沉積物中芘對淡水底棲動物的急慢性毒性效應(yīng)

鐘文玨,張 瑜,祝凌燕(南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,天津城市生態(tài)環(huán)境修復(fù)與污染防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,教育部環(huán)境污染過程與基準(zhǔn)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300350)

沉積物中芘對淡水底棲動物的急慢性毒性效應(yīng)

鐘文玨,張 瑜,祝凌燕*(南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,天津城市生態(tài)環(huán)境修復(fù)與污染防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,教育部環(huán)境污染過程與基準(zhǔn)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300350)

研究了沉積物中芘對淡水底棲動物花翅羽搖蚊幼蟲和淡水單孔蚓的急慢性毒性效應(yīng).芘對花翅羽搖蚊幼蟲96h及14d的半數(shù)致死濃度(LC50)分別為189mg/kg干重和83.6mg/kg干重,28d羽化半數(shù)抑制濃度(EC50)為26.1mg/kg干重.沉積物中芘對花翅羽搖蚊幼蟲的羽化時間具有延滯作用,但是對雌雄個體羽化時間的延滯作用沒有顯著的差異.淡水單孔蚓對芘的耐受力較搖蚊幼蟲強(qiáng).芘對淡水單孔蚓體表損傷(包括尾部發(fā)白、尾部凹陷及自斷)的14d及21d EC50分別為222mg/kg干重和106mg/kg干重,21d生長抑制的EC50為81.7mg/kg干重.比較國外已有的芘沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)值和本文的初步評估結(jié)果發(fā)現(xiàn),國外的芘沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)值并不適合我國所用,需要更全面的沉積物中芘對底棲生物的毒性數(shù)據(jù)來對我國的芘淡水沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)值進(jìn)行推導(dǎo).本研究結(jié)果對推導(dǎo)芘的沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)和進(jìn)行沉積物生態(tài)風(fēng)險評價提供幫助.

芘；毒性效應(yīng)；底棲生物；沉積物

沉積物是淡水生態(tài)系統(tǒng)的重要組成部分,對水環(huán)境生態(tài)功能發(fā)揮起著重要的作用.它一方面能為淡水底棲生物提供生活場所和營養(yǎng)物質(zhì)[1],另一方面它又是很多疏水有機(jī)污染物的貯藏庫和最終環(huán)境歸宿[2-4].當(dāng)污染物在沉積物中累積到一定程度時,就會對生活于其中的底棲生物構(gòu)成直接威脅,甚至可能會通過污染物在食物鏈中的傳遞和生物放大行為而間接的威脅人類健康.因此,研究淡水沉積物中有毒物質(zhì)對底棲生物的生態(tài)毒性效應(yīng)具有重要的理論意義和現(xiàn)實(shí)意義,同時對沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)的建立和環(huán)境風(fēng)險評價具有重要的意義.

芘是一種被懷疑具有致癌性的四環(huán)多環(huán)芳烴,是美國環(huán)境保護(hù)署(USEPA)提出的需優(yōu)先控制的16種多環(huán)芳烴之一.它具有較高的辛醇-水分配系數(shù)及較低的水溶性,在水環(huán)境當(dāng)中它更容易蓄積吸附在沉積物中.日本Doki灣、美國南卡羅來納州、波斯灣Hormuz海峽等地的沉積物中均有芘的檢出[5-7].我國的淡水沉積物中芘也是普遍存在的[8-12].與國外沉積物中芘的殘留量相比,我國淡水沉積物中芘的殘留量屬于中等水平.值得注意的是,雖然我國沉積物中芘殘留水平并不高,但是與芘的各類沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)值相比(表1),仍然有很多地方的殘留量超過了芘的沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)低值,有的甚至超過了基準(zhǔn)高值.如果以Macdonald等[13]推算出的閾值效應(yīng)水平(TEL)作為評判標(biāo)準(zhǔn),上文提及的千島湖、巢湖、京杭運(yùn)河杭州段、遼河流域沉積物中的芘均有超標(biāo)現(xiàn)象存在,而太湖梅梁灣地區(qū)更是 100%超標(biāo).這說明,我國淡水沉積物中的芘殘留還是有可能帶來一定的生態(tài)風(fēng)險的.因此,需要對沉積物中芘可能帶來的危害加以重視.

