應(yīng)用穩(wěn)健統(tǒng)計方法對環(huán)境空氣臭氧自動監(jiān)測現(xiàn)場比對核查結(jié)果的分析研究

師耀龍，楊 婧，姚雅偉，李 成，滕 曼，柴文軒，楚寶臨，付 強

1.中國環(huán)境監(jiān)測總站,國家環(huán)境保護環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點實驗室，北京 100012 2.河北農(nóng)業(yè)大學(xué)科學(xué)技術(shù)研究院,河北 保定 071001

應(yīng)用穩(wěn)健統(tǒng)計方法對環(huán)境空氣臭氧自動監(jiān)測現(xiàn)場比對核查結(jié)果的分析研究

師耀龍1，楊 婧1，姚雅偉1，李 成2，滕 曼1，柴文軒1，楚寶臨1，付 強1

1.中國環(huán)境監(jiān)測總站,國家環(huán)境保護環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點實驗室，北京 100012 2.河北農(nóng)業(yè)大學(xué)科學(xué)技術(shù)研究院,河北 保定 071001

根據(jù)2015年9個城市53臺現(xiàn)場臭氧分析儀的現(xiàn)場比對核查結(jié)果，比較研究了穩(wěn)健統(tǒng)計方法和一般統(tǒng)計方法在評價國控網(wǎng)臭氧自動監(jiān)測數(shù)據(jù)準(zhǔn)確性和精密性上的應(yīng)用。研究表明：穩(wěn)健統(tǒng)計能夠在不剔除異常數(shù)據(jù)的前提下降低異常值對正確評價臭氧自動監(jiān)測數(shù)據(jù)質(zhì)量的影響，適合評價現(xiàn)場比對核查結(jié)果；采用Hubers方法進行穩(wěn)健統(tǒng)計，2015年國控網(wǎng)臭氧日常濃度點相對偏差的95%置信區(qū)間約為-0.1%至4.5%，95%預(yù)測區(qū)間為-14.0%～18.3%，變異系數(shù)約為9.5%，數(shù)據(jù)質(zhì)量仍有提升空間。

環(huán)境空氣監(jiān)測；臭氧；現(xiàn)場比對核查；穩(wěn)健統(tǒng)計

根據(jù)新修訂的《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)中增設(shè)的臭氧8 h滑動平均限值，各級環(huán)保部門需開展環(huán)境空氣臭氧自動監(jiān)測工作。由于目前沒有標(biāo)準(zhǔn)鋼瓶氣體能夠用于臭氧自動監(jiān)測設(shè)備的現(xiàn)場比對，采用臭氧傳遞標(biāo)準(zhǔn)與現(xiàn)場臭氧分析儀進行現(xiàn)場比對成為評價臭氧自動監(jiān)測數(shù)據(jù)質(zhì)量的有效手段[1]。如何匯總現(xiàn)場比對結(jié)果進行統(tǒng)計分析，科學(xué)、客觀地評價臭氧自動監(jiān)測的數(shù)據(jù)質(zhì)量，成為困擾各級環(huán)境監(jiān)測機構(gòu)的新問題。

目前我國環(huán)境監(jiān)測系統(tǒng)尚未出臺匯總臭氧現(xiàn)場比對結(jié)果評價固定周期內(nèi)某點位現(xiàn)場分析儀或相關(guān)區(qū)域內(nèi)臭氧監(jiān)測數(shù)據(jù)質(zhì)量的統(tǒng)計方法。美國在其聯(lián)邦法規(guī)中規(guī)定，通過計算固定周期內(nèi)現(xiàn)場比對結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)偏差的90%置信區(qū)間(變異系數(shù))和中心值的95%置信區(qū)間(偏倚)可分別評價其數(shù)據(jù)精密性和準(zhǔn)確性[2]，此方法值得我國借鑒。但是，美國環(huán)保局用于區(qū)間估計的中心值和標(biāo)準(zhǔn)偏差為平均值和一般標(biāo)準(zhǔn)偏差，對數(shù)據(jù)符合正態(tài)分布的假定有很強的依賴性，其方法穩(wěn)健性較差。當(dāng)出現(xiàn)嚴重偏離實際中心值的異常數(shù)據(jù)時，其計算得到的中心值和標(biāo)準(zhǔn)偏差可能嚴重偏離實際的中心值和標(biāo)準(zhǔn)偏差，無法正確計算臭氧自動監(jiān)測數(shù)據(jù)的精密度與偏倚。因此，需對傳統(tǒng)統(tǒng)計方法進行穩(wěn)健化以適應(yīng)實際工作的需要。

