黃驊市土壤重金屬空間變異特征及污染評價

臧 亮, 張貴軍, 張 慧, 朱永明

(河北農(nóng)業(yè)大學 國土資源學院, 河北 保定071001)

黃驊市土壤重金屬空間變異特征及污染評價

臧 亮, 張貴軍, 張 慧, 朱永明

(河北農(nóng)業(yè)大學 國土資源學院, 河北 保定071001)

為研究工業(yè)和經(jīng)濟高速發(fā)展對環(huán)渤海濱海生態(tài)脆弱區(qū)土壤質(zhì)量的影響，以黃驊市為研究區(qū)，利用地統(tǒng)計學方法對黃驊市表層土壤中的Pb，Hg，Cd，Cr，As，Cu，Zn，Ni共8種重金屬空間分布特點和污染狀況進行了分析。結(jié)果表明：(1) Pb，Cd，Cu元素樣點平均含量超過河北省土壤背景值，其他元素含量平均值均未超過，所有元素含量平均值都在國家土壤質(zhì)量二級標準的范圍內(nèi)。(2) 根據(jù)變異函數(shù)擬合發(fā)現(xiàn)，Pb，Hg，Cd，Cr，As，Cu共6種元素擬合于指數(shù)模型，Zn，Ni兩種元素擬合于球狀模型；Pb，Cd，Zn基底效應(yīng)值為25%～75%，空間自相關(guān)程度一般，其空間分布格局受到一定外界干擾。其他元素基底效應(yīng)值均在25%以下，空間自相關(guān)性比較強，空間分布格局受外部影響相對較小。(3) 根據(jù)克里格內(nèi)插預(yù)測發(fā)現(xiàn)，Pb，Cd，Cu整體含量高，區(qū)域離散分布；Cr，Zn，Ni整體含量低，連續(xù)集中分布；As元素成島狀分布，分布集中于幾個區(qū)域；Hg成散點狀分布于黃驊全縣。(4) 通過計算內(nèi)梅羅污染指數(shù)可知，黃驊市土壤內(nèi)梅羅污染指數(shù)大部分處于1.0～2.0，屬于輕度污染狀態(tài)；呂橋鎮(zhèn)中部和齊家務(wù)鄉(xiāng)西部污染指數(shù)最高，屬于污染最嚴重的地區(qū)。工業(yè)生產(chǎn)和地質(zhì)環(huán)境是影響土壤重金屬元素空間分布的主要原因。

土壤; 空間分布; 半變異函數(shù); 重金屬污染; 黃驊市

土壤是人們生活生產(chǎn)必不可少的自然資源，土壤環(huán)境的生態(tài)安全是資源環(huán)境安全的重要環(huán)節(jié)。但是隨著城市化和工業(yè)化進程的高速發(fā)展，重金屬元素被大量釋放到土壤中，使得土壤中重金屬含量急劇增加[1]。據(jù)統(tǒng)計我國有30%～40%的農(nóng)田受到了重金屬污染[2]，對生態(tài)系統(tǒng)安全、糧食安全和食品安全構(gòu)成了嚴重威脅。目前土壤重金屬污染日益受到人們的關(guān)注，黃驊作為環(huán)渤海經(jīng)濟發(fā)展規(guī)劃中重要的增長極和隆起帶，近幾年經(jīng)濟發(fā)展勢頭良好，尤其是模具生產(chǎn)、汽車產(chǎn)業(yè)、石油化工等重工業(yè)發(fā)展十分迅速，這一方面有利于提高黃驊綜合經(jīng)濟實力和人民生活水平，另一方面也對黃驊的自然資源環(huán)境帶來了嚴重的破壞，由于地理位置和地質(zhì)條件的原因，黃驊市的生態(tài)環(huán)境本就十分脆弱，加之以重工業(yè)污染帶來的沉重負擔，會嚴重威脅黃驊市的生態(tài)安全。而且土壤重金屬污染通過種植作物會進入動物體內(nèi)累積，威脅人類和動物的健康安全。因此本文選取黃驊作為研究區(qū)，重點研究黃驊土壤重金屬空間分布特征并對其污染狀況進行評價，為區(qū)域土地資源可持續(xù)利用、工業(yè)產(chǎn)業(yè)布局、生態(tài)紅線劃定提供依據(jù)。