另一方面,目前報道的芘沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)均是國外環(huán)保部門或者學(xué)者推算的,這些基準(zhǔn)值的獲取都是以國外的生態(tài)環(huán)境及物種的毒性數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)建立的.各個國家的水環(huán)境條件、廣泛分布的底棲生物物種的情況各有不同,美國、加拿大、英國等國家都根據(jù)自己的情況提出了適合本國的芘沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)值,而且各不相同,可見直接用國外的基準(zhǔn)值評價我國的淡水沉積物質(zhì)量是不合理的.因此,有必要用我國的毒性數(shù)據(jù)來對我國的芘淡水沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)進(jìn)行推導(dǎo).目前我國關(guān)于芘毒性效應(yīng)的研究并不少見,但是絕大部分的研究都是針對各種魚類進(jìn)行的,即使是針對底棲生物進(jìn)行的實(shí)驗(yàn)也都是對上覆水進(jìn)行染毒,獲得的毒性數(shù)據(jù)的單位多為 mg/L或者 μg/L,這些數(shù)據(jù)并不能用于推導(dǎo)沉積物質(zhì)量基準(zhǔn).目前可用于推導(dǎo)芘沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)的毒性數(shù)據(jù)非常缺乏,亟待補(bǔ)充.因此,本文針對沉積物中芘對淡水底棲生物急慢性毒性開展研究,為淡水沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)制定和進(jìn)行沉積物生態(tài)風(fēng)險評價提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù).

表1 芘的各類沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)值匯總(mg/kg干重)Table 1 Sediment quality guidelines for pyrene in freshwater ecosystems (mg/kg dw)

1 材料與方法

1.1 儀器與試劑

芘標(biāo)準(zhǔn)溶液、甲醇、正己烷、乙腈、丙酮、二氯甲烷(均為色譜純級別)均購自百靈威科技有限公司.

氮吹儀(天津恒奧科技),冷凍干燥機(jī) FD-1A-50(北京博醫(yī)康),高速離心機(jī) TDL-5-A(上海安亭),電子天平FA2104N(上海精科),pH計(上海精科),組織搗碎機(jī) DS-1(上海精科),恒溫振蕩器 THZ-C(太倉市實(shí)驗(yàn)設(shè)備廠),超聲波清洗儀KQ5200E(昆山超生),高效液相色譜儀 1260(安捷倫科技).

1.2 沉積物染毒

采用Pasteris等[22]推薦的方法,采集天津周邊地區(qū)自然保護(hù)區(qū)內(nèi)相對潔凈的沉積物進(jìn)行加標(biāo)染毒.沉積物經(jīng)自然風(fēng)干后,過40目篩去除粗顆粒,室溫保存.潔凈沉積物中未檢出芘,其它理化性質(zhì)如下:PH值 7.67;有機(jī)質(zhì)含量 4.11%;陽離子交換量38.47cmol(+)·kg-1;含水率1.03%;機(jī)械組成為64%的粉砂、12%的沙子和24%的黏土.

將溶于丙酮的芘儲備液加到少許潔凈沉積物中,機(jī)械混勻 10min,然后將染毒沉積物放置在黑暗處揮發(fā) 48h.將剩余沉積物分多次逐步加入到染毒的沉積物中混勻,重復(fù)此過程直至所有的沉積物都混勻,沉積物總量為50g干重.混勻后加入200mL曝氣水?dāng)嚢?沉積物和上覆水的比例為1:4,室溫下避光平衡 14d,使泥水達(dá)到平衡.平衡后,測定沉積物中芘的實(shí)際濃度(方法回收率為92%～98%).暴露濃度的設(shè)置是根據(jù)預(yù)實(shí)驗(yàn)的結(jié)果,首先得出完全不受影響和 100%受影響的兩種極端濃度,然后在兩個極端濃度之間,圍繞大致的半數(shù)效應(yīng)濃度周圍設(shè)置.芘對底棲生物急性、亞慢性和慢性毒性的實(shí)際染毒濃度如表 2所示.每組實(shí)驗(yàn)的每個濃度均設(shè)置 6個平行,同時設(shè)置試劑空白組(沉積物中加入與儲備液體積相同的丙酮溶劑及等量曝氣水)和空白對照組(沉積物中只加入等量曝氣水).

表2 沉積物中芘的實(shí)際加標(biāo)濃度(mg/kg 干重)Table 2 The acutal concentrations of Pyrene in sediment (mg/kg dw)

1.3 受試生物及毒性試驗(yàn)

花翅羽搖蚊幼蟲,屬于搖蚊科、雙翅目長角亞目.搖蚊科的幼蟲生物量約占底棲生物量的70%～80%,是種類多、分布廣、生物量大的淡水底棲動物類群之[23].同時搖蚊幼蟲也是美國環(huán)保局 USEPA和歐盟推薦的生物毒性測試物種[24].淡水單孔蚓,屬單孔蚓屬,顫蚓科,是淡水底棲動物常見物,在我國廣泛分布于陜西、長江、江蘇、浙江、江西、湖北等地,對環(huán)境有較強(qiáng)的適應(yīng)能力,既是水生食物鏈的重要一環(huán),也是重要的水質(zhì)等級指示生物,對沉積物污染具有良好的指示作用[25-26].因此本文選取花翅羽搖蚊幼蟲和淡水單孔蚓為受試生物.

