看| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 免费看av在线观看网站| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 欧美极品一区二区三区四区| 特大巨黑吊av在线直播| 国产精品久久久久久久久免| 国产成人av教育| 成人性生交大片免费视频hd| 狠狠狠狠99中文字幕| 国产亚洲91精品色在线| 久久精品综合一区二区三区| 日本免费a在线| 欧美精品国产亚洲| 国产一区二区在线av高清观看| a级毛片a级免费在线| 麻豆国产av国片精品| 国产大屁股一区二区在线视频| 国产精品98久久久久久宅男小说| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 两个人视频免费观看高清| 最新在线观看一区二区三区| 久久久久久久久久成人| avwww免费| 久久6这里有精品| 老司机午夜福利在线观看视频| 国产伦在线观看视频一区| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 精品人妻熟女av久视频| 在线观看舔阴道视频| 男人舔奶头视频| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| xxxwww97欧美| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 婷婷色综合大香蕉| 搡老妇女老女人老熟妇| 成人鲁丝片一二三区免费| 欧美+日韩+精品| 色在线成人网| 天天躁日日操中文字幕| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 一区二区三区激情视频| 色哟哟·www| 99精品久久久久人妻精品| 国产探花在线观看一区二区| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 嫩草影院精品99| 国内精品久久久久久久电影| 国产成人一区二区在线| 国产一区二区在线观看日韩| 啪啪无遮挡十八禁网站| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| .国产精品久久| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 成人无遮挡网站| 国产av一区在线观看免费| 又紧又爽又黄一区二区| 深夜精品福利| 亚洲人成伊人成综合网2020| 日韩在线高清观看一区二区三区 | 免费人成视频x8x8入口观看| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 97热精品久久久久久| 欧美国产日韩亚洲一区| 麻豆久久精品国产亚洲av| 久久人人爽人人爽人人片va| 亚洲成人久久爱视频| 亚洲中文日韩欧美视频| 日韩欧美精品v在线| 日本免费a在线| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 丰满人妻一区二区三区视频av| 免费观看的影片在线观看| 亚洲在线观看片| 麻豆久久精品国产亚洲av| 99在线人妻在线中文字幕| 国产人妻一区二区三区在| a级一级毛片免费在线观看| 中文字幕av成人在线电影| 国产精品爽爽va在线观看网站| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 亚洲,欧美,日韩| 深夜a级毛片| 最近中文字幕高清免费大全6 | 国产高清视频在线播放一区| 听说在线观看完整版免费高清| 久久草成人影院| 精品福利观看| 少妇的逼好多水| 日韩 亚洲 欧美在线| av在线亚洲专区| 深夜a级毛片| 亚洲五月天丁香| av在线老鸭窝| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 18禁黄网站禁片免费观看直播| 国产高清有码在线观看视频| 中文在线观看免费www的网站| 成年女人看的毛片在线观看| 欧美黑人欧美精品刺激| 亚洲性夜色夜夜综合| 俺也久久电影网| 午夜福利成人在线免费观看| 别揉我奶头 嗯啊视频| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片 | 能在线免费观看的黄片| 天堂影院成人在线观看| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 色哟哟哟哟哟哟| 综合色av麻豆| 99久国产av精品| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 国产精品,欧美在线| 国产欧美日韩一区二区精品| 国产免费男女视频| 国产三级在线视频| 欧美bdsm另类| 精品国内亚洲2022精品成人| a级一级毛片免费在线观看| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 国产主播在线观看一区二区| 18禁在线播放成人免费| 毛片女人毛片| 亚洲美女搞黄在线观看 | 十八禁国产超污无遮挡网站| 欧美不卡视频在线免费观看| 亚洲 国产 在线| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 