脫硫石膏改良土壤過程中的磷遷移規(guī)律及影響因素分析

李靜+陳小華+劉振鴻+張輝+侯梅芳+杜三艷+陳太聰

摘要：通過設(shè)置室內(nèi)土柱淋洗試驗(yàn)，探究施用不同的脫硫石膏（FGD-Gypsum，簡(jiǎn)稱FGDG）對(duì)不同土壤中磷的遷移變化規(guī)律及影響。2種FGDG（1號(hào)、2號(hào)）分別與2種土壤（A土、B土）均勻混合，石膏施用質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0%、1%、2.5%、5%。結(jié)果表明，F(xiàn)GDG的施入能明顯改善土壤的滲透性，其導(dǎo)水速率比對(duì)照組提高65%～91%。土壤固磷率隨著FGDG施加量的增加而相應(yīng)上升，A土施加FGDG組的固磷率比對(duì)照組提高了95.6%，B土平均提高47.0%；對(duì)2種石膏磷吸附動(dòng)力學(xué)分析表明，2號(hào)FGDG的固磷率比1號(hào)高43.6%，這與石膏的溶出率和雜質(zhì)Cl-含量有關(guān)。與A土相比，B土的粒度偏小，黏粒比例高48.4百分點(diǎn)，導(dǎo)水速率下降98.1%，B土中有效磷減少程度較A土高40%左右。由結(jié)果可見，F(xiàn)GDG有望成為新的高效控磷方法，能明顯減少磷向水體排放量；固磷率既受土壤自身粒度特征、導(dǎo)水性、磷本底值影響，也與FGDG溶解后的Ca2+含量密切相關(guān)。

關(guān)鍵詞：脫硫石膏；土壤；固磷率；影響因素

中圖分類號(hào)： S156.4文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A文章編號(hào)：1002-1302（2017）12-0233-05

磷作為土壤中重要的營(yíng)養(yǎng)元素，是植物正常生長(zhǎng)的關(guān)鍵性限制因子，同時(shí)也是水環(huán)境污染的潛在來源。長(zhǎng)期以來，為使作物高產(chǎn)，國(guó)內(nèi)很多地區(qū)每年甚至每季作物都大量施用磷肥，致使土壤速效磷含量明顯提高[1]，農(nóng)業(yè)生產(chǎn)施加的磷絕大部分積累于土壤中，通過地表徑流、土壤侵蝕、淋溶等途徑逐漸向水體遷移[2]。

工業(yè)生產(chǎn)中脫硫產(chǎn)生的固體廢棄物——脫硫石膏，其主要成分為CaSO4·2H2O并富含大量微量和常量營(yíng)養(yǎng)元素，可以改善土壤的肥力狀況。利用其溶解出的Ca2+與土壤中的堿性物質(zhì)及鹽離子進(jìn)行反應(yīng)，可以降低土壤的堿化度，改善土壤理化特性。隨著煙氣脫硫石膏產(chǎn)品品質(zhì)的提高，生態(tài)安全性達(dá)到農(nóng)用要求且不增加土壤重金屬含量[3]，被逐漸使用到農(nóng)業(yè)領(lǐng)域，使用量逐年增加。美國(guó)2008年煙氣脫硫石膏年產(chǎn)量約1 220萬(wàn)t，當(dāng)年只有2%石膏用于農(nóng)業(yè)[4]，但2009年約有110萬(wàn)t用于農(nóng)業(yè)生產(chǎn)，占當(dāng)年脫硫石膏總產(chǎn)量的10%左右[5]。而我國(guó)2009年脫硫石膏總產(chǎn)量達(dá)4 300萬(wàn)t，而且逐年上升[4]，但綜合利用率總體偏低。簡(jiǎn)單的棄置不僅造成土地資源的浪費(fèi)，還會(huì)對(duì)周邊環(huán)境產(chǎn)生威脅。研究表明，煙氣脫硫石膏本身含有較高的游離水、松散的細(xì)小顆粒，能有效固定磷和重金屬等污染物，其中含有的大量鈣離子施用到土壤后可與土壤表層過量的磷酸根離子發(fā)生反應(yīng)，使土壤中的磷大部分轉(zhuǎn)化為難溶態(tài)的磷，從而減少磷素向可溶性形式的轉(zhuǎn)換，降低了可溶態(tài)磷素的徑流和淋溶損失[6]。

