容積交換率對SNAD污泥顆?；c穩(wěn)定運(yùn)行的影響

李 冬,田海成,梁瑜海,范 丹,張 杰,2

(1.水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境恢復(fù)工程北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(北京工業(yè)大學(xué)),北京 100124;2.城市水資源與水環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(哈爾濱工業(yè)大學(xué)),哈爾濱 150090)

容積交換率對SNAD污泥顆?；c穩(wěn)定運(yùn)行的影響

李 冬1,田海成1,梁瑜海1,范 丹1,張 杰1,2

(1.水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境恢復(fù)工程北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(北京工業(yè)大學(xué)),北京 100124;2.城市水資源與水環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(哈爾濱工業(yè)大學(xué)),哈爾濱 150090)

為研究不同容積交換率對同步亞硝化-厭氧氨氧化與反硝化工藝(SNAD)污泥顆?；胺€(wěn)定運(yùn)行的影響,采用容積交換率分別為37.5%(R1)和75%(R2)的SBR進(jìn)行對比實(shí)驗(yàn).結(jié)果表明，R1僅用36 d就實(shí)現(xiàn)了顆?；萊2快1/3，且顆?；^程中R1的污泥流失較?。籖1總氮去除速率(RNR)、單位MLVSS好氧氨氧化活性(RAO)和厭氧氨氧化活性(RAN)分別為0.356 g·L-1·d-1，0.113 0和0.080 9 g·g-1·d-1；R2的RNR、RAO和RAN分別為0.248 g·L-1·d-1，0.093 6和0.070 5 g·g-1·d-1.由此表明：較小的容積交換率有利于減少絮體流失，從而加快SNAD污泥的顆?；M(jìn)程；有利于提高AOB與AnAOB的活性以及抑制NOB活性，從而實(shí)現(xiàn)SNAD工藝穩(wěn)定高效的去除效果.

同步亞硝化-厭氧氨氧化與反硝化工藝；容積交換率；顆?；?；微生物活性

與傳統(tǒng)硝化反硝化工藝相比，同步亞硝化-厭氧氨氧化與反硝化工藝(simultaneous partial nitrification, anaerobic ammonium oxidation and denitrification，SNAD)(反應(yīng)式如下)

0.495N2+1.138CO2+2.643H2O

具有能源消耗量低、污泥產(chǎn)量低、無需外加碳源等優(yōu)點(diǎn)，還可以在同一個反應(yīng)器內(nèi)實(shí)現(xiàn)同步脫氮除碳功能.但是由于SNAD工藝中厭氧氨氧化菌(AnAOB)的倍增時間較長[1]，能夠?qū)崿F(xiàn)污泥有效持留的顆粒污泥成為SNAD工藝的主要研究形式，SNAD顆粒污泥工藝的研究主要集中于SBR內(nèi)[2-5]，借助于SBR獨(dú)特的操控方式，可以通過控制容積交換率(volumetric exchange rate，VER)、沉淀時間等實(shí)現(xiàn)對沉降性能不好的絮狀污泥的淘洗.其中，VER不僅影響著絮狀污泥的淘洗強(qiáng)度，還影響著進(jìn)水稀釋程度以及反應(yīng)器中微生物與基質(zhì)的接觸反應(yīng)時間等，因此,VER對于污泥的顆?；M(jìn)程、反應(yīng)器理化環(huán)境的穩(wěn)定性以及反應(yīng)器的處理效果都有重要影響.

很多研究表明，較高的VER所形成的高水力選擇壓有利于提高污泥胞外聚合物(extracellular polymeric substances，EPS)含量，從而促進(jìn)好氧顆粒污泥的顆?；M(jìn)程[6-9].Haydée De Clippeleir等研究了VER對于全程自養(yǎng)脫氮(completely autotrophic nitrogen removal over nitrite，CANON)顆粒污泥啟動的影響，結(jié)果卻表明較低的VER可以形成較為穩(wěn)定的理化環(huán)境，同時基質(zhì)質(zhì)量濃度、代謝產(chǎn)物、水流剪切力等的波動也較小，有利于CANON顆粒污泥的形成[10]；較高的 VER會增加污泥的流失程度，而無益于促進(jìn)CANON污泥的顆?；M(jìn)程[11-12].SNAD顆粒污泥既有別于由異養(yǎng)菌組成的好氧顆粒污泥，又有別于由自養(yǎng)菌組成的CANON顆粒污泥，因此,VER對于SNAD顆粒污泥形成過程的影響機(jī)理尚不明確.VER作為SBR反應(yīng)器重要運(yùn)行控制參數(shù)，研究其對于SNAD顆粒污泥形成的影響將有助于進(jìn)一步明晰SNAD污泥顆?；瘷C(jī)理,從而為其工程應(yīng)用提供理論指導(dǎo).