1 研究區(qū)概況

黃驊市地處河北省東南部地區(qū)，位于38°09′—38°39′N，117°05′—117°49′E，東臨渤海，北倚天津，屬于滄州濱海平原，地勢低平，海拔3～5 m，屬于暖溫帶半濕潤季風氣候，具有明顯的海洋氣候特征，平均年降水量625 mm，年平均蒸發(fā)量1 908 mm。黃驊市受海洋影響，地下水礦化度高，淡水資源匱乏，土壤鹽漬化現(xiàn)象明顯。在第四紀沉積相中，黃驊市主要是全新統(tǒng)沖積海積相，南大港北部屬于全新統(tǒng)湖積相。黃驊東南部的黃驊港是國家跨世紀工程——神華工程的龍頭項目，是我國環(huán)渤海地區(qū)的重要港口，年吞吐量達到上億噸，有河北省東出西聯(lián)的出海口和橋頭堡之稱。

2 樣品采集與數(shù)據(jù)處理

2.1 樣品采集與測定方法

為了全面真實測定黃驊全市土壤重金屬含量分布情況，根據(jù)黃驊市土地利用狀況，2013年在全市均勻布置539個采樣點，采樣位置利用GPS定位記錄經(jīng)緯度，其中南大港鎮(zhèn)30個，齊家務(wù)鄉(xiāng)33個，呂橋鎮(zhèn)43個，驊西街道70個，官莊鄉(xiāng)25個，羊三木鄉(xiāng)17個，驊中街道67個，騰莊子50個，羊二莊回族鄉(xiāng)70個，黃驊鎮(zhèn)36個，驊東街道26個，舊城鎮(zhèn)37個，常郭鄉(xiāng)35個，土壤采樣深度為0—20 cm，收集土壤樣品后經(jīng)風干、研磨、過篩后進行各重金屬含量As和Hg的含量檢測。王水水浴加熱消解后采用氰化物發(fā)生—原子熒光光譜法(AFS)測定[3]；Cu，Zn，Ni的含量采用硝酸—高氯酸—氫氟酸聯(lián)合消煮，原子吸收分光光度法測定[4]；Pb，Cd的含量采用硝酸—高氯酸—氫氟酸聯(lián)合消煮，石墨爐原子吸收分光光度法測定[5]；Cr的含量采用硫酸—氫氟酸—高氯酸聯(lián)合消煮，火焰原子吸收分光光度法測定。

2.2 數(shù)據(jù)處理

根據(jù)測定的各樣點元素含量數(shù)據(jù)，首先去除異常值，然后利SPSS 18統(tǒng)計軟件對樣點數(shù)據(jù)的平均值、標準差等統(tǒng)計特征進行分析計算。利用半變異函數(shù)模型研究樣點數(shù)據(jù)空間分布特點，根據(jù)不同的分布特點尋找最適宜的模型進行擬合，半變異函數(shù)的計算和擬合用GS+for Windows軟件進行。各元素的空間分布模擬利用ArcGIS 10.0平臺的地統(tǒng)計分析工具中的Kriging插值法獲取。土壤污染評價方法采用內(nèi)梅羅指數(shù)法，包括單因子評價和綜合評價[6]。

半變異函數(shù)是區(qū)域化變量在抽樣間隔下樣本方差的數(shù)學期望，并且只在最大間隔1/2以內(nèi)才有意義[7]，在數(shù)據(jù)符合二階平穩(wěn)假設(shè)和本征假設(shè)的情況下，半變異函數(shù)理論公式如下：