國(guó)外農(nóng)業(yè)環(huán)保專家在使用脫硫石膏改良土壤（以鹽堿土為主）時(shí)，也關(guān)注到脫硫石膏減少農(nóng)業(yè)面源磷流失的可能性。Favaretto等根據(jù)試驗(yàn)結(jié)果，推薦脫硫石膏作為農(nóng)業(yè)面源的最佳固磷技術(shù)之一[7]；美國(guó)環(huán)境保護(hù)局（EPA）于2008年發(fā)布《煙氣脫硫石膏的農(nóng)業(yè)用途》文件，認(rèn)為施用脫硫石膏可以減少土壤中營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)和其他污染物質(zhì)向水體的輸送；Chhabra等研究表明，石灰性堿化土壤溶液中的溶解性磷和速效磷含量高于非堿化土壤，農(nóng)業(yè)開發(fā)中若使用不當(dāng)，很容易將土壤中的磷引入附近海域，致使水體出現(xiàn)富營(yíng)養(yǎng)化[8]。改良后的堿化土壤中，速效磷含量和運(yùn)移能力顯著降低，但并不影響作物對(duì)磷的吸收[9]。程鏡潤(rùn)等的研究表明，脫硫石膏作為改良劑既可以增強(qiáng)土壤導(dǎo)水性，使植物更好地吸收水分同時(shí)降低土壤的酸堿度，更適合植物正常生長(zhǎng)，又可以提高鹽堿土壤固磷程度[10]。但當(dāng)前國(guó)內(nèi)外對(duì)于不同性質(zhì)脫硫石膏控制不同土壤磷流失的相關(guān)研究較少。因此，本研究采用上海2個(gè)火電廠分別產(chǎn)生的不同品質(zhì)的脫硫石膏改良不同理化性狀的土壤，研究土壤中磷的遷移規(guī)律及其影響因素，以期對(duì)脫硫石膏更有效地被用來改良鹽堿土提供較好的理論依據(jù)。

1材料與方法

1.1試驗(yàn)材料

供試土壤分別來自上海市崇明島（121°57′20″E、31°31′25″N）和浦東新區(qū)（121°55′33″E、31°00′37″N）2種不同地理位置的土壤，分別稱為A土、B土；風(fēng)干后A土呈松軟的土灰色，B土呈硬度較高的暗黃色。脫硫石膏分別來自上海市2個(gè)不同燃煤電廠，1號(hào)石膏源自生產(chǎn)工藝略滯后含有較多雜質(zhì)Cl-的工廠，呈深棕色的粉狀；2號(hào)石膏源自采用較先進(jìn)的脫硫工藝只含有少量Cl-的工廠，呈米黃色、粉狀，2種石膏均無(wú)特殊氣味，且2種脫硫石膏中重金屬指標(biāo)均達(dá)到農(nóng)業(yè)生態(tài)安全標(biāo)準(zhǔn)（表1至表3）。

