• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    超高效液相色譜-串聯(lián)四極桿質(zhì)譜快速篩查豆芽中51 種抗生素類藥物的殘留

    2017-10-11 11:36:47孫曉冬
    食品科學(xué) 2017年20期
    關(guān)鍵詞:豆芽磺胺純度

    孫曉冬,郝 杰,毛 婷,史 娜,姜 潔*

    超高效液相色譜-串聯(lián)四極桿質(zhì)譜快速篩查豆芽中51 種抗生素類藥物的殘留

    孫曉冬,郝 杰,毛 婷,史 娜,姜 潔*

    (北京市食品安全監(jiān)控和風(fēng)險評估中心,北京 100041)

    使用超高效液相色譜-串聯(lián)四極桿質(zhì)譜儀結(jié)合快速高通量的前處理方法實現(xiàn)豆芽中51 種抗生素類藥物的快速篩查測定。樣品經(jīng)乙腈提取,QuEChERS凈化,采用ACQUITY BEH C18色譜柱分離,梯度洗脫,采用電噴霧-正離子多反應(yīng)監(jiān)測模式,外標法定量。結(jié)果表明:51 種抗生素類藥物的定量限(RSN≥10)為0.5~5 μg/kg,高、中、低3 個添加水平平均回收率為62.93%~118.69%,相對標準偏差為0.29%~9.72%,該方法能夠達到高通量、多組分、快速的篩查目的,可應(yīng)用于豆芽中抗生素類藥物的批量快速篩查。

    豆芽;超高效液相色譜-串聯(lián)四極桿質(zhì)譜;抗生素類藥物;快速篩查

    豆芽又稱“活體蔬菜”,其品種豐富、營養(yǎng)全面、清香脆嫩,深受人們喜愛。但近幾年,毒豆芽、問題豆芽等事件愈演愈烈[1-2],相關(guān)部門對豆芽食品安全的關(guān)注和監(jiān)管[3-4]也越來越大,有報道指出在豆芽生產(chǎn)中可能會存在非法添加抗生素類藥物的現(xiàn)象[5-7],如恩諾沙星、諾氟沙星、青霉素、土霉素等,其主要目的是用于殺菌消毒和防止根部腐爛。而抗生素類藥物的濫用,易導(dǎo)致耐藥性細菌的產(chǎn)生,極有可能在環(huán)境中傳播和擴散,進而對人體健康構(gòu)成潛在威脅[8-10]。

    當(dāng)前動物源性食品中抗生素類藥物的檢測方法文獻較多[11-13],但是關(guān)于植物源性食品中抗生素類藥物殘留的檢測方法報道較少,而且檢測方法多為單個或幾個化合物一個方法[14-18],前處理方法繁瑣耗時長,不能滿足食品安全突發(fā)事件快速處置工作所要求的高效率、多組分等要求,因此選擇合適的提取方法和分析手段對解決多組分抗生素類藥物殘留量的同時測定尤為重要。

    本實驗使用超高效液相色譜-串聯(lián)四極桿質(zhì)譜進行豆芽中磺胺類、喹諾酮類、林可酰胺類、大環(huán)內(nèi)酯類、β-內(nèi)酰胺類、四環(huán)素族、硝基咪唑類[19-21]7 類共51 種抗生素類藥物同時檢測方法的研究,由于涉及的抗生素類藥物種類比較多,舍去前處理常用的固相萃取柱的凈化手段,選用QuEChERS(quick,easy,cheap,effective,rugged,safe)直接凈化提取,其前處理簡單、分析耗用時間短和較高靈敏度的優(yōu)勢增加了定性和定量的可靠性,滿足了食品安全風(fēng)險突發(fā)事件的快速應(yīng)急處理工作中高通量、高可靠性確證和定量分析的要求,為相關(guān)工作提供了可靠的技術(shù)保障。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    豆芽抽檢樣品:從北京市各大市場、超市隨機抽取的豆芽樣品;豆芽質(zhì)控樣品:由實驗室自行培育的陰性樣品,添加標準溶液制備得到。

    鹽酸四環(huán)素(純度98.0%,CAS號:64-75-5)、鹽酸金霉素(純度93.0%,CAS號:64-72-2)、鹽酸強力霉素(純度98.7%,CAS號:24390-14-5)、鹽酸土霉素(純度96.5%,CAS號:2058-46-0)、青霉素V鉀(純度98.8%,CAS號:132-98-9)、林可霉素(純度98.0%,CAS號:154-21-2)、克林霉素(純度98.0%,CAS號:18323-44-9)、泰樂菌素(純度96.0%,CAS號:1401-69-0)、替米考星(純度99.0%,CAS號:108050-54-0)、螺旋霉素(純度97.0%,CAS號:8025-81-8)、吉他霉素(純度92.0%,CAS號:232-429-6)、紅霉素(純度97.0%,CAS號:114-07-8)、竹桃霉素(純度96.5%,CAS號:2751-09-9)、甲硝唑(純度99.8%,CAS號:443-48-1)、替硝唑(純度99.5%,CAS號:19387-91-8)、奧硝唑(純度99.9%,CAS號:16773-42-5)、洛硝噠唑(純度97.0%,CAS號:7681-76-7)、塞克硝唑(純度95.3%,CAS號:3366-95-8)、異丙硝唑(純度98.0%,CAS號:14885-29-1)、二甲硝咪唑(純度99.0%,CAS號:551-92-8)、西諾沙星(純度99.5%,CAS號:28657-80-9)、鹽酸雙氟沙星(純度98.0%,CAS號:91296-86-5)、依諾沙星(純度99.0%,CAS號:74011-58-8)、恩諾沙星(純度99.0%,CAS號:93106-60-6)、氟甲喹(純度98.3%,CAS號:42835-25-6)、鹽酸洛美沙星(純度99.0%,CAS號:98079-52-8)、麻保沙星(純度99.0%,CAS號:115550-35-1)、萘啶酸(純度98.0%,CAS號:389-08-2)、諾氟沙星(純度99.0%,CAS號:70458-96-7)、氧氟沙星(純度99.0%,CAS號:82419-36-1)、奧比沙星(純度97.8%,CAS號:113617-63-3)、惡喹酸(純度98.0%,CAS號:14698-29-4)、培氟沙星(純度99.0%,CAS號:70458-92-3)、沙拉沙星鹽酸鹽(純度97.0%,CAS號:91296-87-6)、司帕沙星(純度98.9%,CAS號:111542-93-9)、磺胺嘧啶(純度99.0%,CAS號:68-35-9)、磺胺二甲氧噠嗪(純度99.0%,CAS號:122-11-2)、磺胺甲基嘧啶(純度99.2%,CAS號:127-79-7)、磺胺對甲氧嘧啶(純度98.0%,CAS號:651-06-9)、磺胺甲二唑(純度98.5%,CAS號:144-82-1)、磺胺甲基異惡唑(純度99.5%,CAS號:723-46-6)、磺胺甲氧噠嗪(純度99.0%,CAS號:80-35-3)、磺胺間甲氧嘧啶(純度98.0%,CAS號:1220-83-3)、磺胺吡啶(純度99.0%,CAS號:144-83-2)、磺胺喹惡啉(純度98.0%,CAS號:59-40-5)、磺胺噻唑(純度99.5%,CAS號:72-14-0)、磺胺二甲異惡唑(純度99.0%,CAS號:127-69-5)、磺胺氯噠嗪(純度99.0%,CAS號:80-32-0) 德國Dr. Ehrenstofer GmbH公司;羥基甲硝唑(純度99.2%,CAS號:4812-40-2) 德國Witega公司;環(huán)丙沙星(純度98.0%,CAS號:85721-33-1) 加拿大TRC公司;交沙霉素(純度100%,CAS號:16846-24-5)上海安普公司。

