• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料的制備與超電容性能

    2017-09-06 11:30:07楊金林林金鑫郭紹義
    關(guān)鍵詞:充放電泡沫電容

    楊金林 林金鑫 郭紹義

    (浙江理工大學(xué)機(jī)械與自動(dòng)控制學(xué)院,杭州310018)

    NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料的制備與超電容性能

    楊金林 林金鑫 郭紹義*

    (浙江理工大學(xué)機(jī)械與自動(dòng)控制學(xué)院,杭州310018)

    通過(guò)化學(xué)浴沉積和水熱法在泡沫鎳上制備了NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料,XRD和SEM測(cè)試表明NiO納米片垂直生長(zhǎng)在泡沫鎳上,交叉形成網(wǎng)狀陣列結(jié)構(gòu);MnO2納米介孔泡沫進(jìn)一步生長(zhǎng)在NiO納米片兩側(cè),與NiO形成了殼核式的復(fù)合結(jié)構(gòu)。循環(huán)伏安和恒流充放電測(cè)試發(fā)現(xiàn),NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料的電化學(xué)性能相比復(fù)合前得到明顯改善,在1 A· g-1的電流密度下,比電容提高至1 297 F·g-1;2 A·g-1下循環(huán)1 000次,比電容保持率高達(dá)97%,比電容和循環(huán)性能的改善是由于分級(jí)納米片陣列復(fù)合結(jié)構(gòu)方便了電解液傳質(zhì),擴(kuò)大了活性材料與電解液的接觸,促進(jìn)了贗電容反應(yīng),提高了NiO和MnO2的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

    NiO;MnO2;超級(jí)電容器;分級(jí)納米片陣列

    0 引言

    超級(jí)電容器作為一種新型儲(chǔ)能器件,具有功率密度大、循環(huán)壽命長(zhǎng)、充放電速度快、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn),在電動(dòng)汽車(chē)、移動(dòng)通訊設(shè)備等領(lǐng)域得到了廣泛關(guān)注[1]。根據(jù)儲(chǔ)能機(jī)理不同,超級(jí)電容器分為雙電層電容器和法拉第贗電容器兩類(lèi)。前者是利用電子和離子或偶極子在電極/溶液界面的定向排列產(chǎn)生雙電層電容,后者是通過(guò)電化學(xué)吸/脫附來(lái)產(chǎn)生贗電容,可獲得比雙電層電容更高的比電容,是近幾年研究的熱點(diǎn)[2]。贗電容電極材料主要有RuO2[3-4]、Co3O4[5-6]、MnO2[7-8]和NiO[9-10]等,這類(lèi)過(guò)渡金屬氧化物因有多個(gè)氧化態(tài)而具有較高的比電容。其中,NiO具有理論比電容高(~2 400 F·g-1)、物化性質(zhì)穩(wěn)定、合成工藝簡(jiǎn)單、價(jià)格低廉等特點(diǎn)[11],是一個(gè)很有潛力的贗電容電極材料;但是,NiO的電導(dǎo)率偏低,循環(huán)穩(wěn)定性較差,限制了其應(yīng)用。為提高NiO的超電容性能,一個(gè)可行策略是設(shè)計(jì)復(fù)合結(jié)構(gòu)來(lái)增大活性材料的比表面積及其與電解液的接觸,提高材料的電化學(xué)活性,并通過(guò)復(fù)合結(jié)構(gòu)增強(qiáng)材料穩(wěn)定性,提高電極材料的循環(huán)壽命。MnO2易合成,無(wú)毒害性,且有較高的理論比電容(1 370 F·g-1),電導(dǎo)率高于NiO,作為NiO的復(fù)合材料是較理想的選擇[12]。Chen[13]采用水熱法,120℃保溫12 h使MnO2生長(zhǎng)到NiO納米管的表面,合成了NiO@MnO2核殼結(jié)構(gòu),在2 mol·L-1的KOH電解液中,當(dāng)電流密度為0.5 A·g-1時(shí),比電容266.7 F·g-1,在1 A·g-1循環(huán)2 000次,容量保持率為81.7%。Zhang[14]采用水熱法,120℃保溫12 h將MnO2沉積生長(zhǎng)到NiO納米線上,在循環(huán)伏安測(cè)試中,當(dāng)掃速為1 mV·s-1時(shí),比電容為528 F·g-1,且在5 000次循環(huán)后容量保持率高達(dá)109.9%。這些工作表明通過(guò)復(fù)合結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)NiO和MnO2的比電容均有顯著提高,循環(huán)性能也有明顯改善,說(shuō)明復(fù)合技術(shù)對(duì)提高NiO和MnO2的贗電容性能是有研究意義的。

    本課題組曾報(bào)道[15]采用化學(xué)浴沉積法將NiO直接生長(zhǎng)到泡沫鎳上形成網(wǎng)狀陣列結(jié)構(gòu),該結(jié)構(gòu)具有多孔性和比表面積較大的特點(diǎn),為制備N(xiāo)iO基復(fù)合材料提供了良好基礎(chǔ)。因此,本文采取化學(xué)浴沉積配合煅燒處理將NiO納米片陣列直接生長(zhǎng)到泡沫鎳上,再進(jìn)行水熱法將MnO2生長(zhǎng)到NiO納米片上,獲得了NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料,采用循環(huán)伏安、恒流充放電法研究贗電容性能,發(fā)現(xiàn)復(fù)合材料的電化學(xué)性能有顯著改善,在1 A·g-1電流密度下,比電容提高至1 297 F·g-1;2 A·g-1下循環(huán)1 000次,比電容只衰減了3%。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 NiO納米片陣列的制備