1.2試驗(yàn)方法

試驗(yàn)以室內(nèi)土柱淋溶試驗(yàn)的方式進(jìn)行，具體試驗(yàn)裝置見圖1。采集不同地理位置土樣A土和B土分別與不同質(zhì)量分

數(shù)梯度（0%、1%、2.5%、5%）的1號(hào)和2號(hào)脫硫石膏混合均勻制作成土柱，模擬田間情況進(jìn)行試驗(yàn)[11]，其中0%為對(duì)照，每組處理土柱均做3次重復(fù)。試驗(yàn)前2種土壤和2種脫硫石膏分別置于室內(nèi)陰涼通風(fēng)處，風(fēng)干半個(gè)月，經(jīng)常翻動(dòng)，然后過9目（<2 mm）的標(biāo)準(zhǔn)檢驗(yàn)篩。通過模擬自然降水的形式于土柱上端不斷注入去離子水1 100 mL（以上海市年平均降水量為準(zhǔn)），不斷觀察并計(jì)算導(dǎo)水速率，同時(shí)測(cè)定淋出液總磷含量及淋洗前后土壤全磷及有效磷含量變化情況，進(jìn)行數(shù)據(jù)分析。表22種脫硫石膏的pH值、主要成分及含量

1.3測(cè)試指標(biāo)與方法

供試材料的基本理化性質(zhì)測(cè)定均采用常規(guī)方法，其中土壤及石膏顆粒級(jí)配采用TM-85土壤比重計(jì)（甲種）法進(jìn)行測(cè)試；pH值及電導(dǎo)率采用pH電導(dǎo)率分析儀測(cè)試；淋洗過程中的出水速率測(cè)試：以從土柱中流出第1滴水開始計(jì)時(shí)記錄一段時(shí)間內(nèi)流出的水量，測(cè)試土柱在飽和狀態(tài)下的出水速率；淋溶液中總磷含量采用鉬酸銨分光光度法（GB 11893—1989《水質(zhì)總磷的測(cè)定鑰酸銨分光光度法》）測(cè)試；淋洗試驗(yàn)結(jié)束后，分別采集原土及淋洗后土樣測(cè)定全磷及有效磷含量。全磷含量采用HClO4-H2SO4微波消煮法測(cè)定；有效磷含量測(cè)定采用碳酸氫鈉提取-鉬銻抗比色法（Olsen法）[11]。石膏各種成分采用趙彩虹等的濕法煙氣脫硫產(chǎn)物——石膏成分的分析方法[12]。endprint

1.4數(shù)據(jù)處理

數(shù)據(jù)處理和作圖采用Excel和OriginPro 8.5軟件對(duì)各指標(biāo)數(shù)據(jù)進(jìn)行處理分析。各處理組之間的顯著性差異數(shù)據(jù)分析采用SPSS 17.0統(tǒng)計(jì)分析軟件處理，采用Duncans法檢驗(yàn)各處理間的顯著性差異。

2結(jié)果與分析

2.12土壤及脫硫石膏的顆粒大小分析

國(guó)際制土壤質(zhì)地分類標(biāo)準(zhǔn)將土壤粒徑分為3級(jí)：沙粒，0.075 mm

2.21號(hào)石膏和2號(hào)石膏對(duì)磷的吸附動(dòng)力學(xué)分析

分別取2種不同石膏各0.5、2.0 g于相同濃度（0.01 mg/L）、相同體積（25 mL）的磷酸二氫鉀溶液中，振蕩數(shù)小時(shí)后靜置，取上清液測(cè)總磷含量。2種石膏隨著施加量的增加，吸附的磷量均有增加，但施加不同量的1號(hào)石膏前期對(duì)磷的吸附量變化不明顯，而2號(hào)石膏變化十分明顯，約增加55.5%；2種石膏相比，在整個(gè)吸附過程中，2號(hào)比1號(hào)高約 43.6%（圖3）。說明2號(hào)石膏自身吸附除磷的效果比1號(hào)石膏好。

