沙河流域非點源溶解態(tài)氮負荷模擬及源解析

張亞尼, 李澤利, 鄧小文, 趙興華, 梅鵬蔚, 張 環(huán)

(1.天津工業(yè)大學 環(huán)境與化學工程學院, 天津300387; 2.天津市環(huán)境監(jiān)測中心, 天津300191)

沙河流域非點源溶解態(tài)氮負荷模擬及源解析

張亞尼1, 李澤利2, 鄧小文2, 趙興華2, 梅鵬蔚2, 張 環(huán)1

(1.天津工業(yè)大學 環(huán)境與化學工程學院, 天津300387; 2.天津市環(huán)境監(jiān)測中心, 天津300191)

利用通用流域負荷模型(GWLF)對沙河流域2006—2012年的溶解態(tài)氮(DN)負荷進行了定量分析和來源解析，并基于模型分析了各污染源的季節(jié)性差異。模型在沙河流域適用性良好，月徑流和DN負荷在校準期和驗證期的ENS和R2都大于0.6，模型具備可靠的模擬能力。模擬結果表明，沙河流域DN年均負荷以非點源污染為主，占總污染負荷的82.7%。在所有土地利用類型中，耕地的DN負荷貢獻率最大(64.5%)，表明人類影響下的農業(yè)生產活動是流域非點源污染最主要的來源。同時，沙河流域DN負荷污染源組成表現(xiàn)出明顯的季節(jié)性差異，豐水期地表徑流是最主要的污染源(47.0%)，而枯水期農村生活污染源(45.0%)和點源(23.1%)貢獻相對顯著。因此，在制定負荷削減方案時，應考慮氮污染源的季節(jié)性。

沙河流域; GWLF; 非點源; 溶解態(tài)氮; 污染源解析

隨著工業(yè)廢水和城市生活污水等點源污染控制水平的提高，非點源污染的防治問題成為環(huán)境工作者關注的焦點[1]，作為氮磷負荷的重要來源，非點源污染已成為引起水體富營養(yǎng)化[2]、水體生態(tài)功能降低[3]和飲用水源污染等問題的主要因素[4]。由于非點源污染的形成過程較復雜，機理模糊，影響因子復雜[5]，且與流域水文過程關系緊密[6]，這使得對非點源污染負荷及其來源構成的判斷變得十分困難[7]。在定量估算非點源污染負荷方面，流域污染負荷模型是重要的技術手段，目前多采用的有結構簡單的統(tǒng)計模型、基于經驗的輸出系數模型和基于水文過程的機理模型[8-9]。統(tǒng)計模型無法對污染物的來源和傳輸過程進行模擬；而輸出系數模型是根據不同土地利用類型的污染物排放量與輸出系數的乘積之和進行計算，不考慮非點源污染發(fā)生的具體過程，不能提供逐年或逐月的污染物負荷估算值[10]；機理模型通過水文過程、土壤侵蝕和污染物的輸移過程等，應用非點源污染發(fā)生的物理機制定量估算污染物負荷產出[11]，但其輸入數據及參數需求量大，機理復雜，使這類模型的推廣和應用受到了限制，尤其在資料稀缺地區(qū)無法實現(xiàn)其應用。

通用流域負荷模型(Generalized Watershed Loading Functions，GWLF)是一個靠水文驅動的準經驗性集總參數模型[12-14]，相比于復雜機理模型，其復雜程度適中[15]，所需數據量相對較少[16]，能夠廣泛推廣應用于流域徑流與污染負荷模擬；相比輸出系數模型，其考慮水文過程，能夠提供逐年逐月的污染物負荷估算值及負荷來源，結果可靠且能滿足一般的環(huán)境管理需求。由于GWLF模型原始算法已經在不同平臺進行了二次開發(fā)，本研究采用其在微軟Excel平臺下開發(fā)的ReNuMa2.2.2版本，選取我國北方于橋水庫流域上游最大水系沙河流域作為研究對象，由于目前水庫流域總氮水平顯著偏高(濃度為0.1～15.5 mg/L)，且水體中的氮主要以溶解態(tài)形式存在。因此，對沙河流域2006—2012年月徑流和溶解態(tài)氮(dissolved nitrogen，DN)負荷進行模擬，定量對DN負荷進行分析和來源解析，確定不同土地利用類型的DN負荷貢獻率，并對流域內DN負荷的來源及其季節(jié)性特征進行探討。

1 研究方法

1.1 研究區(qū)概況

沙河是于橋水庫流域上游最大的水系，源于河北省興隆縣大青山，流域面積890.3 km2，全長70 km，沙河干流自東北斜貫西南直入于橋水庫，它沿程接納了房山溝、蒲池河、馬蘭河等主要大小支流，構成較典型的羽狀水系。流域內主要土地利用類型為耕地和林地。該流域多年平均氣溫12.9℃，最高月均氣溫27.2℃，最低月均氣溫-5.7℃；沙河呈現(xiàn)季節(jié)性河流特征，年平均降水量為650.7 mm，但降水高度集中在汛期的7—9月份，占年平均降水量的70%～80%。