本文采用2個不同容積交換率(37.5%和75%)的SBR(R1和R2),研究容積交換率對SNAD污泥顆粒化過程中粒徑變化、污泥質(zhì)量濃度變化、微生物活性變化、反應(yīng)器去除效果及穩(wěn)定性等方面的影響.

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)采用兩個SBR(如圖1)，反應(yīng)器由有機(jī)玻璃精加工而成，有效容積5.4 L，高100 cm，內(nèi)徑9 cm.底部安裝直徑為7 cm的微孔曝氣環(huán)，使用氣泵和氣體流量計(jì)聯(lián)合控制曝氣量.反應(yīng)器內(nèi)部安裝有攪拌機(jī)，轉(zhuǎn)速為150 r·min-1.反應(yīng)器通過水浴控制在(30±1) ℃.pH、DO、溫度通過在線測定儀監(jiān)測.容積交換率為SBR排水量與有效容積之比，可以通過控制排水口高度實(shí)現(xiàn)R1和R2的容積交換率分別為37.5%和75%.

1、2、3、4分別為進(jìn)水、排水、攪拌、曝氣時序控制器，5、6分別為pH、DO測定儀，7為機(jī)械攪拌機(jī)，8為微孔曝氣環(huán)，A、B、C分別為控制進(jìn)水、排水、曝氣的電磁閥.

圖1 試驗(yàn)裝置示意

Fig.1 Schematic diagram of the experimental equipment

1.2 實(shí)驗(yàn)水質(zhì)與操控條件

接種污泥為少量穩(wěn)定運(yùn)行的SNAD污泥與CANON生物膜組成的混合污泥.整個實(shí)驗(yàn)過程以某大學(xué)生活小區(qū)化糞池出水為原水(水質(zhì)見表1).反應(yīng)器采用間歇運(yùn)行模式，每周期包括進(jìn)水(3 min)、反應(yīng)(R1和R2的反應(yīng)時間根據(jù)各自周期實(shí)驗(yàn)結(jié)果確定)、沉淀(10 min)、排水(2 min)4個部分.每周期結(jié)束后，洗泥3次以去除上一周期反應(yīng)結(jié)束殘留的物質(zhì).

表1 原水水質(zhì)

1.3 分析項(xiàng)目與方法

NH4+-N：納氏試劑分光光度法；NO2--N：N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法；NO3--N：紫外分光光度法；COD：5B-3B型COD測定儀；粒徑：Mastersize2000型激光粒度儀測定；MLSS：重量法；TIC：非色散紅外吸收TOC測定儀；DO、pH、t：WTW在線測定儀.脫氮途徑計(jì)算時依據(jù)模型[2, 13]假定：1)硝化過程氧化的NH4+-N全部轉(zhuǎn)化為NO2--N；2)厭氧氨氧化過程消耗的ρ(NH4+-N)∶ρ(NO2--N)=1∶1.32，同時每消耗1 mg·L-1NH4+-N生成0.26 mg·L-1NO3--N，生成的NO3--N可用于反硝化;3)反硝化過程每消耗1 mg·L-1NO3--N需要消耗2.86 mg·L-1的COD.涉及的計(jì)算公式如下：

(1)

總氮去除量

Δρ(TN)=ρinf(TN)-ρeff(TN),(mg/L)

(2)

反硝化途徑氮去除量

(3)

厭氧氨氧化途徑氮去除量

Δ2=Δρ(TN)-Δ1,(mg/L)

(4)

總氮去除速率

(5)

