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    文冠果種皮制備木糖工藝及其生物活性初步研究△

    2017-09-21 08:00:57嚴(yán)邑萍宋忠興張嚴(yán)磊
    中國現(xiàn)代中藥 2017年1期
    關(guān)鍵詞:文冠果種皮木糖

    嚴(yán)邑萍,宋忠興,張嚴(yán)磊*

    (1.陜西中醫(yī)藥大學(xué)附屬醫(yī)院,陜西 咸陽 712083;2.陜西中醫(yī)藥大學(xué)/陜西省中藥資源產(chǎn)業(yè)化協(xié)同創(chuàng)新中心;3.陜西省中藥基礎(chǔ)與新藥研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,陜西 咸陽 712083)

    ·中藥工業(yè)·

    文冠果種皮制備木糖工藝及其生物活性初步研究△

    嚴(yán)邑萍1,宋忠興2,張嚴(yán)磊2*

    (1.陜西中醫(yī)藥大學(xué)附屬醫(yī)院,陜西 咸陽712083;2.陜西中醫(yī)藥大學(xué)/陜西省中藥資源產(chǎn)業(yè)化協(xié)同創(chuàng)新中心;3.陜西省中藥基礎(chǔ)與新藥研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,陜西 咸陽712083)

    目的:以文冠果種皮醇提殘?jiān)鼮樵?,?jīng)稀硫酸高溫短時(shí)水解、中和、脫色、低溫結(jié)晶,分離木糖、低聚木寡糖糖漿。方法:在單因素實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上,通過正交試驗(yàn)法研究水解溫度(A)、硫酸濃度(B)、料液比(C)、水解時(shí)間(D)對木糖得率的影響。結(jié)果:文冠果種皮渣水解制備木糖的最佳工藝條件為硫酸濃度1.5mol·L-1,料液比1∶5,溫度90℃,水解時(shí)間5h,該條件下木糖的的產(chǎn)量最高可達(dá)文冠果種皮干燥基質(zhì)量的11%,工藝條件穩(wěn)定;活性實(shí)驗(yàn)研究顯示,以文冠果種皮制備的木糖具有良好的促乳酸菌生長作用。結(jié)論:文冠果種皮是適合制備木糖的原料,同時(shí)有助于提高文冠果產(chǎn)業(yè)的經(jīng)濟(jì)附加值,具有開發(fā)前景。

    文冠果種皮;木糖;制備

    文冠果XanthocerassorbifoliaBunge屬于無患子科(Sapindaceae)文冠果屬[1],又名木瓜,是我國特有的珍稀木本油料作物,其果種仁富含脂肪油,出油率高達(dá)53.6%~70%[2]。目前文冠果被國家列為木本燃料油能源主要樹種,其選育推廣受到國家高度重視,大力發(fā)展文冠果勢在必行。全國現(xiàn)有文冠果栽培面積約5.35萬hm2,年產(chǎn)種子在100萬kg以上,僅陜西省志丹縣就有200 hm2文冠果林,種子年產(chǎn)量約有2000 kg以上。目前,對文冠果的開發(fā)利用主要以種仁榨油為主,另外有文冠果葉茶和從文冠果果殼中提取文冠果果殼甘的開發(fā)利用。文冠果的種皮堅(jiān)硬,重量占到種子的50%,文獻(xiàn)報(bào)道其醇提物含有多種化學(xué)成分[3]。分析發(fā)現(xiàn),殘?jiān)饕煞譃槔w維素、半纖維素及木質(zhì)素,是制備木糖、木聚糖的優(yōu)良材料,但是目前通常都作為廢渣處理,未能做到物盡其用。

    木糖是目前市場前景廣闊的一類產(chǎn)品,具有良好的食物配伍性,在與氨基酸混合加熱過程中容易產(chǎn)生美拉德反應(yīng),起到增香及抗氧化的效果[4];具有良好的保健功能,能改善腸胃功能[5];工業(yè)上被用來生產(chǎn)木糖醇、糠醛、乙醇等化工產(chǎn)品[6-8];在飼料酵母以及食品、醫(yī)藥、化工、皮革、染料等領(lǐng)域都有著廣泛的用途。目前,木糖的工業(yè)化生產(chǎn)原料主要為玉米芯,另有報(bào)道用稻殼、秸稈、甘蔗葉、核桃殼等農(nóng)林廢棄物。制備方法主要有酸解法、酶解法等[9-14],產(chǎn)率在11%左右,而生產(chǎn)成本約1.3萬元/噸。由于原料來源的限制,且制備工藝較復(fù)雜,木糖及木寡糖的生產(chǎn)成本一直居高不下,且具有上漲的趨勢,因此尋找新的木糖制備原料,及開發(fā)新的制備工藝非常必要。