2.3不同處理組的土柱導(dǎo)水速率比較

施入不同配比2種脫硫石膏之后，A土平均導(dǎo)水速率為20.43 mL/h（A土對(duì)照出水1.58 mL/h），B土則只有 0.38 mL/h（B土對(duì)照出水0.13 mL/h）；隨著2種脫硫石膏施加量的增加，2種土壤導(dǎo)水速率相比對(duì)照均有很大提高，說明脫硫石膏的施入明顯改善了土壤的團(tuán)粒結(jié)構(gòu)且A土導(dǎo)水性能明顯高于B土，后者比前者平均低98.1%。同時(shí)可以看出，A土施加2號(hào)石膏時(shí)其導(dǎo)水速率明顯比1號(hào)石膏高，二者與對(duì)照相比提高的速率相差4.8%；B土則施加1號(hào)石膏導(dǎo)水速率較高，約提高10.4%，但隨著石膏投加量增加到一定值，平均出水速率均略微減?。▓D4）。

2.4不同處理組的土柱淋溶液中總磷累積量

不同處理組淋出液中的總磷含量反映不同量的脫硫石膏與土壤中磷素作用程度。淋溶液中總磷含量越少，土壤被石膏固著的磷量越多。由圖5可見，施加脫硫石膏后2種土壤淋溶液中總磷含量與對(duì)照相比均明顯降低，A土、B土固磷率平均分別比對(duì)照組提高95.6%、47.0%，且隨著2種石膏施加量的增加，各試驗(yàn)組淋洗液中總磷含量均逐漸降低，說明各組土壤中固著的磷增加。A土施加1號(hào)石膏后淋出液中總磷含量由1 194.0 μg降為66.3 μg，平均固磷率為93.3%，施加2號(hào)石膏則由1 194.0 μg降為18.7 μg，平均固磷率為98.4%（圖5-a）。由此得出A土施加2號(hào)石膏磷的截留率略高于1號(hào)石膏，約高5.2%，說明2號(hào)石膏對(duì)A土固磷效果稍好些。同樣對(duì)于B土，隨著石膏施入量的增加，施加1號(hào)石膏后土壤中固磷率由43.3%增至59.5%，施加2號(hào)石膏后則由35.9%增至47.8%（圖5-b）。說明1號(hào)石膏對(duì)B土固磷效果更好，磷平均固著率約提高14.9%。

2.5不同處理組的淋洗后土壤全磷變化

研究發(fā)現(xiàn)，與淋洗前的原土全磷含量相比，淋洗后土壤全磷含量變化很小，幾乎可以忽略；施加不同梯度脫硫石膏后，對(duì)照和不同脫硫石膏處理間的土壤全磷含量均沒有顯著性的差異。A土施加脫硫石膏后土壤中全磷量略高于對(duì)照組，但隨施加量增多，截留的磷變化規(guī)律不明顯（圖6-a）。而對(duì)B土，無(wú)論施加1號(hào)還是2號(hào)石膏，不同處理間的土壤全磷含量沒有顯著性差異，因?yàn)榱苋芤褐辛琢肯鄬?duì)于全磷總量是很少的（圖6-b）。

2.6不同處理組淋洗后的土壤有效磷變化

與原土中有效磷含量比較可知：A土淋洗后的土壤中有效磷下降69.8%～75.7%，而B土淋洗后下降38.9%～813%（圖7）。A土施用1號(hào)脫硫石膏以后，隨著脫硫石膏施用量的增加，速效磷含量略有增加的趨勢(shì)，與對(duì)照相比分別增加13.9%、19.4%、18.1%，但與對(duì)照沒有顯著性差異（P>0.5）且施加5%時(shí)增加趨勢(shì)略有降低；而A土施用2號(hào)石膏后，與對(duì)照相比土壤速效磷平均含量下降11.6%～30.2%，當(dāng)施用量為 2.5% 時(shí)，速效磷含量降至5.05 mg/kg的最低值，5%時(shí)稍有增加，為5.18 mg/kg，但仍明顯低于對(duì)照 7.24 mg/kg（圖7-a）。對(duì)于B土，隨著2種脫硫石膏施加量的增加，土壤中有效磷含量均呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，與對(duì)照相比施用不同梯度1號(hào)石膏有效磷含量分別降低61.9%、68.1%、695%，施用2號(hào)石膏則分別降低25.0%、34.1%、43.1%，隨著石膏配比增加，速效磷下降幅度越大，因?yàn)镃a2+與土壤中磷素反應(yīng)，使土壤中可溶性的磷酸鹽轉(zhuǎn)化為難溶鹽，減少磷素隨水的流失量（圖7）。這與Misra等研究堿化土壤改良后土壤中的速效磷含量降低結(jié)果[13]一致。

