北京市鋪裝道路降塵污染特征及來源

竹 濤， 李冉冉， 朱曉晶， 李笑陽， 劉海兵

北京市鋪裝道路降塵污染特征及來源

竹 濤1,2， 李冉冉1， 朱曉晶1， 李笑陽1， 劉海兵3

1.中國礦業(yè)大學(北京)化學與環(huán)境工程學院， 北京 100083 2.中國石油天然氣股份有限公司， 石油石化污染控制與處理國家重點實驗室， 北京 102206 3.北京市建筑材料科學研究總院， 北京 100041

為研究北京市道路降塵在不同季節(jié)的污染特征及來源，選取北京市4條典型道路得到64個采樣點的道路塵樣品，采集的道路塵樣品經過預處理得到75 μm以下的顆粒物，經過再懸浮及實驗室分析得到PM2.5的粒徑分布和化學成分譜. 結果表明：不同采樣高度及不同道路類型的顆粒物粒徑大體分布規(guī)律一致，顆粒物質量頻率存在三個峰值，分別為0.75 μm(微粒徑)、2.50 μm(小粒徑)、4.50 μm(大粒徑)；各季節(jié)的降塵顆粒物的化學組分中質量分數最大的是元素，主要元素(含量>1%)季節(jié)變化為冬季>春季>秋季>夏季，元素富集因子法得到污染元素為Cr、Cd、Sn、Cu、Zn、Pb、As，雙重元素為Bi、Ti、Ni、W、Mg、Ca、TI、Mo、V、Fe、Zr、Ba，其余16種為非富集元素；顆粒物中離子質量分數在夏季最大為9.31%，春季、秋季、冬季的離子質量分數相差不大，其中Ca2+、NO3-、Cl-、SO42-占總離子質量的80%左右；碳素中w(OC)和w(EC)的季節(jié)變化均為夏季>秋季>春季>冬季，OCEC〔w(OC)w(EC)〕的季節(jié)變化規(guī)律為冬季>春季>秋季>夏季. 不同季節(jié)w(OC)和w(EC)的相關性大小為夏季>秋季>春季>冬季. 對PM2.5中化學組分來源分析表明，污染元素受機動車和建筑塵影響較大，與機動車尾氣相比，機動車磨損造成的污染也不容小視；燃煤影響一直存在，但供暖期污染有所改善. 機動車尾氣、建筑塵及土壤塵對離子均有貢獻，在夏季土壤塵、建筑塵、二次反應的綜合影響較大，春季土壤塵影響更為突出. 碳在夏秋季節(jié)受汽車尾氣和建筑塵的影響較大，夏季二次反應影響不大；冬季除氣象因素外，燃煤和生物質燃燒也不可忽視；春季土壤塵影響較為突出.

道路降塵； 粒徑分布； 化學成分譜； 污染特性

道路降塵代表著道路兩側環(huán)境質量狀況，是直接受機動車污染且與人體健康密切相關的特殊區(qū)域，其環(huán)境空氣質量尤其是PM2.5的組分特征備受關注[1]. 細顆粒物粒徑小，難沉降，滯留時間長，比表面積大，因此易吸附捕捉各類微小污染物，顆粒中的一些化學組分還可以催化化學反應的發(fā)生，成為各化學反應良好的載體[2]，粒徑分布也對顆粒物的大氣傳輸產生影響. PM2.5顆?？砂殡S大氣輸送到達更遠地區(qū)，由此能夠影響區(qū)域的大氣環(huán)境[3]. 研究[4]表明，大部分有毒、有害成分在細顆粒物中的富集度均相對較高. 近年來，隨著城市的不斷發(fā)展，道路揚塵成為城市顆粒物的重要來源之一[5]，人們對交通環(huán)境的空氣質量的關注度也越來越高，已經開始進行對其顆粒物的化學組成、分布形態(tài)及來源分析的研究. 國內外學者早在20世紀80年代就開展了降塵的相關研究工作[6-7]，目前對降塵微量元素及其重金屬的研究主要集中在分布特征、源解析以及生態(tài)環(huán)境和人體健康風險評價. MA等[8]研究表明，Cu、Mn、Zn、Pb等含量超標與機動車尾氣密切相關；Meza-montenegro等[9]研究表明，V、Cr、Ni、Mn等重金屬的高含量與電廠的空間分布相關；焦荔等[10]在杭州市主城區(qū)7個采樣點對大氣降塵進行采集，并對10種重金屬元素含量進行了分析，富集因子結果表明，Cd、Mo、Pb、Zn、Cu富集程度較高；張春輝等[11]對貴陽市主城區(qū)道路降塵中的Cu、Pb、Zn、As四種重金屬進行了污染程度、人體健康風險及污染來源進行分析.