国产精品免费一区二区三区在线| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 极品教师在线视频| 国内精品久久久久久久电影| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 免费在线观看日本一区| 国产精品亚洲一级av第二区| 神马国产精品三级电影在线观看| 99久久中文字幕三级久久日本| 亚洲性夜色夜夜综合| 久久午夜亚洲精品久久| 成人鲁丝片一二三区免费| 日韩一区二区视频免费看| 国产精品98久久久久久宅男小说| 最好的美女福利视频网| 国产精品人妻久久久影院| 日本a在线网址| 最近在线观看免费完整版| 人妻久久中文字幕网| 国产在线男女| 99视频精品全部免费 在线| 国产 一区精品| 97超视频在线观看视频| 综合色av麻豆| 国内精品宾馆在线| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 赤兔流量卡办理| 欧美最新免费一区二区三区| 深夜a级毛片| 91久久精品国产一区二区三区| 1024手机看黄色片| 高清在线国产一区| 色5月婷婷丁香| 日韩欧美 国产精品| 日日撸夜夜添| 搡老妇女老女人老熟妇| 日韩欧美精品免费久久| 国产单亲对白刺激| 欧美精品啪啪一区二区三区| 亚洲自偷自拍三级| 91精品国产九色| 国产一级毛片七仙女欲春2| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 亚洲精品日韩av片在线观看| 可以在线观看的亚洲视频| 看免费成人av毛片| 久久久久久国产a免费观看| 亚洲av电影不卡..在线观看| 国产高潮美女av| 亚洲性夜色夜夜综合| 黄色丝袜av网址大全| 成人av一区二区三区在线看| 欧美在线一区亚洲| 亚洲中文日韩欧美视频| 婷婷六月久久综合丁香| 热99re8久久精品国产| 亚洲国产精品合色在线| 变态另类丝袜制服| 久久久久性生活片| 久久精品91蜜桃| 黄色视频,在线免费观看| 久久久久久久久久久丰满 | 国产国拍精品亚洲av在线观看| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 成人国产综合亚洲| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 国产在线精品亚洲第一网站| 国产精品av视频在线免费观看| 人妻少妇偷人精品九色| 亚洲成人免费电影在线观看| 搡老妇女老女人老熟妇| 18+在线观看网站| 色综合亚洲欧美另类图片| 国产成人av教育| 在线a可以看的网站| 欧美性猛交黑人性爽| 精品久久久久久久久久久久久| 此物有八面人人有两片| 一边摸一边抽搐一进一小说| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 十八禁网站免费在线| 免费看日本二区| 日本-黄色视频高清免费观看| 精品午夜福利在线看| 日韩欧美在线乱码| 日韩精品中文字幕看吧| av国产免费在线观看| a级毛片a级免费在线| 国产视频内射| av在线亚洲专区| 神马国产精品三级电影在线观看| 久久人人精品亚洲av| 男人舔女人下体高潮全视频| 精品乱码久久久久久99久播| 少妇的逼好多水| 嫁个100分男人电影在线观看| 午夜久久久久精精品| 中文亚洲av片在线观看爽| 精品一区二区免费观看| 九色成人免费人妻av| 精品免费久久久久久久清纯| 最后的刺客免费高清国语| 国产美女午夜福利| 欧美高清性xxxxhd video| 韩国av一区二区三区四区| 国产乱人视频| 国产午夜福利久久久久久| 成年版毛片免费区| 伦精品一区二区三区| 午夜视频国产福利| 男女那种视频在线观看| 女的被弄到高潮叫床怎么办 | 精品久久久噜噜| 高清在线国产一区| 精品日产1卡2卡| 亚洲欧美激情综合另类| 毛片女人毛片| 精品久久久久久久末码| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 国产精品日韩av在线免费观看| 免费电影在线观看免费观看| 久久国产乱子免费精品| 日韩一本色道免费dvd| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 少妇人妻一区二区三区视频| 69av精品久久久久久| 黄色丝袜av网址大全| 三级国产精品欧美在线观看| 日韩强制内射视频| 亚洲av美国av| 婷婷六月久久综合丁香| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 欧美又色又爽又黄视频| 免费在线观看影片大全网站| 在线观看66精品国产| 婷婷亚洲欧美| 搞女人的毛片| av在线亚洲专区| 欧美高清成人免费视频www| 美女被艹到高潮喷水动态| 天堂网av新在线| 国产综合懂色| 天堂影院成人在线观看| 欧美国产日韩亚洲一区| 99热这里只有精品一区| 国产精品久久久久久久久免| 亚洲一区高清亚洲精品| 色视频www国产| 色视频www国产| 干丝袜人妻中文字幕| 最新在线观看一区二区三区| 欧美色欧美亚洲另类二区| 免费在线观看成人毛片| bbb黄色大片| 成人性生交大片免费视频hd| 麻豆成人午夜福利视频| 午夜爱爱视频在线播放| 日韩精品有码人妻一区| eeuss影院久久| eeuss影院久久| 日本 av在线| 国产高清激情床上av| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 别揉我奶头 嗯啊视频| 久久精品国产亚洲av天美| 久久久久久久久久久丰满 | 日日夜夜操网爽| 天堂网av新在线| 国产欧美日韩精品一区二区| a级一级毛片免费在线观看| 中文字幕av在线有码专区| 色综合婷婷激情| 欧美+日韩+精品| 看免费成人av毛片| 网址你懂的国产日韩在线| 伦理电影大哥的女人| 亚洲专区国产一区二区| 亚洲国产高清在线一区二区三| 又紧又爽又黄一区二区| av.