3討論

3.1土壤理化性質(zhì)對(duì)固磷效果的影響

土壤粒徑級(jí)配是指土體固相中不同粗細(xì)級(jí)別土壤顆粒所占的比例，是土壤最基本的物理性質(zhì)之一，它強(qiáng)烈地影響土壤水力、熱力等重要物理特性[14]。本研究發(fā)現(xiàn)，A土粒徑較大，且導(dǎo)水速率明顯高于B土，說明粒徑越大，其導(dǎo)水性能越好。粒徑大小是影響固磷能力的主導(dǎo)因素。通過分析得出，淋溶液中總磷（土壤中溶解態(tài)磷）隨脫硫石膏的施入增多而逐漸下降，且施加同樣量的脫硫石膏時(shí)，A土降低幅度（土壤磷截留率）遠(yuǎn)高于B土，這主要是因?yàn)锳土粒徑較大，導(dǎo)水性強(qiáng)，對(duì)照組的磷隨水流流失快，而處理組施入石膏后與土壤中磷素反應(yīng)生成難溶的鈣磷截流下來，且施入的石膏量越多，磷的截留率越高，從而導(dǎo)致土壤中的磷向淋溶液中遷移減少。

對(duì)土壤磷的本底值分析發(fā)現(xiàn)，B土全磷、有效磷含量及堿化度均高于A土，有研究表明土壤溶液中速效磷含量隨堿化度升高而增加[15]，這與本研究結(jié)果相一致。同時(shí)隨著石膏配比增加，2種土壤有效磷含量也逐漸降低，但在施用1號(hào)脫硫石膏時(shí)，A土速效磷含量稍有升高。因?yàn)橥寥烙行Я资峭寥乐锌杀恢参镂盏牧捉M分，包括溶解態(tài)的磷，它可較好地反映土壤中磷的供應(yīng)容量和脫硫石膏施入土壤后磷截留率變化[16]。所以有效磷含量的下降可以看作是土壤中溶解態(tài)磷轉(zhuǎn)化成了難溶態(tài)磷。但在土壤中存在很多不同形態(tài)磷，溶解態(tài)磷占全磷的比例很低，其微小變化對(duì)土壤整體磷含量沒有實(shí)質(zhì)性的影響[17]。而B土壤堿化度較高，土體中含有大量的鹽離子如鈉、鉀、鎂離子等，脫硫石膏中大量的鈣離子，一是與鹽離子發(fā)生置換反應(yīng)，二是與磷素發(fā)生固磷反應(yīng)，所以前者會(huì)消耗大量的鈣離子，與磷發(fā)生反應(yīng)的鈣離子就相對(duì)較少，固磷率稍低，從而導(dǎo)致A土固磷率高于B土。

實(shí)際上土壤中降低的有效磷都以溶解態(tài)磷的形式遷移至水體中，而不會(huì)像對(duì)照組那樣，大量對(duì)植物生長(zhǎng)有利的溶解態(tài)磷隨水流流失[18]。因此，對(duì)于黏粒比例低、導(dǎo)水性好的A土，施入脫硫石膏有助于提高土壤的“固磷”功能。