隨著北京的快速發(fā)展，2013年北京機動車保有量已達520×104輛[12]，交通源已成為北京市顆粒物主要來源之一[13]. 近年來針對北京地區(qū)已經有不少研究，如YAN等[14]利用MODIS衛(wèi)星和地面光譜數據建立遙感反演模型，模擬了北京城區(qū)的降塵量；熊秋林等[15]采集了北京城區(qū)及周邊地區(qū)冬季大氣降塵樣品進行元素及其來源分析，結果表明北京城區(qū)冬季降塵的來源主要由地殼來源和化石燃料燃燒構成；李佳琦等[16]對北京道路交通環(huán)境亞微米顆粒物元素組成特征和來源進行了分析；宋少潔等[17]對典型道路交通環(huán)境的細顆粒物元素組成及分布進行了研究；陳建華等[18]采集了典型交通路口崇文門的不同粒徑的顆粒物樣品，結果表明交通來源是影響交通路口污染水平的首要因素.

與以往研究不同的是，該研究以一年為周期，選取北京市4條典型道路得到4個季節(jié)的降塵樣品，分析粒徑分布，并對試驗測得元素、離子、碳素逐一進行分析，以期展現其不同季節(jié)的變化規(guī)律，為北京市典型道路降塵季節(jié)污染特征及來源的深入研究奠定了基礎.

1 研究方法

1.1 采樣點布置

該研究以北京市海淀區(qū)為代表，選取不同道路類型作為采樣區(qū)域，分別為主干道、次干道、快速路、支路，編號依次為1、2、3、4，主干道為學院路(六道口-成府路口南段)，次干道為成府路(超市發(fā)學院路店-王莊路店)，快速路為北四環(huán)(學院橋-花園路段)，支路為靜淑苑路(清華東路-林大北路段). 具體采樣點布設及采樣缸如圖1所示.

每個路段在道路兩側對應位置各選4個路燈桿，學院路、成府路、北四環(huán)路燈呈兩側分布，靜淑苑路路燈呈單側交替排列，因此靜淑苑路的采樣點布設會有所不同. 相鄰路燈桿的距離在100 m以上，每個路燈桿在1.5、2.5 m(降塵缸的上緣高度)兩個高度上布設降塵缸. 2.5 m是目前國內外較相近的降塵采樣高度，如田剛等[19]在北京選擇3 m，Hedaken[20]在挪威選擇2.5 m.

1.2 樣品采集與分析

降塵法采樣時間至少為30 d，采樣期間監(jiān)測并記錄采樣期內每天14∶00地表1.5 m處大氣溫度及當天總體天氣狀況，不同季節(jié)的采樣時段及采樣期間的氣象特征如表1所示. 降塵期間，為保證采集樣品的可靠性，需每天進行查看，如果缸內有較大雜物，應及時清理. 受外界因素影響(降水、暴曬等)降塵附著在缸壁上不易回收時，需要采用濕法收集. 采集的道路揚塵樣品經過去雜、烘干、過篩、稱重等過程，可以得到75 μm以下的顆粒物，用于顆粒物的粒徑分布及化學組分分析. 該研究還進行了三種典型的源類顆粒物的分析，分別為機動車尾氣塵、土壤塵、建筑塵. 機動車尾氣塵的采取是在選定使用不同燃料的不同機型后，在機動車尾氣管處進行采樣并混合；土壤塵是從近郊裸露地面按均勻布點法采集表層土樣后混合得到的；建筑塵是從就近不同的施工地采取的塵土混合得到的. 這三種源類顆粒物化學成分的檢測分析與道路降塵樣品一致.