1.2 模型數據

ReNuMa模型所需的原始數據來源及處理步驟見表1。

表1 ReNuMa模型輸入數據來源及處理

1.3 模型參數校準和驗證

采用模型自帶的規(guī)劃求解加載宏對模型參數進行校準，此時徑流和DN負荷的逐月實測值和模型模擬值的差值平方和最小。用于校準的徑流實測值來自沙河流域的沙河水平口站點，DN負荷實測值來自流域出口的沙河橋斷面[17-18]。

模型的驗證主要是利用納什系數(Nash-Sutcliffe)ENS和相關系數R2對模型的模擬結果進行評價。ENS是國際上通用的模型校準目標函數，它表示模型預測值和監(jiān)測值的擬合程度(如公式1)，ENS的取值范圍在-∞～1之間，當ENS小于0時，表示模型預測值的準確度不如直接采用監(jiān)測平均值，該模擬結果不可靠；ENS的值越接近1，表示計算值與監(jiān)測值匹配度越好。通常取ENS大于0.5作為模型模擬效果較好的評價標準。相關系數主要是對模擬值和實測值的吻合程度進行評價，根據模擬值和實測值的線性函數關系y=kx經過回歸分析得到，一般認為R2大于0.6時模型的模擬結果可接受。

2 模擬結果與分析

2.1 參數校準

選取沙河水平口站2006—2012年共7 a的逐月水量和水質數據，作為校準和驗證模型有效的依據。其中，將2006—2009年共4 a的數據用于對模型參數的校準；將2010—2012年共3 a的數據作為驗證數據，用于對校準所得到參數集的有效性進行獨立檢驗。校準過程按照先水文參數后水質參數的順序進行。利用校準所得到的參數對沙河流域進行逐月水量和DN負荷的模擬。

2.2 河川徑流量模擬結果

利用模型基礎數據集以及校準得到的模型水文參數集，模擬得到2006—2012年沙河流域出口斷面的逐月水量(圖1)。將模擬結果與沙河流域沙河水平口監(jiān)測站實測值對比，在校準期模型納什效率系數ENS為0.83，線性決定系數R2為0.85；而驗證期，納什系數也達到0.86，R2達到0.89，說明經校準后地模型能夠很好地模擬流域的水文過程，可依據該結果和參數數據進一步進行面向典型污染物負荷通量的水質模擬。

圖1沙河流域水量模擬值和實測值擬合圖

2.3 水質模擬結果

與水文過程類似，利用模型基礎數據集以及校準得到的模型水文、水質參數，模擬得到2006—2012年沙河流域出口斷面的逐月DN負荷(圖2)。

將模擬結果與沙河流域沙河水平口監(jiān)測站實測值對比，在校準期模型納什效率系數ENS為0.65，線性決定系數R2為0.68；而驗證期，納什系數也達到0.64，R2達到0.78，說明經校準后的模型能夠較好地模擬流域DN負荷的水文化學過程，可依據模型結果和參數數據集進一步進行污染源解析及其特征分析。

圖2沙河流域DN負荷模擬值和實測值擬合圖

3 污染源解析及特征分析

3.1 DN負荷來源解析

根據2006—2012年均DN負荷計算結果，沙河流域DN年均負荷以非點源污染為主，占總污染負荷的82.7%。對多年平均DN負荷解析，結果見圖3。圖3A表示的是DN的來源大類，圖3B表示的是針對農業(yè)用地的DN解析結果。從圖3A可知，農村生活污染源為DN負荷的主要來源，貢獻率大約為33.7%，這可能與沙河沿岸居住人口較多，農村生產活動密集關系密切；此外，地下水源同樣不可小視，貢獻率為29.4%，事實上，由于淺層地下水易受到來自地表化肥施用過程的污染[19]，隨著降水和徑流的淋溶滲透作用，硝酸鹽N很容易在土壤層遷移并進入地下水當中[20]，這造成地下水成為重要DN負荷來源的主要原因；其他DN負荷來源依次為點源、地表徑流源和大氣沉降源。顯然，由陸域向水體遷移過程中產生的DN負荷要遠高于大氣沉降源產生的DN負荷，是沙河流域最主要的非點源污染來源，因此在定量化分析流域污染負荷時，需對各種土地利用類型進行細分，以識別對DN負荷貢獻最大的土地利用類型。