總氮去除率

(6)

(7)

厭氧氨氧化活性

(8)

特征比

(9)

式中：ρinf(NH4+-N)、ρinf(NO2--N)、ρinf(NO3--N)分別表示進(jìn)水氨氮、亞硝酸鹽氮和硝酸鹽氮質(zhì)量濃度；ρeff(NH4+-N)、ρeff(NO2--N)、ρeff(NO3--N)分別表示出水氨氮、亞硝酸鹽氮和硝酸鹽氮質(zhì)量濃度，mg·L-1；HRT為水力停留時間，h； 由于原水中有機(jī)氮含量較低，式(1)中的總氮采用總無機(jī)氮來表示.

2 結(jié)果與討論

2.1 VER對SNAD污泥顆粒化過程的影響

由圖2可知，R1和R2接種污泥質(zhì)量濃度約為2.1 g·L-1，粒徑約為200 μm.在顆?；跗?，R1經(jīng)過8 d粒徑快速增長至240 μm，而R2的粒徑快速增長至276 μm.R1和R2在初期都實(shí)現(xiàn)了較快的粒徑增長，原因在于接種初期粒徑較小的絮狀污泥在水力篩分作用下被淘洗出反應(yīng)器，造成平均粒徑向較大粒徑方向移動(粒度分布見表2)；R2在初期的粒徑增長幅度大于R1，原因在于R2的VER較高，產(chǎn)生的水力篩分作用更大，絮狀污泥被淘洗的程度更強(qiáng)，由此也造成了R2更加嚴(yán)重的污泥流失(圖2)(第8 天時，R1和R2的污泥質(zhì)量濃度分別降為1.98和1.68 g·L-1).R1和R2分別經(jīng)過36和54 d后，顆粒粒徑增長至400 μm以上，認(rèn)為SNAD顆粒污泥工藝啟動成功[14-15].與此同時，R1的污泥質(zhì)量濃度經(jīng)顆?；跗诘南陆抵缶徛咧?.03 g·L-1，表明污泥已經(jīng)適應(yīng)了R1內(nèi)較低的水力篩分作用，污泥得以在R1內(nèi)有效持留并增殖；而R2的污泥質(zhì)量濃度持續(xù)下降至1.41 g·L-1，表明污泥的增殖速度難以彌補(bǔ)R2內(nèi)較高VER所造成的污泥流失，同時污泥流失較多也不利于大顆粒的形成.與R2相比，具有較低VER的R1所產(chǎn)生的類似于連續(xù)流的穩(wěn)定物理化學(xué)環(huán)境及較低的水力篩分作用，即較低的理化壓力和較小的水力選擇壓[11-12]，使得倍增時間較長，對環(huán)境變化極為敏感的自養(yǎng)菌得以在較為穩(wěn)定的環(huán)境內(nèi)實(shí)現(xiàn)有效富集，并利用自養(yǎng)菌較強(qiáng)的自凝聚性抵抗水力條件的波動[16]；而R2由于VER較大，致使理化條件變化較大，較大的水力選擇壓使得粒徑較小的絮狀污泥難以在反應(yīng)器內(nèi)持留，污泥質(zhì)量濃度的持續(xù)降低使得粒徑的增長受限.

圖2 顆粒形成前后污泥質(zhì)量濃度與粒徑的變化

Fig.2 Variations of sludge concentration and particle size before and after the formation of granular