搖蚊幼蟲實(shí)驗(yàn)選用卵孵化后10d左右、體長約為0.5cm的二齡搖蚊幼蟲,根據(jù)美國EPA的底棲生物標(biāo)準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)方法[27-28],進(jìn)行96h、10d及28d搖蚊幼蟲毒性試驗(yàn).對于96h和10d實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)期間每天觀察記錄幼蟲行為及形態(tài)變化,實(shí)驗(yàn)結(jié)束后過篩,記錄存活數(shù)、個體體重及羽化個體,失蹤個體計為死亡數(shù).對于28d實(shí)驗(yàn),一周后將燒杯口用紗布罩住,每天定期觀察,記錄搖蚊幼蟲活動行為、死亡和羽化情況,死亡搖蚊個體算作未羽化個體.當(dāng)有羽化蚊子出現(xiàn)時,將蚊子移出并分辨其性別.28d實(shí)驗(yàn)結(jié)束后,記錄存活幼蟲數(shù)量,并計算其存活率、羽化率、20%羽化時間(EMt20)和50%羽化時間(EMt50).

淡水單孔蚓實(shí)驗(yàn)選用 5cm左右、健康敏捷且大小一致的淡水單孔蚓進(jìn)行暴露實(shí)驗(yàn).實(shí)驗(yàn)前先將淡水單孔蚓置于盛有曝氣清水的燒杯中,進(jìn)行清腸處理.清腸24h后選用仍然健康的淡水單孔蚓用于后續(xù)生物測試階段.結(jié)合 Lydy實(shí)驗(yàn)方法[29],進(jìn)行14d 和21d毒性試驗(yàn),實(shí)驗(yàn)期間每天觀察記錄幼蟲行為及形態(tài)變化,實(shí)驗(yàn)結(jié)束后過篩,記錄存活數(shù)、個體體重、體表損傷情況等,其中失蹤個體計為死亡數(shù).

實(shí)驗(yàn)過程中保證溫度、pH、上覆水硬度等參數(shù)以及喂食次數(shù)與馴養(yǎng)期間環(huán)境條件一致,試劑空白與空白對照組的平均存活率均大于 80%.兩種受試生物的馴養(yǎng)條件參見文獻(xiàn)[30].

1.4 芘的分析檢測方法

沉積物樣品冷凍干燥24h后,取1g于50mL離心管中,加入30mL甲醇,將離心管在搖床上振蕩30min,超聲萃取1h,然后以10000r/min轉(zhuǎn)速下高速離心 20min,過膜待測.樣品分析在配有熒光檢測器的高效液相色譜儀(安捷倫,HPLC, 1206)上進(jìn)行,色譜柱為 C-18.流動相為:H2O (10%)+CH3OH(90%);激發(fā)波長:250nm,發(fā)射波長:400nm;流速:1mL/min;進(jìn)樣量:7.5μL.外標(biāo)法進(jìn)行定量分析.

1.5 統(tǒng)計分析

試驗(yàn)結(jié)果半數(shù)致死濃度(LC50)及半數(shù)效應(yīng)濃度(EC50)均采用SPSS19統(tǒng)計軟件的概率回歸法計算得出,運(yùn)用Origin軟件作圖.

2 結(jié)果與討論

2.1 芘對花翅羽搖蚊幼蟲的毒性效應(yīng)

2.1.1 芘對花翅羽搖蚊幼蟲的急性和亞慢性毒性效應(yīng) 對于96h急性毒性試驗(yàn),搖蚊幼蟲死亡率隨暴露濃度的增加而增加,并呈現(xiàn)較好的相關(guān)性(圖1A,R2=0.97).當(dāng)芘暴露濃度從42.5mg/kg上升到360.4mg/kg時,花翅羽搖蚊幼蟲的死亡率從20%上升到 100%.觀察發(fā)現(xiàn):高濃度芘使沉積物中搖蚊幼蟲產(chǎn)生劇烈反應(yīng),身軀呈“C”字型棲息在水體-沉積物界面處,并且不停的翻動,顯示出對生存環(huán)境的極大抗拒.96h后沉積物表面開始出現(xiàn)僵硬的對機(jī)械刺激毫無反應(yīng)的搖蚊幼蟲軀體,死亡的搖蚊個體一般會在死亡 48h內(nèi)發(fā)生解體自溶現(xiàn)象.未解體死亡個體的軀體由紅慢慢變白,體表未發(fā)現(xiàn)肉眼可見損傷.