式中：h表示步長，是樣點的空間距離；N(h)為步長是h時的樣點數(shù)；Z(xi)和Z(xi+h)為區(qū)域變量在位置xi和xi+h的實測值。在進行半變異函數(shù)模擬中有三個重要參數(shù)，分別為塊金值、基臺值和變程。當h=0時，y(h)=C0稱為塊金值。當隨著h的增大，半變異函數(shù)趨于一個穩(wěn)定的狀態(tài)，y(h)=(C0+C1)稱為基臺值，C1為結(jié)構(gòu)方差。y(h)達到基臺值的間隔距離a稱為變程。

2.3 土壤污染評價方法

本文采用內(nèi)梅羅指數(shù)測算土壤污染程度，內(nèi)梅羅指數(shù)兼顧了單因子污染指數(shù)的平均值和最大值，可以突出污染較重污染物的作用[8-10]，計算公式如下：

Pi=Ci/Si

3 結(jié)果與分析

3.1 土壤重金屬統(tǒng)計特征分析

根據(jù)表1可知，Pb，Cd，Cu元素平均值略高于河北省土壤背景值，樣點超標率分別為64.50%，99.63%，57.14%。其他元素平均值接近河北省土壤背景值，有少量樣本值超出河北土壤背景值。與國家土壤質(zhì)量二級標準相比，各元素平均值均未超過國家土壤質(zhì)量二級標準，說明黃驊市8種元素的含量基本不會對植物生長和人體安全構(gòu)成威脅。但是這并不能說明黃驊市土壤重金屬未造成累積和污染。8種元素變異

系數(shù)均處于0.1～1的范圍內(nèi)，屬于中等變異，Hg元素的變異系數(shù)最大為0.46，Pb元素的變異系數(shù)最小為0.13。說明整體分布上Hg的樣點數(shù)據(jù)呈現(xiàn)更強的離散特性，數(shù)據(jù)波動性更強。Pb則表現(xiàn)的比較平穩(wěn)，數(shù)據(jù)連續(xù)性好。

表1 樣點統(tǒng)計分析

3.2 土壤重金屬空間結(jié)構(gòu)分析

半變異函數(shù)是地統(tǒng)計學中的重要工具，可以同時描述區(qū)域化變量的隨機性和結(jié)構(gòu)性，可以很好地描述變量的空間特征。進行地統(tǒng)計分析前需要對數(shù)據(jù)進行檢查和處理，以保證結(jié)果的準確性。半變異函數(shù)一般要求數(shù)據(jù)符合正態(tài)分布，消除比例效應(yīng)產(chǎn)生的影響[11]。利用SPSS 18統(tǒng)計軟件中的K-S法對數(shù)據(jù)進行正態(tài)分布檢驗，結(jié)果顯示8種元素顯著性均低于0.05不符合正態(tài)分布必須對數(shù)據(jù)進行轉(zhuǎn)換，在對比Square-Root，log等轉(zhuǎn)換結(jié)果的基礎(chǔ)上，發(fā)現(xiàn)經(jīng)Log轉(zhuǎn)化后數(shù)據(jù)符合正態(tài)分布。

利用GS+for windows地統(tǒng)計軟件對數(shù)據(jù)進行模型擬合，計算主要模型參數(shù)。根據(jù)決定系數(shù)最大和殘差最小為原則選取最優(yōu)擬合模型，結(jié)果見表2。Pb，Hg，Cd，Cr，As，Cu這6種元素擬合于指數(shù)模型，Zn，Ni兩種元素擬合于球狀模型，8種元素擬合殘差均遠遠低于0.1，決定系數(shù)除Hg元素較低0.6外，均達到了0.8，說明各理論模型精度均符合要求。

表2 半變異函數(shù)理論模型及參數(shù)

