高熔點(diǎn)物質(zhì)與冷卻劑相互作用的機(jī)理研究

彭 程，佟立麗，曹學(xué)武

(上海交通大學(xué)機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院，上海200240)

高熔點(diǎn)物質(zhì)與冷卻劑相互作用的機(jī)理研究

彭 程，佟立麗，曹學(xué)武

(上海交通大學(xué)機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院，上海200240)

高溫熔融物與低溫冷卻劑間的相互作用是核反應(yīng)堆嚴(yán)重事故下的重要現(xiàn)象，關(guān)于這一現(xiàn)象，國(guó)際上多年來(lái)開展了大量實(shí)驗(yàn)和數(shù)值研究。然而，熔融物與冷卻劑熱相互作用(FCI)的作用機(jī)理至今未能解明，數(shù)值模擬的分析結(jié)果同實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)間仍存在較大差距。本研究通過建立中型熔融物與冷卻劑相互作用實(shí)驗(yàn)臺(tái)架，研究FCI影響因素及熔融物與冷卻劑間的熱相互作用機(jī)理。本文開展了以304不銹鋼及鉬鐵為熔融物材料，水為冷卻劑材料的熱相互作用實(shí)驗(yàn)研究。該實(shí)驗(yàn)研究了高熔點(diǎn)物質(zhì)質(zhì)量、材料性質(zhì)及冷卻劑過冷度對(duì)熱相互作用的影響，通過實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物的形貌及尺寸分布分析，提出高熔點(diǎn)物質(zhì)的凝固效應(yīng)是決定相互作用強(qiáng)弱的重要機(jī)制，同時(shí)分析了在不同工況下的相互作用機(jī)理，為熔融物熱能-機(jī)械能轉(zhuǎn)化研究奠定基礎(chǔ)。

高熔點(diǎn)物質(zhì)；相互作用機(jī)理；實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物；熔融物；嚴(yán)重事故

在核反應(yīng)堆發(fā)生嚴(yán)重事故下，可能由于高溫熔融物與低溫易揮發(fā)的冷卻劑接觸，而發(fā)生燃料與冷卻劑的相互作用(FCI)。由于FCI過程涉及一系列復(fù)雜的多相流動(dòng)和傳熱過程，為解明FCI作用機(jī)制，國(guó)際上開展了大量實(shí)驗(yàn)研究。其中包括原型材料或模擬材料的大型實(shí)驗(yàn)[1-2]，如KROTOS實(shí)驗(yàn)[3]進(jìn)行了自觸發(fā)和外部觸發(fā)條件下的蒸汽爆炸過程與能量轉(zhuǎn)換研究；同時(shí)也包括小型機(jī)理性研究實(shí)驗(yàn)[4-5]，如SSFT[6]實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)地研究了低熔點(diǎn)金屬或合金熱細(xì)?；瘷C(jī)理的影響因素。SERENA項(xiàng)目[7]已論證堆腔蒸汽爆炸的風(fēng)險(xiǎn)，并證實(shí)現(xiàn)有模型的預(yù)測(cè)結(jié)果存在較大分散性，為更好地理解FCI物理過程并應(yīng)用于反應(yīng)堆實(shí)際工況，需要補(bǔ)充對(duì)于高熔點(diǎn)物質(zhì)與冷卻劑相互作用的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫(kù)，進(jìn)一步通過材料物性的對(duì)比，確定影響FCI過程的關(guān)鍵物性參數(shù)，為熔融物與冷卻劑的相互作用的機(jī)理研究提供基礎(chǔ)。

本研究將通過實(shí)驗(yàn)手段，關(guān)注公斤級(jí)高熔點(diǎn)物質(zhì)與冷卻劑的相互作用行為，通過分析碎片形貌，研究不同實(shí)驗(yàn)工況下的相互作用機(jī)理。