在线天堂| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 99视频精品全部免费 在线| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 免费看光身美女| 国产乱人伦免费视频| 免费av不卡在线播放| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 日韩中文字幕欧美一区二区| 身体一侧抽搐| 国产精品综合久久久久久久免费| 不卡一级毛片| ponron亚洲| av天堂在线播放| 深夜a级毛片| 亚洲美女视频黄频| 久久中文看片网| 天堂√8在线中文| 国产精品爽爽va在线观看网站| 欧美一区二区亚洲| 欧美zozozo另类| a在线观看视频网站| 99精品久久久久人妻精品| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 成熟少妇高潮喷水视频| av黄色大香蕉| 免费观看精品视频网站| 成人精品一区二区免费| 天天一区二区日本电影三级| 国产精品国产高清国产av| 日本-黄色视频高清免费观看| 此物有八面人人有两片| 亚洲成人中文字幕在线播放| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 春色校园在线视频观看| 中文资源天堂在线| 国产av在哪里看| 18禁在线播放成人免费| 干丝袜人妻中文字幕| 搡老熟女国产l中国老女人| 日日啪夜夜撸| 18禁在线播放成人免费| 午夜福利成人在线免费观看| 成人一区二区视频在线观看| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 免费观看在线日韩| av中文乱码字幕在线| 黄色女人牲交| 久久久久久大精品| 欧美成人a在线观看| 乱系列少妇在线播放| 精品午夜福利视频在线观看一区| 乱码一卡2卡4卡精品| 国产精品不卡视频一区二区| 国产高清不卡午夜福利| 亚洲专区中文字幕在线| 国产不卡一卡二| 国产一区二区在线av高清观看| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 全区人妻精品视频| 亚洲精品色激情综合| 国产欧美日韩一区二区精品| 99热精品在线国产| 97碰自拍视频| or卡值多少钱| 啦啦啦啦在线视频资源| 欧美精品啪啪一区二区三区| 国产av不卡久久| 亚洲欧美清纯卡通| 国产精品久久久久久久久免| 99精品在免费线老司机午夜| 一个人看的www免费观看视频| 97碰自拍视频| 国产私拍福利视频在线观看| 午夜亚洲福利在线播放| 99在线视频只有这里精品首页| 极品教师在线视频| 成人欧美大片| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 午夜免费成人在线视频| 日韩欧美三级三区| 两个人视频免费观看高清| 精品人妻熟女av久视频| 99久久成人亚洲精品观看| 色视频www国产| 国产久久久一区二区三区| 国产精品不卡视频一区二区| 国产熟女欧美一区二区| www日本黄色视频网| 久久久久久国产a免费观看| 最后的刺客免费高清国语| 成人二区视频| 免费av观看视频| 三级国产精品欧美在线观看| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 久久午夜亚洲精品久久| 免费黄网站久久成人精品| 国产在线男女| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 免费观看在线日韩| 最新中文字幕久久久久| 99九九线精品视频在线观看视频| 精品一区二区三区视频在线| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 久久久久免费精品人妻一区二区| 1000部很黄的大片| 国产精品一及| 男女视频在线观看网站免费| 色视频www国产| 啦啦啦韩国在线观看视频| 欧美日韩综合久久久久久 | 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 亚洲黑人精品在线| 一级av片app| 中文资源天堂在线| 男人舔奶头视频| 精品久久国产蜜桃| 真人一进一出gif抽搐免费| 久久精品国产鲁丝片午夜精品 | 五月玫瑰六月丁香| 午夜福利视频1000在线观看| 久久久久久久久久久丰满 | 国产一级毛片七仙女欲春2| 一进一出好大好爽视频| 久久亚洲真实| 欧美成人免费av一区二区三区| 亚洲无线观看免费| 2021天堂中文幕一二区在线观| 欧美一区二区国产精品久久精品| 久9热在线精品视频| 天堂网av新在线| 国产一级毛片七仙女欲春2| 