對于 10d亞慢性毒性實(shí)驗(yàn),當(dāng)搖蚊幼蟲暴露于較高濃度組(126mg/kg)時,在第6d開始在沉積物表層發(fā)現(xiàn)死亡搖蚊幼蟲個體.隨后各個濃度組水體-沉積物界面層陸續(xù)開始出現(xiàn)死亡個體.比較圖1A和圖1B可見,芘對花翅羽搖蚊幼蟲的毒性作用會隨著暴露時間的延長及暴露濃度的增加而增強(qiáng)(圖1B,R2=0.89).

用概率回歸法計算芘對花翅羽搖蚊幼蟲的96h和10d LC50及95%置信區(qū)間(C.I.)如表3所示.

2.1.2 芘對花翅羽搖蚊幼蟲的慢性毒性效應(yīng) 在研究芘對花翅羽搖蚊幼蟲慢性毒性作用的 28d暴露試驗(yàn)中,對存活率、羽化率和羽化時間進(jìn)行了觀測.空白對照及溶劑對照組的平均羽化率均在14d內(nèi)到達(dá)了100%,說明背景污染及溶劑效應(yīng)對花翅羽搖蚊幼蟲的羽化率沒有顯著性影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合毒性試驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn).花翅羽搖蚊幼蟲的存活率、羽化率、EMt50和EMt20的結(jié)果如表 4所示.結(jié)果顯示,當(dāng)暴露濃度達(dá)到 38.4mg/kg時,花翅羽搖蚊幼蟲的存活率略有下降,說明暴露濃度范圍內(nèi)沉積物中的芘對花翅羽搖蚊幼蟲的存活沒有明顯影響.對于羽化率則呈現(xiàn)羽化率隨著沉積物中芘濃度的升高而顯著降低的現(xiàn)象(圖2).根據(jù)存活率和羽化率結(jié)果,利用概率回歸法獲得芘對花翅羽搖蚊幼蟲的28d羽化抑制EC50為26.1mg/kg.

圖1 芘對花翅羽搖蚊幼蟲96h和10d毒性試驗(yàn)結(jié)果Fig.1 The toxic effect of Pyrene to Chironomuskiiensis in 96h-test and 10d-test Chironomuskiiensis

表3 芘對花翅羽搖蚊幼蟲的96h和10d LC50及95%置信區(qū)間(mg/kg 干重)Table 3 The LC50and 95% confidence interval of Pyrene to Chironomuskiiensis in 96h d-test and 10d-test (mg/kg dw)

表4 28d試驗(yàn)中芘對搖蚊存活率和羽化時間的影響Table 4 The survival rate and emergence time of Chironomuskiiensisin 28d-test

圖2 28d暴露過程中搖蚊存活率及羽化率隨芘濃度變化情況Fig.2 The survival rate and emergence rate of Chironomuskiiensis in 28d-test

圖3 28d暴露過程中花翅羽搖蚊幼蟲EMt20和EMt50隨芘濃度的變化Fig.3 The EMt20and EMt50of Chironomuskiiensis in28d-test

不同濃度芘對搖蚊羽化時間的影響見圖 3.試劑空白組、9.6、20和29.8mg/kg濃度組搖蚊的EMt50分別為16、19、21和23d;試劑空白組、9.6、20、29.8和38.4mg/kg濃度組搖蚊的EMt20分別為12、15、19、20和21d.由此可見,盡管對照組和低濃度組的 3個試驗(yàn)組中搖蚊的羽化率均達(dá)到甚至大于 50%,但芘還是在一定程度上抑制了搖蚊幼蟲的羽化,使羽化時間有了不同程度的延滯,EMt20也顯示了類似的規(guī)律.在記錄羽化時間和羽化率的同時,還記錄了芘對羽化花翅羽搖蚊性別比的影響.結(jié)果發(fā)現(xiàn)對照組及實(shí)驗(yàn)組羽化的搖蚊個體性別比例幾乎為 1:1,同時雌性和雄性個體的羽化時間無明顯差異.說明芘會在一定程度上延長搖蚊的羽化時間,但對雌性和雄性搖蚊幼蟲的影響無明顯差異.