    鑒于以上原因,本文將以文冠果種皮醇提殘?jiān)鼮樵?,?jīng)稀硫酸高溫短時(shí)水解、中和、脫色、低溫結(jié)晶,分離木糖、低聚木寡糖糖漿。為木糖、木寡糖提供新的原料來源,也為文冠果資源的綜合開發(fā)與利用提供新的途徑。

    1 材料與方法

    1.1材料與儀器

    1.1.1材料 文冠果種子去果仁,果皮粉碎備用;氫氧化鈣、鹽酸、去離子水等試劑及溶劑均為市售分析純。

    1.1.2儀器85-2數(shù)顯恒溫磁力攪拌器(蘇州學(xué)森儀器設(shè)備有限公司);HH-4型電熱恒溫水浴鍋(北京科偉永興儀器有限公司);SHB-Ⅲ循環(huán)水式多用真空泵(鄭州長城科工貿(mào)有限公司);FW-1000AD型快速開蓋高速萬能粉碎機(jī)(天津鑫博得儀器有限公司);超導(dǎo)核磁共振儀(INOVA-400MHz,美國Varian公司)。

    1.2方法

    1.2.1木糖制備方法 參考文獻(xiàn)[11,15]的方法,并做少許改進(jìn):將文冠果種子砸碎,取出種仁、果皮,粉碎過篩,加乙醇回流1h,冷卻后抽濾。濾液回收乙醇得浸膏,浸膏用于制備萜類、黃酮類等藥用化合物,濾渣干燥備用。每次稱5g干燥的濾渣,加入到裝置了機(jī)械攪拌和冷凝器的三口瓶中,攪拌下加入一定量的稀硫酸溶液,一定溫度下水解一定的時(shí)間。冷卻后抽濾,濾渣水洗干燥,用于制備高吸附性能活性炭。濾液在70~75℃下用氫氧化鈣固體調(diào)節(jié)pH為3.0~3.5,保溫?cái)嚢?h,加入活性炭攪拌均勻后靜置過夜,再加熱至75℃,保溫?cái)嚢?h,趁熱抽濾,得到淡黃色透明濾液。濾液濃縮,并及時(shí)抽濾除掉析出的硫酸鈣沉淀,濃縮后得到透明糖漿。糖漿中加入無水乙醇,40℃水浴上攪拌使其溶解,并及時(shí)抽濾除掉不溶物,濾液減壓濃縮后冷凍結(jié)晶,有白色結(jié)晶析出即為木糖,抽濾收集產(chǎn)品,結(jié)晶用少量無水乙醇洗掉表面母液,100℃下烘干,得文冠果種皮木糖,濾液濃縮至無乙醇,得粘稠的低聚木寡糖糖漿。

    文冠果種皮木糖得率(%)=木糖質(zhì)量(g)/文冠果殼干基質(zhì)量(g)×100%

    1.2.2單因素試驗(yàn) 硫酸濃度對木糖得率的影響:每份文冠果種皮分別加入0.5、1、1.5、2.0、2.5、3.0mol·L-1的濃硫酸,料液比為1∶5,溫度為80℃,時(shí)間為1h。

    料液比對木糖得率的影響:每份文冠果種皮分別加入料液比分別為1∶1、1∶2、1∶3、1∶4、1∶5的1.5mol·L-1硫酸,溫度為80℃,時(shí)間為1h。

    溫度對木糖得率的影響:每份文冠果種皮分別在40、50、60、70、80、90、100℃下,加入1.5mol·L-1的硫酸,料液比1∶5,時(shí)間1h。

    時(shí)間對木糖得率的影響:每份文冠果種皮分別加熱2、3、4、5、6、7、8h,硫酸濃度1.5mol·L-1,料液比1∶5,溫度80℃。在此基礎(chǔ)上設(shè)計(jì)正交試驗(yàn),考查硫酸濃度、料液比、溫度、時(shí)間對木糖得率的影響,確定文冠果種皮水解制備木糖的最佳工藝。

