20 keV質(zhì)子在聚碳酸酯微孔膜中傳輸?shù)膭討B(tài)演化過程?

白雄飛 牛書通 周旺 王光義 潘鵬 方興陳熙萌?邵劍雄?

1)(蘭州大學核科學與技術(shù)學院,蘭州 730000)2)(蘭州空間技術(shù)物理研究所,真空低溫技術(shù)與物理重點實驗室,蘭州 730000)

20 keV質(zhì)子在聚碳酸酯微孔膜中傳輸?shù)膭討B(tài)演化過程?

白雄飛1)牛書通1)周旺1)王光義2)潘鵬1)方興1)陳熙萌1)?邵劍雄1)?

1)(蘭州大學核科學與技術(shù)學院,蘭州 730000)2)(蘭州空間技術(shù)物理研究所,真空低溫技術(shù)與物理重點實驗室,蘭州 730000)

(2016年12月12日收到;2017年1月29日收到修改稿)

測量了20 keV質(zhì)子穿過傾斜角為+1?的聚碳酸酯微孔膜后,出射粒子的位置分布、相對穿透率以及電荷純度隨時間的演化.實驗發(fā)現(xiàn),能量電荷比E/q≈101kV的質(zhì)子穿過絕緣納米微孔的物理機理與E/q≈100kV和E/q≈102kV區(qū)域離子有顯著不同.對于E/q≈101kV的質(zhì)子穿過絕緣納米微孔,存在一段相當長的導向建立之前(導向前)的過程,在該時期內(nèi)出射質(zhì)子及氫原子的特性和導向建立后的特性有很大差異.在導向前的演化過程中,我們可以觀察到出射質(zhì)子的峰位逐漸向孔軸向附近轉(zhuǎn)移;出射氫原子由束流方向的尖峰以及孔軸向的主峰構(gòu)成,峰位角保持基本不變且尖峰逐漸消失.這一過程的主要機理為微孔內(nèi)表面以下的多次隨機二體碰撞和近表面鏡面反射兩種傳輸方式逐步向電荷斑約束下的“導向效應”過渡的過程.對E/q≈101kV區(qū)間離子“導向前過程”的完整觀測,使得對低能向中能過渡區(qū)間離子穿過絕緣微孔膜物理機制和圖像有更深入和完整的認識,有助于約10 keV離子微束的精確控制和應用.

微孔膜,電荷斑,導向效應,導向前

1 引 言

近年來,應用很高精度的離子徑跡蝕刻技術(shù)可以制作出納米尺寸到微米尺寸的導電和絕緣微孔膜［1,2].為了對不同材料納米微孔的內(nèi)部電特性以及微束的操縱進行研究,越來越多的實驗小組［3?6]參與到帶電粒子與微孔膜相互作用的研究當中.而后“導向效應”［6]的發(fā)現(xiàn),不僅對絕緣納米微孔電特性研究有理論的啟示,也對微束的操縱和應用［7,8]有指導意義.

通過對3 keV Ne7+離子在絕緣納米微孔中輸運的研究,Stolterfoht等［6]發(fā)現(xiàn)了“導向效應”:入射離子會保持初始電荷態(tài)并沿著孔軸向出射.此后的研究表明［9?14],在納米微孔內(nèi)壁形成的幾塊自組織電荷斑,阻止入射離子和微孔內(nèi)壁發(fā)生近距離碰撞,并約束離子按照微孔軸向運動.該類實驗的E/q約為100kV量級,低能區(qū)高電荷態(tài)離子容易在短時間內(nèi)沉積大量電荷形成足夠強的電荷斑以抵消入射離子的橫向動量,進而使離子順孔軸向運動,這就是電荷斑和導向過程在E/q≈100kV區(qū)域很快建立的原因所在.