    乙腈、甲醇(均為色譜純) 美國Thermo Fisher公司;甲酸(色譜純) 德國CNW Technology GmbH公司;QuEChERS提取管(內(nèi)含4 g無水硫酸鈉和1 g無水氯化鈉) 美國安捷倫公司;實驗用水為Milli-Q制備的超純水。

    1.2 儀器與設(shè)備

    Acquity I-class UPLC超高效液相色譜系統(tǒng)、Xevo TQ-S三重四極桿質(zhì)譜儀(配有電噴霧離子源及Masslynx 4.1 SCN803軟件系統(tǒng)) 美國Waters公司;Milli-Q純水儀 美國Millipore公司;3K18高速冷凍離心機 美國Sigma公司。

    1.3 方法

    1.3.1 標準溶液的配制

    各標準品于10 mL棕色容量瓶中用甲醇溶解,并定容到刻度,配制成1 000 μg/mL的標準儲備液,轉(zhuǎn)入棕色樣品瓶中于-20 ℃保存。

    1.3.2 樣品前處理

    樣品經(jīng)處理均質(zhì)后,稱取5.00 g樣品于離心管中,加入10 mL水和10 mL乙腈,渦旋振蕩3 min至充分混勻,超聲5 min后,加入QuEChERS粉末劇烈振蕩1 min,于4 ℃、10 000 r/min離心5 min,取出上清液5 mL至收集管中,室溫條件下氮氣吹至近干,0.1%甲酸溶液-甲醇(9∶1,V/V)1 mL復(fù)溶,過0.22 μm濾膜,待儀器分析。

    1.3.3 色譜條件

    色譜柱:Waters Acquity UPLC BEH C18(100 mm×2.1 mm,1.7 μm);流速0.45 mL/min;柱溫45 ℃;流動相:A為甲醇,B為0.1%甲酸溶液;梯度洗脫條件:0~0.25 min、98% A,0.25~12.25 min、98%~1% A,12.25~13.00 min、1% A,13.00~13.01 min、1%~98% A,13.01~17.00 min、98% A;進樣量10 μL,進樣溫度10 ℃。

    1.3.4 質(zhì)譜條件

    電噴霧離子源;毛細管電壓0.80 kV;離子源溫度150 ℃;錐孔電壓40.0 V;錐孔氣流量150 L/h;脫溶劑氣溫度450 ℃;脫溶劑氣流量800 L/h。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 前處理方法的優(yōu)化

    2.1.1 提取溶劑的優(yōu)化

    考慮到51 種抗生素類藥物的快速篩查需要通用、快速、回收率優(yōu)化的前處理方法,本研究考察的前處理方法需要均能有效凈化基質(zhì)中的干擾。選取總體回收率較差的四環(huán)素、青霉素V、紅霉素、培氟沙星4 種化合物作為依據(jù),樣品在相同加標量5 μg/kg的情況下,分別考察乙腈、10%酸化乙腈(量取10 mL甲酸用乙腈定容至100 mL)、乙酸乙酯、乙腈-乙酸乙酯(1∶1,V/V)不同提取液的回收率,如圖1所示。使用乙腈作為提取溶液時,青霉素V、紅霉素、培氟沙星均可以達到較好和較為穩(wěn)定的回收率,四環(huán)素的回收率也能達到70%以上。

    圖1 不同提取溶劑的回收率Fig. 1 Recoveries of antibiotics with different extraction solvents

    2.1.2 凈化條件的優(yōu)化

    樣品在使用相同提取試劑和相同加標量5 μg/kg的條件下,以總體回收率較差的四環(huán)素、青霉素V、紅霉素、培氟沙星4 種化合物作為依據(jù),分別考察QuEChERS 5982-0032(4 g Na2SO4、1g NaCl)、QuEChERS 5982-5550(4 g MgSO4、1 g NaCl)、QuEChERS 5982-5650(4 g MgSO4、1 g NaCl、1 g檸檬酸鈉、0.5 g三水合二檸檬酸二鈉)、5 g NaCl共4 種凈化條件的效果比較,如圖2所示。