    取2.63 g NiSO4·6H2O(分析純,上海勤工化工廠)和0.81 g K2S2O8(分析純,西隴化工股份有限公司)分別溶于20 mL去離子水中,待磁力攪拌至溶解均勻后,將K2S2O8溶液倒入NiSO4溶液中,再將混合溶液放入50℃恒溫水浴中并繼續(xù)攪拌。0.5 h后將清洗干凈的泡沫鎳(2 cm×2 cm)垂直放入混合溶液內(nèi),隨后加入4 mL NH3·H2O(分析純,杭州龍山精細(xì)化工有限公司)。反應(yīng)40 min后取出泡沫鎳,用去離子水清洗多次,60℃烘干。最后將泡沫鎳置于石英管式爐內(nèi)氬氣保護(hù)下350℃煅燒2 h,自然降溫后,取出保存。

    1.2 NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料的制備

    取0.13 g KMnO4(分析純,杭州蕭山化學(xué)試劑廠)溶解于40 mL去離子水中。磁力攪拌1 h后,將溶液倒入容積50 mL的反應(yīng)釜內(nèi),將經(jīng)過(guò)前述化學(xué)浴沉積及煅燒處理后的泡沫鎳垂直放入其中,反應(yīng)釜密閉后置于鼓風(fēng)干燥箱內(nèi)加熱到120℃保溫6 h,自然降溫后,取出泡沫鎳水洗多次,60℃烘干得到最終產(chǎn)物。產(chǎn)物在泡沫鎳上的負(fù)載量約2.5 mg。作為對(duì)比,將清洗干凈的泡沫鎳直接放入上述KMnO4溶液中,采用相同的工藝參數(shù)制備MnO2納米片陣列材料。

    1.3 材料表征

    使用TG209F3型熱重-差示分析儀(耐馳公司)對(duì)NiO前驅(qū)體進(jìn)行熱重(TG)分析,溫度設(shè)定范圍是室溫至500℃,氬氣氣氛,升溫速率20℃·min-1。使用D8 Discover X射線衍射儀(德國(guó)Bruker公司)對(duì)樣品進(jìn)行XRD物相分析,測(cè)試條件:Cu Kα射線,波長(zhǎng)λ=0.154 06 nm,測(cè)試電壓40 kV,電流40 mA,掃描速度5°·min-1,2θ掃描范圍是20°~80°。使用ULTRA-55場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡(德國(guó)Zeiss公司)觀察產(chǎn)物形貌。

    1.4 電化學(xué)測(cè)試

    采用三電極體系進(jìn)行循環(huán)伏安(CV)和恒流充放電測(cè)試:生長(zhǎng)了活性材料的泡沫鎳直接作為工作電極,鉑電極為對(duì)電極,飽和Hg/HgCl電極(SCE)為參比電極,2 mol·L-1KOH水溶液為電解液,在普林斯頓電化學(xué)工作站(PARSTAT2273)和NEWARE電池測(cè)試儀(CT-3800W)上進(jìn)行測(cè)試。CV測(cè)試條件:掃描電位窗口0~0.6 V,掃描速率分別為2、5、10、20、50 mV·s-1。恒流充放電測(cè)試條件:工作電壓0~0.45 V,電流密度1、2、4、10和20 A·g-1。比電容計(jì)算公式:

    式中I(A)為電流密度,Δt(s)為放電時(shí)間,m(g)為活性材料質(zhì)量,ΔV(V)為排除電壓降的放電電壓窗口。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 材料的組成與結(jié)構(gòu)分析

    為獲得化學(xué)浴沉積產(chǎn)物(NiO前驅(qū)體)的適宜煅燒溫度,對(duì)其進(jìn)行了TG分析(圖1a)??梢钥吹绞е嘏_(tái)階有2個(gè):從室溫到200℃失重約4%,是材料失去吸附水引起的[16];從280到350℃失重約13%,可歸因于前驅(qū)體的分解;溫度升高到350℃以上質(zhì)量變化幅度很小,表明前驅(qū)體已基本分解完全。根據(jù)TG曲線,本文將前驅(qū)體煅燒溫度設(shè)定為350℃。為分析最終產(chǎn)物的物相,對(duì)其進(jìn)行了XRD分析(圖1b)??梢钥吹絏RD圖中出現(xiàn)了3個(gè)強(qiáng)衍射峰,均屬于鎳的特征峰,來(lái)自于基底材料泡沫鎳。由于泡沫鎳上生長(zhǎng)的活性材料數(shù)量較少(約2.5 mg),同時(shí)Ni的衍射峰又過(guò)于強(qiáng)烈,使得產(chǎn)物的衍射峰十分不明顯,在2θ為38°、43°和63°附近顯示有微弱的衍射峰。為此將泡沫鎳置于溶液中用超聲波進(jìn)行強(qiáng)烈震動(dòng),收集震落的粉末材料進(jìn)行XRD物相分析,結(jié)果如圖1b顯示。在衍射角2θ=37.1°,43.0°,62.6°出現(xiàn)了衍射峰,很好地吻合了NiO的(111),(200)和(220)晶面(PDF No.73-1519)。此外,在2θ=25.6°,28.7°,36.5°,37.6°,42.0°,47.1°,49.8°,56.1°,60.2°,65.5°和69.6°處也出現(xiàn)了衍射峰,它們對(duì)應(yīng)于四方晶系MnO2的標(biāo)準(zhǔn)衍射峰(PDF No.72-1982),說(shuō)明泡沫鎳上生長(zhǎng)的是NiO與MnO2的復(fù)合材料。衍射峰有明顯的寬化特征,揭示了合成產(chǎn)物可能是納米材料。前后2次XRD分析都沒(méi)有出現(xiàn)雜質(zhì)衍射峰,說(shuō)明了反應(yīng)的徹底性及復(fù)合材料NiO與MnO2的高純度。

    圖1 (a)NiO前驅(qū)體的TG曲線;(b)NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料在泡沫鎳上的和超聲震落下來(lái)的粉末的XRD圖Fig.1(a)TG curve of the precursor;(b)XRD patterns of hierarchical NiO/MnO2nanosheet array on Ni foam and corresponding pure powders vibrated from the Ni foam