圖1 降塵采樣點及降塵缸示意Fig.1 Dust cylinder schematic diagram in dust sampling point

季節(jié)時段氣象氣候特征春2015年3月12日—5月26日總體平均氣溫為2133℃，采樣期降雨時間(14d)占1892%，多云∕陰天(33d)占4459%，晴天(24d)占3243%，還有3d是沙塵天夏2014年7月11日—8月24日總體平均氣溫為3236℃；采樣期降雨占1628%(7d)，多云∕陰天占3488%(15d)，晴天占4884%(21d)；除7月26日出現明顯南風外，其余均為無定向微風秋2014年9月5日—11月25日總體平均氣溫為1867℃，采樣期降雨占2048%(17d)，多云∕陰天占3735%(31d)，晴天占4096%(35d)冬2015年1月1日—2月21日總體平均氣溫為6℃，采樣期降雪占769%(4d)，多云∕陰天占3462%(18d)，晴天占5769%(30d)

采用Grimm- 1.109便攜式氣溶膠粒徑譜儀(德國GRIMM公司)測定顆粒物0.22～32 μm的粒徑分布；用安捷倫電感耦合等離子體質譜儀(7700ICP-MS，中國安捷倫科技有限公司)測得顆粒物中Zr、Al、Sr、Mg、Ti、Ca等39種元素的含量；用離子色譜(IC)分析顆粒物中常見的陽離子(Na+、K+、NH4+、Mg2+、Ca2+)及陰離子(F-、Cl-、NH4+、NO3-、SO42-)的含量；用DRI2001A型有機碳元素碳分析儀(美國Atmoslytic Inc.儀器生產公司)測得顆粒物中有機碳和元素碳的含量. 采用富集因子法來分析自然源和人為源對顆粒物中元素的影響程度，其計算方法如式(1)所示，若EF≤1，表明該元素沒有富集，主要來源于土壤或土壤風化；110時，說明該元素主要來源于人為源.

(1)

式中：Ci為元素i的含量，%；Cn為選定的參比元素的含量，%；sample為受體樣品；background為背景土壤.

2 結果與討論

2.1 道路降塵的粒徑分布規(guī)律

將實驗室分析得到的降塵顆粒粒徑按不同道路類型及不同高度進行整理可視化后可得圖2、3.

注：為清楚地展現每段粒徑的分布規(guī)律，將>0.2～1.3 μm及>1.3～15.0 μm分開制圖，>15～30 μm粒徑段的顆粒質量頻率小(均為0.01%左右)且無顯著變化，故未在圖中體現.圖2 不同采樣高度的樣品粒徑分布對比Fig.2 Sample particles size distribution of different sampling heights

圖3 不同道路類型的樣品粒徑分布對比Fig.3 Sample particles size distribution of different road types

由圖2、3可知，不同采樣高度及不同類型道路的顆粒物粒徑分布規(guī)律基本一致，顆粒物質量頻率存在三個峰值，分別為0.75 μm(微粒徑)、2.50 μm(小粒徑)、4.50 μm(大粒徑)，在2.50 μm附近的值最大；4～7 μm的顆粒物質量頻率處于中等水平，0.75 μm對應的值最小. 由圖2可知，1.5～2.5 m采樣高度范圍內，粒徑0～32 μm的顆粒均勻分布，仍處于道路塵初始排放區(qū)域內，此高度范圍內均可進行采樣缸的布設. 以上規(guī)律主要是由于顆粒物粒徑越大，越難在空氣中穩(wěn)定存在，易發(fā)生沉降，而顆粒物粒徑越小，比表面積越大，吸附作用也就越強，受氣流擾動也越強，極易被大顆粒捕捉或在凝并作用下形成凝結核進而形成較大顆粒，加速沉降，因此粒徑在2.50 μm附近顆粒質量頻率最大，4～7 μm中等粒徑的顆粒質量頻率相差不大. 在0～1 μm微粒徑段的顆粒，布朗運動不可忽視，且隨著粒徑的減小而更加顯著，這會促使微小粒徑因碰撞、吸附等作用發(fā)生凝并或被較大顆粒捕集，因此0.75～1.00 μm的顆粒質量頻率較大，0.75 μm處出現峰值，0.70 μm以下的顆粒質量頻率急劇下降.

圖4 不同道路類型的樣品粒徑分布趨勢對比圖Fig.4 Sample particles size distribution trends of different road types

4條道路的顆粒物粒徑總體分布趨勢如圖4所示. 由圖4可知，在0.2～3.0 μm的粒徑段主干道和支路的顆粒物質量頻率大于次干道和快速路；在3.0～8.0 μm時，變化規(guī)律為主干道>支路>快速路>次干道，差距相對較小；在8.0～15.0 μm間，主干道的頻率較低，其他三條路相差不大. 主干道和支路小粒徑、微粒徑范圍內較高，這可能是因為支路行人較多，車輛啟停頻率大；主干道車流量較大，但車速較快速路低，剎車頻繁等造成細小顆粒的比例增大.