2.2 芘對淡水單孔蚓的毒性效應(yīng)

研究結(jié)果顯示芘對淡水單孔蚓的毒性作用較弱,當(dāng)芘的濃度高達(dá)591.2mg/kg時,21d暴露的致死率僅為 20%,說明芘對淡水單孔蚓的致死效應(yīng)比較弱.而真實(shí)的水體-沉積物環(huán)境中的芘污染往往達(dá)不到如此高的濃度,說明淡水沉積物中的芘對水絲蚓致死威脅較小.盡管芘不足以使淡水單孔蚓大量死亡,但是隨著芘濃度的增加及暴露時間的延長,淡水單孔蚓個體會顯示出不同程度的中毒癥狀.這些癥狀有些發(fā)生在尾部斷裂,有些發(fā)生在頭部變形,主要包括尾部自斷、尾部僵化失去伸縮能力、尾部僵化分解、頭部僵硬、頭部腫脹等.實(shí)驗(yàn)過程中記錄淡水單孔蚓的損傷情況,計算損傷率.實(shí)驗(yàn)過程中,受試生物共出現(xiàn)尾部發(fā)白、尾部凹陷和尾部自斷 3種體表損傷.結(jié)果顯示,隨著沉積物中芘濃度的升高,產(chǎn)生個體損傷癥狀的淡水單孔蚓的數(shù)量具有上升趨勢(圖4).利用概率單位法計算得到的芘對淡水單孔蚓的14d及21d個體損傷效應(yīng)的EC50見表5.

表5 芘對淡水單孔蚓的EC50值及95%置信區(qū)間(mg/kg干重)Table 5 The EC50and 95% confidence interval of Pyrene to Monopylephoruslimosusin 14d-test and 21d-test (mg/kg dw)

圖4 14d及21d暴露實(shí)驗(yàn)中芘對淡水單孔蚓的損傷率Fig.4 The body-surface trauma rate of pyrene on Monopylephorus limosus in 14d and 21d-test

本研究在淡水單孔蚓慢性毒性試驗(yàn)中記錄了暴露過程中淡水單孔蚓的存活情況及生長受抑制情況.從圖 5A可以看出,芘對淡水單孔蚓的致死效應(yīng)較弱.當(dāng)暴露濃度低于 591.2mg/kg時,淡水單孔蚓都能夠 100%存活.591.2mg/kg濃度組暴露14d后的存活率下降了10%;暴露時間延長到21d后,存活率下降20%,這說明隨著暴露時間的延長,芘對淡水單孔蚓的毒性作用會有一定程度的增加.雖然芘對淡水單孔蚓的致死毒性效應(yīng)較弱,但卻可以不同程度的影響其生長發(fā)育,而且隨著暴露濃度的增加而增強(qiáng)(圖 5B).當(dāng)芘濃度達(dá)到301.2mg/kg時,對淡水單孔蚓的生長抑制率達(dá)80%.芘對淡水單孔蚓生長抑制效應(yīng)的EC50為81.7mg/kg.

圖5 毒性暴露中淡水單孔蚓的存活率和生長抑制率隨芘濃度變化情況Fig.5 Survival rate and growth rate of Monopylephorus limosus

2.3 本研究毒性值與現(xiàn)有芘沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)的比較分析

表 1中已列出目前現(xiàn)有的芘沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)值.將本研究的毒性數(shù)據(jù)與現(xiàn)有基準(zhǔn)值相比,可以看出本研究的毒性數(shù)據(jù)均高于現(xiàn)有基準(zhǔn)的最高值.表 1中列出的基準(zhǔn)值大部分是建立在生物效應(yīng)數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上.生物效應(yīng)數(shù)據(jù)法基準(zhǔn)值的推導(dǎo)中所用的數(shù)據(jù)要結(jié)合本國家或地區(qū)的物種分布情況及實(shí)際數(shù)據(jù)可獲得情況進(jìn)行選擇,其中既包含敏感生物的數(shù)據(jù),也包括耐受性高的生物的毒性數(shù)據(jù),需要將毒性數(shù)據(jù)排序,然后獲得可保護(hù)一定比例生物的基準(zhǔn)高值和基準(zhǔn)低值.這些數(shù)據(jù)中必然有部分?jǐn)?shù)據(jù)高于基準(zhǔn)值,而搖蚊幼蟲和水絲蚓本身屬于對芘的耐受能力較高的物種,所以其毒性效應(yīng)值高于基準(zhǔn)值也是合理的.另外,表1中列出的部分基準(zhǔn)值的推導(dǎo)數(shù)據(jù)中包含了一部分根據(jù)水質(zhì)基準(zhǔn)用相平衡法推導(dǎo)而來的數(shù)據(jù)以及用其他方法推導(dǎo)出的芘的基準(zhǔn)值,這些數(shù)據(jù)與實(shí)際沉積物暴露所獲得的毒性效應(yīng)數(shù)據(jù)相比往往處于較低水平,如果這類數(shù)據(jù)的數(shù)量較多,則有可能導(dǎo)致推導(dǎo)的沉積物基準(zhǔn)值偏低.所以,綜上所述,推測本研究的毒性數(shù)據(jù)遠(yuǎn)高于目前現(xiàn)有的基準(zhǔn)值的原因可能與搖蚊幼蟲和水絲蚓具有很強(qiáng)的耐污性以及推導(dǎo)基準(zhǔn)時的數(shù)據(jù)選擇有關(guān).