    圖2 不同凈化條件的凈化效果比較Fig. 2 Comparison of effi ciency of different clean-up methods

    如圖2所示,樣品使用QuEChERS 5982-0032凈化處理后,回收率明顯高于其他3 種,其中NaCl回收率最差,暫不做考慮。由于青霉素類和大環(huán)內(nèi)酯類抗生素類藥物熱穩(wěn)定性較差[22-24],前處理時加入QuEChERS 5982-5550和QuEChERS 5982-5650后有明顯的發(fā)熱現(xiàn)象,因此影響了青霉素V和紅霉素的回收;而QuEChERS 5982-5550和QuEChERS 5982-5650中的Mg2+具有配位能力易與四環(huán)素族發(fā)生螯合作用從而影響提取回收率,也就體現(xiàn)了含Na+的QuEChERS 5982-0032較好提取效果的優(yōu)勢。

    綜上所述,使用乙腈作為提取溶劑,選擇QuEChERS 5982-0032作為凈化方法,可以達到51 種抗生素類藥物較好的前處理提取凈化效果,目標化合物的回收率均在60%以上。2.2 色譜-質(zhì)譜分析

    2.2.1 色譜條件的優(yōu)化

    由于51 種抗生素類化合物的電離方式均為正離子模式,在水相中加入一定比例的酸可以促進電離,所以選用較為常用的0.1%甲酸溶液作為流動相[25-27]。然后比較色譜分析方法中常用的甲醇和乙腈分別作為有機相時,對51 種抗生素類化合物色譜分離的影響。當(dāng)使用乙腈作為有機相時,磺胺類化合物的響應(yīng)和分離度明顯降低,個別峰的峰形拖尾,導(dǎo)致化合物之間的干擾嚴重,靈敏度降低,尤其是對同分異構(gòu)體的影響尤為明顯, 51 種抗生素類化合物的總離子流色譜圖見圖3,3 種同分異構(gòu)體磺胺甲氧噠嗪、磺胺間甲氧嘧啶、磺胺對甲氧嘧啶在有機相為甲醇時色譜分離圖見圖4。因此綜合考慮,使用0.1%甲酸溶液-甲醇作為流動相體系,用于51 種抗生素類藥物的色譜分離。

    圖3 51 種抗生素類化合物的總離子流色譜圖Fig. 3 Total ion chromatogram of 51 antibiotics

    圖4 3 種同分異構(gòu)體的色譜分離圖Fig. 4 Chromatograms of sulfameter, sulfamonomethoxine, and sulfamethoxypyridazine

    2.2.2 質(zhì)譜條件的選擇

    2.2.2.1 母離子的選擇

    取100 ng/mL的各化合物標準溶液放在蠕動泵進樣器上,設(shè)定流動相的速率為0.1 mL/min,蠕動泵流速20 μL/min,混合模式進樣,調(diào)節(jié)毛細管電壓、錐孔電壓、脫溶劑氣的溫度、脫溶劑氣的流速、錐孔氣流速等質(zhì)譜參數(shù),盡可能得使目標物響應(yīng)信號達到最高。

    2.2.2.2 子離子的選擇

    使用儀器軟件自動調(diào)諧功能為每個母離子自動篩選出最佳的錐孔電壓和碰撞電壓從而得到在該碎裂條件下的2 個子離子。對得到的子離子結(jié)合化合物的結(jié)構(gòu)式和碎裂規(guī)律[28-30]進行再次分析,以驗證儀器自動篩選的子離子功能的準確性。以磺胺甲基嘧啶為例,圖5為磺胺甲基嘧啶的結(jié)構(gòu)式和質(zhì)譜碎裂分析圖?;前芳谆奏つ鸽x子為m/z 265.1,儀器自動篩選出的兩個子離子為m/z 92和156,滿足該化合物碎裂規(guī)律。

    圖5 磺胺甲基嘧啶的結(jié)構(gòu)式及質(zhì)譜裂解Fig. 5 Structure and fragmentation pathway of sulfamerazine

    將51 種抗生素類藥物的色譜及質(zhì)譜采集參數(shù)見表1。

    表1 51 種抗生素類藥物的色譜及質(zhì)譜采集參數(shù)Table 1 Chromatogram and mass spectral parameters for 51 antibiotics

    2.3 方法學(xué)驗證

    2.3.1 標準曲線的繪制

    根據(jù)51 種抗生素類藥物響應(yīng)的強弱,配制系列質(zhì)量濃度的混合標準工作溶液繪制標準曲線,如表2所示,51 種化合物的線性范圍為0.5~20 ng/mL,相關(guān)系數(shù)均大于0.99。

    表2 51 種抗生素類藥物的線性方程、相關(guān)系數(shù)、線性范圍Table 2 Linear equations, correlation coeffi cients and linear ranges for 51 antibiotics

    2.3.2 方法的檢出限和回收率

    取空白樣品,添加不同系列水平的混合標準溶液,繪制基質(zhì)加標工作曲線。在基質(zhì)中加入不同量的混合標準溶液,制成加標陽性樣品,進行前處理,將得到的樣品上機檢測,得到信噪比至少10∶1的目標化合物的最低加標量,即為本方法在基質(zhì)中的定量限(limit of quantity,LOQ)。取空白基質(zhì),添加3 個不同水平的加標量,經(jīng)過前處理并上機檢測,每個水平做6 組平行實驗,LOQ、回收率及相對標準偏差結(jié)果見表3。

    表3 51 種抗生素類藥物的方法LOQ、回收率和相對標準偏差Table 3 LOQs, recoveries and RSDs for the antibiotics

    2.4 方法應(yīng)用

    圖6 豆芽樣品空白(A)和質(zhì)控樣(B)恩諾沙星的色譜圖Fig. 6 Chromatogram of blank sample (A) and enrofl oxacin in quality control sample (B)

    圖7 豆芽樣品空白和質(zhì)控樣土霉素、強力霉素的色譜圖Fig. 7 Chromatogram of blank sample and oxytetracycline and doxycycline in quality control sample

    圖8 豆芽樣品空白和質(zhì)控樣磺胺嘧啶、磺胺吡啶的色譜圖Fig. 8 Chromatograms of blank sample and sulfadiazine and sulfapyridine in quality control sample