本文基于2015年中國環(huán)境監(jiān)測總站(以下簡稱“總站”)開展的臭氧自動監(jiān)測現(xiàn)場比對核查結(jié)果，結(jié)合穩(wěn)健統(tǒng)計方法，初步評價了國控網(wǎng)現(xiàn)階段臭氧自動監(jiān)測數(shù)據(jù)質(zhì)量。同時，對如何科學(xué)、統(tǒng)一、可行的評價臭氧自動監(jiān)測數(shù)據(jù)質(zhì)量進行了初步的探討。

1 實驗部分

1.1臭氧自動監(jiān)測現(xiàn)場比對核查方法

總站在2015年對9個重點城市共計53臺現(xiàn)場臭氧分析儀進行了現(xiàn)場比對核查，具體方法：攜帶經(jīng)臭氧標(biāo)準(zhǔn)參考光度計校準(zhǔn)過的臭氧傳遞標(biāo)準(zhǔn)至臭氧自動監(jiān)測現(xiàn)場，分別發(fā)生零氣、日常濃度(上一年小時數(shù)據(jù)均值)、100×10-9mol/mol和400×10-9mol/mol的臭氧，同時記錄臭氧傳遞標(biāo)準(zhǔn)與現(xiàn)場臭氧分析儀的讀數(shù)，計算日常濃度點、100×10-9mol/mol和400×10-9mol/mol濃度點的相對偏差，計算零點的偏差。具體操作參考《國家環(huán)境監(jiān)測網(wǎng)環(huán)境空氣臭氧自動監(jiān)測現(xiàn)場核查技術(shù)規(guī)定》。

1.2統(tǒng)計方法

1.2.1 傳統(tǒng)統(tǒng)計方法

將53臺現(xiàn)場分析儀的日常濃度點、100×10-9mol/mol和400×10-9mol/mol濃度點的相對偏差以及零點的偏差匯總后進行進一步的統(tǒng)計分析。使用統(tǒng)計軟件R繪制4個濃度點的核密度圖和直方圖。根據(jù)Shapiro-Wilk模型分別檢驗4個濃度點的數(shù)據(jù)是否符合正態(tài)分布。

根據(jù)美國聯(lián)邦法規(guī)中[2]規(guī)定的臭氧自動監(jiān)測數(shù)據(jù)質(zhì)量評價公式計算各濃度點偏差/相對偏差的變異系數(shù)(CV)、95%置信區(qū)間(偏倚，bias)和95%預(yù)測區(qū)間。變異系數(shù)計算公式：

1.2.2 穩(wěn)健統(tǒng)計方法

開源統(tǒng)計軟件R是誕生于20世紀(jì)80年代的統(tǒng)計語言S的一個分支，而統(tǒng)計軟件S-PLUS則是S的商業(yè)化版本，R和S-PLUS具有較好的兼容性，兩者很多語言命令和程序包非常相似。與S-PLUS不同，R作為一款開源的統(tǒng)計軟件，可供世界各地的統(tǒng)計學(xué)研究者根據(jù)工作需要使用其提供的數(shù)學(xué)計算環(huán)境開發(fā)各類統(tǒng)計程序包，并將其上傳至CRAN等平臺供其他R軟件用戶使用。因此，統(tǒng)計軟件R日益受到各國統(tǒng)計學(xué)研究者的青睞。