表2 各階段粒度分布

以往對于好氧顆粒污泥的研究認(rèn)為：較高的VER是好氧顆粒污泥形成的關(guān)鍵因素[9]，這是因?yàn)閷τ谏L速率較快的異養(yǎng)菌，其顆粒化的關(guān)鍵在于促進(jìn)異養(yǎng)菌的凝聚作用，利用較高VER所形成的水力選擇壓可以提高污泥EPS含量，從而提高污泥疏水性能，降低細(xì)胞表面自由能，繼而促進(jìn)好氧顆粒污泥的形成[6, 8].但是Haydée De Clippeleir等通過控制不同實(shí)驗(yàn)階段的VER研究其對自養(yǎng)的CANON顆粒污泥形成的影響，結(jié)果在較高VER階段無CANON顆粒形成，而在較低VER階段才實(shí)現(xiàn)了CANON顆粒污泥的成功啟動[10]；Thomas Schaubroeck等的研究結(jié)果同樣表明,較低的VER所產(chǎn)生的穩(wěn)定環(huán)境有利于促進(jìn)CANON顆粒的形成以及脫氮性能的提升[12].與好氧顆粒污泥不同，CANON顆粒污泥內(nèi)的好氧氨氧化菌(AOB)和厭氧氨氧化菌(AnAOB)本身具有較高的胞外聚合物含量[16-20]，較高的EPS含量使得自養(yǎng)菌更易于發(fā)生細(xì)胞凝聚而形成顆粒.研究表明,自養(yǎng)菌高度的凝聚性不僅意味著細(xì)胞數(shù)量的增加，細(xì)胞間的信息交換和合作也都將加強(qiáng)，繼而增強(qiáng)細(xì)胞的代謝和活性，EPS對于細(xì)胞凝聚的促進(jìn)作用將增加基因表達(dá)的穩(wěn)健性，同時增強(qiáng)自養(yǎng)菌對于客觀環(huán)境變化的容忍性[16].因此,制約CANON顆粒污泥形成的關(guān)鍵在于自養(yǎng)菌極慢的生長速率，而實(shí)現(xiàn)CANON污泥快速顆粒化的關(guān)鍵在于實(shí)現(xiàn)污泥的有效持留.

對于由異養(yǎng)菌和自養(yǎng)菌共同組成的SNAD顆粒污泥，以上兩個方面都會對顆粒化過程產(chǎn)生影響.在本實(shí)驗(yàn)中，采用較低VER的操作模式可以大幅縮短SNAD顆粒污泥工藝的啟動時間，同時在啟動過程中可以有效避免污泥質(zhì)量濃度的大量流失.由此表明,實(shí)現(xiàn)污泥的有效持留比較高的水力選擇壓對SNAD顆粒污泥的形成更加重要.

2.2 VER對SNAD污泥顆?；^程中去除效果的影響

R1和R2的進(jìn)水基質(zhì)相同，只是由于各自的VER不同導(dǎo)致R1和R2在周期初始時的基質(zhì)質(zhì)量濃度不同(如圖3所示).R1和R2在實(shí)驗(yàn)開始后均表現(xiàn)出一定的脫氮除碳效果，原因在于接種污泥中含少量已經(jīng)培養(yǎng)成熟的SNAD顆粒污泥，這部分污泥得以迅速適應(yīng)各反應(yīng)器內(nèi)的環(huán)境.在顆粒形成階段，與R2相比，R1的出水中總是存在較多的亞氮(<5 mg·L-1)，原因在于較低的VER使得R1內(nèi)存在較多粒徑較小的絮狀污泥(表2)，研究表明異養(yǎng)菌以及AOB主要生長在小絮體內(nèi)[21]，因此,絮狀污泥的存在有利于去除進(jìn)水中的COD、降低反應(yīng)器內(nèi)的溶解氧(DO),從而避免較高COD和DO對AnAOB活性的抑制，同時有利于為AnAOB提供足夠的基質(zhì)亞氮,從而避免基質(zhì)匱乏對于AnAOB活性的限制.相關(guān)研究表明,亞硝化階段是整個脫氮過程的限制步驟[22-25]，而絮狀污泥的存在將有利于促進(jìn)亞硝化性能,從而提高SNAD顆粒污泥反應(yīng)器的去除效果.