2.2 不同季節(jié)的降塵化學特性

將計算得到的不同季節(jié)道路降塵PM2.5中的離子、元素、碳的質量分數進行整理，結果如圖5所示. 由圖5可見，各季節(jié)的顆粒物化學組成中質量分數最大的為元素，主要元素(含量>1%)為Al、Mg、Ti、Ca、Fe、Si、Na、K、Cr，其中大部分均為地殼元素，占顆粒物質量的一半以上，其質量分數的季節(jié)變化為冬季(90.49%)>春季(73.02%)>秋季(62.34%)>夏季(50.68%)，這比KONG等[21]測得的道路塵中的含量(29.0%±10.2%)要高；微量元素(含量在0.1%～1%)為Cu、Zn、Sb、Ba、P、Pb，在顆粒物中的質量分數為1%左右；Mn、Co、Ni、As、Rb等24種痕量元素的質量分數之和不超過0.5%.

夏季顆粒物的離子質量分數最大，為9.31%，這與刀谞等[22]研究得到的京津冀大氣顆粒物中水溶性離子的含量(冬季為62.70%、夏季為71.30%)相差甚遠，可見受道路交通的影響，道路降塵與大氣顆粒物的化學組成差異較大；春、秋、冬三季的離子質量分數相差不大，分別為5.97%、5.24%、5.50%. 碳素質量分數季節(jié)變化規(guī)律是夏季(16.44%)>秋季(6.51%)>春季(5.41%)>冬季(2.80%). 圖5中的未檢測組分主要是一些氧化物及與有機碳和礦物相關的O、H，因此離子、元素、碳素的質量分數總和低于100%[23]，未檢測組分含量變化為秋季>夏季>春季>冬季.

圖5 不同季節(jié)顆粒物中各化學組分質量分數Fig.5 Chemical composition scale of particles in different seasons

2.2.1 元素特征及來源分析

選擇顆粒物中36種元素進行富集因子分析，選擇地殼中豐度高、受人為污染影響小的Al作為參比元素，土壤元素背景值取北京市表土(A層)元素平均值. 顆粒中各元素在不同季節(jié)的富集因子如圖6所示.

由圖6(a)可知，不同季節(jié)Cr、Cd、Sn、Cu、Zn、Pb、As的富集因子平均值都大于10，屬于顯著富集元素，說明這些元素受人為因素污染嚴重，這與李佳琦等[16]得到的北京市道路交通環(huán)境PM1中的元素富集結果一致. Cr、Ni、Cd、V等重金屬元素主要來源于機動車排放；工業(yè)廢氣也是Ni、C、V和Cd的重要來源[24]，一些粒徑小的顆粒物在大氣中壽命長、傳輸距離遠，這些元素可能隨著大氣長距離傳輸而擴散，因此Cr、Cd也可能受到一定工業(yè)排放的影響；Cr同時也受建筑塵和土壤塵的影響，隨著城市現代化建設，道路降塵受建筑施工的影響愈加顯著. 綜上，在所有元素中，Cr的影響因素較多，其富集程度也最大. 無鉛汽油使得機動車對Pb的貢獻大幅降低但沒有徹底消失，機動車的磨損也會釋放Pb，同時燃煤也是Pb的一大來源；交通環(huán)境中的Zn主要來自機動車橡膠輪胎摩擦、潤滑油的使用[25]，Cu主要來源于機動車油泵的使用或金屬零件的腐蝕[26]，此外，Zn、Ba、Mn廣泛應用于剎車片和輪胎中[27]，As是公認的燃煤的標志[28]. 在該研究中，Cr、Cd、Sn、Cu的富集因子變化規(guī)律一致，均為秋季>冬季>春季>夏季，4個季節(jié)總體差距不大，秋冬季富集程度略偏高，可能是受氣象因素影響污染物不易擴散. Zn、Pb、As的富集因子在冬季并沒有表現出顯著的上升趨勢，As的富集程度相對較小，說明供暖季燃煤污染有所改善，這與熊秋林等[29]研究北京大氣降塵重金屬污染水平中的結果有所不同，其得到大氣降塵在采暖期中Mo、Cd、Bi、Zn四種元素污染最嚴重. 相比之下，與機動車有關的Sn、Cu、Zn、Pb的富集程度要大，表明道路降塵受機動車影響較大.