用統(tǒng)計軟件R和S-PLUS分別根據(jù)穩(wěn)健四分位距(IQR，R軟件)、絕對中位差(MAD，R軟件)、Huber穩(wěn)健估計(R軟件MASS程序包)、Hubers穩(wěn)健估計(R軟件MASS程序包)[4-5]、Huber M估計(S-PLUS)和Bisquare M估計(S-PLUS)[6]構(gòu)建4個濃度點的穩(wěn)健中心值、穩(wěn)健標(biāo)準(zhǔn)偏差。這6種方法為常用的穩(wěn)健方法，基于這些穩(wěn)健統(tǒng)計量重新計算變異系數(shù)、置信區(qū)間和預(yù)測區(qū)間，并與非穩(wěn)健方法比較。

2 結(jié)果與討論

2.1臭氧現(xiàn)場比對核查相對偏差/偏差數(shù)據(jù)分布情況

根據(jù)53臺現(xiàn)場分析儀在臭氧現(xiàn)場比對核查中日常濃度點、100×10-9mol/mol和400×10-9mol/mol濃度點 的相對偏差及零點的偏差計算的基本統(tǒng)計量匯總見表1。通過核密度圖和直方圖(圖1～圖4，窗寬bw為density程序中默認的高斯核函數(shù)計算結(jié)果，分別為2.88%、1.64%、1.64%和0.56×10-9mol/mol)進一步觀察各濃度點相對偏差/偏差的分布情況，發(fā)現(xiàn)4個濃度點比對結(jié)果在中心區(qū)域內(nèi)大致呈現(xiàn)出正態(tài)分布的趨勢，但是由于兩側(cè)極端值的出現(xiàn)，破壞了整體數(shù)據(jù)的正態(tài)分布趨勢。通過對各個濃度點整體數(shù)據(jù)的正態(tài)性進行Shapiro-Wilk檢驗(表1)，發(fā)現(xiàn)各濃度點整體數(shù)據(jù)均不符合正態(tài)分布(P<0.05)。

表1 各濃度點相對偏差/偏差的統(tǒng)計量匯總

注：“*”表示零點偏差，單位為mol/mol。

圖1 日常濃度點相對偏差的核密度圖與直方圖疊加Fig.1 The density plots and histograms of the relative deviation of normal concentration point

圖2 100×10-9 mol/mol濃度點相對偏差的核密度圖與直方圖疊加Fig.2 The density plots and histograms of the relative deviation of 100×10-9 mol/mol concentration point

圖3 400×10-9 mol/mol濃度點相對偏差的核密度圖與直方圖疊加Fig.3 The density plots and histograms of the relative deviation of 400×10-9 mol/mol concentration point

圖4 零點偏差的核密度圖與直方圖疊加Fig.4 The density plots and histograms of the deviation of zero point

2.2臭氧現(xiàn)場比對核查數(shù)據(jù)穩(wěn)健與非穩(wěn)健統(tǒng)計結(jié)果比較

穩(wěn)健統(tǒng)計可以在不剔除數(shù)據(jù)的前提下有效降低不符合實際分布的異常值對于正確估計總體統(tǒng)計量的破壞，其原理已廣泛應(yīng)用于實驗室間比對等一系列環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量管理工作中[7-10]。本研究采用6種常用穩(wěn)健統(tǒng)計方法，分別對各濃度點相對偏差/偏差的中心值和標(biāo)準(zhǔn)偏差進行了穩(wěn)健估計，并用穩(wěn)健中心值和穩(wěn)健標(biāo)準(zhǔn)偏差代替均值和一般標(biāo)準(zhǔn)偏差重新計算變異系數(shù)、置信區(qū)間和預(yù)測區(qū)間(表2～表5)。結(jié)果顯示，使用穩(wěn)健統(tǒng)計方法估計得到的各濃度點相對偏差/偏差的中心值均更接近0，標(biāo)準(zhǔn)偏差也明顯小于穩(wěn)健前，95%的置信區(qū)間上下界均更接近0，95%的預(yù)測區(qū)間明顯窄于穩(wěn)健前，變異系數(shù)也顯著低于穩(wěn)健前。