R1經(jīng)過36 d實(shí)現(xiàn)了顆?；?，同時總氮去除速率由0.112 g·L-1·d-1升高至0.259 g·L-1·d-1； R2經(jīng)54 d才實(shí)現(xiàn)顆?；偟コ俾视?.117 g·L-1·d-1升高至0.217 g·L-1·d-1(如圖4).研究表明，較高的反應(yīng)器去除效果是顆粒形成的重要前提，以往培養(yǎng)顆粒污泥的反應(yīng)器幾乎都是在去除速率達(dá)到一定程度后才有顆粒的出現(xiàn)[10, 15, 26]，因此,提高反應(yīng)器去除效果對于顆粒污泥的快速培養(yǎng)至關(guān)重要.顆粒形成后，繼續(xù)運(yùn)行至第91 天時，R1總氮去除速率升高至0.356 g·L-1·d-1，COD去除速率升高至0.397 g·L-1·d-1，出水總氮平均值為13.41 mg·L-1；R2的總氮去除速率升高至0.248 g·L-1·d-1，COD去除速率升高至0.341 g·L-1·d-1，出水總氮平均值為20.02 mg·L-1.在整個實(shí)驗(yàn)階段，R1和R2的去除能力均不斷提升，但是R1的總氮去除速率的增長率高于R2且出水總氮較低，除了大量絮狀污泥的存在促進(jìn)了R1的亞硝化性能以及COD降解能力外，較小的VER也使得R1的污泥流失程度小于R2，較高的污泥質(zhì)量濃度也是R1去除能力較高的重要原因[2].

圖3 顆粒形成前后進(jìn)出水水質(zhì)變化

圖4 顆粒形成前后反應(yīng)器去除效果變化

2.3 VER對于SNAD內(nèi)微生物活性的影響

R1和R2各自在第90 天時周期內(nèi)的運(yùn)行效果如圖5所示.R1在0～45 min內(nèi)，COD被大量去除，反應(yīng)器內(nèi)的DO在0.2 mg·L-1以下，與此同時氮化合物質(zhì)量濃度少量降低.研究表明,較高的COD對于AOB和AnAOB有抑制作用[27-28]，還會引起DO的波動從而限制亞硝化效果[29-30]，因此，在反應(yīng)初期主要進(jìn)行COD的降解，而亞硝化和厭氧氨氧化過程受到抑制.45 min以后，氨氮質(zhì)量濃度迅速降低，亞氮和硝氮質(zhì)量濃度則升高至1.9和3.74 mg·L-1(占出水總氮的31%)，最終總氮去除率為72%，其中通過厭氧氨氧化途徑脫氮的比例為67.4%，通過反硝化途徑脫氮的比例為4.7%.R2內(nèi)基質(zhì)和DO的變化趨勢與R1相似，不同之處在于R2周期開始時的COD和氨氮質(zhì)量濃度較高，因此,COD對于亞硝化和厭氧氨氧化過程的抑制作用持續(xù)時間也較長；同時R2內(nèi)高DO階段所持續(xù)的時間也較長(如圖4)，研究認(rèn)為DO質(zhì)量濃度高于0.5 mg·L-1時，亞硝酸鹽氧化菌(NOB)的增殖速率將超過AOB[29]，同時AnAOB的活性也將受到抑制，R2反應(yīng)周期內(nèi)DO在0.5 mg·L-1以下與0.5 mg·L-1以上的時間比例為90 min∶230 min(內(nèi)插法求得)，R2內(nèi)DO高于0.5 mg·L-1的時間較長，將導(dǎo)致R2內(nèi)NOB不斷增殖，由此造成出水硝氮的不斷增加，出水中硝氮質(zhì)量濃度達(dá)到9.4 mg·L-1(占出水總氮的59%).而R1的周期內(nèi)DO在0.5 mg·L-1以下與0.5 mg·L-1以上的時間比例為65 min∶85 min，DO處于0.5 mg·L-1以上的時間較短將有利于抑制NOB的活性同時促進(jìn)厭氧氨氧化菌的活性.而R1內(nèi)由于有大量絮狀污泥的存在，其亞硝化性能受到DO降低的影響較小.