    應(yīng)用本方法對隨機抽取的豆芽樣品進行了篩查測定,共計50 個樣品,同時做3 個質(zhì)控樣品。色譜圖見圖6~8。在3個質(zhì)控樣品中分別檢出恩諾沙星含量為24.8 μg/kg,強力霉素含量為35.6 μg/kg,土霉素含量為34.4 μg/kg,磺胺嘧啶含量為6.7 μg/kg,磺胺吡啶含量為26.9 μg/kg,其余樣品均未檢出。

    3 結(jié) 論

    本實驗利用QuEChERS凈化手段,結(jié)合超高效液相色譜-串聯(lián)四極桿質(zhì)譜儀研究建立豆芽中磺胺類、喹諾酮類、林可酰胺類、大環(huán)內(nèi)酯類、β-內(nèi)酰胺類、四環(huán)素族、硝基咪唑類7 類共51 種抗生素類藥物的快速篩查方法,該方法準確、快捷,并且進行了方法學(xué)驗證應(yīng)用。適合用于豆芽食品中安全風(fēng)險突發(fā)事件的快速應(yīng)急處置工作。

    [1] 馬坤明. “毒豆芽”溯源[J]. 農(nóng)產(chǎn)品市場周刊, 2013(15)∶ 42-43.DOI∶10.3969/j.issn.1009-8070.2013.15.012.

    [2] 京華. 北京某批發(fā)市場現(xiàn)毒豆芽∶ 含非法添加劑[J]. 廣西質(zhì)量監(jiān)督導(dǎo)報, 2014(11)∶ 36. DOI∶10.3969/j.issn.1009-6310.2014.11.010.

    [3] 王康友. 專家盤點2014年食品安全關(guān)鍵詞[C]//科學(xué)媒介中心2015年推送文章全集(上). 北京∶ 中國科普研究所科學(xué)媒介中心, 2016∶ 20-28.

    [4] 北京市食品藥品監(jiān)督管理局. 北京市食品藥品監(jiān)督管理局關(guān)于印發(fā)《工業(yè)化豆芽生產(chǎn)許可審查細則(2014版)》的通知[N]. 北京市人民政府公報, 2014-08-27(39).

    [5] 呂世翔, 陳凱新, 李家磊, 等. 國內(nèi)典型食品安全案例歸類分析及對策[J]. 中國食物與營養(yǎng), 2012, 18(11)∶ 16-19. DOI∶10.3969/j.issn.1006-9577.2012.11.005.

    [6] 郝鳳桐. “毒豆芽”及其危害治理[J]. 職業(yè)衛(wèi)生與應(yīng)急救援, 2013,31(5)∶ 285. DOI∶10.16369/j.oher.issn.

    [7] 顧志翔, 龐昊. “毒豆芽”何時才能根除[N]. 檢察日報, 2011-06-29(004).

    [8] PRUDEN A, PEI R T, STORTEBOOM H, et al. Antibiotic resistance genes as emerging contaminants∶studies in northern Colorado[J].Environmental Science & Technology, 2006, 40(23)∶ 7445-7450.DOI∶10.1021/es0604131.

    [9] ELENA M, CARMEN G, SIGRID S, et al. Environmental monitoring study of selected veterinary antibiotics in animal manure and soils in Austria[J]. Environmental Pollution, 2007, 148(2)∶ 570-579.DOI∶10.1016/j.envpol.2006.11.035.

    [10] 胡洪營, 王超, 郭美婷. 藥品和個人護理用品(PPCPs)對環(huán)境的污染現(xiàn)狀于研究進展[J]. 生態(tài)環(huán)境, 2005, 14(6)∶ 947-952. DOI∶10.16258/j.cnki.1674-5906.2005.06.032.

    [11] 郭黎明, 朱奎, 江海洋, 等. 超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法同時測定雞肝中殘留的四環(huán)素類、磺胺類和喹諾酮類藥物[J]. 色譜, 2009,27(4)∶ 412-416. DOI∶10.3321/j.issn∶1000-8713.2009.04.006.

    [12] 袁中珍. 動物源性食品中16 種磺胺類藥物殘留檢測[D]. 重慶∶ 重慶醫(yī)科大學(xué), 2013.

    [13] 寧海容, 彭瑛, 金興良, 等. 牛奶中抗生素檢測研究進展[J]. 中國畜牧獸醫(yī), 2012(8)∶ 227-230.

    [14] 劉春生, 羅海英, 冼燕萍, 等. 超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測定豆芽中7 種藥物殘留[J]. 質(zhì)譜學(xué)報, 2014, 35(4)∶ 302-310. DOI∶10.7538/zpxb.youxian.2014.0023.

    [15] 靳鳳龍. 固相萃取-高效液相色譜法測定豆芽中土霉素的含量[J]. 現(xiàn)代農(nóng)業(yè)科技, 2012(13)∶ 296-297. DOI∶10.3969/j.issn.1007-5739.2012.13.189.

    [16] 李彥文, 張艷, 莫測輝, 等. 廣州市蔬菜中喹諾酮類抗生素污染特征及健康風(fēng)險初步研究[J]. 環(huán)境科學(xué), 2010, 31(10)∶ 2445-2449.DOI∶10.13227/j.hjkx.2010.10.031.

    [17] KUMAR K, GUPTA S C, BAIDOO S K, et al. Antibiotic uptake by plants from soil fertilized with animal manure[J]. Journal of Environmental Quality, 2005, 34(6)∶ 2082-2085. DOI∶10.2134/jep2005.0026.

    [18] LILLENBERG M, LITVIN S V, NEI L, et al. Enrofloxacin and ciprofloxacin uptake by plants from soil[J]. Agronomy Research,2010, 8(1)∶ 807-814.

    [19] 張致平. 抗生素與抗菌藥發(fā)展史[J]. 首都醫(yī)藥, 2004(2)∶ 14-16.DOI∶10.3969/j.issn.1005-8257.2004.02.009.

