• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑在辣椒和土壤中的殘留行為及安全使用評價

    2017-07-29 17:01劉同金李瑞娟宋國春于建壘孫廷林
    山東農(nóng)業(yè)科學 2017年7期
    關(guān)鍵詞:辣椒土壤

    劉同金+李瑞娟+宋國春+于建壘+孫廷林+李守成

    摘要:通過田間試驗,對25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑在辣椒和土壤中的殘留消解動態(tài)及最終殘留量進行了研究,采用高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜進行定量分析。消解動態(tài)試驗結(jié)果表明:甲霜靈在土壤中的半衰期為8.2~9.3 d,霜脲氰在土壤中的半衰期為1.8~2.1 d;甲霜靈在辣椒中的半衰期為6.0~7.7 d,霜脲氰在辣椒中的半衰期為1.9~2.0 d。最終殘留量試驗結(jié)果表明:25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑按施藥劑量為625.0、937.5 mg a.i./kg,連續(xù)灌根3~4次,施藥間隔期7 d,施藥后14~21 d辣椒中甲霜靈殘留量為0.0380~0.3100 mg/kg,土壤中甲霜靈殘留量為0.1110~0.3580 mg/kg,均低于0.5 mg/kg(MRL);辣椒和土壤中霜脲氰均未檢出。推薦25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑在辣椒上的使用安全間隔期為14 d。

    關(guān)鍵詞:甲霜靈;霜脲氰;辣椒;土壤;消解動態(tài);最終殘留;安全使用評價

    中圖分類號:S641.3:TQ450.2+63 文獻標識號:A 文章編號:1001-4942(2017)07-0149-06

    Abstract A field experiment was conducted to study the residue and degradation dynamics and final residues of metalaxyl and cymoxanil in pepper and soil by liquid chromatography-tandem mass spectrometry. The degradation dynamic test results showed that the half-life of metalaxyl and cymoxanil in soil was 8.2~9.3 days and 1.8~2.1 days respectively and the half-life of metalaxyl and cymoxanil in pepper was 6.0~7.7 days and 1.9~2.0 days. The final residue test results showed that when 25% WG of metalaxyl and cymoxanil was applied with the dose of 625.0、937.5 mg a.i./kg, interval of 7 days and continuous root irrigation for 3 to 4 times, after root irrigating for 14~21 days, the final residues of metalaxyl in pepper and soil were 0.0380~0.3100 mg/kg and 0.1110~0.3580 mg/kg respectively, which were lower than the maximum residue limit (MRL) of 0.5 mg/kg; the cymoxanil in pepper and soil were not detected. Therefore, the application safety interval was suggested to be 14 days when 25% WG of metalaxyl and cymoxanil was applied at recommended dosage on pepper.

    Keywords Metalaxyl;Cymoxanil;Pepper;Soil;Degradation dynamic; Final residue;Application safety assessment

    甲霜靈(metalaxyl)化學名稱為N-(2-甲氧基乙?;?N-(2,6-二甲基苯基)-DL-alpha-氨基丙酸甲酯,CAS號57837-19-1。甲霜靈是苯基酰胺類高效內(nèi)吸性殺菌劑,具有優(yōu)良的保護、治療、鏟除作用。由于其水溶性、內(nèi)吸性、生物活性和持效期等方面均優(yōu)于同類殺菌劑,因此該藥被普遍使用。甲霜靈對卵菌綱中的霜霉菌和疫霉菌具有選擇性特效,例如對馬鈴薯晚疫病、辣椒疫病、葡萄霜霉病、油菜白銹病等具有良好的防治效果[1,2]。

    霜脲氰(cymoxanil)化學名稱為2-氰基-N-〔(乙?;然?2-(甲氧基亞胺基)乙酰胺,CAS號57966-95-7。霜脲氰是氰乙酰胺類殺菌劑,有局部內(nèi)吸和短距離傳導的能力,對作物具有保護作用和一定的治療作用,與保護性殺菌劑混用能提高生物活性,對防治辣椒、葡萄、番茄、黃瓜等作物的霜霉病和疫病等真菌病害有明顯的效果[3,4]。

    目前有關(guān)甲霜靈、霜脲氰的殘留檢測方法及其在作物上的殘留研究較少,何書海等[5]采用了自動固相萃取/高效液相色譜法測定甲霜靈在水和土壤中的殘留,王亞慧等采用反相高效液相色譜法研究霜脲氰在馬鈴薯中的消解動態(tài)[6,7],而有關(guān)甲霜靈和霜脲氰在辣椒中的殘留趨勢及安全性評價尚未見報道。辣椒(Capsicum annuum L.)是茄科植物辣椒的果實,具有祛風、活血、滋補和亢奮等功效,能增進食欲,為重要的蔬菜和調(diào)味品[8]。本文通過山東、安徽、廣東一年三地的殘留試驗,采用高效液相-串聯(lián)質(zhì)譜進行檢測分析,研究25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑在辣椒和土壤中的消解動態(tài)和最終殘留,旨在為甲霜靈、霜脲氰在辣椒上安全、合理使用以及甲霜靈、霜脲氰的環(huán)境安全性評價提供一定的數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。