周旺等［15]在研究100 keV質(zhì)子在聚碳酸酯(PC)納米微孔中輸運的動態(tài)演化過程中,發(fā)現(xiàn)在充放電平衡后,出射粒子的峰位從孔軸向逐漸轉(zhuǎn)移到束流入射方向.此實驗的E/q約為102kV,比Stolterfoht等［6]的實驗參數(shù)高出兩個數(shù)量級.周旺等［15]認為,實驗開始階段,中能區(qū)低電荷態(tài)質(zhì)子可直接進入微孔內(nèi)表面以下,受到多次隨機二體碰撞,丟失電荷態(tài)及軌跡等初始信息,最后不得不順著微孔管道出射,這是“表觀”上的導向過程.經(jīng)長時間充電后,電荷斑形成,但仍不能抵消中能區(qū)入射質(zhì)子的橫向動量,入射粒子仍會有較大機會和微孔內(nèi)壁發(fā)生近距離鏡面反射.這種電荷斑輔助下的臨近表面的鏡面反射最終使粒子沿束流入射方向出射,該機制正是E/q≈102kV區(qū)域離子在微孔內(nèi)部傳輸有別于E/q≈100kV區(qū)域離子的最根本原因.

在MeV能區(qū),E/q約為103kV的離子在絕緣納米微孔中的輸運機制也得到了深入的研究［16?18].研究結(jié)果表明:由于離子能量很高,電荷斑對入射離子的作用可忽略,離子直接進入微孔內(nèi)表面以下,受到多次隨機碰撞,最終只能沿著微孔軸向出射.基于二體盧瑟福散射的運行軌跡模擬可再現(xiàn)該能區(qū)離子穿過絕緣納米微孔的徑跡和出射離子能量分布.

在約10 keV能區(qū),E/q約為101kV的離子在絕緣納米微孔中傳輸?shù)膭討B(tài)演化過程還沒有被充分研究.我們認為對這個能區(qū)的研究,會對E/q≈100kV和E/q≈102kV區(qū)域離子在絕緣微孔中輸運的實驗現(xiàn)象提供有力的銜接和補充.考慮到質(zhì)子電荷交換形式簡單,只有H+和H0,不存在其他干擾.同時,約10 keV能區(qū)的質(zhì)子,速度較快,電荷態(tài)低且僅有一個電荷,就需要很長時間來形成足夠強的電荷斑,我們也就會有足夠時間來仔細觀察導向前(pre-guiding)的整個演化過程,對更深入了解導向建立是有益的.

在本文中,我們測量了20 keV質(zhì)子穿過傾斜角為+1?的PC納米微孔后出射粒子的相對穿透率、電荷純度、出射角(出射粒子與入射束流的夾角)分布以及半高全寬(FHWM)隨時間的演化.實驗結(jié)果表明,對于E/q≈101kV的質(zhì)子入射,的確存在一段相當長的導向前時期,在該時期內(nèi)出射質(zhì)子及氫原子的特性和導向建立即平衡后的特性有很大不同.在導向前演化過程中,我們可以觀察到出射質(zhì)子的峰位逐漸轉(zhuǎn)移到孔軸向附近;出射氫原子的+0.2?尖峰和+0.9?主峰的峰位角基本不變,而尖峰的相對份額逐漸減小.

2 實驗方法

圖1 (網(wǎng)刊彩色)整套實驗裝置示意圖 (a)對導向方向和束流方向的定義,其中,導向方向標為“G”,意為Guiding,束流方向標為“B”,意為Beam;(b)20 keV H+以+1?傾斜角入射PC納米微孔后所呈現(xiàn)的最終典型二維譜圖,其中上下束斑分別為出射H+和H0;(c)PC納米微孔膜的SEM圖像Fig.1.(color online)Schematic diagram of the whole experiment:(a)De fi nitions of the guiding direction(G)and the beam direction(B);(b)the fi nal typical two-dimensional spectrum of the transmitted particles with 20 keV incident energy through+1?nanocapillaries in PC membrane.The upper and lower beam spots present the transmitted H+and H0,respectively;(c)SEM image of the PC nanocapillary membrane.