    [20] 黃艷芳. 抗生素的分類與應(yīng)用[J]. 山東醫(yī)藥, 2006, 46(25)∶ 84-85.

    [21] 趙子佳, 李晶峰, 姚夢杰, 等. 中國動物源性食品中抗生素殘留的分類及檢測方法[J]. 吉林中醫(yī)藥, 2016, 36(8)∶ 811-813. DOI∶10.13463/j.cnki.jlzyy.2016.08.017.

    [22] 姜力群, 嵇元欣, 劉晶錦, 等. 青霉素類抗生素穩(wěn)定性影響因素及有關(guān)物質(zhì)測定方法[J]. 藥學(xué)進展, 2008, 32(2)∶ 62-68.

    [23] 李瑋. 大環(huán)內(nèi)酯類抗生素?zé)岱€(wěn)定性及分解動力學(xué)研究[J]. 藥物分析雜志, 2010, 30(8)∶ 1544-1547. DOI∶10.16155/j.0254-1793.2010.08.037.

    [24] 薛哲, 李剛, 李少華, 等. β-內(nèi)酰胺類抗生素對熱的穩(wěn)定性的研究[J]. 江西醫(yī)學(xué)院學(xué)報, 2008, 48(4)∶ 42-46. DOI∶10.3969/j.issn.1000-2294.2008.04.013.

    [25] 張潔, 嚴麗娟, 潘晨松. 超高效液相色譜/高分辨飛行時間質(zhì)譜法同時檢測乳制品中19 種抗生素[J]. 色譜, 2012, 30(10)∶ 1031-1036.DOI∶10.3724/SP.J.1123.2012.06026.

    [26] 丁麗, 曾邵東, 魏曉奕. 超高效液相色譜-質(zhì)譜發(fā)測定豆芽中多菌靈、2,4二氯苯氧乙酸、恩諾沙星殘留[J]. 食品科學(xué), 2014, 35(22)∶69-75. DOI∶10.7506/spkx1002-6630-201422032.

    [27] 王培峰, 王鳳美, 張鴻偉. 高效液相色譜-四極桿軌道阱高分辨質(zhì)譜對動物源食品中抗生素類成分的快速篩查[J]. 食品安全質(zhì)量檢測學(xué)報, 2014, 12(5)∶ 3769-3777.

    [28] 張海燕, 劉鑫, 嚴華, 等. 天然同位素信息在多級質(zhì)譜裂解規(guī)律解析中的應(yīng)用∶ 以磺胺類化合物為例[J]. 質(zhì)譜學(xué)報, 2013, 34(5)∶ 300-307.DOI∶10.7538/zpxb.2013.34.05.0300.

    [29] 俞振培, 趙亞軍, 賀曉然, 等. 喹諾酮衍生物質(zhì)譜碎裂規(guī)律的研究[J].質(zhì)譜學(xué)報, 1996, 17(1)∶ 21-26.

    [30] 陳兵, 陳輝, 吳麗陽, 等. N-(喹啉8-基)苯磺酰胺類化合物的合成及其電噴霧質(zhì)譜裂解途徑[J]. 廣東藥學(xué)院學(xué)報, 2015, 35(1)∶ 25-30.DOI∶10.3969/j.issn.1006-8783.2015.01.006.

    Rapid Screening of 51 Antibiotic Residues in Bean Sprouts b y UPLC-MS/MS

    SUN Xiaodong, HAO Jie, MAO Ting, SHI Na, JIANG Jie*
    (Beijing Municipal Center for Food Safety Monitoring and Risk Assessment, Beijing 100041, China)

    A rapid method was established for screening 51 antibiotic residues in bean sprouts using ultra performance liquid chromatography-tandem mass spectrometry (UPLC-MS/MS) after a rapid and high throughput pretreatment. Samples were extracted with acetonitrile and the extract was cleaned up by quick, easy, cheap, effective, rugged, and safe (QuEChERS)extraction. The target compounds were separated on BEH C18UPLC column with gradient elution, monitored using positive electrospray ionization in the multiple-reaction monitoring (MRM) mode and quantitated by the external standard method.The results showed that the limits of quantity (LOQs) for 51 antibiotics we re between 0.5 and 5 μg/kg. Average recoveries at 3 different spiked levels were 62.93%-118.69%, and the precision values expressed as relative standard deviations (RSDs)were 0.29%-9.72%. This method proved to be a rapid, high throughput, multi-component screening method for antibiotic residues in bean sprouts.

    bean sprout; ultra performance liquid chromatography-tandem mass spectrometry (UPLC-MS/MS); antibiotics;rapid screening

    TS207.3

    A

    1002-6630(2017)20-0327-07

    孫曉冬, 郝杰, 毛婷, 等. 人工接種溫州蜜柑后鏈格孢霉毒素的產(chǎn)生及分布規(guī)律[J]. 食品科學(xué), 2017, 38(20)∶ 327-333.DOI∶10.7506/spkx1002-6630-201720049. http∶//www.spkx.net.cn

    SUN Xiaodong, HAO Jie, MAO Ting, et al. Rapid screening of 51 antibiotic residues in bean sprouts by UPLC-MS/MS[J]. Food Science, 2017, 38(20)∶ 327-333. (in Chinese with English abstract) DOI∶10.7506/spkx1002-6630-201720049.http∶//www.spkx.net.cn