    1 材料與方法

    1.1 儀器與試劑

    高效液相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀Agilent1260-6420、高速離心機、旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(IKA)、超聲波清洗儀、電子天平、精密移液槍以及其它實驗室常用儀器設(shè)備。

    25%甲霜靈· 霜脲氰水分散粒劑為江蘇寶靈化工股份有限公司產(chǎn)品,甲霜靈標準品(99.0%)、霜脲氰標準品(98.5%)由江蘇寶靈化工股份有限公司提供,甲醇、乙腈為色譜純,氯化鈉、甲酸均為分析純,PSA、GCB及C18小柱。

    1.2 田間試驗方法

    參照農(nóng)業(yè)部農(nóng)藥檢定所的《農(nóng)藥殘留試驗準則》[9]與《農(nóng)藥登記殘留田間試驗標準操作規(guī)程》[10],于2015年在山東、安徽、廣東三地進行25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑的消解動態(tài)和最終殘留試驗。

    1.2.1 消解動態(tài)試驗 辣椒動態(tài)試驗:選擇未施用過甲霜靈和霜脲氰的辣椒田劃區(qū),小區(qū)面積30 m2,順序排列,重復3次。25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑937.5 mg a.i./kg(制劑267倍),于辣椒采摘期植株均勻噴霧。噴藥后2 h及1、3、7、14、21、28、35、50 d采集辣椒樣品,在試驗小區(qū)內(nèi)10個以上的采樣點隨機多點采集不少于2 kg的生長正常、無病害的辣椒果實,辣椒樣品除去果梗,用不銹鋼刀切成1 cm大小的碎塊,并于不銹鋼盆中混勻,四分法縮分,分取150 g樣品兩份,裝入樣本容器中,粘好標簽,立即放于-20℃冰箱中保存,待測[11]。

    土壤動態(tài)試驗:在辣椒田選一30 m2的地塊,單獨施藥。施藥劑量為937.5 mg a.i./kg(制劑267倍)。每公頃用藥液750 kg,地面均勻噴霧一次,施藥后2 h及1、3、7、14、21、28、35、50、60 d隨機取點5~10個,采用土鉆采集0~10 cm的土壤1~2 kg,在不銹鋼盆中除去碎石、雜草和植物根莖等雜物,搗碎混勻,裝入樣本容器中,粘好標簽,放于-20℃冰箱中保存,待測[12]。

    1.2.2 最終殘留量試驗 選擇未施用過甲霜靈和霜脲氰的辣椒田劃區(qū),設(shè)兩個施藥劑量,低劑量625.0 mg a.i./kg(制劑400倍)和高劑量937.5 mg a.i./kg(制劑267倍),按每株150 mL灌根,設(shè)施藥3次和4次兩個處理,施藥間隔期7 d,小區(qū)面積30 m2,順序排列,重復3次,最后一次施藥后7、14、21 d分別采集辣椒及土壤樣品,另設(shè)空白對照,處理間設(shè)保護帶。

    辣椒樣本的采集同動態(tài)。土壤樣本的采集:隨機取點5~10個,采用土鉆采集0~15 cm 的土壤1~2 kg,在不銹鋼盆中混勻。除去雜物,裝入樣本容器中,粘好標簽,放于-20℃冰箱中保存,待測[13]。

    1.3 分析方法

    1.3.1 樣品提取、凈化 ①辣椒的提取、凈化。稱取處理好的辣椒樣本10.0 g于具塞廣口瓶中,加入乙腈5 mL,勻漿2 min,加入NaCl 5 g,勻漿2 min,在3 800 r/min下離心5 min,取上清液轉(zhuǎn)移至加有0.05 g PSA、0.15 g C18、0.01 g GCB的15 mL離心管中,渦旋2 min,在5 000 r/min下離心5 min,過0.22 μm濾膜,待測[14]。

    ②土壤的提取、凈化。稱取處理好的土壤樣本5.0 g,加入0.1%甲酸甲醇溶液60 mL,超聲波提取20 min,過濾后取30 mL上清液,濃縮,用甲醇定容至1 mL,過0.22 μm濾膜,待測[15]。

    1.3.2 儀器條件 色譜柱:Eclipse plus C18(3.5 μm,2.1 mm×100 mm);柱溫:35℃;流速:0.4 mL/min;進樣量:5 μL;流動相:甲醇/水(0.1%甲酸)=80/20;離子源:電噴霧離子源ESI;掃描方式:正離子源;毛細管電壓:4 kV(+) ;脫溶劑溫度:300℃;脫溶劑氣流量:10 L/min;霧化器壓力:35 psi。檢測方式:多重反應監(jiān)測(MRM),如表1。

    1.3.3 標準曲線 ①甲霜靈標準曲線。采用外標法峰面積定量。分別用辣椒空白基質(zhì)和土壤空白基質(zhì)配5個不同濃度(0.001、0.01、0.05、0.1、1.0 μg/mL)的基質(zhì)標準溶液,在上述質(zhì)譜條件下進行測定,以甲霜靈基質(zhì)標準溶液進樣量(x)與峰面積響應值(y)作標準曲線。甲霜靈直線回歸式為:辣椒基質(zhì)y=240869x+3848.6,R2=0.9990;土壤基質(zhì)y=206730x+2627.4,R2=0.9991。說明,在一定范圍內(nèi)甲霜靈的峰面積響應值和進樣量有良好的線性關(guān)系(圖3、圖4)。