本實驗的束流源來自中國科學院蘭州近代物理研究所320 kV高電荷態(tài)離子物理實驗平臺的14.5 GHz ECR離子源.20 keV,1 nA/mm2的質(zhì)子束經(jīng)過兩組相距75 mm,尺寸為1.5 mm×1.5 mm的矩形光欄準直后(角發(fā)散度為0.2?),與固定在高真空靶室中央豎直軸上的PC微孔膜碰撞,其中靶室真空度為10?6Pa.在實驗中,束流與微孔軸的夾角(傾斜角)Φ通過調(diào)節(jié)精度為0.1?的調(diào)角器,旋轉(zhuǎn)中央豎直軸來獲得.束流與中央豎直軸的夾角(方位角)通過微孔膜前端10 cm處的一對靜電偏轉(zhuǎn)板(前偏轉(zhuǎn)板)來調(diào)節(jié),使束流以90?的方位角垂直入射微孔膜.膜后端7 cm處的另一對偏轉(zhuǎn)板(后偏轉(zhuǎn)板)是用來使出射粒子中的H+和H0在y軸方向上分開,并且使x軸方向上的位置不變.出射粒子在xy平面上的位置信息被膜后端30 cm處的二維微通道板探測器記錄.圖1是整套實驗裝置示意圖.圖1(a)定義了束流方向(B)和導向方向(G).圖1(b)所示為最終所得典型圖像,其中上下束斑分別代表出射的H+和H0,可以看出上下束斑相互獨立,且本底計數(shù)較低.

本實驗所采用的微孔膜制備過程如下［19]:首先,利用德國GSI實驗室11.4 MeV/u的鈾離子對30μm厚的PC膜進行輻照.其次,用5 M(1 M=1 mol/L),50?C的氫氧化鈉溶液對PC膜進行蝕刻,使PC膜中的重離子徑跡形成微孔.微孔的直徑為200 nm,長度為30μm,對應的長徑比為150:1,幾何張角為0.38?.最后,為了防止離子束對微孔膜表面進行宏觀充電,我們在45?傾斜角方向?qū)ξ⒖啄さ那昂蟊砻驽?0 nm厚的金層.圖1(c)所示為該PC微孔膜的掃描電子顯微鏡(SEM)圖像,從圖中可看出微孔的開口為圓形,且孔徑基本一致.

3 實驗結(jié)果

圖2所示為20 keV質(zhì)子穿過傾斜角為+1?的PC納米微孔后,出射粒子位置譜在x軸上的投影譜隨測量時間的演化過程(注:由于初始相對穿透率很小,所以將譜按照最高峰值拉平,視覺上更容易分辨).從圖2(a)—(d)可以看出:1)在初始階段,出射H+占總出射粒子的相對份額很小,峰位在+0.75?附近;隨著充電過程進行,出射H+的相對份額增加,峰位逐漸向+1?靠近,FHWM有明顯增加;充放電平衡后,出射H+的相對份額達到最大,且遠大于出射H0的相對份額,出射H+的峰位保持在+1.1?附近,FHWM也增加至最大;2)在初始階段,出射H0的角分布呈現(xiàn)出雙峰現(xiàn)象,在+0.2?附近有一個尖峰,主峰則出現(xiàn)在+0.9?附近;隨著充電進行,出射H0的左側(cè)尖峰和主峰的峰位角基本沒變,而左側(cè)尖峰在逐漸減弱,出射H0的相對份額也在逐漸減小;充放電平衡后,出射H0的左側(cè)尖峰已消失,主峰保持在+1?附近,且出射H0的相對份額已遠遠低于出射H+的相對份額.

為了對20 keV質(zhì)子在納米微孔中傳輸?shù)膭討B(tài)演化過程做進一步的討論,我們在圖3—圖6中詳細給出出射粒子的相對穿透率、電荷純度、峰位角以及FWHM隨時間演化的特性圖.

圖2 (網(wǎng)刊彩色)出射粒子位置譜在x軸上的投影譜隨測量時間的演化 (a)—(d)分別為200,2600,5800和8200 s時的投影譜圖;黑色實線和紅色實線分別表示出射的H+和H0Fig.2.(color online)The time evolution of the transmitted particles projected in x axis panels.Panels(a)–(d)present the projected spectra of 200,2600,5800 and 8200 s.The black and red solid lines present the transmitted H+and H0,respectively.