    1.2.3正交試驗(yàn)設(shè)計(jì) 根據(jù)單因素試驗(yàn)結(jié)果設(shè)計(jì)正交試驗(yàn),因素及水平見表1。

    表1 正交試驗(yàn)因素及水平

    2 結(jié)果與討論

    2.1木糖制備工藝條件的選擇

    2.1.1硫酸濃度對木糖得率的影響 硫酸濃度對木糖得率的影響見圖1。

    圖1 硫酸濃度對木糖產(chǎn)率的影響

    由圖1可知,在硫酸濃度小于1.5mol·L-1時(shí),隨著硫酸濃度的增大,文冠果種皮的水解速率也增大,因此木糖的產(chǎn)量也增加,但是當(dāng)硫酸濃度大于1.5mol·L-1后,由于木糖的降解及向糠醛等的轉(zhuǎn)化也加快,因此木糖的產(chǎn)量不但不再增加,反而有下降的趨勢,因此選擇硫酸濃度1.5mol·L-1為最佳實(shí)驗(yàn)酸濃度。

    2.1.2料液比對木糖得率的影響 料液比對木糖得率的影響見圖2。

    圖2 料液比對木糖產(chǎn)率的影響

    由圖2可知,隨著料液比的增加,木糖的得率一直增大,但增加的幅度并不明顯,當(dāng)料液比大于1∶5之后,隨著料液比的增加,木糖產(chǎn)量趨于穩(wěn)定,因此選擇1∶5為最佳實(shí)驗(yàn)料液比。

    2.1.3溫度對木糖得率的影響 溫度對木糖得率的影響見圖3。

    圖3 反應(yīng)溫度對木糖產(chǎn)率的影響

    圖3可知,隨著溫度的升高,木糖產(chǎn)率增加明顯,但是溫度超過90℃ 以后,木糖得率有下降的趨勢,可能是因?yàn)殡S著溫度的升高,木糖又會向糠醛等副產(chǎn)物轉(zhuǎn)化,導(dǎo)致木糖最終產(chǎn)率降低,所以選擇90℃為最佳試驗(yàn)溫度。

    2.1.4時(shí)間對木糖得率的影響 時(shí)間對木糖得率的影響見圖4。

    圖4 時(shí)間對木糖產(chǎn)率的影響

    圖4可知,木糖產(chǎn)量隨著時(shí)間的延長而增加明顯,在6h時(shí)達(dá)到最大值,此后隨著時(shí)間的延長產(chǎn)量不再增加,反而有下降的趨勢,可能是因?yàn)殡S著時(shí)間的延長,木糖在硫酸作用下會轉(zhuǎn)變?yōu)榭啡┑?,?dǎo)致木糖產(chǎn)率降低,因此選擇6h為最佳實(shí)驗(yàn)時(shí)間。

    2.1.5正交試驗(yàn)及結(jié)果 單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ),設(shè)計(jì)正交試驗(yàn),因素水平及結(jié)果見表2。

    表2 正交試驗(yàn)結(jié)果

    由正交試驗(yàn)R值結(jié)果可知,硫酸濃度、水解溫度對文冠果種皮木糖得率的影響較大,我們認(rèn)為是高溫短時(shí)水解的原因,一方面高溫有利于纖維素的水解;另一方面短時(shí)減少了酸與木糖的作用,降低了木糖向糠醛的轉(zhuǎn)變率。從各單因素的K值分析,得出最佳的提取條件為A2B2C2D3,即硫酸濃度1.5 mol·L-1,料液比1∶5,溫度90 ℃,提取時(shí)間7 h。結(jié)合R值得出的結(jié)論,時(shí)間對提取得率影響并不明顯,雖然隨著時(shí)間的延長木糖產(chǎn)量會增加,但是過長會使得木糖向糠醛轉(zhuǎn)化,導(dǎo)致木糖最終得率降低;另外考慮節(jié)約能源的因素,因此最終選擇高溫短時(shí)水解的最佳提取工藝條件為A2B2C2D1,即硫酸濃度1.5 mol·L-1,料液比1∶5,溫度90 ℃,提取時(shí)間5 h。

    2.1.6 最佳工藝條件穩(wěn)定性試驗(yàn) 進(jìn)行3次平行試驗(yàn),對選擇的最佳工藝條件進(jìn)行穩(wěn)定性驗(yàn)證,其結(jié)果見3。由表3可知,在最佳工藝條件下,木糖的產(chǎn)率為11%,工藝條件穩(wěn)定。