表2 日常濃度點相對偏差的穩(wěn)健與非穩(wěn)健置信區(qū)間、預(yù)測區(qū)間和變異系數(shù)

表3零點偏差的穩(wěn)健與非穩(wěn)健置信區(qū)間、預(yù)測區(qū)間和變異系數(shù)

Table3Therobustandnon-rubostconfidenceinterval,probabilityintervalandCVofzeropoint

10-9 mol/mol

表4 100×10-9mol/mol相對偏差的穩(wěn)健與非穩(wěn)健置信區(qū)間、預(yù)測區(qū)間和變異系數(shù)

表5 100×10-9 mol/mol相對偏差的穩(wěn)健與非穩(wěn)健置信區(qū)間、預(yù)測區(qū)間和變異系數(shù)

為進一步探究穩(wěn)健統(tǒng)計方法是否降低了兩側(cè)極端偏差造成的影響，我們采用國標(biāo)中規(guī)定的Grubbs方法[3]剔除了數(shù)據(jù)集兩側(cè)的極端值(每側(cè)1個)，使用剔除異常值后的數(shù)據(jù)重新按照傳統(tǒng)方法計算相關(guān)統(tǒng)計量(表2～表5)。采用Grubbs方法剔除數(shù)據(jù)方法雖然能夠減少異常值的影響，但其與穩(wěn)健統(tǒng)計方法相比，該法只能剔除1～2個異常數(shù)據(jù)值，當(dāng)數(shù)據(jù)量較大、異常值較多時無法有效降低所有異常值的影響，且剔除異常值的方法完全忽略了異常值包含的信息，較為極端，容易引起爭議。本研究中通過比較剔除異常值前后統(tǒng)計量的變化可以反應(yīng)異常值的影響；通過其與穩(wěn)健統(tǒng)計結(jié)果的比較可以反映出穩(wěn)健統(tǒng)計方法是否在一定程度上降低了異常值的影響。

比較結(jié)果后發(fā)現(xiàn)：剔除異常值后的各項統(tǒng)計量與剔除前相比變化明顯，其中心值更接近0，而標(biāo)準(zhǔn)偏差也明顯降低，穩(wěn)健統(tǒng)計得到的結(jié)果與剔除異常值后的結(jié)果較為接近。這一結(jié)果表明，在臭氧現(xiàn)場比對核查結(jié)果評價過程中，穩(wěn)健統(tǒng)計能夠有效降低異常值對估計正確統(tǒng)計量的影響，相對偏差/偏差數(shù)據(jù)經(jīng)過穩(wěn)健統(tǒng)計后得到的置信區(qū)間與變異系數(shù)更貼近臭氧在線監(jiān)測數(shù)據(jù)實際的偏倚和精密度。

在6種穩(wěn)健統(tǒng)計方法中，IQR方法由于不需要迭代，計算較為簡單，但對總體平均水平的度量效率并不高。除IQR方法外，另外幾種穩(wěn)健算法均為迭代算法，其中R軟件的Huber算法與S-PLUS軟件基于Huber函數(shù)的M-estimate計算方法基本一致，只在結(jié)束迭代的條件上稍有不同。S-PLUS軟件基于Bisquare函數(shù)的M-estimate與Huber算法原理較為一致，均以MAD估計標(biāo)準(zhǔn)偏差，以中位值代替初始均值，不斷迭代，構(gòu)建穩(wěn)健的平均值作為樣本的平均值，但2種算法基于的函數(shù)并不相同，導(dǎo)致其迭代得到的穩(wěn)健后平均數(shù)并不一致。與以上幾種迭代方法只構(gòu)建穩(wěn)健平均值不同，Hubers方法是以中位數(shù)代替初始均值，通過MAD估計標(biāo)準(zhǔn)偏差，并進行多次迭代后使其逐漸收斂，通過不斷迭代同時構(gòu)建穩(wěn)健的平均值和標(biāo)準(zhǔn)偏差，通過降低離群值的權(quán)重系數(shù)，提高了統(tǒng)計量的全局效率和耐抗性，研究表明該方法在數(shù)據(jù)離散程度相對高時較為溫和可靠[9-11]，該方法的基本原理已被《Statistical methods for use in proficiency testing by interlabratory comparison》(ISO 13528—2015)、《測量方法與結(jié)果的準(zhǔn)確度(正確度與精密度)》(GB/T 6379—2006)用于實驗室間比對結(jié)果統(tǒng)計。在本研究的各個濃度點中，經(jīng)Hubers穩(wěn)健估計得到的標(biāo)準(zhǔn)偏差均最為接近剔除異常值后的標(biāo)準(zhǔn)偏差，且中心值也較為接近剔除異常值后的中心值，表明其在臭氧現(xiàn)場比對核查結(jié)果評價中較其他穩(wěn)健統(tǒng)計算法溫和。