    對(duì)NiO與MnO2復(fù)合材料的微結(jié)構(gòu)進(jìn)行SEM觀察,如圖2所示。圖2a為泡沫鎳的SEM圖,泡沫鎳表面平整光滑。經(jīng)過(guò)化學(xué)浴沉積及煅燒處理后,在泡沫鎳上垂直生長(zhǎng)了片厚30~50 nm的NiO納米片,它們彼此交叉,形成了一個(gè)自支撐NiO大孔納米片陣列,孔徑范圍200~400 nm(圖2b)。NiO納米片的這種交叉網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)具有較強(qiáng)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性;納米片的豎立生長(zhǎng)與大孔結(jié)構(gòu)極大地提高了NiO的比表面積,增大了材料表面與電解液的接觸,提高了表面利用率;這一結(jié)構(gòu)也為MnO2的復(fù)合生長(zhǎng)提供了有利條件。圖2c是水熱反應(yīng)后的產(chǎn)物SEM照片。可以看到水熱反應(yīng)沒(méi)有影響NiO的納米片陣列結(jié)構(gòu),在NiO納米片的兩側(cè)均勻生長(zhǎng)了一層MnO2納米介孔泡沫,與NiO納米片形成了殼核結(jié)構(gòu),MnO2層的厚度約50 nm。納米介孔MnO2的孔隙直徑在30~50 nm,這種介孔結(jié)構(gòu)增加了MnO2與電解液的接觸面積,能顯著促進(jìn)MnO2的贗電容反應(yīng)和材料利用率,有利于電化學(xué)性能的提高。作為對(duì)比,我們也采用相同的水熱法直接在泡沫鎳上合成MnO2,其結(jié)構(gòu)如圖2d所示。與圖2c相比,兩者結(jié)構(gòu)基本相似,都呈現(xiàn)一種多孔結(jié)構(gòu),但是在泡沫鎳上生長(zhǎng)的MnO2多孔結(jié)構(gòu)的孔尺寸和MnO2片尺寸比在NiO納米片上生長(zhǎng)的更大,這個(gè)差異性應(yīng)該是由于生長(zhǎng)基底導(dǎo)致的。NiO納米片的小尺寸限制了MnO2在其表面的生長(zhǎng),于是獲得的是納米介孔MnO2。

    圖2 潔凈泡沫鎳(a),NiO納米片陣列(b),NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料(c)和MnO2多孔泡沫(d)的SEM圖Fig.2SEM images of clean Ni foam(a),NiO nanosheet array(b),hierarchical NiO/MnO2nanosheet array(c)and porous MnO2foam(d)

    2.2 電化學(xué)性能測(cè)試

    圖3是NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料在10 mV·s-1掃速下的CV曲線,作為對(duì)比,也給出了未復(fù)合的NiO和MnO2的CV曲線。對(duì)比材料NiO是采用相同的化學(xué)浴沉積法在泡沫鎳上生長(zhǎng)的NiO納米片陣列材料,其結(jié)構(gòu)如圖2b所示。對(duì)比材料MnO2是采用相同的KMnO4水熱法在泡沫鎳上生長(zhǎng)的MnO2多孔材料,其結(jié)構(gòu)如圖2d所示。由圖3可見(jiàn),NiO和MnO2的CV曲線都呈現(xiàn)一對(duì)氧化還原峰。NiO的氧化峰與還原峰分別出現(xiàn)在0.37和0.28 V,其法拉第反應(yīng)可由反應(yīng)式(2)表示[17]:

    MnO2的氧化峰和還原峰出現(xiàn)在0.3和0.2 V附近,MnO2贗電容機(jī)理可解釋為基于H+或堿性陽(yáng)離子(如K+)在電極還原過(guò)程中的插入和氧化過(guò)程中的脫出[13],如反應(yīng)式(3)所示:

    NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合物的CV曲線呈現(xiàn)出2對(duì)氧化還原峰,其中氧化峰a1,a2在0.32和0.38 V,與對(duì)比材料MnO2和NiO的氧化峰位置相吻合,說(shuō)明MnO2在NiO納米片表面的覆蓋并沒(méi)有完全阻礙NiO參與法拉第反應(yīng)。NiO的還原峰c2顯著負(fù)移,這是由于MnO2表面包覆引起NiO極化導(dǎo)致的。需要強(qiáng)調(diào)的是NiO/MnO2納米復(fù)合物的CV曲線的峰電流明顯提高,峰面積相對(duì)MnO2增加近一倍,相對(duì)NiO增加更為顯著,反映了NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料具有更高的電化學(xué)活性和材料利用率[18-19]。

    圖3 NiO、MnO2和NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料在10 mV·s-1掃速下的CV曲線Fig.3CV curves of NiO,MnO2and hierarchical NiO/ MnO2nanosheet array at scan rate of 10 mV·s-1

    恒流充放電測(cè)試是衡量材料電化學(xué)性能的重要方法。圖4a是NiO、MnO2、NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料在1 A·g-1電流密度下的首次充放電曲線。NiO和MnO2僅顯示一對(duì)充放電平臺(tái),與它們的CV曲線的一對(duì)氧化還原峰相吻合;而NiO/MnO2納米復(fù)合物呈現(xiàn)出2對(duì)充放電平臺(tái),也很好地吻合了CV曲線的2對(duì)氧化還原峰,再次說(shuō)明了復(fù)合結(jié)構(gòu)內(nèi)NiO和MnO2均參與了贗電容反應(yīng)。3種材料的充放電比電容分別是:485、912 F·g-1(NiO),835、1 128 F·g-1(MnO2)和1 297、1 390 F·g-1(NiO/MnO2),庫(kù)倫效率是53%、74%和93%。NiO/MnO2納米片陣列復(fù)合材料表現(xiàn)出最高的充放電電容和庫(kù)倫效率,充分說(shuō)明復(fù)合結(jié)構(gòu)能顯著提高NiO和MnO2的充放電能力和電化學(xué)活性。