1 實(shí)驗(yàn)裝置

為研究熔融物與冷卻劑的相互作用行為，設(shè)計(jì)了一套公斤級(jí)高溫熔融物與冷卻劑相互作用的實(shí)驗(yàn)裝置系統(tǒng)。其中高溫爐用以熔化石墨坩堝內(nèi)的實(shí)驗(yàn)材料(304不銹鋼或鉬鐵)并達(dá)到實(shí)驗(yàn)所需溫度。高溫爐通過爐蓋中心的紅外測(cè)溫儀及溫控裝置實(shí)現(xiàn)溫度顯示、控制及存儲(chǔ)功能。當(dāng)坩堝內(nèi)熔融物達(dá)到實(shí)驗(yàn)溫度后，通過爐內(nèi)氣動(dòng)翻板組件控制，實(shí)現(xiàn)坩堝的自由下落，依次通過插板閥、快關(guān)閥及承壓管道下落至管道底端的坩堝破壞裝置處，通過與石墨錐的碰撞完成石墨坩堝內(nèi)高溫熔融物的出流，進(jìn)而與承壓容器內(nèi)的冷卻水發(fā)生相互作用，作用后的產(chǎn)物經(jīng)容器底部碎片收集盒收集，以便實(shí)驗(yàn)后查驗(yàn)分析。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析

該實(shí)驗(yàn)主要以304不銹鋼及鉬鐵兩種高熔點(diǎn)物質(zhì)為熔融物材料，熔融物質(zhì)量為1～2kg，熔融物初始過熱度為150℃，冷卻水初始溫度為常溫或55℃。實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)整體密閉，高溫爐、插板閥、快關(guān)閥、承壓管道及承壓容器間均通過法蘭緊密連接，保證實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生的壓力能完整且準(zhǔn)確捕捉。通過產(chǎn)物收集，形貌分析及尺寸量化反推高熔點(diǎn)物質(zhì)在不同工況下所遵循的相互作用機(jī)理。

圖1 典型實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物形貌Fig.1 The Characteristics for typical debris

對(duì)四組工況分別得到的實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，如圖1所示，從外觀形狀方面可將實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物分為：片狀產(chǎn)物和球形顆粒。其中片狀產(chǎn)物尺寸一般在厘米量級(jí)，球形顆粒又按照尺寸分為微米量級(jí)、毫米量級(jí)和厘米量級(jí)產(chǎn)物，其中可以認(rèn)為微米量級(jí)的球形顆粒發(fā)生了顯著的細(xì)粒化過程。根據(jù)低熔點(diǎn)金屬熱細(xì)粒化實(shí)驗(yàn)工作的相關(guān)經(jīng)驗(yàn)[6]，本研究將主要針對(duì)熔融物質(zhì)量、材料性質(zhì)及冷卻劑過冷度對(duì)熱相互作用行為的影響進(jìn)行分析。

2.1 高熔點(diǎn)物質(zhì)質(zhì)量

圖2 304不銹鋼碎片尺寸分布Fig.2 Debris size distribution of 304SS(a) 1 kg 304不銹鋼碎片尺寸分布;(b) 2 kg 304不銹鋼碎片尺寸分布

本實(shí)驗(yàn)分別采用1kg和2kg的304不銹鋼作為高熔點(diǎn)物質(zhì)，以研究其對(duì)熱相互作用的影響。通過實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物的外形比較，兩種質(zhì)量的304不銹鋼在初始過熱度為150℃下，與常溫水發(fā)生熱相互作用后形成了部分形狀較為規(guī)則的球形顆粒，在形成的大塊片狀產(chǎn)物表面可以清晰地看到有大量已形成但尚未脫離的球形小顆粒，尺寸在微米至厘米量級(jí)不等。