    ②霜脲氰標準曲線。采用外標法峰面積定量。分別用辣椒空白基質(zhì)和土壤空白基質(zhì)配5個不同濃度(0.01、0.05、0.1、0.5、1.0 μg/mL)的基質(zhì)標準溶液,在上述質(zhì)譜條件下進行測定,以霜脲氰基質(zhì)標準溶液進樣量(x)與峰面積響應值(y)作標準曲線。霜脲氰直線回歸式為:辣椒基質(zhì)y=10414x+103.16,R2=0.9972;土壤基質(zhì)y=10469x+236.85,R2=0.9972。說明,在一定范圍內(nèi)霜脲氰的峰面積響應值和進樣量有良好的線性關(guān)系(圖5、圖6)。

    1.3.4 方法靈敏度、準確度及精密度 在上述色譜條件下,甲霜靈最小檢出量為5×10-12 g、霜脲氰的最小檢出量為5×10-11 g。甲霜靈在辣椒和土壤中的最低檢出濃度分別為0.0005、0.0004 mg/kg;霜脲氰在辣椒和土壤中的最低檢測濃度分別為0.0050、0.0040 mg/kg,說明本方法有較好的靈敏度。

    準確度及精密度用添加回收率和標準偏差來表示。在空白的辣椒樣品中添加0.0005、0.05、0.5 mg/kg的甲霜靈標準溶液和0.005、0.2、1.0 mg/kg的霜脲氰標準溶液,每個濃度重復5次,用上述分析方法測定回收率。由表2可見,甲霜靈在辣椒中的添加回收率為86.7%~100.2%,相對標準偏差為0.8%~3.2%;霜脲氰在辣椒中的添加回收率為91.6%~109.8%,相對標準偏差為2.4%~6.2%。

    在空白的土壤樣品中添加0.0004、0.05、0.5 mg/kg三檔濃度的甲霜靈標準溶液和0.004、0.2、1.0 mg/kg三檔濃度的霜脲氰標準溶液,每個濃度重復5次,用上述分析方法測定回收率。由表2可見,甲霜靈在土壤中的添加回收率為83.5%~112.6%,相對標準偏差為1.1%~2.0%;霜脲氰在土壤中的添加回收率為85.1%~110.1%,相對標準偏差為2.2%~3.7%。說明本方法有較好的準確度及精密度,符合農(nóng)藥殘留檢測要求[15]。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 殘留消解動態(tài)

    2015年在山東、安徽、廣東進行了25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑在辣椒、土壤中的殘留消解規(guī)律試驗研究,其消解規(guī)律均符合一級動力學方程式Ct=C0e-kt,式中Ct為施藥后間隔的殘留農(nóng)藥濃度,C0為藥后原始沉積量,k為消解速率常數(shù),t為藥后天數(shù)。甲霜靈、霜脲氰在辣椒中消解動態(tài)方程和半衰期見表3,甲霜靈在辣椒中的半衰期為 6.0~7.7 d,藥后35 d消解達96%以上;霜脲氰辣椒中的半衰期為1.9~2.0 d,藥后7 d消解達92%以上。甲霜靈、霜脲氰在土壤中消解動態(tài)方程和半衰期見表4,可見,甲霜靈在土壤中的半衰期為 8.2~9.3 d,藥后35 d消解達94%以上;霜脲氰在土壤中的半衰期為1.8~2.1 d,藥后7 d消解達90%以上??傏厔莼疽恢?,25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑在辣椒、土壤中消解速度較快。

    2.2 最終殘留量

    2.2.1 甲霜靈、霜脲氰在辣椒中的最終殘留量 由表5可知,25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑625.0 mg a.i./kg,每株灌根150 mL,3次藥后7 d辣椒中甲霜靈殘留量為0.3320~0.3440 mg/kg,藥后14、21 d殘留量為0.0380~0.2240 mg/kg,4次藥后7 d殘留量為0.3390~0.4470 mg/kg,藥后14、21 d殘留量為0.0580~0.2830 mg/kg;25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑937.5 mg a.i./kg,每株灌根150 mL,3次藥后7 d辣椒中甲霜靈殘留量為0.3580~0.4750 mg/kg,藥后14、21 d殘留量為0.0950~0.2880 mg/kg,4次藥后7 d殘留量為0.4110~0.5280 mg/kg,藥后14、21 d殘留量為0.1150~0.3100 mg/kg。藥后7 d部分樣品殘留量超過最大殘留限量0.5 mg/kg,藥后14、21 d樣品殘留量均低于最大殘留限量0.5 mg/kg。對照區(qū)辣椒樣品中甲霜靈殘留量均未檢出(<0.0005 mg/kg)。