    圖4 NiO、MnO2和NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料在1 A·g-1電流密度下的首次充放電曲線(a)和倍率性能(b)Fig.4First charge-discharge profiles(a)and rate performances(b)of NiO,MnO2and NiO/MnO2nanocomposite at current density of 1 A·g-1

    為進(jìn)一步闡明復(fù)合材料的贗電容性能,對(duì)NiO、MnO2和NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料在不同電流密度下的倍率性能進(jìn)行了研究,結(jié)果如圖4b所示。NiO/MnO2納米片陣列復(fù)合材料在1、2、4、10、20 A·g-1電流密度下的平均比電容分別為1 283、1 246、1 219、1 114、1 129 F·g-1,遠(yuǎn)高于NiO的474、378、330、341、374 F·g-1和MnO2的824、647、595、508、458 F·g-1。當(dāng)電流密度升高至20 A·g-1時(shí),NiO/MnO2復(fù)合物的比電容仍達(dá)到1 A·g-1的88%,遠(yuǎn)高于MnO2的56%和NiO的79%。當(dāng)電流密度由20 A·g-1調(diào)整回1 A·g-1,10個(gè)循環(huán)下復(fù)合材料的平均比電容是1 255 F·g-1,達(dá)到初始1 A·g-1比電容的97%,而NiO的對(duì)應(yīng)數(shù)值是95%;MnO2只有81%。復(fù)合材料比電容和倍率性能的大幅提升與其材料結(jié)構(gòu)緊密相關(guān)。NiO納米片的網(wǎng)狀陣列結(jié)構(gòu)和MnO2在NiO納米片上形成的納米介孔結(jié)構(gòu)加大了活性材料與電解液的接觸,使電解液的擴(kuò)散傳質(zhì)變得更加快速。NiO和MnO2的小尺寸使得電子離子在活性材料內(nèi)部的擴(kuò)散傳輸路徑縮短,提高了活性材料的反應(yīng)效率和利用率。同時(shí),NiO和MnO2在泡沫鎳上的自支撐一體化分級(jí)結(jié)構(gòu)也有利于降低電極內(nèi)阻[20-21]。

    圖5 (a)NiO、MnO2和NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料在2 A·g-1電流密度下1 000次循環(huán)的循環(huán)性能曲線;NiO/MnO2復(fù)合材料(b),MnO2(c)和NiO(d)在1 000個(gè)循環(huán)后的SEM圖Fig.5(a)Cycling performances of NiO,MnO2and hierarchical NiO/MnO2nanosheet array during 1 000 cycles in 2 A·g-1;SEM images of NiO/MnO2nanocomposite(b),MnO2(c)and NiO after 1 000 cycles(d)

    循環(huán)性能是評(píng)價(jià)電極材料應(yīng)用價(jià)值的重要電化學(xué)性能。圖5a為NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料和對(duì)比材料NiO、MnO2在1 A·g-1電流密度下循環(huán)1 000次的循環(huán)性能曲線。從圖5a可見(jiàn),NiO和MnO2的比電容隨循環(huán)次數(shù)增加單調(diào)下降,循環(huán)至1 000次時(shí),2種材料的比電容分別降至首次循環(huán)比電容的69%和71%,而NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料在1 000個(gè)循環(huán)中的比電容均高于未復(fù)合材料NiO和MnO2,且在循環(huán)測(cè)試中十分穩(wěn)定,在第1 000個(gè)循環(huán)時(shí)比電容為1 326 F·g-1,這一數(shù)值甚至遠(yuǎn)高于NiO和MnO2的首次比電容,相比其首次循環(huán)比電容僅衰減了3%。為揭示NiO/MnO2復(fù)合材料循環(huán)性能改進(jìn)的原因,我們對(duì)循環(huán)后的電極材料進(jìn)行了SEM觀察。圖5b為NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料在1 000個(gè)循環(huán)后的SEM照片??梢钥吹絅iO的納米片網(wǎng)狀陣列結(jié)構(gòu)在循環(huán)后基本保持不變,僅有少量MnO2隨循環(huán)進(jìn)行發(fā)生了分解和消失。圖5c是MnO2在1 000個(gè)循環(huán)后的SEM照片,由于循環(huán)過(guò)程中活性材料體積變化產(chǎn)生的內(nèi)應(yīng)力使得MnO2結(jié)構(gòu)層出現(xiàn)了較大的裂縫,這降低了活性材料之間以及活性材料與基底之間的結(jié)合,是MnO2在循環(huán)測(cè)試中比電容快速衰減的原因[22]。圖5d是NiO在1 000個(gè)循環(huán)后的SEM照片,可以看到NiO納米片網(wǎng)狀陣列結(jié)構(gòu)在循環(huán)后被嚴(yán)重破壞,只剩下少量NiO納米片零散分布于泡沫鎳基底上,與NiO在循環(huán)測(cè)試中比電容快速衰減的結(jié)果相吻合。圖5b、c、d之間的對(duì)比分析揭示納米片陣列復(fù)合結(jié)構(gòu)能有效改善NiO和MnO2的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,于是復(fù)合材料的循環(huán)性能也相應(yīng)提高了。一方面,MnO2在NiO納米片上的包覆可抵御NiO在充放電反應(yīng)中的膨脹,從而提高NiO在循環(huán)中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性;另一方面MnO2分散生長(zhǎng)于各NiO納米片上,由于NiO納米片的小尺寸效應(yīng)限制了其生長(zhǎng),形成了小尺寸的納米介孔結(jié)構(gòu);分散生長(zhǎng)使MnO2在循環(huán)中由于內(nèi)應(yīng)力引發(fā)的破壞作用局限于各NiO納米片上的小區(qū)域范圍內(nèi),避免了破壞作用的傳遞與放大;而小尺寸效應(yīng)使MnO2在循環(huán)中的內(nèi)應(yīng)力絕對(duì)值下降了,因此MnO2在充放電循環(huán)中的穩(wěn)定性也相應(yīng)提高了;上述效應(yīng)可總結(jié)為NiO和MnO2的復(fù)合效應(yīng)。