表 6列出了我國多個地區(qū)沉積物中芘的殘留量,將表 6中各區(qū)域沉積物中芘含量與本研究獲得毒性數(shù)據(jù)和現(xiàn)有的基準(zhǔn)值相比發(fā)現(xiàn),雖然有部分地區(qū)的芘含量已經(jīng)超過了基準(zhǔn),但是對于花翅羽搖蚊幼蟲和淡水單孔蚓兩種底棲生物暫時是安全的.搖蚊幼蟲和水絲蚓是我國淡水沉積物中分布廣、生物量大的物種,是我國淡水底棲生物的重要組成部分.這一結(jié)果表明,在對我國沉積物中芘的生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行評估時,直接套用國外的基準(zhǔn)可能存在過嚴(yán)格的現(xiàn)象.根據(jù)目前的結(jié)果,還不能絕對的認(rèn)為國外的現(xiàn)有基準(zhǔn)是否適合我國.還需要更多的相關(guān)毒性數(shù)據(jù)的支撐,來獲得適合我國的芘淡水沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)值,為更準(zhǔn)確的評估我國淡水沉積物質(zhì)量提供幫助.而目前的毒性數(shù)據(jù)還非常缺乏,亟待大量補(bǔ)充.本文研究結(jié)果可為推導(dǎo)芘沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)和進(jìn)行沉積物生態(tài)風(fēng)險評價提供依據(jù),為全面保護(hù)水環(huán)境質(zhì)量提供數(shù)據(jù)支撐.在未來的研究中,還需要對我國的淡水環(huán)境沉積物中的物種分布進(jìn)行調(diào)查,對更多種類的底棲生物進(jìn)行馴養(yǎng),對其進(jìn)行沉積物暴露實(shí)驗(yàn),獲得更多的急慢性毒性數(shù)據(jù),以用于推導(dǎo)更為適合我國的芘的沉積物質(zhì)量基準(zhǔn).

表6 我國各地區(qū)沉積物中芘含量(mg/kg 干重)Table 6 The concentrations of Pyrene in sediment in China (mg/kg dw)

3 結(jié)論

以淡水底棲生物花翅羽搖蚊幼蟲和淡水單孔蚓為研究對象,研究了沉積物中芘對底棲生物的急慢性毒性效應(yīng),分別計算了芘對花翅羽搖蚊幼蟲的96h和10d的LC50、28d羽化抑制效應(yīng)的EC50,以及芘對淡水單孔蚓14d和21d的體表損傷EC50及21d生長抑制效應(yīng)的EC50.比較芘對兩種生物的毒性發(fā)現(xiàn),淡水單孔蚓對芘的耐受力較搖蚊幼蟲強(qiáng).本研究的毒性值均高于現(xiàn)有的芘沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)值,這可能與搖蚊幼蟲和水絲蚓的耐污性,以及現(xiàn)有基準(zhǔn)可能選擇了較為敏感的物種的數(shù)據(jù)有關(guān).將我國各區(qū)域沉積物中芘的含量與本研究的毒性值和現(xiàn)有基準(zhǔn)比較發(fā)現(xiàn),直接照搬國外的基準(zhǔn)值來評估我國的沉積物質(zhì)量是不合理的,需要根據(jù)我國本土生物的毒性試驗(yàn)數(shù)據(jù)建立適合我國的基準(zhǔn)值.

[1] USEPA. Methods for measuring the toxicity and bioaccumulation of sediment-associated contaminants with freshwater invertebrates [R]. Duluth, MN: Office of Research and Development, 2000.

[2] USEPA. Sediment classification methods compendium [R]. USEPA, Washington D C, 1992.

[3] Yan Z, Na S, Cai H, et al. Enhanced degradation of phenanthrene and pyrene in freshwater sediments by combined employment of sediment microbial fuel cell and amorphous ferric hydroxide [J]. Journal of Hazardous Materials, 2011,199-200(2):217-225.