    表3 最佳條件穩(wěn)定性試驗(yàn)

    2.1.7 文冠果種皮木糖的NMR表征 以氘代DMSO為溶劑,采用INOVA-400MH核磁共振儀,對文冠果種皮木糖進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征,結(jié)果見圖5。

    圖5 文冠果種皮木糖NMR表征

    2.1.8 文冠果種皮木糖生物活性初步研究 在確定了最佳制備工藝條件之后,對文冠果種皮木糖的生物活性進(jìn)行初步研究,主要考察其促進(jìn)益生乳酸菌生長作用。見圖6。

    圖6 文冠果種皮木糖促乳酸菌生長曲線

    由圖6可以看出,與對照組相比(對照組不含木糖),文冠果種皮木糖具有明顯的促乳酸菌生長作用。

    在氮源一定的條件下,pH的高低可以反映出碳源被微生物利用情況,pH降低越多,說明木糖中的碳源越容易被微生物利用,反之,越不易被利用。文冠果種皮木糖對益生乳酸菌生長的促進(jìn)作用及過程中pH變化結(jié)果見圖7。

    圖7可以看出,文冠果種皮木糖在促乳酸菌生長過程中,pH變化比對照組明顯且快,說明文冠果種皮木糖能夠很容易被益生乳酸菌所利用。

    3 討論與結(jié)論

    文冠果為我國特有的木本油料作物,目前對其研究與開發(fā)主要以榨油及從種皮、果殼中提取果殼甘藥用為主,過程中產(chǎn)生了大量的種皮,未見有效的開發(fā)利用。本研究以文冠果種皮渣為原料,制備對人體益生菌有益的木糖與木寡糖糖漿,得出的最佳工藝條件:硫酸濃度為1.5 mol·L-1,料液比為1∶5,溫度為90 ℃,水解時(shí)間為5 h,該條件下木糖的產(chǎn)量最高,可達(dá)文冠果種皮干燥基質(zhì)量的11%,且純度高、工藝條件穩(wěn)定?;钚詫?shí)驗(yàn)研究顯示,以文冠果種皮制備的木糖具有良好的促乳酸菌生長作用。本研究為文冠果資源的綜合開發(fā)與利用提供了新的途徑。

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    Preparation of Xylose by Using Seed Capsule ofXanthocerassorbifolia

    YAN YiPing1,SONG ZhongXing2,ZHANG YanLei2*

    (1.The Affiliated Hospital of Shaanxi University of Chinese Medicine,Xianyang,712083,China;2.Shaanxi University of Chinese Medicine/Shaanxi Collaborative Innovation Center of Industrialization of Traditional Chinese Medicine Resources,Xianyang,712083,China;3.Shaanxi Key Laboratory of New Drugs and Bioactive Constituents of Traditional Chinese Medicine,Xianyang,712083,China)

    Objective:To prepare xylose by using the seed capsule ofXanthocerassorbifoliaas the raw material under sulfuric acid hydrolysis.Methods:The orthogonal experiment was applied to study the effect of reaction temperature(A),concentration of sulfuric acid(B),solid-liquid ratio(C),and reaction time(D)on the yield of xylose.Results:The main influence factors for yield of xylose were sulfuric acid concentration and temperature,the optimized preparation conditions were as follows:sulphuric acid concentration 1.5 mol·L-1,liquid ratio 11∶5,temperature 90 ℃,and reaction time 5 h,under this condition the yield of xylose could be up to 11.00%.Activity study showed that xylose prepared fromX.sorbifoliahas good effect to promote the growth of lactic acid bacteria.Conclusion:The seed capsule ofX.sorbifoliais suitable for the preparation of xylose,this process can also help to improve the economic value ofX.sorbifoliaindustry with development prospects.

    Seedcapsule ofXanthocerassorbifoliaseed;xylose;preparation

    陜西省科技統(tǒng)籌創(chuàng)新工程計(jì)劃項(xiàng)目(2011KTCL03-05);陜西省教育廳產(chǎn)業(yè)化中試項(xiàng)目(2010JC05);陜西省科技資源開放共享平臺項(xiàng)目(2015FWPT-01)

    ] 張嚴(yán)磊,博士,講師,研究方向:中藥資源化學(xué),Email:604033608@163.com

    10.13313/j.issn.1673-4890.2017.1.022

    2016-03-02)

    *[

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