    由表5可知,25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑625.0 mg a.i./kg,每株灌根150 mL,3、4次藥后7、14、21 d辣椒中霜脲氰殘留量均未檢出(<0.0050 mg/kg);25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑937.5 mg a.i./kg,每株灌根150 mL,3、4次藥后7 d辣椒中霜脲氰殘留量為0.0402~0.1270 mg/kg,藥后14、21 d殘留量均未檢出,檢出樣品殘留量均低于0.2 mg/kg。對照區(qū)辣椒樣品中霜脲氰殘留量均未檢出(<0.0050 mg/kg)。

    2.2.2 甲霜靈、霜脲氰在土壤中的最終殘留量 由表5可知,25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑625.0 mg a.i./kg,每株灌根150 mL,3、4次藥后7、14、21 d土壤中甲霜靈殘留量為0.1110~0.4530 mg/kg;25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑937.5 mg a.i./kg,每株灌根150 mL,3、4次藥后7、14、21 d土壤中甲霜靈殘留量為0.2070~0.6010 mg/kg,對照區(qū)土壤樣品中甲霜靈殘留量均未檢出(<0.0004 mg/kg)。

    由表5可知,25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑625.0 mg a.i./kg,每株灌根150 mL,3、4次藥后7、14、21 d土壤中霜脲氰殘留量殘留量均未檢出(<0.0040 mg/kg);25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑937.5 mg a.i./kg,每株灌根150 mL,3、4次藥后7 d土壤中霜脲氰殘留量為<0.0040~0.0760 mg/kg,藥后14、21 d殘留量均未檢出,對照區(qū)土壤樣品中霜脲氰殘留量均未檢出(<0.0040 mg/kg)。

    3 討論與結(jié)論

    在本試驗檢測條件下,甲霜靈保留時間0.90 min左右,霜脲氰保留時間0.72 min左右,線性關(guān)系良好。甲霜靈的最小檢出量為5×10-12 g、霜脲氰的最小檢出量為5×10-11 g。甲霜靈在辣椒和土壤中的最低檢測濃度分別為0.0005、0.0004 mg/kg,霜脲氰在辣椒和土壤中的最低檢測濃度均為0.0050、0.0040 mg/kg。本方法有較好的靈敏度,符合農(nóng)藥殘留檢測要求。

    甲霜靈、霜脲氰在山東、安徽、廣東三地辣椒、土壤中的殘留符合一級動力學方程,甲霜靈在辣椒中的半衰期為6.0~7.7 d,藥后35 d消解96%以上;霜脲氰在辣椒中的半衰期為1.9~2.0 d,藥后7 d殘留量消解92%以上;甲霜靈在土壤中的半衰期為8.2~9.3 d,藥后35 d殘留量消解94%以上;霜脲氰在土壤中的半衰期為1.8~2.1 d,藥后7 d殘留量消解90%以上,表明,甲霜靈、霜脲氰在辣椒、土壤中消解速度較快,甲霜靈和霜脲氰在辣椒、土壤中屬易降解農(nóng)藥。

    我國規(guī)定甲霜靈在辣椒中的最高殘留限量(MRL)為0.5 mg/kg(GB 2763—2014)[16],美國規(guī)定霜脲氰在辣椒中的最高殘留限量(MRL)為0.2 mg/kg[17],暫以此為依據(jù)。據(jù)2015年山東、安徽、廣東殘留試驗結(jié)果,25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑,用藥濃度625.0 mg a.i./kg、937.5 mg a.i./kg,于辣椒生長期連續(xù)施藥3~4次,每株灌根150 mL,最后一次施藥后14~21 d辣椒中甲霜靈殘留量為0.0380~0.3100 mg/kg,土壤中甲霜靈殘留量為0.1110~0.3580 mg/kg,低于0.5 mg/kg(MRL),辣椒和土壤中霜脲氰均未檢出。因此,推薦25%甲霜靈·霜脲氰水分散粒劑在辣椒上的使用安全間隔期為14 d。

    參 考 文 獻:

    [1]Green M B,Spilker D A.Fungicide chemistry:advances and practical applications,ACS symposium series[M].American Chemical Society,1986:89-106.

    [2]Davidse L C,Van den Berg-velthuis G C M,Mantel B C,et al.Phenylamides and phytophtora[M].Cambridge University Press,1991:349-36.

    [3]李二虎,胡敏,吳兵兵,等.高效液相色譜法測定黃瓜中霜脲氰和吡蟲啉農(nóng)藥殘留[J].現(xiàn)代農(nóng)藥,2008,7(2):42-50.

    [4]范珺,王明林,于建壘,等.黃瓜中霜脲氰和喹啉銅的殘留檢測及膳食風險評估[J].山東農(nóng)業(yè)科學,2014,46(5):122-126.

    [5]何書海,李騰崖,陳菲,等.高效液相色譜法對環(huán)境樣品中甲基托布津與甲霜靈殘留的測定[J].分析測試學報,2010,29(2):161-164.

    [6]王亞慧,侯志廣,密東林,等.高效液相色譜法同時測定馬鈴薯及其土壤中的霜脲氰和嘧菌酯[J].農(nóng)藥,2014,53(11):815-817.