    3 結(jié)論

    采用化學(xué)浴沉積和水熱法成功制得了具有分級(jí)多孔結(jié)構(gòu)的NiO/MnO2納米片陣列復(fù)合材料。復(fù)合材料顯示出高的比電容,良好的循環(huán)穩(wěn)定性和高的倍率性能。比電容的改善是由于分級(jí)納米片陣列結(jié)構(gòu)增大了NiO和MnO2的比表面積,提高了活性材料與電解液的接觸,方便了電解液在電極內(nèi)的傳質(zhì),同時(shí)NiO和MnO2的小尺寸也促進(jìn)了電子離子在其材料內(nèi)部的擴(kuò)散傳輸,提高了電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和材料利用率。循環(huán)性能的改善是由于2種活性材料的復(fù)合效應(yīng)提高了彼此的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。NiO/MnO2分級(jí)納米片陣列復(fù)合材料的研究為NiO和MnO2的復(fù)合結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供了新的有益探索。

    [1]Yang Y F,Cheng D,Chen S J,et al.Electrochim.Acta, 2016,193:116-127

    [2]Xiong Q Q,Chi H Z,Zhang J,et al.J.Alloys Compd.2016, 688:729-735

    [3]Dubal D P,Gund G S,Holze R,et al.Electrochim.Acta, 2013,103:103-109

    [4]Devadas A,Baranton S,Napporn T W,et al.J.Power Sources, 2011,196:4044-4053

    [5]Xie L J,Wu J F,Chen C M,et al.J.Power Sources,2013, 242:148-156

    [6]Tummala R,Guduru R K,Mohanty P S,et al.J.Power Sources,2012,209:44-51

    [7]Chen Q,Meng Y N,Hu C G,et al.J.Power Sources,2014, 247:32-39

    [8]FENG Xiao-Miao(馮曉苗),YAN Zhen-Zhen(閆真真), CHEN Ning-Na(陳寧娜).Chinese J.Inorg.Chem.(無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào)),2014,30(11):2509-2515

    [9]Yang Z H,Xu F F,Zhang W X,et al.J.Power Sources, 2014,246:24-31

    [10]Xia X H,Tu J P,Mai Y J,et al.J.Mater.Chem.,2011,21: 9319-9325

    [11]Cheng D,Yang Y F,Luo Y B,et al.Electrochim.Acta, 2015,176:1343-1351

    [12]XUE Zhao-Hui(薛兆輝),LIU Zhao-Lin(劉兆臨),MA Fang-Wei(馬方偉),et al.Chinese J.Inorg.Chem.(無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào)),2012,28(4):691-697

    [13]Chen J J,Huang Y,Li C,et al.Appl.Surf.Sci.,2016,360: 534-539

    [14]Zhang B J,Li W Y,Sun J Q,et al.Mater.Lett.,2014,114: 40-43

    [15]Yuan Y F,Xia X H,Wu J B,et al.Electrochim.Acta, 2011,56:2627-2632

    [16]Yu D J,Yuan Y F,Zhang D,et al.Electrochim.Acta,2016, 198:280-286

    [17]Liu X,Chen G,Guan H T,et al.Electrochim.Acta,2016, 189:83-92

    [18]Yang Y F,Cheng D,Chen S J,et al.Electrochim.Acta, 2016,193:116-127

    [19]Cheng D,Yang Y F,Luo Y B,et al.Electrochim.Acta, 2015,176:1343-1351

    [20]Sun J Q,Li W Y,Zhang B J,et al.Nano Energy,2014,4: 56-64

    [21]Xu J M,Ma K Y,Cheng J P.J.Alloys Compd.,2015,653: 88-94

    [22]Yan D L,Guo Z L,Zhu G S,et al.Mater.Lett.,2012,82: 156-158

    Preparation and Supercapacitance Performances of Hierarchical NiO/MnO2Nanosheet Array

    YANG Jin-LinLIN Jin-XinGUO Shao-Yi*
    (College of Machinery and Automation,Zhejiang Sci-Tech University,Hangzhou 310018,China)

    HierarchicalNiO/MnO2nanosheetarrayweresynthesizedbychemicalbathdepositionand hydrothermal method.XRD and SEM show that NiO nanosheets vertically grow on Ni foam and connect with each other to form a net-like array.Then,MnO2nano mesoporous foam deposites on both sides of NiO nanosheets, constructing NiO/MnO2core-shell composite structure.Pseudocapacitance performances were examined by cyclic voltammetry and galvanostatic charge-discharge.Compared with single NiO and MnO2,hierarchical NiO/MnO2nanosheet array shows improved electrochemical performances,exhibiting high specific capacitance of 1 297 F· g-1at 1 A·g-1and 97%retention at 2 A·g-1after 1 000 cycles,which is due to the fact that the hierarchical nanosheet array structure quickens mass transfer of the electrolyte,enlarges contact between active material with the electrolyte,promotes pseudocapacitance reaction and enhances structure stability of NiO and MnO2.