    2016-11-03

    孫曉冬(1991—),女,本科,研究方向為食品安全。E-mail:1543757447@qq.com

    *通信作者:姜潔(1972—),女,高級工程師,博士,研究方向為分析化學(xué)。E-mail:jybjj2004@126.com

    DOI∶10.7506/spkx1002-6630-201720049

    猜你喜歡
    豆芽磺胺純度
    三十六計之指桑罵槐
    退火工藝對WTi10靶材組織及純度的影響
    豆芽也是治病“好手”
    磺胺嘧啶銀混懸液在二度燒傷創(chuàng)面治療中的應(yīng)用
    色彩的純度
    童話世界(2017年29期)2017-12-16 07:59:32
    間接滴定法測定氯化銅晶體的純度
    養(yǎng)豬不能濫用磺胺藥
    無根豆芽≠毒豆芽
    對氯水楊酸的純度測定
    昂貴的豆芽
    小說月刊(2014年4期)2014-04-23 08:52:26
    国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产私拍福利视频在线观看| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 国产精品野战在线观看| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 男人舔女人下体高潮全视频| 满18在线观看网站| 亚洲欧美精品综合久久99| 久久久久久久久中文| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 99国产极品粉嫩在线观看| 免费高清视频大片| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 最新美女视频免费是黄的| 成人国产综合亚洲| 啦啦啦免费观看视频1| 成在线人永久免费视频| 国产97色在线日韩免费| 一本大道久久a久久精品| 韩国精品一区二区三区| 日韩视频一区二区在线观看| 夜夜夜夜夜久久久久| 久久久久久久久中文| 国产爱豆传媒在线观看 | 老鸭窝网址在线观看| 老司机午夜福利在线观看视频| 99国产精品99久久久久| av天堂在线播放| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 国产真实乱freesex| 精品第一国产精品| 欧美亚洲日本最大视频资源| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 后天国语完整版免费观看| 中文在线观看免费www的网站 | 日韩欧美一区视频在线观看| 男女视频在线观看网站免费 | 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 国产黄色小视频在线观看| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 看片在线看免费视频| 久久婷婷成人综合色麻豆| 久久中文看片网| 久久热在线av| 久久婷婷成人综合色麻豆| 深夜精品福利| 欧美日韩福利视频一区二区| 久久 成人 亚洲| 久久婷婷成人综合色麻豆| 日本精品一区二区三区蜜桃| 日韩有码中文字幕| 韩国av一区二区三区四区| 97碰自拍视频| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| xxxwww97欧美| 精品国产国语对白av| av天堂在线播放| 91成年电影在线观看| 一级作爱视频免费观看| netflix在线观看网站| 日韩精品青青久久久久久| 国产午夜精品久久久久久| 国产欧美日韩一区二区精品| 在线国产一区二区在线| 国产在线观看jvid| 亚洲精华国产精华精| 美女扒开内裤让男人捅视频| 中文亚洲av片在线观看爽| 免费av毛片视频| 麻豆av在线久日| 在线播放国产精品三级| 老汉色∧v一级毛片| 久久久水蜜桃国产精品网| 1024手机看黄色片| 亚洲av片天天在线观看| 国产又爽黄色视频| 久久精品成人免费网站| 免费观看精品视频网站| 久久久久久九九精品二区国产 | bbb黄色大片| 成人精品一区二区免费| 国产成人系列免费观看| 久久精品91无色码中文字幕| 人人澡人人妻人| 12—13女人毛片做爰片一| 国产在线观看jvid| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 精品无人区乱码1区二区| 色综合欧美亚洲国产小说| 岛国在线观看网站| 亚洲第一青青草原| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 色综合婷婷激情| 婷婷精品国产亚洲av在线| 免费观看人在逋| 成年女人毛片免费观看观看9| 色老头精品视频在线观看| 欧美黑人精品巨大| 国产av又大| 国产激情欧美一区二区| 无遮挡黄片免费观看| 一夜夜www| 午夜福利成人在线免费观看| 精品福利观看| 国产精品久久久人人做人人爽| 久久久久国内视频| 中文字幕久久专区| 午夜福利18| 亚洲av第一区精品v没综合| 狂野欧美激情性xxxx| 757午夜福利合集在线观看| 国产又色又爽无遮挡免费看| 给我免费播放毛片高清在线观看| 成人一区二区视频在线观看| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 免费高清视频大片| 中出人妻视频一区二区| 色哟哟哟哟哟哟| 国产一区二区在线av高清观看| 国产麻豆成人av免费视频| 精品国产国语对白av| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 日韩av在线大香蕉| 91大片在线观看| 不卡一级毛片| 免费看美女性在线毛片视频| 久久人妻av系列| 999精品在线视频| 精品久久久久久久毛片微露脸| 老司机午夜十八禁免费视频| 国语自产精品视频在线第100页| 国产精品,欧美在线| 亚洲成av人片免费观看| 午夜日韩欧美国产| 一区二区日韩欧美中文字幕| 亚洲成av人片免费观看| 老司机深夜福利视频在线观看| 亚洲国产看品久久| 国产亚洲av嫩草精品影院| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 国产男靠女视频免费网站| 午夜亚洲福利在线播放| 久久久久久久久免费视频了| 亚洲精品在线观看二区| 午夜福利在线观看吧| 黄片播放在线免费| 久久人人精品亚洲av| 老鸭窝网址在线观看| 欧美一级a爱片免费观看看 | 成人午夜高清在线视频 | 亚洲无线在线观看| 中出人妻视频一区二区| 中文亚洲av片在线观看爽| 久久中文看片网| 国产午夜精品久久久久久| 亚洲av五月六月丁香网| 不卡一级毛片| 亚洲国产精品999在线| a级毛片a级免费在线| 两性夫妻黄色片| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 精品午夜福利视频在线观看一区| 成人精品一区二区免费| 成人特级黄色片久久久久久久| 久久亚洲精品不卡| 一个人免费在线观看的高清视频| 欧美成狂野欧美在线观看| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 欧美性长视频在线观看| 国产爱豆传媒在线观看 | 久久欧美精品欧美久久欧美| 亚洲精品粉嫩美女一区| 久9热在线精品视频| 久久久久久久久中文| 熟女电影av网| 日韩欧美一区视频在线观看| 日本精品一区二区三区蜜桃| 亚洲性夜色夜夜综合| 亚洲人成伊人成综合网2020| 一级毛片高清免费大全| 亚洲精品国产区一区二| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 久久久水蜜桃国产精品网| 一个人观看的视频www高清免费观看 | a在线观看视频网站| 99热这里只有精品一区 | 