從另一個(gè)角度來(lái)看，產(chǎn)物的尺寸分布反映了熱相互作用的劇烈程度。實(shí)驗(yàn)后，對(duì)晾干的實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物進(jìn)行分類稱量，得到相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物尺寸分布，如圖2所示。Corradini[8]、Burger等人[9]的研究認(rèn)為，1～10cm的產(chǎn)物可以近似為只經(jīng)過液柱破裂后的產(chǎn)物，1～10mm的產(chǎn)物可以近似為只經(jīng)過初混合階段的產(chǎn)物，而1mm量級(jí)以下，特別是尺寸在100μm以下產(chǎn)物可以近似為完成了細(xì)?；蟮膶?shí)驗(yàn)產(chǎn)物。如前文所述，由于尺寸大于1cm的產(chǎn)物表面夾帶大量細(xì)小顆粒，因此實(shí)際初混合產(chǎn)物及細(xì)?；a(chǎn)物份額均較圖示有一定程度增加。

由圖中易見，隨304不銹鋼初始質(zhì)量的增加，經(jīng)過液柱破裂階段的實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物份額增加，而經(jīng)過初混合和細(xì)?；A段的實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物份額明顯下降。由此可以推斷，在實(shí)驗(yàn)水體量及空間結(jié)構(gòu)下，當(dāng)高熔點(diǎn)物質(zhì)質(zhì)量增加后，伴隨大量液柱破裂產(chǎn)物的形成，其表面將發(fā)生劇烈的蒸發(fā)，形成較厚且穩(wěn)定的蒸汽膜，從而阻礙高熔點(diǎn)物質(zhì)與冷卻劑的直接接觸，甚至不能形成良好的初混合區(qū)域，不穩(wěn)定膜態(tài)沸騰機(jī)理[10]誘發(fā)的自觸發(fā)細(xì)?；矊⒉粫?huì)發(fā)生；但同時(shí)注意到實(shí)驗(yàn)中仍有微米級(jí)細(xì)?；a(chǎn)物出現(xiàn)，通過近距離觀察產(chǎn)物表面及縱切大塊片狀產(chǎn)物，如圖3所示，可以發(fā)現(xiàn)在很多實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物表面有明顯的洞孔或裂縫；而通過對(duì)大塊片狀產(chǎn)物的切割，也同樣發(fā)現(xiàn)了大量空穴。這些結(jié)構(gòu)的形成可以認(rèn)為是由于凝固效應(yīng)[11]導(dǎo)致，對(duì)于高熔點(diǎn)物質(zhì)發(fā)生熱細(xì)粒化時(shí)，當(dāng)其表面溫度降低到凝固點(diǎn)以下時(shí)，在其表面將生成一層固體殼，而內(nèi)部未完全凝固的物質(zhì)在內(nèi)外擠壓的作用下將以射流的形式噴出，從而“掏空”固體殼內(nèi)部，擠出的熔融物或脫離母體而冷卻，或黏附于高熔點(diǎn)物質(zhì)母體冷卻凝固。

圖3 碎片表面及縱切圖Fig.3 Superficial and sectional views of the debris

2.2 高熔點(diǎn)物質(zhì)材料性質(zhì)

實(shí)驗(yàn)中選用的304不銹鋼及鉬鐵材料的主要熱物性參數(shù)如表1所示。通過對(duì)兩種材料相同實(shí)驗(yàn)工況(相同質(zhì)量、相同過熱度和冷卻劑過冷度)的產(chǎn)物比較發(fā)現(xiàn)，均形成了厘米量級(jí)的片狀產(chǎn)物。由傳熱關(guān)系式對(duì)熔融物由坩堝底部出流至碎片收集盒處的作用過程進(jìn)行簡(jiǎn)要估算，由集總參數(shù)分析法得到熔融物釋放后的溫度變化為：

式中：Tm為熔融物溫度，Ta為環(huán)境溫度，Tm，ini為熔融物初始溫度，h為換熱系數(shù)，D為熔融物射流直徑，ρm為熔融物密度，Cpm為熔融物定壓比熱。

表1 熔融物材料熱物性參數(shù)