半變異函數(shù)的塊金值是由測定誤差和小于采樣尺度的非連續(xù)性變異共同引起的，屬于隨機性變異?；_值是系統(tǒng)或系統(tǒng)屬性中最大的變異，是結(jié)構(gòu)性變異和隨機性變異之和?；仔?yīng)是塊金值和基臺值之比，可以反映變量的空間自相關(guān)程度[12]。當自然因素主導(dǎo)變量的空間變異時，變量的空間自相關(guān)程度高，對應(yīng)的基底效應(yīng)值低，當人為因素主導(dǎo)變量的空間變異時，變量的空間自相關(guān)程度低，對應(yīng)的基底效應(yīng)值高[13-14]。根據(jù)Cambardena等提出的區(qū)域變量空間相關(guān)程度分級標準，基底效應(yīng)值小于25%時表明空間自相關(guān)強烈；基底效應(yīng)值在25%和75%之間時，表明變量空間自相關(guān)程度一般；當基底效應(yīng)值大于75%時，變量的空間自相關(guān)很弱，以隨機性為主。由表2可知，Pb，Cd，Zn基底效應(yīng)值在25%到75%之間，空間自相關(guān)程度一般，表明其空間分布格局受到外界干擾，使得原有的空間分布格局發(fā)生一些改變。其他元素基底效應(yīng)值均在25%以下，空間自相關(guān)性比較強，表明其空間分布格局受人類活動影響相對較小。

變程表明了空間自相關(guān)的范圍大小，在變程范圍內(nèi)變量有空間自相關(guān)性，反之則不存在。根據(jù)表2可知黃驊市8種元素的變程從大到小依次為Cu>Pb>Cr>Zn>Ni>Cd>As>Hg，其中Cu，Pb，Cr的變程相對較大為93 960.00 m，77 910.00 m，72 030.00 m，說明這些元素在較大的空間范圍內(nèi)都具有很強的空間相關(guān)性，Hg和As變程較小為4 440.00 m，8 430.00 m，只在相對較小的空間范圍內(nèi)存在自相關(guān)性。

3.3 土壤重金屬空間分布特征

為了模擬出各元素的空間分布狀況，運用ArcGIS 10.0對數(shù)據(jù)進行普通克里格插值模擬，模擬參數(shù)根據(jù)空間結(jié)構(gòu)分析結(jié)果進行修改，然后進行交叉檢驗，交叉檢驗結(jié)果主要參數(shù)見表3。當標準平均值接近于0，均方根較小，平均標準誤差接近于均方根且標準均方根接近于1的時候認為可以通過交叉檢驗，說明克里格插值效果較好[7]。根據(jù)表3可知，8種重金屬元素都可以通過交叉檢驗，表明上文計算的相關(guān)參數(shù)和模型可以很好地預(yù)測空間變量的分布特征，得到各元素的空間預(yù)測圖見圖1。

根據(jù)圖1可以發(fā)現(xiàn)黃驊市8種重金屬元素總體上呈現(xiàn)東北地區(qū)高，西南地區(qū)低的趨勢。Pb，Cd，Cr，Cu，Zn，Ni這6種重金屬元素在空間分布具有一定的相似性，其中Pb，Cd，Cu整體含量高，區(qū)域離散分布，Cr，Zn，Ni整體含量低，連續(xù)集中分布。As元素成島狀分布，分布集中于幾個區(qū)域，Hg元素成散點狀分布。