日韩视频一区二区在线观看| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 久久人妻av系列| 亚洲国产精品合色在线| 老熟妇仑乱视频hdxx| 视频区欧美日本亚洲| 一本一本综合久久| 黄色丝袜av网址大全| netflix在线观看网站| 欧美日本亚洲视频在线播放| 91成年电影在线观看| 女警被强在线播放| 亚洲 欧美一区二区三区| 美女国产高潮福利片在线看| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 免费搜索国产男女视频| 亚洲男人的天堂狠狠| www日本在线高清视频| 婷婷六月久久综合丁香| 人成视频在线观看免费观看| 色av中文字幕| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 色在线成人网| 久久久国产精品麻豆| 久久香蕉激情| 国产激情欧美一区二区| 成人国产一区最新在线观看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 久久九九热精品免费| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 波多野结衣高清无吗| 国产av不卡久久| 国产av又大| 女性被躁到高潮视频| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产精品久久电影中文字幕| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | 制服丝袜大香蕉在线| 淫妇啪啪啪对白视频| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 日本一区二区免费在线视频| 亚洲中文字幕日韩| 日韩欧美免费精品| 国产成人精品久久二区二区免费| 色综合亚洲欧美另类图片| 欧美色欧美亚洲另类二区| 亚洲成人免费电影在线观看| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 成人精品一区二区免费| 波多野结衣高清作品| 久久草成人影院| 麻豆久久精品国产亚洲av| 国产成人精品无人区| 欧美最黄视频在线播放免费| 久久久久久久久久黄片| 欧美一级毛片孕妇| 色哟哟哟哟哟哟| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 男女之事视频高清在线观看| 一区二区三区国产精品乱码| 深夜精品福利| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产不卡一卡二| 一进一出抽搐动态| 少妇 在线观看| 成在线人永久免费视频| 国产1区2区3区精品| 国产av一区二区精品久久| 午夜激情福利司机影院| 老熟妇仑乱视频hdxx| 中国美女看黄片| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 老汉色av国产亚洲站长工具| 久久热在线av| 一进一出好大好爽视频| 99久久综合精品五月天人人| 91字幕亚洲| 精品久久久久久久末码| 欧美乱码精品一区二区三区| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 国产av一区在线观看免费| 亚洲自拍偷在线| 久9热在线精品视频| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 狠狠狠狠99中文字幕| 国产成人精品久久二区二区免费| 欧美激情极品国产一区二区三区| 亚洲人成网站高清观看| 在线永久观看黄色视频| 亚洲国产精品久久男人天堂| avwww免费| 亚洲欧美激情综合另类| 男人舔奶头视频| 成人手机av| 亚洲一区中文字幕在线| 日本a在线网址| 亚洲av片天天在线观看| 欧美性猛交黑人性爽| 亚洲在线自拍视频| 国产私拍福利视频在线观看| 精品久久久久久久久久久久久 | 99久久国产精品久久久| 亚洲成人久久性| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 国产激情偷乱视频一区二区| 国产精品九九99| 最新美女视频免费是黄的| 一区福利在线观看| 国产激情久久老熟女| 欧美av亚洲av综合av国产av| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 亚洲专区中文字幕在线| 久9热在线精品视频| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 国产成人精品无人区| 国产伦一二天堂av在线观看| 90打野战视频偷拍视频| 国产1区2区3区精品| 天堂动漫精品| 91大片在线观看| 一区二区日韩欧美中文字幕| svipshipincom国产片| 一级a爱片免费观看的视频| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 大型黄色视频在线免费观看| 国产国语露脸激情在线看| 亚洲国产高清在线一区二区三 | 国产精品乱码一区二三区的特点| 51午夜福利影视在线观看| 看黄色毛片网站| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 一级毛片女人18水好多| 在线天堂中文资源库| 亚洲在线自拍视频| 国产伦人伦偷精品视频| 香蕉久久夜色| 叶爱在线成人免费视频播放| 国产亚洲精品av在线| 亚洲熟妇熟女久久| 最新美女视频免费是黄的| 午夜福利一区二区在线看| 校园春色视频在线观看| 精华霜和精华液先用哪个| 两人在一起打扑克的视频| 男人舔奶头视频| bbb黄色大片| 亚洲成人久久性| 制服诱惑二区| 国产高清视频在线播放一区| 国产国语露脸激情在线看| 一区二区三区高清视频在线| 久9热在线精品视频| 不卡一级毛片| 在线观看日韩欧美| 999久久久国产精品视频| 一级作爱视频免费观看| 自线自在国产av| 国产欧美日韩一区二区精品| 老熟妇仑乱视频hdxx| 久9热在线精品视频| 999久久久精品免费观看国产| 免费看十八禁软件| 精品国产亚洲在线| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| av免费在线观看网站| 欧美在线一区亚洲| 色老头精品视频在线观看| 成人午夜高清在线视频 | 一本一本综合久久| 少妇粗大呻吟视频| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 日本五十路高清| x7x7x7水蜜桃| 日韩成人在线观看一区二区三区| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 精品人妻1区二区| 久久久国产成人免费| 手机成人av网站| 国产精品,欧美在线| e午夜精品久久久久久久| 又黄又爽又免费观看的视频| 露出奶头的视频| 级片在线观看| 精品久久久久久,| av福利片在线| 国产精品99久久99久久久不卡| 波多野结衣高清作品| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 在线观看www视频免费| 久久中文字幕人妻熟女| 在线播放国产精品三级| 久久人人精品亚洲av| 国产成人精品久久二区二区91| 成人国语在线视频| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 国产免费av片在线观看野外av| 大香蕉久久成人网| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 免费高清视频大片| 美女扒开内裤让男人捅视频| 97碰自拍视频| 午夜福利视频1000在线观看| www日本在线高清视频| 亚洲无线在线观看| 国产激情偷乱视频一区二区| 久久中文字幕人妻熟女| 日韩精品中文字幕看吧| 在线观看午夜福利视频| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 