注：*依據(jù)雜質(zhì)量不同(或含鉬量不同)，熔點(diǎn)變化較大。

通過粗略計(jì)算得出，當(dāng)304不銹鋼在空氣中下落時(shí)其溫度降低小于1℃，在冷卻劑中自由沉降至碎片收集盒，熔融物溫度約為1464℃，略高于熔點(diǎn)；而鉬鐵在空氣中下落時(shí)其溫度降低約小于0.08℃，在冷卻劑中沉降至碎片收集盒，熔融物溫度大于1700℃。因此，片狀產(chǎn)物形成主要是由于高熔點(diǎn)物質(zhì)射流通過冷卻劑到達(dá)碎片收集盒時(shí)仍具有一定過熱度，在其表面平鋪后冷卻凝固。另外，由于鉬鐵的比熱遠(yuǎn)大于304不銹鋼，導(dǎo)致鉬鐵在到達(dá)碎片收集盒處仍具有較高過熱度，同時(shí)鉬鐵的密度大于304不銹鋼，這也使得同等質(zhì)量下易保持較小的換熱面積，因此在剛接觸收集盒表面時(shí)，其表面延展的能力更強(qiáng)，將形成更多的片狀初混合產(chǎn)物。

由圖4可知，鉬鐵實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物尺寸在毫米量級(jí)以下的份額約占總收集質(zhì)量的14%，甚至其中有一小部分呈細(xì)密粉末狀態(tài)，較同工況下的304不銹鋼有很大提高，說(shuō)明了在同工況下鉬鐵與水發(fā)生的相互作用更加劇烈。如前文所述，隨表面延展的持續(xù)，后期熔融物的換熱面積將顯著增大，當(dāng)熔融物表面溫度下降到凝固點(diǎn)以下時(shí)，其表面也將產(chǎn)生較大的熱應(yīng)力，從而誘發(fā)比304不銹鋼更劇烈的相互作用。通過對(duì)熔融物表面的細(xì)致觀察，仍可以清晰地看到有大量裂縫存在。對(duì)這些裂縫部分進(jìn)行縱剖，可以發(fā)現(xiàn)內(nèi)部形成同304不銹鋼一致的“空穴”，但尺寸要更大更深，因此導(dǎo)致了產(chǎn)物中毫米量級(jí)及以下尺寸的球形顆粒量顯著增加。類比304不銹鋼產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)及形貌，可以認(rèn)為這些球形顆粒多為高熔點(diǎn)物質(zhì)由于凝固效應(yīng)而產(chǎn)生；但與不銹鋼不同的是，如前文所述，由于鉬鐵熔融物到達(dá)碎片收集盒處仍具有較高過熱度，因此擠出的熔融物顆粒具有較高溫度，易脫離熔融物本體表面而不被黏附，這與實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為一致。綜上，可以認(rèn)為高熔點(diǎn)物質(zhì)的密度與比熱是影響FCI過程的重要因素。

圖4 鉬鐵碎片尺寸分布Fig.4 Debris size distribution of Fe-Mo

2.3 冷卻劑過冷度

由1kg過熱度為150℃的304不銹鋼分別與常溫冷卻劑和55℃冷卻劑的相互作用產(chǎn)物尺寸分布圖(見圖2(a)和圖5)可見，在兩種不同過冷度的工況下，細(xì)?；潭群统趸旌铣潭炔]有明顯變化；然而伴隨過冷度的降低，經(jīng)過液柱破裂階段的產(chǎn)物量大幅度上升(55% VS. 33%)，且多停留在液柱破裂階段。由此可見，由于低過冷度產(chǎn)生的穩(wěn)定蒸汽膜將嚴(yán)重限制高熔點(diǎn)物質(zhì)初混合過程的進(jìn)行，進(jìn)而抑制細(xì)粒化的進(jìn)行。然而很多研究[2,12]表明了隨熔融物過冷度的降低，初混合產(chǎn)物量將增加，但對(duì)于本實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)下的相互作用中則出現(xiàn)了不同的現(xiàn)象，因此在本研究中類比臨界熱流密度(CHF)概念，初步提出臨界初混合份額這一概念。對(duì)應(yīng)于每一實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)(一定幾何結(jié)構(gòu)和工況)，均存在一臨界初混合份額，只有當(dāng)局部初混合份額超過這一界限時(shí)，細(xì)粒化過程才會(huì)受到顯著影響。在本實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)及工況下，初混合作用機(jī)理可能出現(xiàn)了較大的區(qū)別，特別是由于有效幾何空間所致的初混合區(qū)域較小使得初混合過程進(jìn)行嚴(yán)重不充分，使得局部初混合份額不能達(dá)到臨界限值，進(jìn)而導(dǎo)致FCI過程多進(jìn)行到液柱破裂階段而不再繼續(xù)發(fā)展。由于這一概念尚無(wú)其他研究基礎(chǔ)，因此需后續(xù)進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)及實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象支持以構(gòu)建相關(guān)理論基礎(chǔ)。