    [7]Tellier F,F(xiàn)ritz R,Leroux P,et al.Metabolism of cymoxanil and analogs in strains of the fungus Botrytis cinerea using high-performance liquid chromatography and ion-pair high- performance thin-layer chromatography [J].Journal of Chromatography B,2002,769(1):35-46.

    [8]胥秀英,鄭一敏,傅善權(quán),等.不同產(chǎn)地辣椒中辣椒素含量測定研究[J].食品工業(yè)科技,2007,28(11):229-231.

    [9]中華人民共和國農(nóng)業(yè)部. NY/T 788—2004農(nóng)藥殘留試驗準則[S]. 北京: 中國農(nóng)業(yè)出版社, 2004.

    [10]農(nóng)業(yè)部農(nóng)藥鑒定所. 農(nóng)藥登記殘留田間試驗標準操作規(guī)程[S].北京:中國標準出版社, 2007.

    [11]李亮亮,王明林,于建壘,等.60%唑醚·代森聯(lián)水分散粒劑中吡唑醚菌酯在辣椒和土壤中的殘留測定[J].山東農(nóng)業(yè)科學,2012,44(12):81-84.

    [12]劉同金,李瑞娟,于建壘,等.吡草醚在小麥和土壤中的殘留及安全使用評價[J].山東農(nóng)業(yè)科學,2014,46(2):125-128.

    [13]劉英偉,劉同金,田偉,等.氟酰胺在花生和土壤中的殘留行為及安全使用評價[J].山東農(nóng)業(yè)科學,2015,47(10):106-111.

    [14]范德芳.農(nóng)藥殘留分析與檢測[M]. 上海: 上??茖W技術(shù)出版社, 1982.

    [15]農(nóng)業(yè)部農(nóng)藥檢定所.農(nóng)藥殘留量實用檢測方法手冊[M].第3卷.北京:中國農(nóng)業(yè)出版社,2005.

    [16]中華人民共和國衛(wèi)生部,中華人民共和國農(nóng)業(yè)部.中華人民共和國國家標準:食品中農(nóng)藥最大殘留限量GB 2763—2014[S].北京:中國標準出版社,2014:126.

    [17]Bryant Christie Inc.Global MRL Database[DB/OL].[2015-3-7].https://www.globalmrl.com/db#query/202497A21A1BE58A475CA1C27E76A0DF318F7600557FF826AC23BFF97E6C16F03A6A.