3.2脫硫石膏品質(zhì)對(duì)固磷效果的影響

對(duì)2種石膏自身吸附除磷的分析得出，2號(hào)石膏吸附除磷的效果更明顯。分析其影響因素，一是通過測(cè)脫硫石膏溶解液中Ca2+濃度的試驗(yàn)證明，采用等量石膏時(shí)，2號(hào)石膏中溶出的Ca2+濃度比1號(hào)石膏高約14.5%；二是對(duì)2種石膏成分進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn)，氯離子含量相差較大，1號(hào)石膏中氯離子含量大約比2號(hào)石膏高52.6%，由氯化鈣與硫酸鈣溶解同離子效應(yīng)可知[18]，過多的鈣離子與氯離子結(jié)合，使得硫酸鈣的溶解受阻，所以1號(hào)石膏與2號(hào)石膏相比與磷酸鹽反應(yīng)不充分，只能吸附少量的磷。

再者2種土壤相比，A土粒徑大、堿化度低，B土粒徑小、堿化度高，所以B土較A土中鹽溶液濃度要高些。何偉等研究表明，土壤中混合鹽濃度越高，CaSO4·2H2O溶解度下降趨勢(shì)越明顯[18]，所以施入同樣石膏時(shí)，B土中石膏導(dǎo)水性和固磷率更低。

另外有研究表明，脫硫石膏中雜質(zhì)主要為CaCO3[19]，分析得出2號(hào)石膏中CaCO3含量略高于1號(hào)石膏，可能是因?yàn)闊煔饷摿蜻^程中CaCO3未完全反應(yīng)，脫硫不徹底。同時(shí)安志裝等的相關(guān)研究表明，土壤中隨CaCO3用量的增加，形成 Ca2-P、Al-P、Fe-P的量減少，即有效態(tài)磷減少，而Ca8-P（緩效態(tài)）、Ca10-P（土壤中潛在磷源）的量則明顯增加[20]。隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)，各種形態(tài)磷進(jìn)一步向Ca10-P方向轉(zhuǎn)化，土壤中有效磷含量降低[21]，但并不會(huì)影響植物的生長(zhǎng)，因?yàn)镃a8-P可能會(huì)持續(xù)向土壤中釋放肥效。

4結(jié)論

本研究通過對(duì)2種土壤理化性狀和2種脫硫石膏性質(zhì)的比較分析，探究脫硫石膏對(duì)土壤磷的截留情況，主要研究結(jié)論如下：

（1）土壤淋出液中總磷含量隨2種脫硫石膏施入量增多均逐漸降低。施加1號(hào)石膏時(shí)，A土、B土磷素平均截留率分別為93.3%、50.8%；施加2號(hào)石膏時(shí)則分別為98.4%、43.3%，因此可見，脫硫石膏的施入使土壤中過量的磷素通過淋溶沉淀的方式將土壤中小部分溶解態(tài)磷帶入到水體環(huán)境里，既避免水體富營(yíng)養(yǎng)化現(xiàn)象的發(fā)生，又可以保證植物的正常生長(zhǎng)。

（2）土壤有效磷含量隨著脫硫石膏用量的增加，施加1號(hào)石膏時(shí)A土略有上升，B土減少66.5%；施加2號(hào)石膏則分別減少19.9%、34.1%；土壤全磷含量淋洗前后幾乎沒有變化，但施加石膏的處理組與對(duì)照相比略有變化，規(guī)律不定。

（3）分析表明，影響土壤中磷素截留率的因素主要有2點(diǎn)。一是土壤自身的理化性狀，包括土壤粒度、堿化度、導(dǎo)水性及土壤自身磷素含量等；A土粒度大，堿化度低且自身有效磷含量低，導(dǎo)水速率高，控磷效果更顯著。二是脫硫石膏本身的性質(zhì)，包括鈣離子濃度、主要成分和雜質(zhì)含量及自身吸附磷的特性；2種石膏主要成分均為CaSO4·2H2O，其中1號(hào)石膏所含雜質(zhì)Cl-濃度較高?？傮w看出，2號(hào)石膏自身品質(zhì)較好，對(duì)A土固磷作用更顯著。

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