一进一出抽搐动态| 亚洲欧美日韩无卡精品| 日韩欧美在线二视频| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 亚洲男人的天堂狠狠| 国产av一区二区精品久久| 亚洲天堂国产精品一区在线| 亚洲熟妇熟女久久| 韩国av一区二区三区四区| 午夜亚洲福利在线播放| 婷婷精品国产亚洲av| 高清毛片免费观看视频网站| 国产高清视频在线播放一区| 夜夜夜夜夜久久久久| 美女免费视频网站| 正在播放国产对白刺激| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 成人一区二区视频在线观看| 黑丝袜美女国产一区| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 欧美在线一区亚洲| 亚洲国产高清在线一区二区三 | 日本成人三级电影网站| 久久久国产成人免费| 此物有八面人人有两片| 性欧美人与动物交配| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 久久伊人香网站| 欧美黄色片欧美黄色片| 久久久久久久久中文| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 欧美日韩精品网址| 久久午夜亚洲精品久久| 亚洲精品在线观看二区| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 在线永久观看黄色视频| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 国产伦人伦偷精品视频| 少妇 在线观看| 国产av又大| 嫩草影视91久久| 国产成人欧美在线观看| 免费av毛片视频| 看免费av毛片| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 一二三四在线观看免费中文在| 久久久久国内视频| 国产爱豆传媒在线观看 | 不卡av一区二区三区| 人成视频在线观看免费观看| 欧美日韩黄片免| 欧美日韩福利视频一区二区| 国产精品久久久av美女十八| 久久午夜综合久久蜜桃| 久久久久久大精品| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 俺也久久电影网| 日本免费一区二区三区高清不卡| 久久草成人影院| 少妇被粗大的猛进出69影院| 黄片播放在线免费| 听说在线观看完整版免费高清| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 欧美成人一区二区免费高清观看 | av免费在线观看网站| 香蕉国产在线看| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| aaaaa片日本免费| avwww免费| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 俄罗斯特黄特色一大片| 久久国产精品影院| 日本一区二区免费在线视频| 午夜福利欧美成人| 两个人看的免费小视频| 亚洲性夜色夜夜综合| 精品福利观看| 99精品久久久久人妻精品| 99国产极品粉嫩在线观看| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 国产精品一区二区三区四区久久 | 变态另类丝袜制服| 一本综合久久免费| 日韩高清综合在线| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | e午夜精品久久久久久久| 久久亚洲精品不卡| 一级毛片精品| 日本a在线网址| 亚洲国产高清在线一区二区三 | 99久久久亚洲精品蜜臀av| 在线av久久热| 在线免费观看的www视频| 午夜日韩欧美国产| 色精品久久人妻99蜜桃| 久久精品人妻少妇| 午夜成年电影在线免费观看| 国产一区二区在线av高清观看| 超碰成人久久| 一本久久中文字幕| 最好的美女福利视频网| 日本在线视频免费播放| 视频区欧美日本亚洲| 免费无遮挡裸体视频| 亚洲成av人片免费观看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 精品一区二区三区av网在线观看| 成在线人永久免费视频| 国产亚洲av高清不卡| 中文字幕精品亚洲无线码一区 | 性欧美人与动物交配| 国产私拍福利视频在线观看| 亚洲午夜理论影院| 国产精品 国内视频| 免费人成视频x8x8入口观看| 免费在线观看影片大全网站| 欧美中文日本在线观看视频| 免费电影在线观看免费观看| 亚洲av成人一区二区三| 最近最新免费中文字幕在线| 日韩免费av在线播放| 欧美另类亚洲清纯唯美| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 又黄又粗又硬又大视频| 嫁个100分男人电影在线观看| 国产av在哪里看| 国产人伦9x9x在线观看| 听说在线观看完整版免费高清| 久久国产精品影院| 在线看三级毛片| 午夜免费观看网址| 美国免费a级毛片| 黄片大片在线免费观看| 日本五十路高清| 最新美女视频免费是黄的| 国产精品av久久久久免费| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 国产日本99.免费观看| 一区福利在线观看| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 老鸭窝网址在线观看| 嫩草影视91久久| 高清在线国产一区| 国产精品精品国产色婷婷| 久久香蕉精品热| 十分钟在线观看高清视频www| 久久精品国产清高在天天线| 一本综合久久免费| 制服诱惑二区| av在线播放免费不卡| 国产精品野战在线观看| 久久精品91无色码中文字幕| av中文乱码字幕在线| 久久人妻av系列| 国产伦人伦偷精品视频| 亚洲成人久久性| 午夜久久久在线观看| 成年免费大片在线观看| 91成人精品电影| 亚洲国产欧美一区二区综合| 精品久久久久久久久久久久久 | 老司机靠b影院| 国内精品久久久久久久电影| 亚洲熟女毛片儿| 国产亚洲精品久久久久5区| 国产精品1区2区在线观看.| 制服诱惑二区| 91字幕亚洲| 久久草成人影院| 男女下面进入的视频免费午夜 | 久久精品人妻少妇| 精品日产1卡2卡| 国产私拍福利视频在线观看| 在线国产一区二区在线| 51午夜福利影视在线观看| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 一边摸一边抽搐一进一小说| 一进一出抽搐gif免费好疼| 午夜激情福利司机影院| 亚洲国产精品sss在线观看| 老司机午夜福利在线观看视频| 亚洲片人在线观看| 一区二区三区国产精品乱码| 俺也久久电影网| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 精品国内亚洲2022精品成人| 免费搜索国产男女视频| 国产男靠女视频免费网站| 黑人欧美特级aaaaaa片| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产极品粉嫩免费观看在线| 国产三级在线视频| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 一级毛片女人18水好多| 亚洲人成77777在线视频| 无限看片的www在线观看| 午夜福利在线观看吧| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 一区二区三区激情视频| 亚洲人成电影免费在线| 国产男靠女视频免费网站| 国产久久久一区二区三区| 亚洲av美国av| 久久久久久久久中文| 69av精品久久久久久| 黄色成人免费大全| 久久亚洲真实| 国产一级毛片七仙女欲春2 | 在线观看免费视频日本深夜| 国产日本99.免费观看| 丰满的人妻完整版| 亚洲av片天天在线观看| 啪啪无遮挡十八禁网站|