2.32015年飛行檢查臭氧現(xiàn)場比對核查結(jié)果

由表2可知，基于Hubers方法，2015年9個城市53臺現(xiàn)場臭氧監(jiān)測儀的日常濃度點相對偏差集中在-14.0%～18.3%(95%預(yù)測區(qū)間)， 95%置信區(qū)間為-0.08%～4.46%，其變異系數(shù)約為9.5%；100×10-9mol/mol濃度點相對偏差集中在-10.8%～11.5%(95%預(yù)測區(qū)間)， 95%置信區(qū)間為-1.24%～1.89%，其變異系數(shù)約為6.5%；400×10-9mol/mol濃度點相對偏差集中在-10.9%～11.0%(95%預(yù)測區(qū)間)，95%置信區(qū)間為-1.52%～1.55%，其變異系數(shù)約為6.4%；零點偏差集中在-2.2～4.0×10-9mol/mol(95%預(yù)測區(qū)間)，95%置信區(qū)間為-0.42～1.29×10-9mol/mol，其變異系數(shù)約為1.8×10-9mol/mol。

通過比較置信區(qū)間和變異系數(shù)，100×10-9mol/mol和400×10-9mol/mol濃度點臭氧在線監(jiān)測數(shù)據(jù)的偏倚和精密度相似，日常濃度點在線監(jiān)測數(shù)據(jù)的偏倚和精密度相比100×10-9mol/mol和400×10-9mol/mol濃度點較差。特別是日常濃度點穩(wěn)健后的變異系數(shù)約為9.5%，表明國控網(wǎng)臭氧自動監(jiān)測的數(shù)據(jù)質(zhì)量仍有提升空間[12]。

結(jié)合各濃度點95%預(yù)測區(qū)間估計結(jié)果，建議：①未來臭氧現(xiàn)場比對核查零點偏差絕對值的合格標(biāo)準(zhǔn)可考慮在原有的基礎(chǔ)上(5×10-9mol/mol)進一步收緊；②由于日常濃度點95%預(yù)測區(qū)間為-14.0%～18.3%，建議其相對偏差絕對值的合格標(biāo)準(zhǔn)繼續(xù)保持原有的合格標(biāo)準(zhǔn)(15%)，以促進國控網(wǎng)臭氧自動監(jiān)測數(shù)據(jù)質(zhì)量的持續(xù)改進；③考慮到100×10-9mol/mol和400×10-9mol/mol濃度點95%預(yù)測區(qū)間分別為-10.8%～11.5%和-10.9%～11.0%，建議在原來15%的合格標(biāo)準(zhǔn)基礎(chǔ)上，進一步將該濃度點相對偏差絕對值的合格標(biāo)準(zhǔn)收緊至12%以下。