    猜你喜歡
    辣椒土壤
    土壤
    改造土壤小能手
    辣椒之爭
    為什么土壤中的微生物豐富?
    土壤的平行宇宙
    土壤里的秘密王國
    土壤來之不易
    我的辦法我知道
    用自己的方法賣辣椒
    賣辣椒的智慧
    青草久久国产| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 国内精品一区二区在线观看| 国产精品爽爽va在线观看网站| 91av网站免费观看| 日韩欧美国产一区二区入口| 欧美另类亚洲清纯唯美| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 男人舔奶头视频| 免费在线观看成人毛片| 黄片小视频在线播放| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 变态另类丝袜制服| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | 久久欧美精品欧美久久欧美| 亚洲av片天天在线观看| 一级片免费观看大全| av在线播放免费不卡| 久久精品91蜜桃| 脱女人内裤的视频| 久久香蕉激情| 变态另类丝袜制服| 美女午夜性视频免费| 国产精品国产高清国产av| 人妻久久中文字幕网| 一区福利在线观看| 亚洲在线自拍视频| 成年免费大片在线观看| 久久精品综合一区二区三区| av福利片在线观看| 女人被狂操c到高潮| 色综合站精品国产| 午夜两性在线视频| 久久热在线av| 毛片女人毛片| 久久久水蜜桃国产精品网| 精品国产亚洲在线| 国产精品一区二区免费欧美| 国产成人影院久久av| 国产av在哪里看| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 精品久久久久久成人av| 日日干狠狠操夜夜爽| 在线观看免费视频日本深夜| www.精华液| 欧美zozozo另类| 在线观看美女被高潮喷水网站 | xxxwww97欧美| 国产精品精品国产色婷婷| 国产精品久久久久久久电影 | 搡老熟女国产l中国老女人| 99久久精品国产亚洲精品| 日本 欧美在线| 搡老妇女老女人老熟妇| 99re在线观看精品视频| 香蕉久久夜色| 久99久视频精品免费| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 特级一级黄色大片| cao死你这个sao货| 黄色成人免费大全| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 中文字幕av在线有码专区| 国产av一区二区精品久久| 一边摸一边做爽爽视频免费| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 色在线成人网| 午夜免费观看网址| 91av网站免费观看| 欧美成狂野欧美在线观看| 成人国语在线视频| 久久午夜综合久久蜜桃| 99精品在免费线老司机午夜| 不卡av一区二区三区| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产精品乱码一区二三区的特点| 搞女人的毛片| 久久伊人香网站| 一级毛片女人18水好多| 成人欧美大片| 日韩中文字幕欧美一区二区| 亚洲国产高清在线一区二区三| 动漫黄色视频在线观看| 日韩欧美精品v在线| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 午夜福利欧美成人| 精品乱码久久久久久99久播| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产区一区二久久| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 欧美高清成人免费视频www| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 亚洲真实伦在线观看| 88av欧美| 亚洲一码二码三码区别大吗| x7x7x7水蜜桃| 又爽又黄无遮挡网站| 日韩高清综合在线| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 欧美色视频一区免费| av视频在线观看入口| 国产一区二区激情短视频| 国产三级中文精品| 在线视频色国产色| 深夜精品福利| 亚洲无线在线观看| 久久久精品欧美日韩精品| 99在线人妻在线中文字幕| 美女黄网站色视频| 国产91精品成人一区二区三区| 男人舔女人下体高潮全视频| 丰满的人妻完整版| 国产欧美日韩精品亚洲av| 免费电影在线观看免费观看| 久久99热这里只有精品18| 男女床上黄色一级片免费看| 国产精品,欧美在线| 90打野战视频偷拍视频| 亚洲国产精品成人综合色| 男女之事视频高清在线观看| 九九热线精品视视频播放| 久久久久久国产a免费观看| 免费看十八禁软件| 级片在线观看| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 久久中文看片网| 日本精品一区二区三区蜜桃| 丁香欧美五月| 亚洲中文字幕日韩| 小说图片视频综合网站| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 亚洲免费av在线视频| 人人妻人人看人人澡| 成人av一区二区三区在线看| avwww免费| 亚洲中文av在线| 男人的好看免费观看在线视频 | 午夜福利高清视频| 美女免费视频网站| 亚洲熟妇熟女久久| 亚洲av片天天在线观看| 亚洲国产精品久久男人天堂| 国产99久久九九免费精品| 欧美激情久久久久久爽电影| 国产一区二区三区视频了| 久久精品国产清高在天天线| 亚洲中文av在线| 后天国语完整版免费观看| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 国产伦在线观看视频一区| 日本五十路高清| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 国产精品 国内视频| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 精品久久蜜臀av无| 久久午夜亚洲精品久久| 免费看十八禁软件| 日韩欧美免费精品| 免费电影在线观看免费观看| 欧美午夜高清在线| 亚洲成人国产一区在线观看| 久久久久久久午夜电影| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 亚洲国产精品成人综合色| 免费搜索国产男女视频| 久久久久性生活片| 老司机靠b影院| 9191精品国产免费久久| 99久久99久久久精品蜜桃| 91大片在线观看| 精品久久久久久久久久免费视频| 给我免费播放毛片高清在线观看| 夜夜爽天天搞| 欧美一区二区国产精品久久精品 | 午夜福利高清视频| 亚洲成人免费电影在线观看| 亚洲自偷自拍图片 自拍| www日本黄色视频网| 可以在线观看毛片的网站| 日本一区二区免费在线视频| 国产三级在线视频| 在线a可以看的网站| 一进一出抽搐动态| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 欧美高清成人免费视频www| 欧美黄色淫秽网站| 午夜福利免费观看在线| 91麻豆精品激情在线观看国产| 日本黄大片高清| 国产99白浆流出| 国产精品电影一区二区三区| 欧美中文日本在线观看视频| 欧美一区二区精品小视频在线| 波多野结衣巨乳人妻| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 日韩高清综合在线| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | 国产伦一二天堂av在线观看| www.