從不同土地利用類型來看，耕地對DN負荷的貢獻率最大(64.5%)，這主要與農業(yè)生產活動和過量施肥有關，由于降水的很大一部分比例會形成地表徑流，而該地區(qū)很大一部分農田沿河岸分布，水利傳輸距離較短且沒有良好的生態(tài)河岸過濾帶，會使耕地對河流DN負荷帶來較大影響；其次，結合流域不同土地利用類型面積所占比例(表2)，耕地和灌木林面積在沙河流域占比較大，導致兩者對流域DN負荷貢獻較大。從圖3B還可看出，河渠的DN負荷貢獻比例占到10.6%，這主要是因為河渠的CN值較高，達到100，降水全部形成地表徑流，使河渠對DN負荷貢獻率較高。

因此，由2006—2012年均DN負荷污染源解析結果，要實現(xiàn)對沙河流域氮污染進行有效的管理與控制，可減少流域沿岸居住人口數，由于流域內河岸周邊的人口密度相對較高，特別是在農村地區(qū)沒有污水管網和化糞系統(tǒng)，導致大量的農村居民生活污水和蓄禽養(yǎng)殖廢物隨著降水直接入河，因此減少流域內人口數是控制農村生活污染N負荷的有效措施之一；其次，耕地比例相對較大，加之過量化肥可隨著豐富的降水從地表徑流和地下水污染中流失，因此，合理規(guī)劃耕地面積，調整土地結構，并積極貫徹科學的施肥技術，提高當地居民的生態(tài)環(huán)保意識可在控制流域非點源污染中發(fā)揮作用。

圖3 2006-2012年不同來源DN負荷貢獻率表2 土地利用結構

3.2 DN負荷來源的季節(jié)性差異

為分析污染源組成的季節(jié)性變化，得到不同水情條件下的沙河流域DN負荷構成特征，對不同月份組內的DN負荷貢構成分別展開解析(表3)。分析結果可知，地表徑流源在水量豐沛時期貢獻率最高，且其貢獻率隨水量減少而下降，到枯水期最低；與地表徑流源相反，點源和農村生活源的貢獻率隨水量的減少而上升，雖然點源年總貢獻率較低，但在枯水期兩者的影響較為顯著；而地下水源和大氣沉降源在全年貢獻比例基本穩(wěn)定?？傮w上，流域內年降水分配不均，產生非點源污染的徑流事件主要集中在雨量充沛的豐水期；在枯水期，生活污染源為最主要的污染源；同時，點源負荷在枯水期的貢獻率要高于豐水期。DN負荷的污染源貢獻率體現(xiàn)出明顯季節(jié)性差異，因此，在制定負荷削減方案時，應考慮氮污染源的季節(jié)性差異，豐水期優(yōu)先控制非點源污染，枯水期優(yōu)先控制點源污染。

表3 2006-2012年不同時期DN負荷來源構成

4 結 論

(1) 沙河流域DN年均負荷以非點源污染為主，占總污染負荷的82.7%。

(2) 農村生活污染源對沙河流域DN負荷的貢獻最大，表明人類農業(yè)生產及農村活動是流域非點源污染的最主要來源。不同土地利用類型的DN負荷貢獻率排序為：耕地>灌木林>水渠>有林地>草地>居住地>工業(yè)用地>喬木園地>草本沼澤。非點源污染負荷不僅與不同土地利用類型有關，還與各自的面積密切相關。

(3) 沙河流域DN負荷污染源組成表現(xiàn)出明顯的季節(jié)性差異，地表徑流污染源的貢獻率在豐水期要遠高于枯水期，而點源和農村生活源在枯水期的貢獻率隨水量的降低而升高，枯水期達到最大，生活污染源是枯水期最主要的污染源。

[1] Leigh C, Burford M A, Roberts D T, et al. Predicting the vulnerability of reservoirs to poor water quality and cyanobacterial blooms[J]. Water Research, 2010,44(15):4487-4496.

[2] 馬放,姜曉峰,王立,等.基于SWAT模型的阿什河流域非點源污染控制措施[J].中國環(huán)境科學,2016,36(2):610-618.

[3] 李翠梅,張紹廣,姚文平,等.太湖流域蘇州片區(qū)農業(yè)面源污染負荷研究[J].水土保持研究,2016,23(3):354-359.

[4] 鐘科元,陳瑩,陳興偉,等.基于農業(yè)非點源污染模型的桃溪流域日徑流泥沙模擬[J].水土保持通報,2015,35(6):130-134.

[5] 宋林旭,劉德富,崔玉潔,等.三峽庫區(qū)香溪河流域非點源氮磷負荷分布規(guī)律研究[J].環(huán)境科學學報,2016,36(2):428-434.

[6] 陳海洋,滕彥國,王金生,等.晉江流域非點源氮磷及污染源解析[J].農業(yè)工程學報，2012,28(5):213-219.