[4] Perelo L W. Review: In situ and bioremediation of organic pollutants in aquatic sediments [J]. Journal of Hazardous Materials, 2010,177(1-3):81-89.

[5] Kadokami K, Li X, Pan S, et al. Screening analysis of hundreds of sediment pollutants and evaluation of their effects on benthic organisms in Dokai Bay, Japan [J]. Chemosphere, 2013,90(2): 721-728.

[6] Weinstein J E, Crawford K D, Garner T R, et al. Screening-level ecological and human health risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in stormwater detention pond sediments of Coastal South Carolina, USA [J]. Journal of Hazardous Materials, 2010,178(1–3):906-916.

[7] Rahmanpoor S, Ghafourian H, Hashtroudi S M, et al. Distribution and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface sediments of the Hormuz strait, Persian Gulf [J]. Marine Pollution Bulletin, 2014,78(1/2):224-229.

[8] 張 明,唐訪良,吳志旭,等.千島湖表層沉積物中多環(huán)芳烴污染特征及生態(tài)風(fēng)險評價 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2014,34(1):253-258.

[9] 喬 敏.區(qū)域水環(huán)境有毒有機(jī)物生態(tài)風(fēng)險評價––以太湖梅梁灣為例 [D]. 北京:中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心, 2007.

[10] Guo W, He M, Yang Z, et al. Distribution of polycyclic aromatic hydrocarbons in water, suspended particulate matter and sediment from Daliao River watershed, China. [J]. Chemosphere, 2007, 68(1):93-104.

[11] 寧 怡,柯用春,鄧建才,等.巢湖表層沉積物中多環(huán)芳烴分布特征及來源 [J]. 湖泊科學(xué), 2012,24(6):891-898.

[12] Chen B, Xuan X, Zhu L, et al. Distributions of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface waters, sediments and soils of Hangzhou City, China [J]. Water Research, 2004,38(16):3558-3568.

[13] Macdonald D D, Carr R S, Calder F D, et al. Development and evaluation of sediment quality guidelines for Florida coastal waters. [J]. Ecotoxicology, 1996,5(4):253-278.

[14] Smith S L, Macdonald D D, Keenleyside K A, et al. A Preliminary Evaluation of Sediment Quality Assessment Values for Freshwater Ecosystems [J]. Journal of Great Lakes Research, 1996,22(3):624-638.

[15] Persaud D, Jaagumagi R, Hayton A. Guidelines for the protection and management of aquatic sediment quality in Ontario, in, Water Resources Branch [R]. Toronto: Ontario Ministry of the Environment, 1993.

[16] EC and MENVIQ (Environment Canada and Ministere de l’Envionnement du Quebec), Interim criteria for quality assessment of St. Lawrence River sediment [R]. Ottawa: Canada Environment, 1992.

[17] Long E R, Morgan L G. The potential for biological effects of sediments-sorbed contaminants tested in the National Status and Trends Program [R]. National Oceanic and Atmospheric Admininistration, 1990.

[18] NOAA, Seditment quality guidelines developed for the national status and trend program [R]. National Ocean Service, National Oceanic Atmospheric Administration, Slier Spring, MD, 1999.

[19] Ingersoll C G, Haverland P S, Brunson E L, et al. Calculation and Evaluation of Sediment Effect Concentrations for the Amphipod Hyalella azteca, and the Midge Chironomus riparius [J]. Journal of Great Lakes Research, 1996,22(3):602-623.

[20] CCME, Environmental quality guidelines [R]. Canadian Council of Minister of Canadian Environmental Quality Guidelines, 1999.

[21] Macdonald D D, Ingersoll C G, Berger T A. Development and Evaluation of Consensus-Based Sediment Quality Guidelines for Freshwater Ecosystems [J]. Archives of Environmental Contamination and Toxicology, 2000,39(1):20-31.

[22] Pasteris A, Vecchi M, Reynoldson T B, et al. Toxicity of copper-spiked sediments to Tubifex tubifex, (Oligochaeta, Tubificidae): a comparison of the 28-day reproductive bioassay with a 6-month cohort experiment [J]. Aquatic Toxicology, 2003,65(3):253-265.

[23] Ferrington L C. Global diversity of non-biting midges (Chironomidae; Insecta-Diptera) in freshwater [J]. Hydrobiologia,2008,595(1):447-455.

[24] Lagauzère S, Terrail R, Bonzom J M. Ecotoxicity of uranium to Tubifex tubifex, worms (Annelida, Clitellata, Tubificidae)exposed to contaminated sediment [J]. Ecotoxicology &Environmental Safety, 2009,72(2):527-537.