圖3所示為出射H+和H0的相對穿透率以及插圖中電荷純度隨時間的演化特性.從圖3可以看出:1)0—3000 s,大約對應圖2(a)到圖2(b)的過程,出射H+和H0的相對穿透率和電荷純度很小,且變化不大,說明這是一個長時間的電荷斑預建立過程;2)3000—8000 s,大約對應圖2(b)到圖2(d)的過程,出射H+和H0的相對穿透率和電荷純度明顯上升,說明這段時間電荷斑逐漸建立對粒子的相對穿透率有明顯的增強作用,且阻止入射質(zhì)子與微孔內(nèi)表面進行電荷交換,導向過程逐漸建立;3)8000 s以后,約為圖2(d)以后,出射H+和H0相對穿透率和電荷純度均增加至最大,且基本不變,說明足夠強度的電荷斑已建立,使粒子的相對穿透率增大至最大,且阻止絕大部分入射質(zhì)子與內(nèi)表面進行電荷交換,約束質(zhì)子順孔軸向運動,進入了導向過程.

圖3 (網(wǎng)刊彩色)20 keV質(zhì)子以+1?傾斜角入射PC納米微孔后出射粒子的相對穿透率以及插圖中H+占總出射粒子的相對份額(電荷純度)隨時間的演化,其中黑色實心方形和紅色實心方形分別表示出射的H+和H0Fig.3.(color online)The time evolution of the relative transmission rate and relative proportion of protons(charge purity)of the transmitted particles with 20 keV incident energy and+1?nanocapillaries tilt angle.The black solid square and red solid square present the transmitted H+and H0,respectively.

出射H+峰位角的時間演化如圖4所示.結(jié)合圖2(a)—(d)可以看出:約3000 s以前,H+的峰位在+0.75?附近;隨著充電過程進行,在3000 s以后逐漸增大;約7000 s后,峰位處于+1.1?附近,說明出射質(zhì)子基本沿著微孔軸向出射.

圖5所示為出射H0的雙峰峰位角隨時間的演化過程,結(jié)合圖2(a)—(d)可以看出,左側(cè)尖峰和右側(cè)主峰的峰位角基本沒有變化,尖峰基本在+0.2?附近,且大約8000 s以后消失,而主峰在整個實驗過程中,基本保持在微孔軸向附近.

出射粒子FWHM隨時間的演化如圖6所示,結(jié)合圖2(a)—(d)可以看出:1)約3000 s以前,H+的FHWM約為0.5?,且基本不變;隨著充電的進行,在3000 s以后有明顯上升;約8000 s以后,H+的FHWM基本在1.2?左右;2)H0的FHWM在整個過程中緩慢上升,這說明電荷斑的建立對H0的出射也有一定的作用.

圖4 (網(wǎng)刊彩色)20 keV質(zhì)子以+1?傾斜角入射PC納米微孔后出射H+峰位角隨時間的演化Fig.4.(color online)The time evolution of the centroid angle of the transmitted H+with 20 keV incident energy and+1?nanocapillaries tilt angle.

圖5 (網(wǎng)刊彩色)20 keV質(zhì)子以+1?傾斜角入射PC納米微孔后出射H0峰位角隨時間的演化,其中黑色實心方形表示束流方向尖峰,紅色實心方形表示導向方向主峰Fig.5.(color online)The time evolution of the centroid angle of the transmitted H0with 20 keV incident energy and+1?nanocapillaries tilt angle.The black solid square presents the small left peak and the red solid square presents the right main peak of the transmitted H0.

圖6 (網(wǎng)刊彩色)20 keV質(zhì)子以+1?傾斜角入射PC納米微孔后出射粒子FHWM隨時間的演化,其中黑色實心方形和紅色實心方形分別表示出射的H+和H0Fig.6.(color online)The time evolution of the FWHM of the transmitted particles with 20 keV incident energy and+1?nanocapillaries tilt angle.The black solid square and red solid square present the transmitted H+and H0,respectively.

4 討 論

考慮到20 keV質(zhì)子速度比keV離子快很多,且質(zhì)子電荷態(tài)低,僅有一個電荷,需要很長時間來積累電荷并逐步形成足夠強的電荷斑.所以我們對20 keV質(zhì)子(E/q約為101kV)在傾斜角為+1?的PC納米微孔中傳輸進行了研究,觀察到較長時間的導向前過程.下文中,我們將對20 keV質(zhì)子在傾斜角為+1?的PC納米微孔中傳輸?shù)闹饕匦宰龆ㄐ缘奈锢矸治?