    NiO;MnO2;supercapacitor;hierarchical nanosheet array

    TM912

    A

    1001-4861(2017)02-0255-07

    10.11862/CJIC.2017.029

    2016-07-05。收修改稿日期:2016-11-30。浙江省教育廳(No.Y201122147)資助項(xiàng)目。

    *通信聯(lián)系人。E-mail:syiguo@zstu.edu.cn

    猜你喜歡
    充放電泡沫電容
    毒泡沫
    廢棄的泡沫盒
    V2G模式下電動(dòng)汽車(chē)充放電效率的研究
    “搞死”國(guó)家的泡沫
    基于SG3525的電池充放電管理的雙向DC-DC轉(zhuǎn)換器設(shè)計(jì)
    電子制作(2019年23期)2019-02-23 13:21:36
    鋰離子電池充放電保護(hù)電路的研究
    PWM Buck變換器電容引起的混沌及其控制
    一種降壓/升壓式開(kāi)關(guān)電容AC-AC變換器設(shè)計(jì)
    好泡沫與壞泡沫
    V2G充放電機(jī)的設(shè)計(jì)及其仿真
    成年av动漫网址| 亚洲成国产人片在线观看| 女警被强在线播放| 亚洲成色77777| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 久久 成人 亚洲| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 精品国产一区二区久久| 欧美中文综合在线视频| 免费在线观看日本一区| 女性被躁到高潮视频| 国产一级毛片在线| 亚洲成人免费av在线播放| 成年动漫av网址| 国产精品九九99| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 日韩av不卡免费在线播放| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 一区二区av电影网| 国产高清国产精品国产三级| netflix在线观看网站| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 另类精品久久| videos熟女内射| 国产精品国产av在线观看| 亚洲男人天堂网一区| 天堂中文最新版在线下载| 国产黄色免费在线视频| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 多毛熟女@视频| 亚洲男人天堂网一区| 黑人欧美特级aaaaaa片| 亚洲图色成人| www.精华液| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 久久久久久人人人人人| 国产激情久久老熟女| 国产成人精品在线电影| 老司机靠b影院| 精品国产国语对白av| 黄色视频在线播放观看不卡| av天堂在线播放| 欧美人与性动交α欧美软件| 午夜免费男女啪啪视频观看| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 久久这里只有精品19| 欧美日韩亚洲高清精品| 精品国产乱码久久久久久小说| 另类亚洲欧美激情| 好男人电影高清在线观看| 一边摸一边做爽爽视频免费| 男人爽女人下面视频在线观看| 欧美日韩av久久| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 中文字幕精品免费在线观看视频| 欧美日韩av久久| 久久久精品区二区三区| 久久久久久久大尺度免费视频| av在线app专区| 一区福利在线观看| 国产精品久久久人人做人人爽| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 熟女av电影| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 精品一区二区三卡| 香蕉丝袜av| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 国产一区二区三区综合在线观看| 亚洲av国产av综合av卡| 国产一区二区 视频在线| av国产久精品久网站免费入址| 三上悠亚av全集在线观看| 亚洲成人国产一区在线观看 | 97人妻天天添夜夜摸| av线在线观看网站| 亚洲,欧美精品.| 满18在线观看网站| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 午夜福利视频精品| av线在线观看网站| 大陆偷拍与自拍| 日本色播在线视频| 国产成人a∨麻豆精品| 狂野欧美激情性bbbbbb| 成人午夜精彩视频在线观看| 十八禁人妻一区二区| 国产精品亚洲av一区麻豆| 国产av国产精品国产| 亚洲国产成人一精品久久久| 久久久久精品人妻al黑| 亚洲熟女精品中文字幕| 午夜免费鲁丝| 飞空精品影院首页| 黄色视频不卡| 操出白浆在线播放| 99国产精品99久久久久| 好男人电影高清在线观看| www.av在线官网国产| 欧美日韩成人在线一区二区| 9色porny在线观看| 久久久久久久国产电影| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 波多野结衣一区麻豆| 色视频在线一区二区三区| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 久久狼人影院| 亚洲欧美精品自产自拍| 香蕉国产在线看| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 日本av手机在线免费观看| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 久久久国产一区二区| 免费av中文字幕在线| 欧美久久黑人一区二区| 国产人伦9x9x在线观看| 91九色精品人成在线观看| 欧美人与性动交α欧美软件| 国产精品免费视频内射| 黄色 视频免费看| av在线app专区| 精品人妻在线不人妻| 亚洲国产精品999| 亚洲九九香蕉| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o | 黄色视频在线播放观看不卡| tube8黄色片| 成人亚洲精品一区在线观看| 一二三四社区在线视频社区8| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 亚洲国产av新网站| e午夜精品久久久久久久| 大片电影免费在线观看免费| 午夜久久久在线观看| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 黑人欧美特级aaaaaa片| 国精品久久久久久国模美| 久久久久久人人人人人| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 一级毛片我不卡| 国产xxxxx性猛交| 美女大奶头黄色视频| 国产男女内射视频| 丝袜在线中文字幕| 黄色视频不卡| 亚洲成国产人片在线观看| 人妻人人澡人人爽人人| 国产日韩欧美亚洲二区| 满18在线观看网站| 首页视频小说图片口味搜索 | videosex国产| 国产成人精品久久二区二区91| 亚洲欧洲日产国产| 97精品久久久久久久久久精品| 欧美97在线视频| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 久久久亚洲精品成人影院| 自线自在国产av| 99久久99久久久精品蜜桃| 亚洲 欧美一区二区三区| 丝袜美足系列| 国产黄色免费在线视频| 视频区欧美日本亚洲| 久久久久精品人妻al黑| 老司机深夜福利视频在线观看 | 国产亚洲欧美精品永久| 亚洲av片天天在线观看| 悠悠久久av| 久久av网站| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 国产一区二区在线观看av| 天堂8中文在线网| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 