表3 各元素預(yù)測結(jié)果誤差分析

Pb，Cd，Cu，Cr，Zn，Ni，As這7種元素的高值區(qū)主要分布在呂橋鎮(zhèn)中部、南大港北部、驊中街道中部和齊家務(wù)鄉(xiāng)西部。主要原因可能是由于呂橋鎮(zhèn)一直以來都是黃驊最重要的工業(yè)聚集區(qū)，主要產(chǎn)業(yè)包括石油化工、精細化工等高污染行業(yè)，而且呂橋鎮(zhèn)地區(qū)整體地勢低洼，容易造成重金屬元素的富集；南大港北部地區(qū)在第四紀沉積相中屬于湖積相，在地球化學演變中處于元素富集區(qū)，多種重金屬元素在此累積，因此造成多種重金屬元素含量普遍偏高，同時南大港是大港油田和渤海石油的重要工作區(qū)，石油生產(chǎn)及交通運輸過程會造成土壤重金屬元素的累積；驊中街道雖然并非工業(yè)重鎮(zhèn)，但是驊中街道中部也有著大片工業(yè)產(chǎn)業(yè)區(qū)，很容易對周圍土壤產(chǎn)生污染，齊家務(wù)鄉(xiāng)本身并沒有高污染的重工業(yè)基地，但是與其毗鄰的青縣金牛鎮(zhèn)是有著發(fā)達的鋼鐵工業(yè)，因此齊家務(wù)鄉(xiāng)與金牛鎮(zhèn)接壤地區(qū)的土壤中顯示出了重金屬元素的較高含量。工業(yè)生產(chǎn)不僅造成了工業(yè)區(qū)周圍土壤中重金屬元素含量的累積，而且通過地下水、河流、交通等向周圍擴散，對周圍地區(qū)的土壤造成污染，尤其是在污染地下水和地表水的情況下，對人們的飲水安全、糧食安全構(gòu)成嚴重威脅。

Hg元素與其他元素不同，成散點狀分布于黃驊全縣，向四周擴散現(xiàn)象并不明顯，只有少數(shù)幾個點狀區(qū)域含量超過河北省背景值，空間變異性強，連續(xù)性差，根據(jù)其平均值低，變異性高的特點可知黃驊縣整體Hg含量應(yīng)該處于較低水平，而局部高值區(qū)原因是部分地區(qū)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)化使用了含汞元素的化肥農(nóng)藥，但是使用面積較小，造成小規(guī)模地區(qū)的土壤Hg含量較高，但是相對而言對黃驊縣整體影響較小，遠不及工業(yè)生產(chǎn)帶來的污染嚴重。

3.4 土壤重金屬污染評價

根據(jù)內(nèi)梅羅指數(shù)計算公式得到各重金屬元素的單因素污染指數(shù)和綜合污染指數(shù)，并根據(jù)綜合污染指數(shù)進行分級見表5。

圖1 各重金屬元素分布預(yù)測

進一步利用ArcGIS對黃驊市土壤重金屬綜合污染指數(shù)進行Kriging插值，模擬其空間分布，得到黃驊綜合污染指數(shù)分布預(yù)測圖。由表4，表5可以看出，黃驊單一元素污染指數(shù)排序為Cd>Cu>Pb>Cr>Zn>Ni>As>Hg。Cd，Cu，Pb對黃驊土壤重金屬污染貢獻率最高，土壤污染復(fù)合指數(shù)平均值達到了1.41，處于輕度污染的樣點比例達到了98.14%，處于警戒水平的樣點比例為0.56%，還有1.30%的樣點處于中度污染水平。根據(jù)圖2可知黃驊市土壤重金屬綜合污染指數(shù)范圍在0.81～2.29之間全部處于警戒、輕度污染和中度污染水平，污染最嚴重的地區(qū)位于呂橋鎮(zhèn)和齊家務(wù)鄉(xiāng)，西北地區(qū)污染水平較高，西南地區(qū)污染水平較低，但是已經(jīng)不存在完全安全的地區(qū)，總體狀況不容樂觀，雖然并沒有出現(xiàn)嚴重的污染現(xiàn)象，但是全市整體已經(jīng)處于污染狀況，需要及時采取措施防止污染進一步惡化。