圖5 304不銹鋼碎片尺寸分布(冷卻劑溫度為55℃)Fig.5 Debris size distribution of 304SS (Coolant temeprature is 55℃)

3 結(jié)論

本文立足上海交通大學(xué)公斤級(jí)高溫熔融物與冷卻劑熱相互作用的實(shí)驗(yàn)裝置系統(tǒng)，開展了以304不銹鋼及鉬鐵為熔融物材料，水為冷卻劑的相互作用實(shí)驗(yàn)研究，初步得出以下結(jié)論：

(1) 通過實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物形貌分析，提出了高熔點(diǎn)物質(zhì)的凝固效應(yīng)是決定相互作用強(qiáng)弱的重要機(jī)制。

(2) 在本實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)下，隨高熔點(diǎn)物質(zhì)質(zhì)量增加，液柱破裂產(chǎn)物份額將增加，而初混合產(chǎn)物、細(xì)?；a(chǎn)物份額將明顯下降。

(3) 高熔點(diǎn)物質(zhì)的密度和比熱是影響與冷卻劑相互作用的重要因素。

(4) 在本實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)下，隨冷卻劑過冷度的降低，液柱破裂產(chǎn)物進(jìn)份額將顯著增加，而初混合產(chǎn)物、細(xì)?；a(chǎn)物份額變化不大。

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StudyonMechanismoftheInteractionBetweenCoolantandMeltWithHighMeltingPoint

PENGCheng,TONGLi-li,CAOXue-wu

(School of Mechanical Engineering, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China)

The high temperature melt interacts with the low temperature coolant is the important phenomenon in nuclear reactor severe accident, which has been experimentally and numerically studied for many years. However, the mechanisms involved in the thermal interaction of coolant and melt have not been figured out so far and there still exists a broad gap between the simulated results and the experimental data. Therefore, a new facility for intermediate-scaled fuel coolant interaction (FCI) experiments has been set up, mainly focusing on the impact factors and thermal interaction mechanism of coolant and melt. In the present study, a series of tests using simulant materials (304SS or Fe-Mo) have been carried out based on the new facility for FCI research. During the tests, the effects of initial mass, thermophysical properties of melt with high melting point and subcooling temeprature on thermal interaction have been studied. Based on the analysis of debris characteristics and size distribution, it has been determined that the solidification of melt with hight melting point is the significant impact factor which strongly influences the thermal interaction. Furthermore, interaction mechanisms have been discussed under different conditions. All the work is done for research on energy conversion process in the future.

Melt with high melting point; Interaction mechanism; Test product; Severe accident

2016-11-12

國(guó)家科技重大專項(xiàng)項(xiàng)目(2013ZX06004008-006)

彭 程(1990—)，男，河北保定人，博士研究生，現(xiàn)主要從事核安全分析以及嚴(yán)重事故機(jī)理等研究工作

曹學(xué)武：caoxuewu@sjtu.edu.cn

TL364+.4

：A

：0258-0918(2017)04-0540-05