在測量初始階段,微孔內(nèi)壁無電荷沉積,入射粒子容易靠近微孔內(nèi)表面,并有較大機會穿入表面以下,只有很少一部分以類似于“鏡面反射”的形式從表面以上掠射通過.大部分入射質(zhì)子穿入表面以下,由于低能區(qū)質(zhì)子的電荷俘獲截面遠遠大于其電荷損失截面,所以穿入表面以下的質(zhì)子經(jīng)過若干次表面以下隨機碰撞,幾乎都會俘獲電子變?yōu)闅湓?并丟失入射軌跡等初始信息,不得不隨微孔管道出射.只有很少一部分穿入表面以下的質(zhì)子沒有電荷交換,也經(jīng)過若干次表面以下隨機碰撞,最終以質(zhì)子形式靠近孔軸向出射,但其份額很少.由于多次隨機二體碰撞,角度發(fā)散,孔軸向出射的氫原子和質(zhì)子的FHWM較寬.同時,對于那些少部分以“鏡面反射”的形式從表面以上掠射通過的粒子,20 keV所對應的橫向動量足以使其接近表面而發(fā)生電荷交換變?yōu)闅湓?這就造成出射氫原子中會有一小部分經(jīng)過了兩次“鏡面反射”的過程從入射束流方向附近,即0?左右出射.由于兩次鏡面反射受微孔的幾何構(gòu)型限制,所以呈現(xiàn)小尖峰.

綜上所述,在初期無電荷沉積,出射粒子中絕大部分應當是處于微孔軸向的氫原子,伴隨少量經(jīng)過兩次近表面鏡面反射在入射方向出射的氫原子;由于進入表面以下的入射質(zhì)子較容易發(fā)生電荷交換,所以在孔軸向出射的質(zhì)子極少.這一點與圖2(a)—(b)測量結(jié)果的主要特征相符.

隨著充電過程進行,微孔內(nèi)表面電荷斑逐漸建立起來,由于電荷斑對入射質(zhì)子的排斥作用,并傾向于約束入射質(zhì)子順著微孔軸向運動,所以入射粒子進入微孔內(nèi)表面以下的概率明顯減小,從而,經(jīng)過多次表面以下隨機碰撞而順著微孔軸向出射的氫原子相對會減少,而由導向力約束沿孔軸向出射的質(zhì)子相對份額會顯著升高.同時,由于導向力的排斥,入射離子接近表面原子層發(fā)生鏡面反射并電荷交換的概率也會降低,所以,在0?出射的氫原子尖峰也不再明顯.這一點和圖2(c)的實驗結(jié)果相一致.

最終,當電荷斑完全建立并達到充放電平衡時,可以預想會有更多的入射質(zhì)子被導向力約束沿微孔軸向出射,而在表面以下發(fā)生隨機碰撞并電荷交換的概率會進一步受到抑制,將導致+1?附近出射的氫原子份額相對變得更少,且0?附近尖峰也將不再存在,而絕大多數(shù)出射的粒子都是導向方向的質(zhì)子,以上特性在圖2(d)中可以得到驗證.

5 結(jié) 論

在本實驗中,我們測量了20 keV質(zhì)子在PC微孔膜中傳輸?shù)膭討B(tài)演化過程.發(fā)現(xiàn)E/q≈101kV的離子,仍可以逐漸達到導向過程,并觀察到很長時間的導向前過程,這一點與E/q≈100kV和E/q≈102kV區(qū)域離子有一定的不同.在導向前過程中,起主要作用的是表面以下的隨機二體碰撞過程和相對較弱的近表面的鏡面反射過程;在導向過程建立后,導向力才逐漸占據(jù)統(tǒng)治地位.該實驗結(jié)果把E/q≈100kV至E/q≈102kV區(qū)間離子在微孔膜中輸運的物理圖像聯(lián)接起來,形成更加完整的物理認識:中低能區(qū)(近玻爾速度區(qū))離子通過微孔,存在表面以下隨機二體碰撞、近表面散射和導向三種輸運方式的動態(tài)競爭,隨著入射能量的不同表現(xiàn)出不同的競爭形式.這一實驗結(jié)果也對E/q≈101kV區(qū)域離子微束在空間和電荷品質(zhì)的控制上有一定的理論指導意義.