精华液| 最近最新中文字幕大全电影3| 国产人伦9x9x在线观看| 国产精品久久视频播放| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 久久人妻av系列| 中文字幕最新亚洲高清| 麻豆国产av国片精品| 亚洲午夜理论影院| 美女扒开内裤让男人捅视频| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 久久这里只有精品中国| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 午夜亚洲福利在线播放| avwww免费| 日韩中文字幕欧美一区二区| 色综合婷婷激情| 老鸭窝网址在线观看| 亚洲成av人片免费观看| 欧美黑人欧美精品刺激| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 国产精品免费视频内射| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 亚洲一区二区三区色噜噜| 我的老师免费观看完整版| 亚洲激情在线av| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 一级a爱片免费观看的视频| 十八禁网站免费在线| 狠狠狠狠99中文字幕| 小说图片视频综合网站| 一级毛片高清免费大全| 亚洲天堂国产精品一区在线| 亚洲全国av大片| 午夜精品在线福利| 一区福利在线观看| 国产av麻豆久久久久久久| 亚洲国产欧美人成| 99国产精品一区二区三区| 欧美一级毛片孕妇| 精品日产1卡2卡| 欧美丝袜亚洲另类 | 香蕉久久夜色| 老汉色∧v一级毛片| 欧美在线黄色| 亚洲乱码一区二区免费版| 久久久久久国产a免费观看| 啪啪无遮挡十八禁网站| 麻豆成人午夜福利视频| 亚洲人成网站高清观看| 一级黄色大片毛片| 亚洲在线自拍视频| 一级毛片高清免费大全| 国产免费av片在线观看野外av| 国产成人av教育| 白带黄色成豆腐渣| 国产一区二区激情短视频| 色综合欧美亚洲国产小说| 日本免费一区二区三区高清不卡| 一本一本综合久久| 超碰成人久久| 久久精品综合一区二区三区| 91大片在线观看| 精华霜和精华液先用哪个| 岛国视频午夜一区免费看| 国内精品久久久久久久电影| 无人区码免费观看不卡| 国产单亲对白刺激| 精品不卡国产一区二区三区| 久久久国产精品麻豆| 国产区一区二久久| 女同久久另类99精品国产91| 亚洲av成人av| 亚洲人成网站高清观看| 丰满的人妻完整版| 国产精品 欧美亚洲| 久久人人精品亚洲av| 国产不卡一卡二| 国产成人精品无人区| 一级毛片精品| 亚洲18禁久久av| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 身体一侧抽搐| 又大又爽又粗| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 天天添夜夜摸| 99久久99久久久精品蜜桃| 十八禁网站免费在线| 国产精品永久免费网站| 啦啦啦免费观看视频1| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 精品久久久久久久末码| 亚洲一区中文字幕在线| 久久中文字幕人妻熟女| 中文字幕高清在线视频| 国产av不卡久久| 亚洲精品国产一区二区精华液| 一进一出抽搐gif免费好疼| 日韩大码丰满熟妇| 精品福利观看| 久久亚洲真实| 国产黄片美女视频| av视频在线观看入口| 91在线观看av| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 在线国产一区二区在线| 丰满人妻一区二区三区视频av | 国产亚洲精品第一综合不卡| 99久久国产精品久久久| 国产一级毛片七仙女欲春2| 搡老妇女老女人老熟妇| 国产精品亚洲美女久久久| 亚洲av成人av| 99热这里只有是精品50| 国产精品一及| 久久草成人影院| 国产一级毛片七仙女欲春2| 极品教师在线免费播放| 少妇的丰满在线观看| 成人国产综合亚洲| 亚洲成人国产一区在线观看| 国产精品av视频在线免费观看| 亚洲av熟女| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 又黄又爽又免费观看的视频| 日韩欧美国产一区二区入口| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 一边摸一边抽搐一进一小说| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 麻豆成人午夜福利视频| 亚洲av成人一区二区三| 成人av一区二区三区在线看| 男女之事视频高清在线观看| 午夜福利成人在线免费观看| 成人国产综合亚洲| 天堂√8在线中文| 精品熟女少妇八av免费久了| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 18禁国产床啪视频网站| 中国美女看黄片| 成人精品一区二区免费| 国产又色又爽无遮挡免费看| 高清毛片免费观看视频网站| 男男h啪啪无遮挡| 99re在线观看精品视频| 久久午夜亚洲精品久久| 波多野结衣巨乳人妻| 国产亚洲精品第一综合不卡| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 亚洲国产精品成人综合色| 日本三级黄在线观看| 全区人妻精品视频| 午夜福利免费观看在线| 亚洲精品国产一区二区精华液| 日本黄大片高清| 听说在线观看完整版免费高清| www.熟女人妻精品国产| 国产一级毛片七仙女欲春2| 91av网站免费观看| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 久久久久亚洲av毛片大全| 久久精品成人免费网站| 亚洲人成网站高清观看| 午夜影院日韩av| 日韩高清综合在线| 国产熟女xx| 国产精品一及| 三级毛片av免费| 小说图片视频综合网站| videosex国产| 国产久久久一区二区三区| 亚洲精品在线观看二区| 又大又爽又粗| 成人永久免费在线观看视频| 亚洲九九香蕉| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 一夜夜www| 亚洲欧美日韩东京热| 最近最新中文字幕大全免费视频| 老司机深夜福利视频在线观看| 日本免费a在线| 99国产精品一区二区三区| 一个人免费在线观看电影 | 成人国产一区最新在线观看| 在线观看日韩欧美| 亚洲精品在线观看二区| 成年女人毛片免费观看观看9| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 欧美一级毛片孕妇| 两个人免费观看高清视频| 精品久久久久久成人av| 1024香蕉在线观看| 国产99久久九九免费精品| АⅤ资源中文在线天堂| 午夜日韩欧美国产| 18禁美女被吸乳视频| 又黄又爽又免费观看的视频| 久久久久久大精品| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 色噜噜av男人的天堂激情| 91麻豆av在线| 搡老岳熟女国产| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 精品电影一区二区在线| 欧美丝袜亚洲另类 | 村上凉子中文字幕在线| 欧美极品一区二区三区四区| 91麻豆精品激情在线观看国产| 日本一本二区三区精品| 国产三级黄色录像| 欧美国产日韩亚洲一区| 亚洲精品在线美女| 亚洲精华国产精华精| 国产午夜精品论理片| 99精品欧美一区二区三区四区| 99久久综合精品五月天人人| 亚洲电影在线观看av| 18禁美女被吸乳视频| 看片在线看免费视频| 日韩精品免费视频一区二区三区| 麻豆成人午夜福利视频| 亚洲国产精品合色在线| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 欧美大码av| 亚洲真实伦在线观看| 国产亚洲av嫩草精品影院| 特级一级黄色大片| 国产黄a三级三级三级人| www.