亚洲av.av天堂| 午夜老司机福利剧场| 久久精品国产鲁丝片午夜精品 | 欧美性猛交黑人性爽| 精品人妻熟女av久视频| 成人欧美大片| 久久亚洲精品不卡| 精品午夜福利视频在线观看一区| 免费看a级黄色片| 在线观看午夜福利视频| 国产av一区在线观看免费| 又紧又爽又黄一区二区| 日日撸夜夜添| 嫁个100分男人电影在线观看| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 在线a可以看的网站| 99久久中文字幕三级久久日本| a在线观看视频网站| 淫妇啪啪啪对白视频| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 久久久久久久久大av| 嫁个100分男人电影在线观看| 真实男女啪啪啪动态图| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国产亚洲91精品色在线| 乱系列少妇在线播放| 看黄色毛片网站| 亚洲真实伦在线观看| 欧美一区二区亚洲| 女的被弄到高潮叫床怎么办 | 国产一区二区在线av高清观看| 国产成人aa在线观看| 国产亚洲精品av在线| 亚洲国产精品sss在线观看| 精品免费久久久久久久清纯| 午夜福利成人在线免费观看| 日本成人三级电影网站| 久久久久久久久久黄片| 成人性生交大片免费视频hd| 日韩欧美在线乱码| 成人三级黄色视频| 免费搜索国产男女视频| 最近最新中文字幕大全电影3| 动漫黄色视频在线观看| 国产一区二区激情短视频| 国产亚洲欧美98| 白带黄色成豆腐渣| 久久久久久久久久黄片| 午夜激情福利司机影院| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 午夜福利高清视频| 亚洲国产色片| 国产熟女欧美一区二区| 嫩草影院新地址| 人人妻人人看人人澡| 高清日韩中文字幕在线| 麻豆av噜噜一区二区三区| 动漫黄色视频在线观看| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 亚洲成人精品中文字幕电影| 啪啪无遮挡十八禁网站| 淫妇啪啪啪对白视频| 无遮挡黄片免费观看| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲三级黄色毛片| 深夜a级毛片| 99久久精品国产国产毛片| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 五月伊人婷婷丁香| 久久久久九九精品影院| 免费av观看视频| 他把我摸到了高潮在线观看| 亚洲成人久久爱视频| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 久久久久久久久久黄片| 麻豆av噜噜一区二区三区| 小说图片视频综合网站| 久久久久久大精品| 欧美国产日韩亚洲一区| 亚洲 国产 在线| 久久亚洲真实| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 狠狠狠狠99中文字幕| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片 | 亚洲天堂国产精品一区在线| 黄片wwwwww| 性欧美人与动物交配| 午夜免费成人在线视频| 乱系列少妇在线播放| 麻豆久久精品国产亚洲av| 午夜福利视频1000在线观看| 99视频精品全部免费 在线| 午夜老司机福利剧场| 麻豆久久精品国产亚洲av| 51国产日韩欧美| 2021天堂中文幕一二区在线观| 精品午夜福利视频在线观看一区| 久久这里只有精品中国| 日韩欧美国产在线观看| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 免费在线观看成人毛片| 身体一侧抽搐| 男女视频在线观看网站免费| 亚洲成av人片在线播放无| 美女黄网站色视频| 欧美xxxx性猛交bbbb| 一区二区三区激情视频| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产激情偷乱视频一区二区| 国产私拍福利视频在线观看| 中出人妻视频一区二区| 精品人妻偷拍中文字幕| 亚洲va在线va天堂va国产| 欧美精品啪啪一区二区三区| 久久精品综合一区二区三区| 乱码一卡2卡4卡精品| 午夜福利欧美成人| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 在线天堂最新版资源| 免费人成视频x8x8入口观看| 在线播放无遮挡| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 亚洲天堂国产精品一区在线| www日本黄色视频网| 欧美色欧美亚洲另类二区| 三级国产精品欧美在线观看| 97热精品久久久久久| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 国产三级中文精品| 真人一进一出gif抽搐免费| 欧美最新免费一区二区三区| 一夜夜www| 久久久久免费精品人妻一区二区| 久久人人爽人人爽人人片va| 日本在线视频免费播放| 3wmmmm亚洲av在线观看| 桃色一区二区三区在线观看| 精品人妻偷拍中文字幕| 99在线视频只有这里精品首页| 精品不卡国产一区二区三区|