韩国高清视频一区二区三区| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 亚洲精品av麻豆狂野| 精品卡一卡二卡四卡免费| 在线 av 中文字幕| 看免费av毛片| 在线观看免费午夜福利视频| 啦啦啦在线观看免费高清www| 一区在线观看完整版| 一边摸一边做爽爽视频免费| 国产精品久久久久久精品古装| 久久久精品区二区三区| a 毛片基地| 99国产精品一区二区三区| 亚洲精品成人av观看孕妇| 久久人人97超碰香蕉20202| 精品国产一区二区三区四区第35| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产片内射在线| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 色视频在线一区二区三区| 国产老妇伦熟女老妇高清| 99热全是精品| 久久久久久久国产电影| avwww免费| 99国产精品免费福利视频| 欧美日韩综合久久久久久| 最新的欧美精品一区二区| 精品熟女少妇八av免费久了| 国产成人啪精品午夜网站| 国产免费视频播放在线视频| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 国产成人一区二区在线| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 黄频高清免费视频| 亚洲 国产 在线| 悠悠久久av| 亚洲伊人色综图| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 免费人妻精品一区二区三区视频| 两人在一起打扑克的视频| 我的亚洲天堂| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 水蜜桃什么品种好| 婷婷色综合www| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 新久久久久国产一级毛片| 久久毛片免费看一区二区三区| 国产成人精品久久久久久| 高清av免费在线| 久久 成人 亚洲| 国产日韩欧美在线精品| 久久精品亚洲av国产电影网| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 嫁个100分男人电影在线观看 | 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| av电影中文网址| 成人国产av品久久久| av视频免费观看在线观看| 黄色一级大片看看| 亚洲五月婷婷丁香| 国产精品欧美亚洲77777| 国产免费视频播放在线视频| 一级片'在线观看视频| 这个男人来自地球电影免费观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 亚洲天堂av无毛| 老司机午夜十八禁免费视频| 久久ye,这里只有精品| 国产成人a∨麻豆精品| 国产亚洲一区二区精品| 欧美97在线视频| 99精国产麻豆久久婷婷| 男女免费视频国产| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 国产人伦9x9x在线观看| 亚洲精品国产av成人精品| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 黄片小视频在线播放| 亚洲精品自拍成人| 99九九在线精品视频| 美女午夜性视频免费| 亚洲欧美精品自产自拍| 高潮久久久久久久久久久不卡| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 满18在线观看网站| av在线播放精品| 国产精品久久久久久精品古装| 天天添夜夜摸| 精品久久蜜臀av无| 波多野结衣一区麻豆| 久久久精品免费免费高清| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 黄片小视频在线播放| 欧美在线一区亚洲| 成人国产av品久久久| 国产免费福利视频在线观看| 大香蕉久久成人网| 大码成人一级视频| 欧美人与性动交α欧美软件| 丁香六月天网| 国产色视频综合| 午夜91福利影院| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 大片免费播放器 马上看| 亚洲成人免费av在线播放| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 久久 成人 亚洲| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 久久久久精品人妻al黑| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 免费看av在线观看网站| 亚洲九九香蕉| 亚洲情色 制服丝袜| 午夜免费成人在线视频| 亚洲av国产av综合av卡| 午夜91福利影院| 另类亚洲欧美激情| 大码成人一级视频| 18禁观看日本| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 国产免费一区二区三区四区乱码| 国产午夜精品一二区理论片| 亚洲精品乱久久久久久| 久久久久久免费高清国产稀缺| 天天添夜夜摸| svipshipincom国产片| 中文字幕亚洲精品专区| cao死你这个sao货| 久久久久网色| 大陆偷拍与自拍| 日日爽夜夜爽网站| 精品人妻在线不人妻| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 高潮久久久久久久久久久不卡| 曰老女人黄片| 丝袜喷水一区| 亚洲av电影在线进入| 人人妻人人澡人人看| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 操美女的视频在线观看| av国产久精品久网站免费入址| 乱人伦中国视频| 国产男女超爽视频在线观看| 极品人妻少妇av视频| 99九九在线精品视频| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 免费在线观看完整版高清| 久久久久视频综合| 热re99久久精品国产66热6| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 精品一区在线观看国产| videos熟女内射| 亚洲熟女精品中文字幕| 美女国产高潮福利片在线看| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 亚洲国产中文字幕在线视频| 久热这里只有精品99| 午夜老司机福利片| 黄色 视频免费看| 色精品久久人妻99蜜桃| 狂野欧美激情性xxxx| 悠悠久久av| 满18在线观看网站| 一级毛片我不卡| 欧美人与善性xxx| 久久久国产一区二区| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 欧美日韩成人在线一区二区| 99久久综合免费| 看免费成人av毛片| 欧美精品av麻豆av| 亚洲第一青青草原| 在线av久久热| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 久久精品成人免费网站| 亚洲国产精品成人久久小说| 波野结衣二区三区在线| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 免费在线观看影片大全网站 | 777米奇影视久久| 亚洲欧美一区二区三区国产| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 亚洲国产看品久久| 亚洲人成电影免费在线| 亚洲av综合色区一区| 男的添女的下面高潮视频| 又黄又粗又硬又大视频| 国产男女超爽视频在线观看| 好男人视频免费观看在线| 在线精品无人区一区二区三| 51午夜福利影视在线观看| 美女福利国产在线| 一区福利在线观看| 免费av中文字幕在线| 波多野结衣av一区二区av| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 亚洲国产最新在线播放| 亚洲国产精品999| 