感謝中國科學院近代物理研究所320 kV高電荷態(tài)離子物理實驗平臺上的員工為我們提供高品質(zhì)穩(wěn)定的質(zhì)子束.

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PACS:34.50.–s,79.20.Rf,68.49.SfDOI:10.7498/aps.66.093401

Dynamic evolution of 20-keV H+transmitted through polycarbonate nanocapillaries?

Bai Xiong-Fei1)Niu Shu-Tong1)Zhou Wang1)Wang Guang-Yi2)Pan Peng1)Fang Xing1)Chen Xi-Meng1)?Shao Jian-Xiong1)?

1)(School of Nuclear Science and Technology,Lanzhou University,Lanzhou 730000,China)2)(National Key Laboratory of Science and Technology on Vacuum Technology and Physics,Lanzhou Institute of Physics,Lanzhou 730000,China)

12 December 2016;revised manuscript

29 January 2017)

In recent years,by using the etching techniques with great precision,the ion tracks in materials were converted into insulator and metal nanocapillaries.The physical and chemical properties of the inner surface on micro and nano-scales of these capillaries can be investigated by the interaction of ions with the surfaces.

Stolterfoht et al.(2002Phys.Rev.Lett.88 133201)have found the evidence for capillary guiding in studying the transmission of 3 keV Ne7+ions(energy/charge E/q≈100kV)through the polymer nanocapillaries.The self-organized charge-up process was thought to inhibit close contact between the ions and the inner capillary walls.Skog et al.(2008Phys.Rev.Lett.101 223202)investigated the guiding e ff ect of 7 keV Ne7+ions(E/q≈100kV)transmitted through SiO2nanocapillaries,and found the evidence of sequentially formed charge patches along the capillary.For these keV highly charged ions with E/q≈100kV,the charge patches were formed in a very short time,and then the repulsive electric fi eld rapidly becomes strong enough to de fl ect the ions,then the ions move along the capillary axis without charge exchange.

Zhou et al.(2016Acta Phys.Sin.65 103401)have investigated the transmission of 100 keV protons(E/q≈102kV)through the nanocapillaries in polycarbonate(PC)membrane.It was found that the transmitted ions are located around the direction of the incident beam,rather than along the capillary axis.This indicated that the transmission mechanism of hundreds of keV protons through nanocapillaries is signi fi cantly di ff erent from that for keV highly charged ions.For 100 keV protons,several charge patches suppress the protons to penetrate into the surface,and the protons are transmitted via twice specular scattering near the surface and fi nally emitted along the incident direction.However,the study of the transmission of E/q≈101kV ions through nanocapillaries is still lacking.

In this work,we measure the time evolution of the relative transmission rate,charge state and angular distribution as well as the full width at half maximum of 20 keV protons(E/q≈101kV)transmitted through the nanocapillaries in PC membrane at a tilt angle of+1?.We observe a very long time pre-guiding period before the stable guiding process is established.During the pre-guiding period the direction of the transmitted H+ions changes to the direction of capillary axis gradually.The transmitted H0particles are composed of two peaks:the higher and sharper one is nearly in the beam direction,the wider and lower one is around the guiding direction.With the continuous charging-up process,the intensities of the narrow and sharp peak of transmitted H0near the beam direction will decrease and disappear at the end.The data indicate that the scattering and guiding forces are both important for E/q≈101kV ions during the period of pre-guiding process,and the guiding force is dominant till a long time pre-guiding period is ended.This fi nding will fi ll in the gap between E/q≈100kV and 102kV of previous studies of ions transmitted through nanocapillaries.It is also helpful for fi nding the applications of nano-and micro-sized ion beams produced by tapered glass capillary with E/q≈101kV.

nanocapillary membrane,charge patch,guiding e ff ect,pre-guiding period

10.7498/aps.66.093401

?國家自然科學基金(批準號:11675067)和國家自然科學基金青年科學基金(批準號:11605078)資助的課題.

?通信作者.E-mail:chenxm@lzu.edu.cn

?通信作者.E-mail:shaojx@lzu.edu.cn

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.11675067)and the Young Scientists Fund of the National Natural Science Foundation of China(Grant No.11605078).

?Corresponding author.E-mail:chenxm@lzu.edu.cn

?Corresponding author.E-mail:shaojx@lzu.edu.cn