由圖6(b)可知，不同季節(jié)Bi、Ti、Ni、W、Mg、Ca、TI、Mo、V、Fe、Zr、Ba的富集因子平均值都在1～10范圍內，屬于輕微富集，說明這些元素來自于自然源和人為源，且大部分元素的自然源占的比重較大，Ca、Mg、Fe等土壤元素主要是來自機動車行駛帶入道路的揚塵，同時建筑塵也有一定貢獻，三種元素富集程度的季節(jié)變化相似，夏季偏低；Ba代表了地表揚塵[15]，在春季的富集程度顯著最高，這與春季風沙天氣較多有關；Ni、Mo的人為污染來源主要是汽車尾氣排放[30]，Ni、Mo在夏季的富集因子偏高，富集程度低于Sn、Cu、Zn等，說明近年來隨著機動車保有量的不斷增加，交通擁堵，汽車剎車、離合器、輪胎等的磨損造成的污染不容輕視.

由圖6(c)可知，Co、Sc、Al、Na、K、Mn等16種元素的富集因子在1左右，是非富集元素，主要來源于自然源. 其中Co代表了地殼來源[30]，其來源較為復雜，包括道路的再懸浮塵、建筑塵和遠程傳輸的塵埃，富集因子大小為夏季>秋季>春季>冬季. K是生物質燃燒的特征元素，其不同季節(jié)富集因子大小為秋季>春季>冬季>夏季. Mn主要來源于自然源，受土壤塵影響較大.

圖6 各元素在不同季節(jié)的富集因子Fig.6 Enrichment factor of elements in different seasons

圖7 不同季節(jié)顆粒物離子組成分布Fig.7 Ions distribution of particulate matters in different seasons

2.2.2 離子特征及來源分析

各季節(jié)顆粒物的離子含量如圖7所示. 從圖7可以看出，汽車尾氣塵中的w(Na+)、w(NH4+)、w(NO3-)顯著高于建筑塵和土壤塵，而NH4+、NO3-又屬于二次粒子，來自SO2、NOx的轉化，因此Na+可以作為汽車尾氣塵的特征陽離子，NH4+、NO3-是汽車尾氣及二次粒子的共同特征離子；對于建筑塵和土壤塵，w(Ca2+)遠大于汽車尾氣，因此Ca2+可作為建筑塵、土壤塵的特征離子；對于SO42-，則汽車尾氣和建筑塵的影響都較大；K+是生物質燃燒的標志離子[31].

春、夏、秋、冬4個季節(jié)道路降塵中Ca2+、NO3-、Cl-、SO42-的質量分數較大，分別占PM2.5總水溶性無機離子質量總和的79.58%、81.73%、76.48%、80.02%.w(NH4+)、w(SO42-)的變化規(guī)律均為夏季>秋季>冬季>春季，說明夏季受汽車尾氣和二次反應的綜合影響較大，因為夏季天氣炎熱，機動車內空調增加了燃油消耗，尾氣排放也會隨之增加，此外夏季高溫強光照的氣象特點也加重了二次反應的發(fā)生.w(Ca2+)、w(Mg2+)的變化趨勢一致，均為夏季>春季>秋季>冬季，說明夏季受建筑塵、土壤塵的影響也較大，春季Ca2+較多則更多是受土壤塵的影響，因為春季多風，加重了土壤揚塵.w(NH4+)、w(NO3-)低于w(SO42-)，除了汽車尾氣、建筑塵等來源中的含量有所差異外，還因為PM2.5中的NO3-在高溫條件下容易轉化為HNO3，導致w(NO3-)在高溫區(qū)域較低. 不同季節(jié)的w(K+)都比較低，且與汽車尾氣、建筑塵、土壤塵的含量相差不大，與K元素相比并沒有表現出明顯的季節(jié)變化. 春、夏、秋、冬4個季節(jié)的w(Na+)分別為0.33%、0.50%、0.25%、0.30%，遠高于建筑塵、土壤塵，說明受汽車尾氣的影響相對較大.

2.2.3 碳素特征及來源分析

將各季節(jié)不同道路類型的PM2.5中的w(OC)、w(EC)分別作平均得到道路降塵w(OC)、w(EC)、OCEC〔w(OC)w(EC)〕的變化規(guī)律(見圖8).w(OC)、w(EC)在三種污染源中的變化為汽車尾氣>土壤塵>建筑塵，可見OC、EC是汽車尾氣中的重要組成部分.