2.4對我國臭氧自動監(jiān)測質(zhì)控工作的建議

在包括臭氧在內(nèi)的氣態(tài)污染物(SO2、NO2、CO)自動監(jiān)測質(zhì)控工作中，美國環(huán)保局要求各運維單位需進行2周1次的單點質(zhì)控檢查，并通過第2.2.1節(jié)介紹的傳統(tǒng)統(tǒng)計方法評價其年度監(jiān)測數(shù)據(jù)的精密性與準(zhǔn)確性。鑒于此，建議我國運維單位在對現(xiàn)場包括臭氧在內(nèi)的氣態(tài)污染物分析儀進行周期性的零跨校準(zhǔn)之前對其進行單點質(zhì)控檢查，并記錄單點檢查的相對偏差[13]。經(jīng)過一段時間的數(shù)據(jù)積累后，管理單位可匯總周期內(nèi)某點位各次單點核查的相對偏差，通過估算該點位氣態(tài)污染物在線監(jiān)測數(shù)據(jù)的變異系數(shù)或置信區(qū)間，以評價該點位監(jiān)測數(shù)據(jù)的精密性和準(zhǔn)確性。通過匯總周期內(nèi)區(qū)域內(nèi)各個點位的數(shù)據(jù)，可評價周期內(nèi)該區(qū)域臭氧監(jiān)測數(shù)據(jù)的精密性和準(zhǔn)確性，并通過計算預(yù)測區(qū)間查找問題設(shè)備，以采取相應(yīng)措施以推動區(qū)域數(shù)據(jù)質(zhì)量的持續(xù)改進。

3 結(jié)論

與傳統(tǒng)統(tǒng)計方法相比，穩(wěn)健統(tǒng)計在不剔除數(shù)據(jù)的情況下能夠更為準(zhǔn)確地評價一定周期內(nèi)臭氧自動監(jiān)測數(shù)據(jù)的精密性和準(zhǔn)確性。其中Hubers方法相對其他穩(wěn)健統(tǒng)計方法較為溫和，更適用于臭氧現(xiàn)場比對核查結(jié)果的統(tǒng)計。通過穩(wěn)健統(tǒng)計方法處理臭氧現(xiàn)場比對核查數(shù)據(jù)，匯總計算各臺現(xiàn)場分析儀偏差/相對偏差的變異系數(shù)、置信區(qū)間和預(yù)測區(qū)間，能夠評價固定周期內(nèi)我國臭氧監(jiān)測數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和精密性，幫助我國制定臭氧現(xiàn)場比對核查的合格標(biāo)準(zhǔn)，為我國臭氧監(jiān)測數(shù)據(jù)質(zhì)量的評價和持續(xù)改進提供依據(jù)。

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TheApplicationofRobustStatisticsinAnalyzingDatafromtheLocalEvaluationofAmbientAirOzoneOnlineMonitoring

SHI Yaolong1, YANG Jing1, YAO Yawei1, LI Cheng2, TENG Man1, CHAI Wenxuan1, CHU Baolin1, FU Qiang1

1.State Environmental Protection Key Laboratory of Quality Control in Environmental Monitoring, China National Environmental Monitoring Centre, Bejing 100012, China 2.Institute of Science and Technology, Agricultural University of Hebei, Baoding 071001, China

Based on the data from local evaluations of 53 ambient air ozone analyzers in 9 cities, the application of robust and normal statistics in evaluating the accuracy and precision of the ozone monitoring data from national ambient air monitoring network were compared. The results indicated that robust statistics could reduce the impact of outliers to evaluate the data quality of online ozone monitoring, fitting with the local evaluation data; based on the Hubers robust method, the 95% confidence interval of normal ozone concentration is between -0.1% and 4.5% in 2015, the 95% prediction interval is between -14.0% and 18.3%, the coefficient of variation is 9.5%. The data quality of ozone monitoring still need to be improved.

ambient air monitoring; ozone; local evaluation; robust statistics

X84

：A

：1002-6002(2017)04- 0207- 06

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.26

2016-05-27;

：2016-08-25

師耀龍(1988-)，男，河北保定人，博士，工程師。

楚寶臨