表4 污染指數(shù)描述性統(tǒng)計

表5 綜合污染指數(shù)分級

圖2土壤重金屬綜合污染指數(shù)分布預(yù)測

4 結(jié) 論

(1) 黃驊市土壤8種重金屬元素中，只有Pb，Cd，Cu樣點平均含量超過河北省土壤背景值，其他元素平均值均未超過，所有元素平均值都在國家土壤質(zhì)量二級標準的范圍內(nèi)，因此目前來看黃驊市土壤重金屬含量對于植物生長和人類健康還不構(gòu)成危害，但是并不表示土壤重金屬未產(chǎn)生累積污染。

(2) 黃驊市土壤Pb，Hg，Cd，Cr，As，Cu這6種元素擬合于指數(shù)模型，Zn，Ni兩種元素擬合于球狀模型。Pb，Cd，Zn這3種元素空間分布格局受到外界干擾，使得原有的空間分布格局發(fā)生一些改變。其他元素空間分布格局受非自然影響相對較小。

(3) 在黃驊市土壤重金屬元素的空間分布預(yù)測圖中，Pb，Cd，Cu整體含量高，區(qū)域離散分布，Cr，Zn，Ni整體含量低，連續(xù)集中分布。As元素成島狀分布，分布集中于幾個區(qū)域，Hg成散點狀分布于黃驊全縣。工業(yè)生產(chǎn)和地質(zhì)環(huán)境是影響重金屬元素空間分布的主要原因。黃驊市土壤屬于輕度污染狀態(tài)，污

染最嚴重的地區(qū)是呂橋鎮(zhèn)中部和齊家務(wù)鄉(xiāng)西部。

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AssessmentonSpatialVariabilityandPollutionoftheHeavyMetalinSoilofHuanghuaCity

ZANG Liang, ZHANG Guijun, ZHANG Hui, ZHU Yongming

(CollegeofLandandResources,AgriculturalUniversityofHebei,Baoding,Hebei071001,China)

To study the influences of the industrial and high-speed economic development on the soil quality in the ecologically fragile zones of Bohai Sea coast, we took Huanghua as the study area to analyze the spatial distribution and contamination situation of Pb, Hg, Cd, Cr, As, Cu, Zn and Ni, through geostatistical method. The results show that the average contents of Pb, Cd, Cu in the samples exceed the background values in Hebei Province, the other elements contents do not exceed the average value, and the average contents of all elements fall into the scope of the national soil quality secondary standards. According to variogram fitting, it is found that six elements of Pb, Hg, Cd, Cr, As, Cu fit to exponential model, and Zn, Ni fit to the spherical model. The basal effects of Pb, Cd, and Zn are between 75% and 25%, and the spatial autocorrelation is general, and the spatial distribution pattern is disturbed by the external environment. Other element matrix effect values are less than 25%, their spatial autocorrelation levels are higher, and the outside environment makes a small influence on their spatial autocorrelation. According to Nemerow pollution index and Kriging interpolation prediction it is found that the contents of Pb, Cd, Cu are high and discretely distribute in the region, the contents of Pb, Cd, Cu are low and continuously distribute in the region. The As as an island continuously distributes in several regions; and the Hg element distributes in Huanghua County as scattered dots. By calculating the Nemerow pollution index, the pollution indexes of soil in Huanghua City are mostly between 2.0 and 1.0, which is slightly polluted; the center of the town of Lvqiao and the western part of the town of Qijiawu belong to the most polluted areas, whose pollution indexes are highest. Industrial production and the geological environment are the main reasons for heavy metal element spatial distribution.

soil; spatial distribution pattern; semi variation function; heavy metal pollution; Huanghua City

2016-07-06

：2016-08-16

河北省社會科學基金項目“河北省城鄉(xiāng)一體化進程中耕地資源安全評價及保護機制創(chuàng)新研究”(HB14GL040)

臧亮(1990—),男,河北涿州人,碩士研究生,研究方向:土地估價。E-mail:541284192@qq.com

朱永明(1969—),男,黑龍江綏化人,副教授,研究方向:土地資源利用與規(guī)劃。E-mail:zhyming2005@126.com

X53

：A

：1005-3409(2017)05-0337-06