由圖8可知，w(OC)和w(EC)的季節(jié)變化均為夏季>秋季>春季>冬季，這與唐楊等[32]在研究北京及其北部地區(qū)大氣降塵中的黑碳含量的特征時得到的結果一致，因為冬春季節(jié)沙塵天氣頻發(fā)，降塵中表土比例增加，降低了w(OC)、w(EC). OCEC大于2表明有SOC的存在[33-34]，由圖8可見，4個季節(jié)中均有SOC的存在，Turpin等[35]提出了用于定量描述SOC貢獻率的公式：

式中：w(SOC)為SOC的質量濃度，%；w(OC)為OC的質量濃度，%；[w(OC)w(EC)]min為觀測到的w(OC)w(EC)的最小值.

圖8 不同季節(jié)及污染源下顆粒物碳素組成分布Fig.8 Carbon distribution of particulate matters in different seasons and pollution sources

圖9 不同季節(jié)w(OC)與w(EC)的相關性Fig.9 The correlation coefficients of w(OC) and w(EC) in different seasons

計算結果顯示，不同季節(jié)SOC對OC的貢獻率大小表現為冬季(53.43%)>秋季(42.85%)>春季(33.54%)>夏季(31.81%)，冬季最高，因為冬季混合層高度較低，且逆溫現象頻繁，前體污染物不易擴散，因此易形成二次有機碳；夏季最低，可見高溫強光照對二次有機碳影響較小. OCEC季節(jié)變化規(guī)律為冬季>春季>秋季>夏季，與w(OC)、w(EC)變化相反，其中夏季和秋季的OCEC較為接近，介于汽車尾氣OCEC和建筑塵OCEC之間，說明夏秋季降塵受汽車尾氣和建筑塵的影響較大；冬季OCEC最大，除了氣象因素外，燃煤和生物質燃燒也不可忽視，這與天津的相關研究結果[36]一致；春季多風，可能受土壤塵影響較大使得OCEC較高.w(OC)和w(EC)相關性分析結果如圖9所示，w(OC)與w(EC)的相關性好，表明OC、EC來自相同的污染源. 不同季節(jié)w(OC)與w(EC)相關性大小為夏季>秋季>春季>冬季，R2分別為0.80、0.56、0.43、0.32，夏季相關性最高，因為夏季SOC在OC中的比例較?。欢鞠嚓P性最低，因為冬季SOC在OC中的占比較大，這與上述計算結果一致，說明冬季二次污染嚴重.

3 結論

a) 北京市4條典型道路〔海淀區(qū)中國礦業(yè)大學(北京)周邊〕不同采樣高度及不同道路類型的顆粒物粒徑分布規(guī)律基本一致，顆粒物質量頻率存在三個峰值，分別為0.75 μm(微粒徑)、2.50 μm(小粒徑)、4.50 μm(大粒徑). 1.5～2.5 m采樣高度范圍內，粒徑0～32 μm范圍的顆粒分布均勻，仍處于道路塵初始排放區(qū)域內，此高度范圍內均可進行采樣缸的布設.

b) 各季節(jié)降塵顆粒物的化學組分中質量分數最大的是元素，其中主要元素(含量>1%)含量的季節(jié)變化為冬季>春季>秋季>夏季. 按富集因子法可以得到顆粒物中的污染元素為Cr、Cd、Sn、Cu、Zn、Pb、As，雙重元素為Bi、Ti、Ni、W、Mg、Ca、TI、Mo、V、Fe、Zr、Ba，其余均為非富集元素. Cr的富集程度最高，Cr、Cd、Sn、Cu的富集因子變化規(guī)律一致，為秋季>冬季>春季>夏季；Zn、Pb、As富集因子在冬季并沒有表現出顯著的上升趨勢. 污染元素受機動車和建筑塵影響較大，與機動車尾氣相比，機動車磨損造成的污染也不容小視；燃煤影響一直存在，但供暖季污染有所改善.

c) 顆粒物中離子質量分數在夏季最大，為9.31%，春、秋、冬三季的離子含量相差不大，不同季節(jié)中含量較大的離子為Ca2+、NO3-、Cl-、SO42-.w(NH4+)、w(SO42-)變化規(guī)律為夏季>秋季>冬季>春季；w(Ca2+)、w(Mg2+)變化規(guī)律為夏季>春季>秋季>冬季；w(Na+)在夏季略偏高. 機動車尾氣、建筑塵、土壤塵對離子均有貢獻，在夏季土壤塵、建筑塵、二次反應的綜合影響較大，春季土壤塵影響更為突出.