SNAD工藝穩(wěn)定運(yùn)行的關(guān)鍵在于在同一個反應(yīng)器內(nèi)實(shí)現(xiàn)異養(yǎng)好氧菌、AOB、AnAOB、NOB以及異養(yǎng)反硝化菌(HB)等多種細(xì)菌的協(xié)同代謝.協(xié)同代謝的關(guān)鍵在于有效抑制NOB活性的同時促進(jìn)AOB和AnAOB的活性.類似于R2出水硝氮增加是困擾SNAD工藝穩(wěn)定運(yùn)行的普遍問題，眾多SNAD反應(yīng)器均是由于NOB的過度繁殖而導(dǎo)致亞硝化過程向全程硝化方向轉(zhuǎn)變，厭氧氨氧化菌脫氮途徑比例由于基質(zhì)亞氮的匱乏而不斷降低，而反硝化脫氮途徑不斷升高，繼而導(dǎo)致同步亞硝化-厭氧氨氧化與反硝化工藝向全程硝化-反硝化工藝轉(zhuǎn)變[32-35].因此，通過控制較低的VER來營造類似于連續(xù)流的穩(wěn)定環(huán)境，避免過高COD對于AOB、AnAOB活性的抑制以及過高DO導(dǎo)致NOB的大量增殖，從而實(shí)現(xiàn)NOB活性的有效抑制以及較高的RAO和RAN，將有助于實(shí)現(xiàn)SNAD顆粒污泥的高效穩(wěn)定運(yùn)行.

圖5 典型周期的運(yùn)行效果對比

圖6 顆粒形成前后微生物活性的變化

3 結(jié) 論

1)R1采用37.5%的容積交換率經(jīng)過36 d即實(shí)現(xiàn)了SNAD污泥的顆?；?，比采用75%的容積交換率的R2快1/3，其污泥流失程度也小于R2，表明較低的容積交換率可以加速SNAD污泥的顆?；M(jìn)程.

2)R1的總氮去除速率為0.356 g·L-1·d-1，出水總氮平均值為13.41 mg·L-1；R2的總氮去除速率為0.248 g·L-1·d-1，出水總氮平均值為20.02 mg·L-1，表明較低的容積交換率有利于提高反應(yīng)器的去除效果.

3)R1內(nèi)RAO和RAN分別為0.113 0和0.080 9 g·g-1·d-1，而R2內(nèi)RAO和RAN分別為0.093 6和0.070 5 g·g-1·d-1；實(shí)驗(yàn)期間R1內(nèi)特征比平均值為19.2，而R2內(nèi)的特征比由21.7下降至7.1.由此表明，較低容積交換率有利于促進(jìn)AOB和AnAOB的活性，同時實(shí)現(xiàn)NOB的有效抑制，有利于實(shí)現(xiàn)SNAD的高效穩(wěn)定運(yùn)行.

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(編輯 劉 彤)

Influence of volumetric exchange rate on granulation and stable operation simultaneous partial nitrification, anaerobic ammonium oxidation and denitrification (SNAD) sludge

LI Dong1,TIAN Haicheng1,LIANG Yuhai1,FAN Dan1,ZHANG Jie1,2

(1.Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering(Beijing University of Technology),Beijing 100124,China;2.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment(Harbin Institute of Technology),Harbin 150090,China)

In order to study the effect of different volumetric exchange rates (VER) on the granulation and stable operation of SNAD sludge, two lab-scale SBR reactors, with a 37.5% VER (R1) and 75% VER (R2), were comparably analyzed. Experimental results demonstrated that the granulation of R1 could be achieved in 36 days, was 12 days faster than R2. Meanwhile, a relatively lower sludge loss rate of R1 was obtained. The nitrogen removal rate (RNR),RAOandRANin R1 were 0.356 g·L-1·d-1, 0.113 0 and 0.080 9 g·g-1·d-1, respectively; while that of R2 was 0.248 g·L-1·d-1，0.093 6 and 0.070 5 g·g-1·d-1, respectively. This confirmed that a lower VER reduced the loss of floc sludge, and further declined the granulation period. Moreover, a lower VER not only enhanced the activity of ammonia-oxidizing and anaerobic ammonia-oxidizing bacteria, but also suppressed nitrite-oxidizing bacteria, was benefit for a stable and efficient removal performance of the SNAD granular sludge.

SNAD; granulation; volumetric exchange rate; microbial activity

10.11918/j.issn.0367-6234.201509117

2015-09-20

北京市青年拔尖團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目(2014000026833TD02)

李 冬(1976—)，女，教授，博士生導(dǎo)師; 張 杰(1938—)，男，博士生導(dǎo)師，中國工程院院士

李 冬 ，lidong2006@bjut.edu.cn

X703.1

A

0367-6234(2017)08-0001-07