[25] Tianjin Environmental Protection Bureau, Environmental Quality Report of Tianjin in 1996–2000, 2001.

[26] C.A.S. Database, Haitai, Monopylephorus limtosus [EB/OL].http://www.zoology.csdb.cn/.

[27] Williams K A, Green D W J, Pascoe D, et al. The acute toxicityof cadmium to different larval stages of Chironomus riparius,(Diptera: Chironomidae) and its ecological significance for pollution regulation [J]. Oecologia, 1986,70(3):362-366.

[28] OECD 218. OECD guidelines for the testing of chemicals:Sediment-Water Chironomid toxicity test using spiked sediment [R]. OECD, 2004.

[29] Mehler W T, Du J, Lydy M J, et al. Joint toxicity of a pyrethroid insecticide, cypermethrin, and a heavy metal, lead, to the benthic invertebrate Chironomus dilutus [J]. Environmental Toxicology &Chemistry, 2011,30(12):2838–2845.

[ 30 ] 鐘文玨,張 瑜,韓雨薇,等.沉積物中五氯酚對底棲生物的急慢性毒性效應(yīng) [ J ].生態(tài)毒理學(xué)報, 2015 , 10 ( 1 ) : 297 -304 .

[ 31 ] 劉 敏,侯立軍,鄒惠仙,等.長江口潮灘表層沉積物中多環(huán)芳烴分布特征 [ J ].中國環(huán)境科學(xué), 2001 , 21 ( 4 ) : 343 -346 .

[32] Hu G, Luo X, Li F, et al. Organochlorine compounds and polycyclic aromatic hydrocarbons in surface sediment from Baiyangdian Lake, North China: concentrations, sources profiles and potential risk [J]. Journal of Environmental Sciences, 2010,22(2):176-183.

[ 33 ] 杜 嫻.重慶主城兩江水體與沉積物中鄰苯二甲酸酯和多環(huán)芳烴污染水平及特征 [ D ].重慶:重慶大學(xué), 2012 .

[ 34 ] 羅孝俊,陳社軍,麥碧嫻,等.珠江三角洲地區(qū)水體表層沉積物中多環(huán)芳烴的來源,遷移及生態(tài)風(fēng)險評價 [ J ].生態(tài)毒理學(xué)報, 2006 , 1 ( 1 ) : 17 -24 .

Acute and chronic toxic effects of pyrene on the benthic organisms in sediments.

ZHONG Wen-jue, ZHANG Yu, ZHU Ling-yan*(Tianjin Key Laboratory of Environmental Remediation and Pollution Control, Key Laboratory of Pollution Processes and Environmental Criteria of Ministry of Education, College of Environmental Science and Engineering of Nankai University, Tianjin 300350, China). China Environmental Science, 2017,37(7)：2765～2772

Acute and chronic toxic effects of pyrene on Chironomus kiiensis and Monopylephorus limosus in sediment were studied in this paper. For Chironomus kiiensis, the median lethal concentrations (LC50) in 96h and 14d tests were 189mg/kg dw and 83.6mg/kg dw, and the median effect concentration (EC50) of emergence in 28d test was 26.1mg/kg dw. Pyrene could delay the emergence time of Chironomus kiiensis, while there are no significant difference in emergence time between male and female. Compared with Chironomus kiiensis, pyrene displayed lower toxicity to Monopylephorus limosus. The EC50of body-surface trauma (including white rear, depressed rear and autotomy) of pyrene on Monopylephorus limosus in 14d and 21d test were 222mg/kg dw and 106mg/kg dw, and the EC50of growth inhibition in 21d test was 81.7mg/kg dw. Comparing the Sediment quality criteria (SQC) of foreign countries with our results, we found that the existing SQC of pyrene were not suitable for China. We need much more toxicity data of pyrene on the benthic organisms in sediments to derive pyrene’s SQC. The results of this study would provide a basis for deriving SQC and assessing ecological risk of pyrene.

pyrene；toxic effect；benthic organisms；sediement

X131

A

1000-6923(2017)07-2765-08

鐘文玨( 1979 -) ,女,河北石家莊人,助理研究員,博士,主要從事水環(huán)境質(zhì)量基準(zhǔn)與生態(tài)風(fēng)險評價研究.

2016-12-07

公益性行業(yè)(農(nóng)業(yè))科研專項(201503108);天津市自然科學(xué)基金資助項目(16JCYBJC29800);高等學(xué)校博士學(xué)科點(diǎn)專項科研基金資助項目(20130031120018);中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項資金資助(zla2076698)

* 責(zé)任作者, Zhuly@nankai.edu.cn