[7] 梁釗雄,王兮之,王軍. SWAT模型在粵北連江流域的應用研究[J].水土保持研究,2013,20(6):140-144.

[8] 王慧亮,孫志琢,李敘勇,等.非點源污染負荷模型的比較與選擇[J].境科學與技術,2013,36(5):176-182.

[9] Ongley E D, Zhang X L, Yu T. Current status of agricultural and rural non-point source pollution assessment in China[J]. Environmental Pollution, 2010,158(5):1159-1168.

[10] Chen H, Teng Y, Wang J. Load estimation and source apportionment of nonpoint source nitrogen and phosphorus based on integrated application of SLURP model, ECM, and RUSLE:a case study in the Jinjiang River, China[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2013,185(2):2009-2021.

[11] 劉瑞民,楊志峰,丁曉雯,等.土地利用/覆蓋變化對長江上游非點源污染影響研究[J].環(huán)境科學,2006,27(12):2407-2414.

[12] 李明濤.流域非點源污染模型的比較與不確定性分析[D].北京:首都師范大學,2011.

[13] Ning S K, Jeng K Y, Chang N B. Evaluation of non-point sources pollution impacts by integrated3S information technologies and GWLF modeling[J]. Water Science & Technology, 2002,46(6/7):217-224.

[14] 何因,秦保平,李云生,等.GWLF模型的原理、結構及應用[J].城市環(huán)境與城市生態(tài),2009(6):24-27.

[15] Lee K Y, Fisher T R, Rochelle N E. Modeling the hydrochemistry of the Choptank River basin using GWLF and Arc/Info:2. Model validation and application[J]. Biogeochemistry, 2001,56(3):311-348.

[16] Li X Y, Weleer D E, Jordan T E. Watershed model calibration using multi-objective optimization and multi-site averaging[J]. Journal of Hydrology, 2010,380(3):277-288.

[17] Wu W, Hall C A, Scaten F N. Modelling the impact of recent land-cover changes on the 25 stream flows in north-eastern Pueto Rico[J]. Hydrological Processes, 2007,21(21):2944-2956.

[18] Cohn T A, Caulder D L, Gilroy E J, et al. The validity of a simple statistical model for estimating fluvial constituent loads:An empirical study involving nutrient loads entering Chesapeake Bay[J]. Water Resources Research, 1992,28(9):2353-2363.

[19] Sheeder S A, Evans B M. Estimating nutrient and sediment threshold criteria for biological impairment in pennsylvania watersheds[J]. Journal of the American Water Resources Association, 2004,40(4):881-888.

[20] 朱繼業(yè),高超,朱建國.不同農地利用方式下地表徑流中氮的輸出特征[J].南京大學學報:自然科學版,2007,42(6):621-627.

SimulationandSourceApportionmentofNonpointSourceDissolvedNitrogenLoadinShaheWatershed

ZHANG Yani1, LI Zeli2, DENG Xiaowen2, ZHAO Xinghua2, MEI Pengyu2, ZHANG Huan1

(1.SchoolofEnvironmentalandChemicalEngineering,TianjinPolytechnicUniversity,Tianjin300387,China; 2.TianjinEnvironmentalMonitoringCentre,Tianjin300191,China)

Generalized Watershed Loading Functions (GWLF) was employed to estimate dissolved nitrogen (DN) load and perform source apportionment in Shahe Watershed from 2006 to 2012. The seasonal variation of pollution source was also analyzed based on model results. Satisfactory performance of GWLF was revealed by the ENSand R2of greater than 0.6 in calibrating and validating streamflow and DN. The result indicated that the nonpoint source pollution had the highest ratio of the annual average DN load， accounting for 81.6%. Among all the land uses, farmlands contributed most to DN load in Shahe watershed, indicating that agricultural activities dominated by human were the major contributor of nonpoint source pollution. Besides, seasonal differences of the contribution ratio from DN pollution source were significant. Runoff was the major pollution source in the wet season; however, septic system and point source were more significant in the dry season. In order to efficiently reduce and control nitrogen pollution in Shahe Watershed, it is necessary to consider the difference of pollution source constitution between wet season and dry season with respect to the formulation of pollution reduction plan and control measure preference.

Shahe Watershed; GWLF; nonpoint source; dissolved nitrogen; source apportionment of pollution

2016-09-06

：2016-10-11

國家水體污染控制與治理科技重大專項跨省重點流域生態(tài)補償與經濟責任機制示范研究課題(2013ZX07603-003-006)

張亞尼(1990—),女,山西澤州人,碩士研究生,從事環(huán)境污染與防治研究。E-mail:zhang_yani000@163.com

鄧小文(1976—),男,山西長治人,正高級工程師,從事生態(tài)修復方面研究。E-mail:dxwpp@163.com

X522

：A

：1005-3409(2017)05-0352-05