熟女人妻精品国产| 亚洲成人精品中文字幕电影| 在线观看日韩欧美| 一二三四在线观看免费中文在| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 亚洲avbb在线观看| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 制服诱惑二区| 小说图片视频综合网站| 成人午夜高清在线视频| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 欧美一区二区国产精品久久精品 | 亚洲激情在线av| 国内精品久久久久精免费| 色综合站精品国产| 757午夜福利合集在线观看| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 一二三四社区在线视频社区8| 真人做人爱边吃奶动态| 桃红色精品国产亚洲av| 亚洲一区中文字幕在线| 嫁个100分男人电影在线观看| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 国产成人av教育| 神马国产精品三级电影在线观看 | 少妇人妻一区二区三区视频| 久久久久精品国产欧美久久久| 波多野结衣高清作品| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 午夜福利在线观看吧| 我的老师免费观看完整版| 老司机午夜十八禁免费视频| 麻豆成人av在线观看| 白带黄色成豆腐渣| 午夜精品在线福利| 人人妻人人澡欧美一区二区| 亚洲avbb在线观看| 亚洲男人天堂网一区| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 久久久久久国产a免费观看| 一区二区三区国产精品乱码| 亚洲一码二码三码区别大吗| 全区人妻精品视频| 中文字幕精品亚洲无线码一区| av中文乱码字幕在线| 亚洲欧美精品综合久久99| 国产私拍福利视频在线观看| 看黄色毛片网站| 国产成人精品久久二区二区91| 亚洲中文字幕日韩| 久久久久性生活片| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 中文字幕久久专区| 丝袜美腿诱惑在线| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 国产真实乱freesex| 亚洲欧美日韩无卡精品| 级片在线观看| or卡值多少钱| 黄色成人免费大全| 国产麻豆成人av免费视频| 嫩草影视91久久| 亚洲成人久久爱视频| 国产精品免费视频内射| 视频区欧美日本亚洲| 国产精品亚洲av一区麻豆| 我的老师免费观看完整版| 一边摸一边抽搐一进一小说| 一区二区三区国产精品乱码| 亚洲中文av在线| 真人做人爱边吃奶动态| 五月玫瑰六月丁香| 美女扒开内裤让男人捅视频| av中文乱码字幕在线| 夜夜夜夜夜久久久久| 悠悠久久av| 99精品久久久久人妻精品| 免费在线观看影片大全网站| 久久性视频一级片| 成人特级黄色片久久久久久久| a级毛片在线看网站| 变态另类成人亚洲欧美熟女| a级毛片在线看网站| 在线a可以看的网站| 又大又爽又粗| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 1024视频免费在线观看| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 日韩高清综合在线| 日韩中文字幕欧美一区二区| 午夜精品在线福利| 老司机在亚洲福利影院| 久久久国产成人免费| 国产真人三级小视频在线观看| 国产人伦9x9x在线观看| 亚洲无线在线观看| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 三级毛片av免费| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 国产av麻豆久久久久久久| 69av精品久久久久久| 色哟哟哟哟哟哟| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 亚洲,欧美精品.| 国产成+人综合+亚洲专区| 男人的好看免费观看在线视频 | 精品欧美一区二区三区在线| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 欧美精品啪啪一区二区三区| 久久香蕉激情| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 免费一级毛片在线播放高清视频| 男女视频在线观看网站免费 | 99久久综合精品五月天人人| 亚洲精品美女久久av网站| 天天一区二区日本电影三级| 亚洲精品久久国产高清桃花| 精品人妻1区二区| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产一区二区在线av高清观看| 色老头精品视频在线观看| 一边摸一边抽搐一进一小说| 日韩免费av在线播放| 国产精品 欧美亚洲| 91成年电影在线观看| 又黄又爽又免费观看的视频| 十八禁人妻一区二区| 日本五十路高清| 欧美久久黑人一区二区| 黄色视频,在线免费观看| 国产精品久久久久久久电影 | 免费看十八禁软件| 欧美日本亚洲视频在线播放| 午夜久久久久精精品| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 成人特级黄色片久久久久久久| www国产在线视频色| 国产成年人精品一区二区| 欧美精品啪啪一区二区三区| 麻豆成人午夜福利视频| 国产主播在线观看一区二区| 在线国产一区二区在线| 午夜免费激情av| 亚洲成人精品中文字幕电影| 日韩大尺度精品在线看网址| 亚洲一码二码三码区别大吗| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 中文字幕最新亚洲高清| 91av网站免费观看| 少妇粗大呻吟视频| 国产精品久久电影中文字幕| 亚洲精品国产精品久久久不卡| av福利片在线观看| 欧美3d第一页| 日本精品一区二区三区蜜桃| 国内精品一区二区在线观看| 亚洲人与动物交配视频| 午夜免费观看网址| 日本熟妇午夜| 三级毛片av免费| 国产精品久久久人人做人人爽| 91大片在线观看| videosex国产| 久久精品91蜜桃| 亚洲av电影不卡..在线观看| 国产精品爽爽va在线观看网站| 久久精品91蜜桃| 亚洲精品国产一区二区精华液| 久久久精品欧美日韩精品| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 青草久久国产| 亚洲国产看品久久| 免费一级毛片在线播放高清视频| 最近最新中文字幕大全免费视频| www.自偷自拍.com| 久久久久久久久免费视频了| 亚洲黑人精品在线| 男女午夜视频在线观看| 99精品在免费线老司机午夜|