d) 碳素中w(OC)和w(EC)的季節(jié)變化均為夏季>秋季>春季>冬季；OCEC季節(jié)變化為冬季>春季>秋季>夏季；不同季節(jié)中SOC對OC的貢獻率大小為冬季>秋季>春季>夏季；不同季節(jié)w(OC)和w(EC)的相關性大小為夏季>秋季>春季>冬季，冬季二次污染嚴重. 碳素在夏秋季節(jié)受汽車尾氣和建筑塵的影響較大，夏季二次反應影響不大；冬季除氣象因素外，燃煤和生物質燃燒也不可忽視；春季土壤塵影響較為突出.

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Pollution Characteristics and Source Analysis of Road Dust Deposition in Beijing

ZHU Tao1,2, LI Ranran1, ZHU Xiaojing1, LI Xiaoyang1, LIU Haibing3

1.School of Chemical & Environmental Engineering, China University of Mining & Technology(Beijing), Beijing 100083, China 2.State Key Laboratory of Control and Treatment of Petroleum and Petrochemicals, China National Petroleum Corporation, Beijing 102206, China 3.Beijing Building Materials Academy of Sciences Research, Beijing 100041, China

A total of 64 road dust samples were collected from four typical roads in Beijing to study the pollution characteristics and sources of dust deposition in different seasons. The collected dust samples were pretreated to obtain particles below 75 μm, then particle size distribution and chemical composition spectrum of PM2.5were obtained through the resuscitation experiment and laboratory analysis. The distributions of particle size were consistent with different sampling height and different road types, with three larger existence probability peaks of 0.75, 2.50 and 4.50 μm. Elements were the largest proportion of chemical composition in each season. The seasonal variation of main elements (content >1%) was winter>spring>autumn>summer. The polluted elements Cr, Cd, Sn, Cu, Zn, Pb and As and double elements Bi, Ti, Ni, W, Mg, Ca, TI, Mo, V, Fe, Zr and Ba were obtained through enrichment factors. The remaining 16 species were non-enriched elements. The highest content of ions in summer was 9.31%, nearly identical to those of spring, autumn and winter. Ca2+, NO3-, Cl-and SO42-accounted for about 80% of the total ion mass. The seasonal variation ofw(OC) andw(EC) in carbon was the same (summer>autumn>spring>winter) while the OCEC〔w(OC)w(EC)〕 was winter>spring> autumn>summer. The correlation ofw(OC) andw(EC) in different seasons was summer>autumn>spring>winter. Source analysis of chemical compositions in PM2.5indicated that vehicles and building dust had the greatest impacts on elements. The pollution of motor vehicle wear couldn′t be overlook compared to exhaust emissions. The effects of coal combustion existed, but the heating period had improved. The ions were contributed by motor vehicle exhaust, building dust and soil dust. The influence of soil dust, building dust and secondary reaction was greater in summer, and the soil dust was prominent in spring. The influence of automobile exhaust and building dust was larger in summer and autumn, and the secondary reaction was not significant in summer. In addition to weather factors in winter, the influence of coal and biomass combustion couldn′t be ignored, and soil dust was prominent in spring.

road fall dust; particle size distribution; chemical composition spectrum; pollution characteristics

2017- 01- 12

2017- 05- 25

國家環(huán)境保護公益性行業(yè)科研專項(201409004- 04)；石油石化污染控制與處理國家重點實驗室開放課題(PPC2017010)；新世紀優(yōu)秀人才支持計劃(NCET120967)

竹濤(1979-)，男，山西臨猗人，教授，博士，博導，主要從事大氣污染控制研究，bamboozt@cumtb.edu.cn.

X513

1001- 6929(2017)08- 1201- 11

A

10.13198j.issn.1001- 6929.2017.02.71

竹濤,李冉冉,朱曉晶,等.北京市鋪裝道路降塵污染特征及來源[J].環(huán)境科學研究,2017,30(8):1201- 1211.

ZHU Tao,LI Ranran,ZHU Xiaojing,etal.Pollution characteristics and source analysis of road dust deposition in Beijing[J].Research of Environmental Sciences,2017,30(8):1201- 1211.