日韩av免费高清视频| 下体分泌物呈黄色| 国产在线视频一区二区| 9色porny在线观看| 精品人妻在线不人妻| 操美女的视频在线观看| 国产野战对白在线观看| 中国美女看黄片| 久久人人爽人人片av| 天堂中文最新版在线下载| 免费日韩欧美在线观看| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 2021少妇久久久久久久久久久| 亚洲中文av在线| 校园人妻丝袜中文字幕| 国产欧美日韩一区二区三 | 丰满少妇做爰视频| 久热这里只有精品99| 久久久国产一区二区| 亚洲少妇的诱惑av| bbb黄色大片| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 男的添女的下面高潮视频| 亚洲欧美清纯卡通| 黑丝袜美女国产一区| 天堂8中文在线网| 亚洲精品美女久久av网站| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 另类亚洲欧美激情| 亚洲国产中文字幕在线视频| 国产深夜福利视频在线观看| 婷婷色综合大香蕉| 999精品在线视频| 18在线观看网站| 欧美精品亚洲一区二区| www.av在线官网国产| 日本av手机在线免费观看| 久久毛片免费看一区二区三区| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 亚洲成人免费av在线播放| 极品人妻少妇av视频| 久久久久久久大尺度免费视频| 国产成人av教育| 成人黄色视频免费在线看| 国产成人欧美| 国产一区二区在线观看av| 波多野结衣av一区二区av| 免费在线观看黄色视频的| 久久人人97超碰香蕉20202| 免费看十八禁软件| 亚洲专区国产一区二区| 大香蕉久久成人网| 久久精品久久久久久久性| 99香蕉大伊视频| 超碰97精品在线观看| 嫁个100分男人电影在线观看 | 三上悠亚av全集在线观看| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 亚洲,一卡二卡三卡| 少妇被粗大的猛进出69影院| 男女高潮啪啪啪动态图| av视频免费观看在线观看| www.精华液| 日韩视频在线欧美| 亚洲少妇的诱惑av| 女人精品久久久久毛片| 乱人伦中国视频| 一级毛片 在线播放| 欧美久久黑人一区二区| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国产免费现黄频在线看| 久久 成人 亚洲| 看免费成人av毛片| 久久久久久久精品精品| 九草在线视频观看| 一区二区三区四区激情视频| 亚洲精品美女久久av网站| 一本色道久久久久久精品综合| 老熟女久久久| 日韩伦理黄色片| 亚洲 欧美一区二区三区| 少妇被粗大的猛进出69影院| 国产成人一区二区在线| 深夜精品福利| 国产色视频综合| 丝袜美足系列| 热99久久久久精品小说推荐| 亚洲伊人久久精品综合| 一二三四在线观看免费中文在| 国产高清不卡午夜福利| 伦理电影免费视频| 一级黄色大片毛片| 亚洲成色77777| 男女国产视频网站| 999精品在线视频| 亚洲一码二码三码区别大吗| 午夜激情久久久久久久| 美女中出高潮动态图| 国产激情久久老熟女| 久久av网站| 国产99久久九九免费精品| 午夜福利,免费看| 黄片播放在线免费| 99re6热这里在线精品视频| 成人影院久久| 一区福利在线观看| 亚洲精品乱久久久久久| 91字幕亚洲| 国产高清视频在线播放一区 | 精品福利永久在线观看| 91老司机精品| 亚洲国产看品久久| 又大又爽又粗| 看免费av毛片| 精品视频人人做人人爽| 久久精品成人免费网站| 欧美人与性动交α欧美软件| 国产精品久久久av美女十八| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 亚洲精品国产av成人精品| 久久久欧美国产精品| xxx大片免费视频| 婷婷成人精品国产| 久久久国产精品麻豆| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 黄片小视频在线播放| 成人国语在线视频| 性色av一级| 久久人妻福利社区极品人妻图片 | 欧美另类一区| 狠狠精品人妻久久久久久综合| cao死你这个sao货| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 久久久久久久国产电影| 国产亚洲精品久久久久5区| 国产成人免费无遮挡视频| 蜜桃在线观看..| 在线观看国产h片| 欧美在线黄色| 久久久国产精品麻豆| 男女国产视频网站| 美女国产高潮福利片在线看| 国产老妇伦熟女老妇高清| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 老司机靠b影院| 国产福利在线免费观看视频| 丝袜美足系列| 亚洲成人免费av在线播放| 亚洲综合色网址| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 国产1区2区3区精品| 亚洲视频免费观看视频| 国产成人啪精品午夜网站| 蜜桃在线观看..| 国产成人啪精品午夜网站| 国产精品久久久av美女十八| 一级毛片 在线播放| 欧美成人精品欧美一级黄| 一级片免费观看大全| 久久久久视频综合| 一区二区三区激情视频| 90打野战视频偷拍视频| 色综合欧美亚洲国产小说| 超碰97精品在线观看| 国产成人精品在线电影| 国产成人啪精品午夜网站| 日本欧美视频一区| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 妹子高潮喷水视频| 成人免费观看视频高清| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 国产爽快片一区二区三区| 久久精品亚洲av国产电影网| 下体分泌物呈黄色| 成年美女黄网站色视频大全免费| 久久久久精品人妻al黑| 国产精品一国产av| 国产片特级美女逼逼视频| 国产男女超爽视频在线观看| 人妻人人澡人人爽人人| 亚洲人成77777在线视频| 美国免费a级毛片| 日本黄色日本黄色录像| 国产一区亚洲一区在线观看| 日本欧美视频一区| 最新在线观看一区二区三区 | 777久久人妻少妇嫩草av网站| 久久国产精品大桥未久av| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 99热国产这里只有精品6| 亚洲五月色婷婷综合| 免费看十八禁软件| 我要看黄色一级片免费的| 高清视频免费观看一区二区| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 久热这里只有精品99| 欧美另类一区| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 国产成人av教育| 青春草视频在线免费观看| 丰满迷人的少妇在线观看| 亚洲成色77777| 高清欧美精品videossex| 一区二区三区精品91| 欧美乱码精品一区二区三区| 国产成人影院久久av| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 色播在线永久视频| 欧美日韩综合久久久久久| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 亚洲第一av免费看| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 五月天丁香电影| 免费高清在线观看视频在线观看| 国产精品久久久av美女十八| 久久久亚洲精品成人影院| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 90打野战视频偷拍视频| 欧美另类一区| av欧美777| 欧美中文综合在线视频| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 好男人视频免费观看在线| 热99久久久久精品小说推荐| 男女边吃奶边做爰视频| 欧美变态另类bdsm刘玥| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 国产精品一国产av|